KR100523739B1 - 충격강도 및 내열도가 우수한 열가소성 수지 조성물 - Google Patents

충격강도 및 내열도가 우수한 열가소성 수지 조성물 Download PDF

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Abstract

본 발명은 (A) 고무강화 스티렌 공중합체 40∼70 중량%; (B) 고무개질 스티렌 함유 그라프트 공중합체 20∼40 중량%; (C) 시안화비닐계 함량이 20∼30%인 스티렌계 공중합체 5∼30 중량%; 및 (D) 시안화비닐계 함량이 10∼15%인 스티렌계 공중합체 1∼20 중량%로 구성되는 충격강도와 내열도가 우수한 열가소성 수지 조성물을 제공한다.

Description

충격강도 및 내열도가 우수한 열가소성 수지 조성물{Thermoplastic Resin Composition having High Impact Strength and Temperature}
발명의 분야
본 발명은 고무강화 스티렌 공중합체, 고무개질 스티렌 함유 그라프트 공중합체 및 시안화비닐계 함량이 20∼30%인 스티렌계 공중합체에 시안화비닐계 함량이 10∼15%인 스티렌계 공중합체를 혼용한 것으로, 전기전자 제품 부품에 이용할 수 있는 충격강도 및 내열도가 우수한 열가소성 수지 조성물에 관한 것이다.
발명의 배경
여러 분야에 광범위하게 사용되는 폴리스티렌수지는 무색·투명한 경질 수지로서 투명성은 우수하나 충격강도와 내열도가 불충분한 결점이 있었다. 이러한 문제점을 해결하기 위해 개발된 고무강화 폴리스티렌은 폴리스티렌 수지에 고무질 탄성체를 투입하여 내충격성을 강화시킨 제품으로 사무기기, 가전제품 하우징 등에 광범위하게 사용되고 있으나, ABS 수지 등의 다른 수지에 비해 상대적으로 충격강도와 내열도가 낮아 외부충격에 의한 파단이나 발열에 의한 변형이 생기기 쉽다는 단점을 갖고 있었다. 특히 최근 들어 전자제품의 박막화 경향에 따라 보다 높은 충격특성과 내열도를 요구하는 경향이 점점 커지고 있어 이러한 단점을 해결하려는 노력이 세계 각국에서 진행되고 있다.
이에 본 발명자들은 상기와 같은 종래의 문제점을 해결하고자 고무강화 폴리스티렌 수지에 ABS 수지를 혼용하는 연구를 지속적으로 한 결과, 시안화비닐계 함량이 10∼15%인 스티렌 함유 공중합체를 혼용한 충격강도와 내열도가 우수한 수지조성물을 제조하기에 이르렀다.
본 발명의 목적은 고무강화 스티렌 공중합체, 고무개질 스티렌 함유 그라프트 공중합체 및 시안화비닐계 함량이 20∼30%인 스티렌계 공중합체에 시안화비닐계 함량이 10∼15%인 스티렌계 공중합체를 혼용하여 내열도 및 충격강도가 우수한 전기, 전자 기기 외장재 및 부품에 이용할 수 있는 열가소성 수지 조성물을 제공하기 위한 것이다.
본 발명의 상기 및 기타의 목적들은 하기 설명되는 본 발명에 의하여 모두 달성될 수 있다.
본 발명의 열가소성 수지 조성물은 (A) 고무강화 스티렌 공중합체 40∼70 중량%; (B) 고무개질 스티렌 함유 그라프트 공중합체 20∼40 중량%; (C) 시안화비닐계 함량이 20∼30%인 스티렌계 공중합체 5∼30 중량%; 및 (D) 시안화비닐계함량이 10∼15%인 스티렌계 공중합체 1∼20 중량%로 이루어진다. 이들 각각의 성분에 대한 상세한 설명은 다음과 같다.
(A) 고무강화 스티렌 공중합체
본 발명에 사용되는 고무강화 스티렌 공중합체(A)는 고무와 방향족 모노알케닐 단량체 및/또는 알킬 에스테르 단량체를 혼합하고 여기에 중합개시제를 사용하여 중합시켜 제조된다.
본 발명의 상기 고무강화 스티렌 공중합체(A) 중 상기 고무는 부타디엔형 고무류, 이소프렌형 고무류, 부타디엔과 스티렌의 공중합체류 또는 알킬아크릴레이트 고무류 등에서 선택되며, 3∼30 중량%, 바람직하게는 5∼15 중량%로 사용되는 것이 바람직하다. 또한 상기 단량체는 방향족 모노알케닐 단량체, 아크릴산 또는 메타크릴산의 알킬에스테르 단량체 중에서 선택되며, 1종 이상의 단량체를 70∼97 중량%, 바람직하게는 85∼95 중량%로 투입하는 것이 바람직하다. 상기 중합개시제는 벤조일 퍼옥사이드, t-부틸 하이드로 퍼옥사이드, 아세틸 퍼옥사이드 및 큐멘하이드로 퍼옥사이드로 이루어진 군에서 선택되며, 1종 이상이 괴상중합에 이용될 수 있다.
상기 고무강화 폴리스티렌 수지(A)는 고충격성 폴리스티렌(HIPS)을 포함하는 것으로, 괴상중합, 현탁중합, 유화중합 또는 이들의 혼합방법을 사용하여 제조될 수 있고 상기 언급한 바와 같이 괴상중합이 바람직하게 이용된다.
(B) 고무개질 스티렌 함유 그라프트 공중합체
본 발명에서 사용되는 고무개질 스티렌 함유 그라프트 공중합체(B)는 고무개질 중합체 5∼95 중량%에 스티렌 단량체 및 시안화 비닐계 단량체로 구성된 혼합물 95∼5 중량%를 그라프트시킨 코어-쉘형 공중합체이다. 상기 고무개질 중합체는 부타디엔 고무, 아크릴 고무, 에틸렌/프로필렌 고무, 스티렌/부타디엔 고무, 아크릴로니트릴/부타디엔 고무, 부타디엔/스티렌 고무, 폴리이소프렌, 에틸렌-프로필렌-디엔단량체삼원공중합체(EPDM) 및 폴리오가노실록산과 폴리알킬(메타)아크릴레이트 복합 고무로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상의 고무가 사용될 수 있다. 이때 고무 입자의 평균 크기는 충격강도 및 외관을 고려하여 0.05∼4μm의 범위가 바람직하다.
상기 스티렌 단량체로는 스티렌, 알파 메틸스티렌, 핵치환 스티렌 및 메틸메타크릴레이트로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상의 단량체가 사용될 수 있다. 또한, 상기 시안화 비닐계 단량체로는 아크릴로니트릴, 메타크릴로니트릴, 메틸메타크릴레이트, 부틸아크릴레이트, 무수말레인산 및 N 치환 말레이미드로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상의 단량체가 사용될 수 있다.
상기의 그라프트 공중합체(B)를 제조하는 방법은 이 분야의 통상의 지식을 가진 자에게는 이미 잘 알려져 있는 것으로서, 유화중합, 현탁중합, 용액중합, 또는 괴상중합법 중 어느 것이나 사용될 수 있고, 바람직한 제조방법으로는 고무질 중합체의 존재하에서 상기 설명한 방향족 비닐계 단량체를 투입하여 중합개시제로 유화중합 또는 괴상중합하는 것이 바람직하다.
(C) 시안화비닐계 함량이 20∼30%인 스티렌계 공중합체
본 발명에 사용되는 스티렌계 공중합체(C)는 스티렌 단량체 70∼80 중량% 및 시안화 비닐계 단량체 20∼30 중량%로 이루어진다.
상기 스티렌 단량체에는 스티렌, 알파 메틸스티렌 및 핵치환 스티렌으로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상의 단량체가 사용될 수 있다. 상기 시안화 비닐계 단량체에는 아크릴로니트릴, 메틸메타크릴레이트, 부틸아크릴레이트, 무수말레인산 및 N 치환 말레이미드로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상의 단량체가 사용될 수 있다.
본 발명의 상기 스티렌 함유 공중합체 수지(C)는 통상의 중합방법으로는 제조된 것을 이용할 수가 있으며, 특히 현탁중합 또는 괴상중합으로 합성된 것이 바람직하다.
(D) 시안화비닐계 함량이 10∼15%인 스티렌계 공중합체
본 발명에 사용되는 스티렌계 공중합체(D)는 스티렌 단량체 85∼90 중량% 및 시안화 비닐계 단량체 10∼15 중량%로 이루어진다.
상기 스티렌 단량체에는 스티렌, 알파-메틸스티렌 및 핵치환 스티렌으로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상의 단량체가 사용될 수 있다. 상기 시안화 비닐계 단량체에는 아크릴로니트릴, 메틸메타크릴레이트, 부틸아크릴레이트, 무수말레인산 및 N 치환 말레이미드로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상의 단량체가 사용될 수 있다.
본 발명의 상기 스티렌 함유 공중합체 수지(D)는 통상의 중합방법으로 제조된 것을 이용할 수가 있으며, 특히 현탁중합 또는 괴상중합으로 합성된 것이 바람직하다.
본 발명의 열가소성 수지 조성물은 각각의 용도에 따라 열안정제, 산화방지제, 광안정제, 안료 및/또는 염료를 첨가한 후 통상의 혼합기에서 혼합한다. 이 혼합물은 압출기를 통하여 펠렛 형태의 수지 조성물로 제조된다.
본 발명은 하기의 실시예에 의하여 보다 더 잘 이해될 수 있으며, 하기의 실시예는 본 발명의 예시 목적을 위한 것이며 첨부된 특허청구범위에 의하여 한정되는 보호범위를 제한하고자 하는 것은 아니다.
실시예
하기의 실시예 1∼3 및 비교실시예 1∼4에서 사용된 (A) 고무강화 스티렌 공중합체, (B) 고무개질 스티렌 함유 그라프트 공중합체, (C) 시안화비닐계 함량이 20∼30%인 스티렌계 공중합체, (D) 시안화비닐계 함량이 10∼15%인 스티렌계 공중합체 수지의 사양은 다음과 같다.
(A) 고무강화 스티렌 공중합체
금호석유화학제 상업적 상품명이 "KBR-710"인 부타디엔 고무 8.0 중량%와 스티렌 모노머 92.0 중량%를 제1반응기에서 110℃로 벌크중합을 실시하였으며 이 때 70rpm으로 교반을 유지하였다. 상 전환 후 제2반응기로 이송시키고 170℃로 중합한 다음, 회수조에서 잔류 모노머를 휘발시킨 후 건조하여 펠렛 상태로 제조하였다.
(B) 고무개질 스티렌 함유 그라프트 공중합체(g-ABS)
단량체 전체에 대하여 부타디엔 함량이 50 중량%가 되도록 부타디엔 고무 라텍스를 투입하고, 스티렌 36 중량%, 아크릴로니트릴 14 중량% 및 탈이온수 150 중량%의 혼합물에 필요한 첨가제인 올레인산 칼륨 1.0 중량%, 큐멘히드로퍼옥사이드 0.4 중량% 및 머캅탄계 연쇄이동제 0.3 중량%를 부가시켜 5시간 동안 75℃로 유지하고 반응을 완료시켜 g-ABS 라텍스를 제조하였다. 여기에서 생성된 중합체 라텍스를 1% 황산 용액에 부가시키고 응고시킨 후 건조하여 그라프트 공중합체 수지를 분말상태로 제조하였다.
(C) 시안화비닐계 함량이 20∼30%인 스티렌계 공중합체
스티렌 75 중량%, 아크릴로니트릴 25 중량% 및 탈이온수 120 중량%의 혼합물에 필요한 첨가제인 아조비스이소부티로니트릴 0.2 중량%와 트리칼슘포스페이트 0.5 중량%를 첨가하고 현탁중합하여 SAN 공중합체 수지를 제조하였다. 이 공중합체를 수세, 탈수 및 건조시켜 분말 상태의 SAN 공중합체 수지를 얻었다.
(D) 시안화비닐계 함량이 10∼15%인 스티렌계 공중합체 수지
스티렌 88 중량%, 아크릴로니트릴 12 중량% 및 탈이온수 120 중량%의 혼합물에 필요한 첨가제인 아조비스이소부티로니트릴 0.2 중량% 및 트리칼슘포스페이트 0.5 중량%를 첨가하여 현탁중합하여 SAN 공중합체 수지를 제조하였다. 이 공중합체를 수세, 탈수 및 건조시켜 분말 상태의 SAN 공중합체 수지를 얻었다.
상기 각 성분을 표 1에 나타나 있는 함량대로 혼합하고 산화방지제 및 열안정제를 첨가한 후 통상의 혼합기에서 혼합한 뒤 L/D 29, ￠=45mm인 이축압출기에 투입하였다. 이 혼합물을 압출기를 통하여 펠렛 형태의 수지조성물로 제조하고 사출온도 210℃에서 시편을 제조한 뒤 23℃, 상대습도 50%에서 40시간 동안 방치한 후 ASTM에 따라 물성을 측정하였다.
실시예 1∼3 및 비교실시예 1∼4
실시예 1∼3 및 비교실시예 1∼4에서 사용된 각 성분의 조성 및 측정된 물성은 하기 표 1과 같다.
실시예 1 실시예 2 실시예 3 비교예 1 비교예 2 비교예 3 비교예 4
조 성(단위: 중량%) (A) 고무 강화 스티렌 공중합체 (HIPS) 60 55 50 100 60 55 50
(B) 고무개질 스티렌 그라프트 공중합체 30 30 30 - 30 30 30
(C) 스티렌계 공중합체 (AN 함량: 20∼30%) 10 15 20 - 10 15 20
(D) 스티렌계 공중합체 (AN 함량: 10∼15%) 10 10 10 - - - -
물 성 충격강도 (kg·cm/cm) 28 28 27 15 7 8 8
내열도 (VST,℃) 90 91 93 87 90 91 92
※ AN: 아크릴로니트릴
비교실시예 2∼4에서 나타난 바와 같이, 고무강화 스티렌 공중합체(A)와 고무개질 스티렌 함유 그라프트 공중합체(B)를 혼용하면 내열도는 여전히 우수하나 충격강도가 오히려 감소함을 알 수 있었다. 그러나 위와 같은 비교실시예 1∼4에 비하여, 상기 아크릴로니트릴 함량이 10∼15%인 스티렌계 공중합체(D)를 혼용한 실시예 1∼3에서는 내열도는 물론 충격강도가 크게 향상된 수지 조성물을 얻을 수 있었다.
본 발명은 고무강화 스티렌 공중합체, 고무개질 스티렌 함유 그라프트 공중합체 및 시안화비닐계 함량이 20∼25%인 스티렌계 공중합체에 시안화비닐계 함량이 10∼15%인 스티렌계 공중합체를 혼용하여 내열도 및 충격강도가 크게 향상되며, 전기, 전자 기기 외장재 및 부품에 이용할 수 있는 열가소성 수지 조성물을 제공하는 효과를 갖는다.
본 발명의 단순한 변형 내지 변경은 이 분야의 통상의 지식을 가진 자에 의하여 용이하게 실시될 수 있으며, 이러한 변형이나 변경은 모두 본 발명의 영역에 포함되는 것으로 볼 수 있다.

Claims (3)

  1. (A) 고무강화 스티렌 공중합체 40∼70 중량%; (B) 고무개질 스티렌 함유 그라프트 공중합체 20∼40 중량%; (C) 시안화비닐계 함량이 20∼30%인 스티렌계 공중합체 5∼30 중량%; 및 (D) 시안화비닐계 함량이 10∼15%인 스티렌계 공중합체 1∼20 중량%로 이루어지는 것을 특징으로 하는 열가소성 수지 조성물.
  2. 제1항에 있어서, 상기 고무강화 스티렌 공중합체(A)가 고충격성 폴리스티렌(HIPS)인 것을 특징으로 하는 열가소성 수지 조성물.
  3. 제1항에 있어서, 상기 고무개질 스티렌 함유 그라프트 공중합체(B)는 고무개질 중합체 5∼95 중량%에 스티렌 단량체 및 시안화 비닐계 단량체로 구성된 혼합물 95∼5 중량%를 그라프트시킨 코어-쉘형 공중합체로서, 상기 고무개질 중합체는 부타디엔 고무, 아크릴 고무, 에틸렌/프로필렌 고무, 스티렌/부타디엔 고무, 아크릴로니트릴/부타디엔 고무, 부타디엔/스티렌 고무, 폴리이소프렌, 에틸렌-프로필렌-디엔단량체삼원공중합체(EPDM) 및 폴리오가노실록산과 폴리알킬(메타)아크릴레이트 복합 고무로 이루어진 군으로부터 하나 이상 선택되는 것을 특징으로 하는 열가소성 수지 조성물.
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