KR100522674B1 - 리튬 2차 전지용 고분자 매트릭스 및 이를 채용하고 있는 리튬2차 전지 - Google Patents

리튬 2차 전지용 고분자 매트릭스 및 이를 채용하고 있는 리튬2차 전지 Download PDF

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Abstract

본 발명은 비닐리덴디플루오라이드/퍼플루오로알콕시(CF2〓CF―OCnF2n+1; 여기서, n은 1 내지 5의 정수임) 공중합체, 비닐리덴디플루오라이드/헥사플루오로이소부텐 공중합체, 비닐리덴디플루오라이드/아크릴로니트릴 공중합체, 퍼플루오로알콕시(OCnF2n+1; 여기서, n은 1 내지 5의 정수임) 호모폴리머, 헥사플루오로이소부텐 호모폴리머 및 아크릴로니트릴 호모폴리머로 이루어진 군으로부터 선택된 고분자 수지를 포함하는 리튬 2차전지용 고분자 매트릭스 및 이를 채용하는 리튬 2차전지에 관한 것으로서, 본 발명에 따른 리튬 2차 전지용 고분자 매트릭스는 그의주성분인 벌키한 분지쇄를 갖는 고분자 수지의 구조적 특성으로 인하여 다량의 전해액을 함습할 수 있으며 난연성이 우수하다. 따라서, 이러한 고분자 매트릭스를 포함하는 본 발명의 리튬 2차전지는 이온전도성이 우수하며 고온 등의 가혹한 외부 환경하에서도 우수한 전지안정성을 유지할 수 있다는 잇점이 있다.

Description

리튬 2차 전지용 고분자 매트릭스 및 이를 채용하고 있는 리튬 2차 전지{Polymer matrix for lithium secondary battery and lithium secondary battery employing the same}
본 발명은 리튬 2차전지에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 전해액을 다량 함습할 수 있으며 난연성이 우수한 고분자 매트릭스 및 이를 채용하고 있어서 전도성 및 전지안정성이 개선된 리튬 2차 전지에 관한 것이다.
최근, 전자기기 특히 휴대용 전자기기의 발달과 더불어, 이 전자기기의 구동전원으로 사용되는 2차전지도 눈부시게 발전되고 있다. 그중에서도 리튬 2차전지는 높은 작동전압, 장수명, 고에너지밀도 등과 같은 우수한 특성으로 말미암아 가장 주목받고 있는 전지중의 하나이다.
리튬 2차전지에서 양극 활물질로는 리튬코발트 산화물(LiCoO2), 리튬니켈 산화물(LiNiO2), 리튬망간 산화물(LiMn2O4) 등의 리튬복합산화물을 사용하고 있고, 음극 활물질로는 리튬 금속이나 그 합금, 탄소재료 등이 사용되고 있다.
한편, 리튬 2차전지의 전해질로서 액체 전해질을 사용하는 것이 일반적이었다. 그러나, 전해질로서 액체 전해질을 사용하면 전해액의 누출로 인하여 기기가 손상되고 용매의 휘발로 인하여 전지 내부가 건조해질 뿐만 아니라, 전극간에 단락(short)이 발생되는 문제점이 있다. 이러한 문제점을 해결하기 위하여 액체 전해질대신 고체전해질을 사용하는 방법이 제안되었다. 고체 전해질은 일반적으로 전해액이 누출될 염려가 없고 가공하기가 용이하기 때문에 많은 관심속에서 연구가 진행되고 있으며, 그 중에서도 특히 고분자 고체 전해질에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다. 고분자 고체 전해질의 이온전도도는 전지 충방전시 내부저항에 큰 영향을 줄 뿐만 아니라 전지의 효율 및 율속에 매우 중요한 영향을 미친다. 따라서 전해질은 기본적으로 전지의 단락을 방지할 수 있어야 하고 다량의 전해액을 함습하여 높은 이온전도도를 유지하여야 하며 리튬 이온의 원활한 이동이 가능하여야 한다.
고분자 매트릭스의 주성분으로 사용될 수 있는 고분자 수지의 구체적인 예로서 폴리에틸렌옥사이드(PEO)의 가교체를 들 수 있다. 이 가교체는 제조하기가 용이하여 대량생산이 가능하지만 이러한 고분자 매트릭스는 실온에서의 이온전도도가 10-5 S/cm 미만으로 낮다. 따라서, 실온에서는 사용이 불가능하고 60℃ 이상의 온도에서만 사용가능하다. 즉 고온용 전해질로는 사용할 수 있지만 일반적인 전자기기가 사용되는 상온에서는 사용이 불가능하다는 단점을 가지고 있어서 아직까지도 실용화가 곤란하였다. 또한, 전해액 함습율이 낮아 양호한 전도성 및 물성을 제공할 수 없다.
본 발명이 이루고자 하는 첫번째 기술적 과제는 종래보다 다량의 전해액을 함습할 수 있으며 난연성이 우수한 리튬 2차전지용 고분자 매트릭스를 제공하는 것이다.
본 발명이 이루고자 하는 두번째 기술적 과제는 본 발명에 따른 리튬 2차전지용 고분자 매트릭스를 채용하여 전도성 및 안전성이 개선된 리튬 2차전지를 제공하는 것이다.
본 발명의 첫 번째 기술적 과제는 비닐리덴디플루오라이드/퍼플루오로알콕시 (CF2〓CF―OCnF2n+1; 여기서, n은 1 내지 5의 정수임) 공중합체, 비닐리덴디플루오라이드/헥사플루오로이소부텐 공중합체, 비닐리덴디플루오라이드/아크릴로니트릴 공중합체, 퍼플루오로알콕시(OCnF2n+1; 여기서, n은 1 내지 5의 정수임) 호모폴리머, 헥사플루오로이소부텐 호모폴리머 및 아크릴로니트릴 호모폴리머로 이루어진 군으로부터 선택된 고분자 수지를 포함하는 리튬 2차전지용 고분자 매트릭스에 의하여 이루어질 수 있다.
본 발명의 두번째 과제는 양극판, 음극판 및 고분자 매트릭스가 교대로 라미네이트된 전극 구조체, 및 상기 전극 구조체에 함습된 전해액을 포함하는 리튬 2차전지에 있어서, 상기 고분자 매트릭스가 비닐리덴디플루오라이드/퍼플루오로알콕시 (CF2〓CF―OCnF2n+1; 여기서, n은 1 내지 5의 정수임) 공중합체, 비닐리덴디플루오라이드/헥사플루오로이소부텐 공중합체, 비닐리덴디플루오라이드/아크릴로니트릴 공중합체, 퍼플루오로알콕시(OCnF2n+1; 여기서, n은 1 내지 5의 정수임) 호모폴리머, 헥사플루오로이소부텐 호모폴리머 및 아크릴로니트릴 호모폴리머로 이루어진 군으로부터 선택된 고분자 수지를 포함하는 것을 특징으로 하는 리튬 2차전지에 의하여 이루어진다.
본 발명에 따른 고분자 매트릭스에 포함되는 고분자 수지는 ―OCnF2n+1, ―C(CF3)2 또는 ―CN과 같은 벌키한 분지쇄를 가지고 있어서 종래의 고분자 매트릭스에 비해 더 큰 공극구조를 형성한다. 따라서, 이러한 고분자 수지를 포함하는 고분자 매트릭스는 전해액을 보다 용이하게 다량으로 함습할 수 있다.
특히, 비닐리덴디플루오라이드/퍼플루오로알콕시 공중합체 또는 퍼플루오로알콕시 호모폴리머를 포함하는 고분자 매트릭스의 경우, 퍼플루오로알콕시 단량체내의 산소원자에 존재하는 비공유 전자쌍이 리튬이온과 배위 결합을 형성함으로써 이온 수송을 원활하게 한다.
또한, 아크릴로니트릴은 분자 구조내의 C-N 삼중결합으로 인해 200℃ 이상의 고온에서는 난연성 물질을 형성하는 특성이 있다. 따라서, 비닐리덴디플루오라이드/아크릴로니트릴 공중합체 또는 아크릴로니트릴 호모폴리머를 포함하는 고분자 매트릭스를 채용하는 리튬 2차전지는 과충전, 단락, 압축시에도 폭발의 위험성이 없다.
본 발명에 따른 리튬 2차전지용 고분자 매트릭스는 전술한 바와 같은 고분자 수지를 결합제, 가소제, 무기 활제 등과 함께 용매에 용해시켜 제조한 조성물을 본 발명의 분야에서 통상적으로 사용되는 적당한 지지체, 예를 들면 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET) 필름 상에 캐스팅한 다음, 건조 및 소성시키고 가소제를 추출함으로써 제조된다.
한편, 본 발명에 따른 리튬 2차전지의 제조방법을 살펴보면 다음과 같다:
먼저, 전극활물질, 도전제, 결합제, 가소제 및 용매를 포함하는 전극 활물질조성물을 집전체 상에 캐스팅하고 건조하여 전극을 제조한다.
이어서, 전술한 바와 같은 본 발명의 고분자 수지, 무기염, 결합제, 가소제 및 용매를 포함하는 고분자 매트릭스 형성용 조성물을 적당한 임의의 지지체 상에 캐스팅한 다음 건조하여 고분자 매트릭스를 제조한다. 제조된 전극 및 고분자 매트릭스를 교대로 라미네이트한 다음, 에테르 등을 이용하여 상기 전극 및 고분자 매트릭스로부터 가소제를 추출해내고 열처리하여 전극구조체를 제조한다.
다음으로, 상기 전극구조체를 전해액에 넣어 전극구조체 내로 전해액이 함습되도록 함으로써 리튬 2차전지를 완성한다.
이때, 상기 전해액은 비수용성 유기 용매와 이 용매에 용해되어 있는 무기염을 포함한다.
이중, 전해액의 용매로는 본 발명의 분야에서 통상적으로 사용되는 비수용성 유기 용매, 특히 유전상수와 극성이 커서 해리되기가 용이한 비수용성 유기 용매가 사용되는데, 구체적으로는 프로필렌 카보네이트(propylene carbonate: PC), 에틸렌 카보네이트(ethylene carbonate: EC), γ-부티로락톤(γ-butyrolactone), 1,3-디옥소란(1,3-dioxolane), 디메톡시에탄(dimethoxyethane), 디메틸카보네이트(dimethylcarbonate) 및 디에틸카보네이트(diethylcarbonate), 테트라하이드로퓨란(tetrahydrofuran: THF), 디메틸설폭사이드(dimethylsulfoxide) 및 폴리에틸렌글리콜 디메틸에테르(polyethyleneglycol dimethylether)중에서 선택된 적어도 1종의 용매를 사용하는 것이 바람직하다. 그리고 용매의 함량은 리튬 2차전지에서 사용하는 통상적인 수준이다.
무기염으로는 용매중에서 해리되어 리튬 이온을 내는 리튬 화합물이라면 특별히 제한되지는 않으며, 그 구체적인 예로서 과염소산 리튬(lithium perchlorate, LiClO4), 사불화붕산 리튬(lithium tetrafluoroborate, LiBF4), 육불화인산 리튬(lithium hexafluorophosphate, LiPF6), 삼불화메탄술폰산 리튬(lithium trifluoromethansulfonate, LiCF3SO3) 및 리튬 비스트리플루오로메탄술포닐아미드(lithium bistrifluoromethansulfonylamide. LiN(CF3SO2)2)로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 하나의 이온성 리튬염을 사용한다. 이러한 무기염을 함유하는 유기전해액이 고분자 매트릭스안에 투입되면 전류의 방향에 따라 리튬 이온을 이동시키는 경로로서 작용하게 된다. 그리고 무기염의 함량은 리튬 2차전지에서 사용하는 통상적인 수준이다.
본 발명에 따른 리튬 2차전지용 고분자 매트릭스는 그의 주성분인 벌키한 분지쇄를 갖는 고분자 수지의 구조적 특성으로 인하여 다량의 전해액을 함습할 수 있으며 난연성이 우수하다. 따라서, 이러한 고분자 매트릭스를 포함하는 본 발명의 리튬 2차전지는 이온전도성이 우수하며 고온 등의 가혹한 외부 환경하에서도 우수한 전지안정성을 유지할 수 있다는 잇점이 있다.

Claims (3)

  1. 비닐리덴디플루오라이드/퍼플루오로알콕시 (CF2〓CF―OCnF2n+1; 여기서, n은 1 내지 5의 정수임) 공중합체, 비닐리덴디플루오라이드/아크릴로니트릴 공중합체, 퍼플루오로알콕시(OCnF2n+1; 여기서, n은 1 내지 5의 정수임) 호모폴리머 및 헥사플루오로이소부텐 호모폴리머로 이루어진 군으로부터 선택된 고분자 수지를 포함하는 리튬 2차전지용 고분자 매트릭스.
  2. 양극판, 음극판 및 고분자 매트릭스가 교대로 라미네이트된 전극 구조체, 및 상기 전극 구조체에 함습된 전해액을 포함하는 리튬 2차전지에 있어서,
    상기 고분자 매트릭스가 비닐리덴디플루오라이드/퍼플루오로알콕시 (CF2〓CF―OCnF2n+1; 여기서, n은 1 내지 5의 정수임) 공중합체, 비닐리덴디플루오라이드/아크릴로니트릴 공중합체, 퍼플루오로알콕시(OCnF2n+1; 여기서, n은 1 내지 5의 정수임) 호모폴리머 및 헥사플루오로이소부텐 호모폴리머로 이루어진 군으로부터 선택된 고분자 수지를 포함하는 것을 특징으로 하는 리튬 2차전지.
  3. 제2항에 있어서, 상기 전해액이 비수용성 유기용매 및 이 용매에 용해되어 있는 이온성 리튬염을 포함하는 것을 특징으로 하는 리튬 2차전지.
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