KR100515124B1 - 에피택셜 복합 구조체 및 이를 포함하는 디바이스 - Google Patents
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Abstract
본 발명의 에피택셜 복합 구조체는 (011) 배향으로 단순 페로브스카이트 결정 막이 에피택셜 성장된 플루오라이트 결정을 포함하는 결정 구조를 갖는다.
Description
본 발명은 (O11) 배향을 갖는 단순 페로브스카이트 결정의 박막이 에피택셜 성장된 플루오라이트 결정을 포함하는 결정 구조를 갖는 에피택셜 복합(epitaxial compound) 구조체 및 이러한 구조체를 포함하는 강유전체 디바이스 및 초전도 디바이스에 관한 것이다.
층상(layered) 페로브스카이트 구조를 갖는 결정은 강유전성, 초전도성 및 자성과 같은 다양한 성질을 갖는 것으로 공지되어 있다. 강유전체 디바이스, 초전도 디바이스 및 그 밖의 많은 디바이스들이 이러한 성질을 사용하여 제조되었다. 이러한 성질은 결정의 배향에 매우 의존적인데, [001] 배향에 수직인 배향이 최상의 특성을 제공한다. 강유전성 물질의 경우, 예를 들어, 분극 및 보자력 전기장은 [001]에 수직인 배향에서 최대이며, 초전도 물질에서, 전류는 결정 배향이 [001] 배향에 수직일 때 매우 용이하게 흐른다. 그러므로, 고성능 디바이스를 구현하기 위해서는, [001]에 수직인 배향으로 층상 페로브스카이트 박막을 에피택셜 성장시키기 위한 노력이 바람직하다.
그러나, 층상 구조를 갖는 페로브스카이트의 특징은 [001] 배향에 직각인 (001)면에 2차원적으로 용이하게 성장한다는 것이다. 이 결과, 기판상에 성장된 박막이, [001] 배향이 기판 표면에 수직인 (001) 배향으로 성장하여 예를 들어, [001]에 수직이거나 [001]에 대해 기울어진 것과 같이 [001]에 평행하지 않게 에피택셜 성장 시키기 어렵게 한다는 문제점이 있다.
에피택셜 성장된 단일 결정 박막 대신에 다결정성 박막을 사용하는 것이 이러한 문제점을 극복하는 방법으로서 제안되었다. 그러나, 단일 결정 박막과는 달리, 다결정성 박막에서는 결정립이 성장하는 방향이 균일하지 않아, 특성이 위치에 따라 다르게 된다는 일련의 새로운 문제점을 야기한다. 또한, 일부 경우에서는, 표적 결정 이외에, 또 다른 결정 상, 또는 비결정 상의 혼합이 있을 수 있다. 층상 페로브스카이트 구조를 갖는 다결정성막을 사용하여 제조된 디바이스는 특징에 있어서 다양성을 보이며, 고집적화를 달성하는 것을 어렵게 한다.
본 발명의 발명자들은 신뢰성 있고, 고성능이며 고집적화를 달성할 수 있는 디바이스를 제조하기 위해 층상 결정 구조를 갖는 페로브스카이트를 사용하는 것과 관련하여 집중적인 연구와 실험을 하였다. 이로써, 층상 페로브스카이트 구조의 [001] 배향에 가능한 한 평행인 기판 표면 상에 결정 구조를 성장시키기 위해서는 기판을 구성하는 결정 층에도 집중적인 연구가 필요함을 발견하게 되었다. 추가의 연구를 기초로, (001) 플루오라이트의 기판 상에 (011) 배향을 갖는 에피택셜 성장된 단순 페로브스카이트의 박막을 포함하는 에피택셜 복합 구조체가 효과적이며, 이것이 본 발명을 완전하게 할 수 있음을 발견하게 되었다.
본 발명의 목적은 고집적화를 달성을 할 수 있는 신뢰성있는 고성능 디바이스를 제조하기 위한 결정 재료로서 사용될 수 있는 에피택셜 복합 구조체, 및 이러한 구조를 사용하는 디바이스를 제공하는데 있다.
본 발명에 따르면, 플루오라이트 결정의 (001) 배향된 막 및 플루오라이트 결정의 막상에 에피택셜 성장된 단순 페로브스카이트 결정의 (011) 배향된 막을 포함하는 에피택셜 복합 구조체가 제공된다.
또한, 상기 복합 구조체는 전도성 결정 상에서 에피택셜 성장된 (001) 배향된 막인 플루오라이트 결정의 막을 포함한다. 상기 복합 구조체는 또한 전도성 결정으로서 실리콘을 포함한다.
본 발명은 또한 플루오라이트 결정의 (001) 배향된 막, 플루오라이트 결정의 막상에 에피택셜 성장된 단순 페로브스카이트 결정의 (011) 배향된 막 및 단순 페로브스카이트 결정의 막 상에 에피택셜 성장된 층상 페로브스카이트 구조를 갖는 결정 막을 포함하는 에피택셜 복합 구조체가 제공된다
상기 복합 구조체는 또한 전도성 결정 상에 에피택셜 성장된 (001) 배향된 막인 플루오라이트 결정의 막을 포함한다. 상기 복합 구조체는 또한 전도성 결정으로서 실리콘을 포함한다. 상기 복합 구조체는 또한 강유전성 물질, 초전도 물질 또는 자성 물질인 층상 페로브스카이트 구조를 갖는 결정 막을 포함한다. 또한, 강유전성 물질인 층상 페로브스카이트 구조를 갖는 결정 막을 포함하는 강유전체 디바이스, 및 초전도 물질인 층상 페로브스카이트 구조를 갖는 결정 막을 포함하는 초전도 디바이스가 포함된다.
본 발명에 따르면, 플루오라이트 결정 및 단순 페로브스카이트 결정을 결합시킴으로써, 단순 페로브스카이트 결정이 (011) 배향으로 에피택셜 성장될 수 있어, 고집적화로 제조될 수 있는 신뢰성 있고, 고성능인 디바이스를 제조하기 위한 고성능 결정 재료로서 사용될 수 있는 에피택셜 복합 구조체를 가능하게 한다.
본 발명의 추가의 특징, 특성 및 다양한 이점은 첨부되는 도면과 하기 상세한 설명에 의해 더욱 명백하게 될 것이다.
본 발명의 에피택셜 복합 구조체(1)는 (001) 배향된 플루오라이트 결정 상에 (011) 배향으로 에피택셜 성장된 단순 페로브스카이트 결정을 포함한다. 도 1은 에피택셜 복합 구조체(1)의 층 구조를 나타내는 단면도이다. 도 1에서, 부재 번호(101)는 (001) 배향을 갖는 에피택셜 플루오라이트 결정을 나타내며, 부재 번호(102)는 (011) 배향을 갖는 에피택셜 단순 페로브스카이트 결정을 나타낸다.
플루오라이트 결정(101)은 CaF2 결정과 같은 화학식 AX2(여기에서, A는 양성 원소이고, X는 음성 원소이다)를 갖는 대체로 육방체 구조를 갖는 복합 구조체로서, A원자는 면심(face-centered) 입방 격자를 형성하고, X 원자는 단순 입방 격자를 형성하며, A 원자는 입방체를 구성하는 8개의 X 원자를 가지며, X 원자는 정사면체를 구성하는 4개의 A원자를 갖는다. CaF2, SrF2, BaF2, CeO2, CexZr1-xO2(0 < x < 1), ZrO2 및 YxZr1-xO2(0 < x < 1)와 같은 종래 공지된 물질이 플루오라이트으로 사용될 수 있다. 그러나, (011) 배향을 갖는 단순 페로브스카이트의 성장을 촉진한다는 관점에서는, 페로브스카이트와 우수한 격자 정합 및 결정 구조의 높은 안정성을 갖는 물질을 사용하는 것이 바람직하다.
단순 페로브스카이트 결정(102)은 CaTiO3 결정과 같은 화학식 ABX3(여기에서, A는 양성 원소이며 B는 양성 원소이고, X는 음성 원소이다)를 갖는 대체로 육방체 구조를 갖는 복합 구조체로서, 격자 중심에 A 원자, 모서리에 B 원자, 엣지 중심에 X 원자를 갖는다. 종래에 공지된 CaTiO3, SrTiO3, BaTiO3, BaxSr1-xTiO3(0 < x < 1), SrRuO3, LaCoO3, SrCoO3, LaxSr1-xCoO3(0 < x < 1), LaAlO3, NdGaO3 및 PrGaO3와 같은 물질 중 어떠한 물질이라도 상기 페로브스카이트로서 사용될 수 있다. 그러나, (011) 배향으로 단순 페로브스카이트의 성장을 촉진시킨다는 관점에서는, 플루오라이트와의 우수한 격자 정합 및 결정 구조의 높은 안정성을 갖는 물질을 사용하는 것이 바람직하다.
본 발명의 에피택셜 복합 구조체(2)는 전도성 결정 상에 (001) 배향으로 에피택셜 성장된 에피택셜 복합 구조체(1)의 플루오라이트 결정 막을 포함한다. 본 발명의 에피택셜 복합 구조체(3)는 전도성 결정이 실리콘인 에피택셜 복합 구조체(2)를 포함한다.
도 2는 에피택셜 복합 구조체(2) 및 (3)의 층구조의 단면도이다. 도 2에서, 부재 번호(103)는 전도성 결정을 나타내며, 번호(101)는 (001) 배향으로 에피택셜 성장된 플루오라이트 결정의 막을 나타내며, 번호(102)는 (011) 배향으로 에피택셜 성장된 단순 페로브스카이트 결정의 막을 의미한다. 종래 공지된 Si, GaAs 및 그 밖의 복합 반도체, Nb 도핑된 SrTiO3 및 금속과 같은 전도성 물질은 어느 것이라도 전도성 결정(103)으로서 사용될 수 있다. 그러나, 실제 사용의 관점에서보면, 에피택셜 복합 구조체(3)에서와 같이 실리콘을 사용하는 것이 바람직하다. 유사하게, 에피택셜 복합 구조체(2)에 사용된 플루오라이트 결정(101) 및 단순 페로브스카이트 결정(102)에서와 같이, 에피택셜 복합 구조체(1)과 관련하여 기술된 동일한 결정 물질을 사용할 수 있다. 에피택셜 복합 구조체(3)의 실리콘 결정 및 플루오라이트 결정막은 직접 접촉될 수 있거나, 실리콘 옥사이드와 같은 물질의 층이 확산을 억제하고 전기적 특성을 개선시키기 위해 계면에 제공될 수 있다.
본 발명의 에피택셜 복합 구조체(4)는 (001) 배향된 플루오라이트 결정 상에 에피택셜 성장된 (011) 배향된 단순 페로브스카이트 결정의 막을 포함하며, 이 막 상에는 층상 페로브스카이트 구조를 갖는 결정의 막이 에피택셜 성장되어 있다. 도 3은 에피택셜 복합 구조체(4)의 층의 단면도이다. 도 3에서, 부재 번호(101)는 (001) 배향으로 에피택셜 성장된 플루오라이트 결정의 막을 나타내며, 번호(102)는 (011) 배향으로 에피택셜 성장된 단순 페로브스카이트 결정의 막을 나타내며, 번호(104)는 층상 페로브스카이트 결정 구조를 갖는 에피택셜 성장된 막을 나타낸다.
에피택셜 복합 구조체(4)에 사용되는 층상 페로브스카이트 구조를 갖는 결정(104)은 화학식 AX(여기에서, A는 양성 원소이고, X는 음성 원소이다)에 의해 표시되는 하나 이상의 층의 블록과 교호되는 페로브스카이트 구조 또는 준-페로브스카이트 구조의 기본 격자의 하나 이상의 적층을 포함하는, 이방성이 큰 층상 결정 구조이다. 결정학적으로, 주기 구조의 긴 배향이 [001]로 표기된다.
Bi4Ti3O12, SrBi4Ti4O15, SrBi2Ta2O9, SrBi2Nb2O9, SrBi2Ta1-xNbxO9(0 < x < 1), La1-xSrxCuO4(0 < x < 1), YBa2Cu3O7-x(0 < x < 1), Bi2Sr2CanCun+1O2n+6(n = 0, 1 및 2), TlBa2CanCun+1O2n+5(n = 1, 2, 3 및 4), Tl2Ba2CanCun+1O2n+6(n = 0, 1, 2 및 3), HgBa2CanCun+1O2n+4(n = 0, 1, 2 및 3), Cu1-xBa2Can-1CunO2n+4(n = 4 및 5; 0 < x < 1), Bi2Sr2CoO6, Srn+1VnO3n+1(n = 1, 2 및 3), Bi2(Sr, Ca)2MnO6, 및 La2-2xCa1+2xMn2O7(0 < x < 1)를 포함하는 종래 기술의 어떠한 층상 페로브스카이트 구조도 결정(104)로서 사용될 수 있다. 그러나, 층상 페로브스카이트 결정의 성장을 (011) 배향으로 촉진시킨다는 관점에서, 단순 페로브스카이트 구조와 유사하고, 단순 페로브스카이트와의 우수한 격자 정합 및 결정 구조의 높은 안정성을 갖는 물질을 사용하는 것이 바람직하다. 유사하게, 에피택셜 복합 구조체(4)에 사용되는 플루오라이트 결정(101) 및 단순 페로브스카이트 결정(102)으로서, 에피택셜 복합 구조체(1)와 관련하여 상기 기술된 동일한 결정 물질이 사용될 수 있다.
본 발명의 에피택셜 복합 구조체(5)는 전도체 결정 상에 (001) 배향으로 에피택셜 성장된 에피택셜 복합 구조체(4)의 플루오라이트 결정의 막을 포함한다. 본 발명의 에피택셜 복합 구조체(6)는 전도성 결정이 실리콘인 에피택셜 복합 구조체(4)를 포함한다.
도 4는 에피택셜 복합 구조체(5) 내지 (9)의 층 구조를 보여주는 단면도이다. 도 4에서, 부재 번호(103)는 전도성 결정을 나타내며, 번호(101)는 (001) 배향으로 에피택셜 성장된 플루오라이트 결정의 막을 나타내며, 번호(102)는 (011) 배향으로 에피택셜 성장된 단순 페로브스카이트 결정의 막을 나타내고, 번호(104)는 층상 페로브스카이트 구조를 갖는 에피택셜 성장된 막을 나타낸다. 종래 공지된 Si, GaAs 및 그 밖의 복합 반도체, Nb 도핑된 SrTiO3 및 금속과 같은 전도성 물질은 어느 것이라도 전도성 결정(103)으로서 사용될 수 있지만, 실제 사용의 관점에서보면, 에피택셜 복합 구조체(6)의 경우에서와 같이 실리콘을 사용하는 것이 바람직하다. 유사하게, 에피택셜 복합 구조체(5)에 사용된 플루오라이트 결정(101), 단순 페로브스카이트 결정(102) 및 층상 페로브스카이트 구조를 갖는 막(104)으로서, 에피택셜 복합 구조체(4)와 관련하여 기술된 동일한 결정 물질을 사용할 수 있다. 에피택셜 복합 구조체(2)의 경우에서와 같이, 에피택셜 복합 구조체(6)의 실리콘 결정 및 플루오라이트 결정막은 직접 접촉될 수 있거나, 실리콘 옥사이드와 같은 물질의 층이 확산을 억제하고 전기적 특성을 개선시키기 위해 계면에 제공될 수 있다.
본 발명의 에피택셜 복합 구조체(7)는 층상 페로브스카이트 구조를 갖는 결정(104)이 강유전성 물질인 에피택셜 복합 구조체 (4) 내지 (6) 중의 어느 것을 포함한다. 결정(104)으로서 사용될 수 있는 물질은 Bi4Ti3O12, SrBi4Ti4O15, SrBi2Ta2O9, SrBi2Nb2O9 및 SrBi2Ta1-xNbxO9(0 < x < 1)를 포함한다.
본 발명의 에피택셜 복합 구조체(8)는 층상 페로브스카이트 구조를 갖는 결정(104)이 초전도체인 에피택셜 복합 구조체 (4) 내지 (6) 중의 어느 것을 포함한다. 결정(104)으로서 사용될 수 있는 물질은 La1-xSrxCuO4(0 < x < 1), YBa2Cu3O7-x(0 < x < 1), Bi2Sr2CanCun+1O2n+6(n = 0, 1 및 2), TlBa2CanCun+1O2n+5(n = 1, 2, 3 및 4), Tl2Ba2CanCun+1O2n+6(n = 0, 1, 2 및 3), HgBa2CanCun+1O2n+4(n = 0, 1, 2 및 3), Cu1-xBa2Can-1CunO2n+4(n = 4 및 5; 0 < x < 1)를 포함한다.
본 발명의 에피택셜 복합 구조체(9)는 층상 페로브스카이트 구조를 갖는 결정(104)이 자성인 에피택셜 복합 구조체 (4) 내지 (6) 중의 어느 것을 포함한다. 결정(104)으로서 사용될 수 있는 물질은 Bi2Sr2CoO6, Srn+1VnO3n+1(n = 1, 2 및 3), Bi2(Sr, Ca)2MnO6, 및 La2-2xCa1+2xMn2O7(0 < x < 1)를 포함한다.
상기 언급된 바와 같이, 종래 기술의 이러한 에피택셜 복합 구조체에서, 층상 페로브스카이트 결정은 [001] 배향에 수직인 (001) 면으로 2차원적으로 용이하게 성장한다. 이 결과, 기판 상에 성장한 막은 (001) 배향된 막으로서 성장하여, 에피택셜 성장을 [001]에 평행하지 않게 예를 들어 [001]에 수직으로 또는 기울어진 각으로 달성하는 것을 어렵게 한다. 본 발명의 에피택셜 복합 구조체 (1) 내지 (3)의 기판에 있어서, 종래 기술에 공지된 여러 결정 중, 플루오라이트 및 단순 페로브스카이트가 기술적으로 배합되어 종래 기술의 (001) 배향보다 (011) 배향으로 단순 페로브스카이트 박막을 에피택셜 성장시킨다. 또한, 본 발명의 에피택셜 복합 구조체(4) 내지 (9)는 상기 에피택셜 복합 구조체의 (011) 면상에서 에피택셜 성장된 층상 페로브스카이트 구조이다. 종래 기술의 (001) 배향된 구조와 비교하여, 형성된 에피택셜 복합 구조체는 현저하게 개선된 분극, 보자력 전기장 및 전류 특성을 보여주며, 고집적화를 갖는 디바이스를 제조하는데 사용될 수 있다.
본 발명의 에피택셜 복합 구조체가 어떠한 이유로 (011) 배향을 보이는지는 아직 확인되지 않았다. 그러나, 이는 플루오라이트과 플루오라이트상에 성장된 단순 페로브스카이트 간의 계면에서의 우수한 격자 정합에 의한 것으로 가정할 수 있으며, 단순 페로브스카이트가 (011) 배향을 갖는 경우에 상기 플루오라이트과 단순 페로브스카이트 간에 전기적 친화성이 최적으로 이용된다는 사실을 가정할 수 있다.
하기, 본 발명의 에피택셜 복합 구조체에서의 계면 격자 정합이 도 5 및 6을 참조로 설명된다. 그러나, 이러한 설명은 단지 가설임을 염두에 두어야 한다.
도 5a는 CeO2의 [100] 배향으로부터 본, 본 발명의 에피택셜 복합 구조체(1) 내지 (3)의 구조에서 (011) 배향된 SrTiO3 단순 페로브스카이드와 CeO2 플루오라이트의 (001) 표면간의 계면에서의 격자 정합을 도시하고 있는 단면도이고, 도 5b는 상기 복합 구조체의 [010] 방위로부터의 단면도이다. CeO2 표면은 4중 대칭성을 가지고 있어서, 도 5a 및 5b의 [100]과 [010] 간의 관계가 바뀌는 경우에도 동일하다.
CeO2의 단위 세포 길이는 약 5.4Å이고, SrTiO3의 단위 세포 길이는 약 3.9Å이다. SrTiO3의 [011]의 길이는
3.9Å x √2 ≒ 5.5Å
이며, 이는 실질적으로 CeO2의 [010] 길이이다. 이러한 양태는 도 5a에서의 CeO2 [100]으로부터 도시된 것이다.
한편, SrTiO3 [100]의 길이의 7배는
3.9Å x 7 ≒ 27.3Å
이며, CeO2 [100]의 길이의 5배는
5.4Å x 5 ≒ 27.0Å
이다. 이러한 격자는 오랜 기간에 걸쳐 일치한다. 이는 CeO2 [010]으로부터 도 5b에 도시된 양태이다. 따라서, 두개의 직각 방향을 따라 격자 정합이 있기 때문에, (011) 배향된 SrTiO3 단순 페로브스카이트의 막은 (001) 배향된 CeO2 플루오라이트 상에 에피택셜 성장될 수 있다.
도 6은 SrTiO3 [100]으로부터 본, 본 발명의 에피택셜 복합 구조체(4) 내지 (9)에서 (011) 배향된 SrTiO3 단순 페로브스카이트와 Bi4Ti3O12 층상 페로브스카이트 간의 계면에서의 격자 정합을 도시한 단면도이다. 결정 구조는 유사하며, SrTiO3 (001) 표면 및 Bi4Ti3O12 (001) 표면의 격자 길이 또한 동일하여, 양자의 성장은 자연스러운 정합을 일으킨다. 따라서, 기본적으로 Bi4Ti3O12 막이 그대로의 상태로 배향되고, 단순 페로브스카이트 표면에 대해 직각인 [117]로 성장하거나, 일부 경우에 상기 표면에 대해 평행인 [001]로 성장한다. 여기에서, 단순 페로브스카이트 표면에 직각인 [117]로 성장한 Bi4Ti3O12 막을 (117) 배향된 막이라 한다.
에피택셜 복합 구조체(1) 내지 (9)는 연속적으로 필요한 출발 물질을 제공하고, 종래의 증기상 에피택시(epitaxy), 스핀 코팅, 액체상 에피택시 또는 기타 이러한 에피택시 방법을 사용하여 수행될 수 있는 에피택셜 성장을 달성하는데 요구되는 온도와 물질 운반 속도를 설정함으로써 각각의 구조에 적합한 기판상에서 제조된다. 사용될 수 있는 증기상 방법은 레이저 애블레이션, 전자빔 증착, 플래시 증착, 이온 도금, RF- 마그네트론 스퍼터링, 분자빔 에피택시(MBE), 화학 증착(CVD), 플라즈마 CVD, 및 금속-유기 화학 증착을 포함한다. 스핀 코팅은 졸-겔 방법, 금속-유기 분해 방법 또는 그밖의 이러한 방법에 의해 수행될 수 있다.
도 7은 본 발명에 의해 사용되는 증기상 성장 장치의 예시적 도식이다. 도 7에서 부재 번호(201)는 증기 증착에 의해 막을 제조하는데 사용되는 진공 장치를 나타내며, 번호(202)는 성장 온도에서 기판을 유지시키는 데 사용되는 가열기를 나타내며, 번호(203)은 기체를 진공 장치에 도입시키는 수단을 나타내며, 번호(204)는 필름이 성장하는 기판을 나타낸다. 부재 번호(205, 206 및 207)는 각각 플루오라이트, 단순 페로브스카이트 및 층상 페브스카이트 출발 물질의 공급을 도시한 것이다. 장치를 사용하는 경우, 본 발명의 에피택셜 복합 구조체는, 연속적으로 관련된 출발 물질을 공급하면서 막을 성장시키는데 적합한 온도 및 기체 유량을 사용함으로써 각각의 기판상에서 성장한다.
도 8은 바람직한 증기상 성장 방법으로서 사용되는 레이져 애블레이션의 예시적 도식이다. 도 8에서, 부재 번호(301)는 레이저 애블레이션 방법에 의해 막을 성장시키기 위해 사용되는 진공 장치를 나타내고, 번호(302)는 기판을 가열시키기 위한 가열기를 나타내고, 번호(303)은 기체를 진공 장치에 도입시키기 위한 수단을 나타내고, 번호(304)는 표적에 레이저 빔을 맞추기 위해 사용되는 수단을 나타낸다. 부재 번호(305)는 막이 증착되는 기판을 나타낸다. 부재 번호(306)는 기판에 플루오라이트 막을 제조하기 위한 표적을 나타내며, 번호(307)는 기판에 단순 페로브스카이트를 제조하기 위한 표적을 나타내고, 번호(308)은 기판상의 층상 페로브스카이트 구조를 제조하기 위한 표적을 나타낸다. 부재 번호(309)는 레이저 조사 위치로 표적을 이동시키기 위한 수단을 나타낸다. 부재 번호(310)은 기판에 분무되는 표적 물질을 도시한 것이다.
레이저 애블레이션 방법에서, 표적은 레이저 빔에 의해 애블레이션되고, 애블레이션된 물질은 기판에 증착되어 막을 성장시킨다. 몇몇 경우에, 표적의 화학 조성은 필요한 화학 조성을 갖는 막을 얻도록 미리 조정된다. 고품질 막을 제조하기 위해, 장치내 온도 및 압력은 관련된 각각의 막 물질에 대한 적정 수준으로 맞추어야 한다. 이는 가열기(302) 및 기체 도입 수단(303)을 사용하여 수행된다. 고품질 막을 보장하기 위해, 레이저 집속 수단(304)은 레이저 파장, 강도, 조사 주기 주파수, 입사각 등을 조정하는데 사용될 수 있다. 성장 과정 동안에, 표적 이동 수단(309)은 각각의 표적을 요구되는 순서의 위치로 이동시키는데 사용된다.
상기 기술된 바와 같이, 에피택셜 복합 구조체(1) 내지 (9)의 제조에 있어서, 종래 기술에 공지된 많은 성분의 결정 물질중 플루오라이트 및 단순 페로브스카이트 구조를 갖는 물질이 특별히 선택되고 조합되어 플루오라이트 구조를 갖는 기판상에 (011) 배향으로 에피택셜 성장되는 단순 페로브스카이트 구조를 갖는 막을 형성시킬 수 있다. 단순 페로브스카이트 구조 상에 성장된 층상 페로브스카이트는 결정이 최적 특성을 보이는 [001]에 대해 수직에 가까운 결정 배향을 갖기 때문에, 이렇게 해서 얻은 에피택셜 복합 구조체는 종래 기술의 (001) 배향된 구조보다 현저히 높은 성능과 신뢰도를 가지며, 또한 고집적화가 가능한 디바이스를 제조하는데 사용될 수 있다.
특히, 본 발명의 에피택셜 복합 구조체(7)(층상 페로브스카이트 결정 구조를 갖는 강유전성 물질)는 높은 분극 및 보자력 전기장을 갖는 결정 배향을 이용할 수 있다. 이는 전하를 축적하기 위해 강유전체 분극을 이용하는 강유전체 메모리에 적용시킬 수 있고, 분극 배향이 전기 전도를 제어하는데 이용되는 강유전체 트랜지스터에 적용시킬 수 있다. 또한, 막 구조체의 고품질 및 균일한 배향은 이러한 디바이스의 성능 및 집적화를 증가시키는데 크게 기여할 수 있다.
에피택셜 복합 구조체(8)(층상 페로브스카이트 결정 구조를 갖는 초전도 물질)를 사용하여 제조된 초전도 디바이스에 있어서, 막의 두께 방향으로의 전기적 흐름이 종래 기술의 구조와 비교하여 크게 용이하다. 이는 적층형-셀 죠셉슨 접합(stacked-cell Josephson-junction) 디바이스를 개발하는데 적용할 수 있으며, 이외에도 막 구조체의 고품질 및 균일한 배향은 이러한 디바이스의 성능 및 집적화를 증가시키는데 크게 기여할 수 있다.
본 발명의 실시예가 하기에서 보다 상세히 설명될 것이다. 그러나, 본 발명은 이러한 실시예에 의해 제한되지 않는 것으로 이해해야 한다.
실시예 1;
에피택셜 복합 구조체(1)의 제조:
도 8의 레이저 애블레이션 장치를 본 발명의 에피택셜 복합 구조체(1)를 제조하는데 사용하였다. 플루오라이트으로서 CeO2를 사용하고, 단순 페로브스카이트로서 SrTiO3를 사용하였다. 먼저, CeO2의 (001) 배향된 막을 SrTiO3 단일 결정의 (001) 배향된 기판 상에서 에피택셜 성장시켰다. 이후, SrTiO3의 막을 CeO2 층상에서 성장시켰다.
하기의 성장 조건을 사용하였다:
레이저 파장: 248nm
레이저 펄스 에너지: 300mJ
레이저 펄스 지속기간: 25ns
레이저 입사각: 30도
시스템 진공: 1 x 10-6 토르
표적-기판 거리: 5.5cm
CeO2 성장시의 기판 온도: 700℃
CeO2 성장시의 산소 도입량: 0.5sccm
CeO2 성장시 진공: 5 x 10-5 토르
CeO2에 대한 레이저 조사 주기 주파수: 2Hz
CeO2 성장 속도: 5nm/분
CeO2 성장 지속기간: 8분
SrTiO3 성장시의 기판 온도: 700℃
SrTiO3 성장시의 산소 도입량: 0.5sccm
SrTiO3 성장시 진공: 5 x 10-5 토르
SrTiO3에 대한 레이저 조사 주기 주파수: 10Hz
SrTiO3 성장 속도: 8nm/분
SrTiO3 성장 지속기간: 24분
에피택셜 복합 구조체(1)의 동정:
에피택셜 복합 구조체(1)를 x선 회절 등에 의해 동정하였다. 결과는 도 9 및 10에 기재되어 있다. 도 9는 에피택셜 복합 구조체(1)로부터 얻어진 x선 회절 패턴이다. 사용된 단일 결정 SrTiO3 기판으로부터 강한 회절 피크가 얻어졌다. 기판상에 성장된 CeO2 층으로부터, (002)-면 회절 피크가 얻어졌으며, 이는 (001) 배향된 성장의 특징이다. CeO2 층상에 성장된 SrTiO3 층으로부터 얻어진 (011) 및 (022) 회절 피크는 (011) 배향을 특징으로 한다. 도 10은 x선 회절에 의해 얻어진 에피택셜 복합 구조체(1)의 막의 면내 배향에 대한 극점도 측정을 도시한 것이다. 알 수 있는 바와 같이, CeO2 플루오라이트 막의 (111) 회절은 4중 대칭으로 기판에 대해 55도 기울어져 있다. 또한, SrTiO3 단순 페로브스카이트 막의 (001) 회절은 4중 대칭으로 기판에 대해 45도 기울어져 있다. 따라서, CeO2 막의 (111) 회절과 SrTiO3의 (001) 회절간에는 면내각이 45도 어긋나 있다. 도 9 및 10으로부터, 도 5의 에피택셜 성장이 본 실시예의 에피택셜 복합 구조체(1)에서 실현됨을 확인할 수 있다. 또한, 도 5를 참조로 설명되는 바와 같이, (001) 배향된 CeO2의 결정 표면에서 [100]과 [010]이 동일하기 때문에, 2중 대칭을 갖는 단순 페로브스카이트의 (011) 배향된 막은 4중 대칭으로서 극점도에 나타나는 표면 평면에서 90도 회전된 두 방향으로 에피택셜 성장한다.
실시예 2:
에피택셜 복합 구조체(7)의 제조:
기판에 대해 (001) 배향된 실리콘, 플루오라이트으로서 Ce0.12Zr0.88O2, 단순 페로브스카이트로서 SrTiO3, 및 층상 페로브스카이트 구조를 갖는 강유전성 물질인 Bi4Ti3O12을 사용하여 본 발명의 에피택셜 복합 구조체(7)를 제조하는데 레이저 애블레이션 장치를 사용하였다.
하기 성장 조건을 사용하였다:
레이저 파장: 248nm
레이저 펄스 에너지: 300mJ
레이저 펄스 지속기간: 25ns
레이저 입사각: 30도
시스템 진공: 1 x 10-6 토르
표적-기판 거리: 5.5cm
Ce0.12Zr0.88O2 성장시의 기판 온도: 700℃
Ce0.12Zr0.88O2 성장시의 산소 도입량: 0.5sccm
Ce0.12Zr0.88O2 성장시 진공: 5 x 10-5 토르
Ce0.12Zr0.88O2에 대한 레이저 조사 주기 주파수: 2Hz
Ce0.12Zr0.88O2 성장 속도: 1.2nm/분
Ce0.12Zr0.88O2 성장 지속기간: 4분
SrTiO3 성장시의 기판 온도: 700℃
SrTiO3 성장시의 산소 도입량: 0.5sccm
SrTiO3 성장시 진공: 5 x 10-5 토르
SrTiO3에 대한 레이저 조사 주기 주파수: 2Hz
SrTiO3 성장 속도: 1.6nm/분
SrTiO3 성장 지속기간: 2분
Bi4Ti3O12 성장시의 기판 온도: 700℃
Bi4Ti3O12 성장시의 산소 도입량: 8sccm
Bi4Ti3O12 성장시 진공: 100 미리토르
Bi4Ti3O12에 대한 레이저 조사 주기 주파수: 10Hz
Bi4Ti3O12 성장 속도: 8.4nm/분
Bi4Ti3O12 성장 지속기간: 60분
에피택셜 복합 구조체(7)의 동정:
에피택셜 복합 구조체(7)를 x선 회절 등에 의해 동정하였다. 결과는 도 11 및 12에 기재되어 있다. 도 11은 (001) 배향된 실리콘 기판 상에 Ce0.12Zr0.88O2 플루오라이트의 막이 (001) 배향으로 에피택셜 성장된 후, SrTiO3 페로브스카이트의 막이 (011) 배향으로 에피택셜 성장되고, 층상 페로브스카이트 구조를 갖는 강유전성 물질인 Bi4Ti3O12의 막이 형성된 에피택셜 복합 구조체(7)의 x선 회절 패턴을 도시한 것이다.
강한 (117) 회절 피크가 Bi4Ti3O12으로부터 얻어졌다. (001) 배향과 관련된 회절 피크는 없었다. 도 12는 x선 회절에 의해 얻어진 에피택셜 복합 구조체(1)의 막의 면내 배향에 대한 극점도 측정을 도시한 것이다. 알 수 있는 바와 같이, (001) 실리콘 기판의 (022) 회절은 4중 대칭으로 기판에 대해 45도 기울어져 있다. Bi4Ti3O12 막의 (006) 회절 또한 4중 대칭으로 기판에 대해 45도 기울어져 있으며, 면내 각도 또한 실리콘 기판의 (022) 회절에 일치한다. 도 11 및 12로부터, 도 6에 도시된 바와 같이 (001) 배향된 실리콘 기판 상에 (001) 배향된 Ce0.12Zr0.88O2의 에피택셜 막이 형성된 후, (011) 배향된 SrTiO3의 에피택셜 막과 Bi4Ti3O12 막이 형성된 에피택셜 복합 구조체(7)에 있어서, Bi4Ti3O12 막이 (001)이 아닌 배향으로 에피택셜 성장됨을 확인할 수 있다.
실시예 3:
실시예 2의 에피택셜 복합 구조체(7)를 본 발명에 따른 강유전체 디바이스를 제조하는데 사용하였다. 이 디바이스는, 상부 강유전성 물질부와 저부 실리콘부 상에 금속 전극을 형성시키기 위해 전자-빔 증착 방법을 사용하여, 용량 구조로 제조하였다. 디바이스 특성을 평가하기 위해, 용량은 전압을 변화시켜 측정하였다. 결과는 도 13에 도시된다. 측정을 위해, 측정 주파수로 1MHz를 사용하고, 전압은 -18 볼트에서 18볼트로 조정하고, 다시 -18 볼트로 낮추었다. 반영된 용량은 실리콘 표면에 인접하여 전기 상태를 변화시켰다. 캐리어 고갈 상태는 마이너스 전압에서 나타났으며, 캐리어 축적 상태는 플러스 전압에서 나타났다. 용량에 있어서 급격한 변화를 야기시키는 전압은 전압이 변화된 방향에 따라 달랐다. 보여진 이력은 강유전체 분극에 의한 것이다. 이는 본 발명의 에피택셜 복합 구조체(7)를 사용하여 얻어진 강유전체 디바이스가 고성능 메모리 특성을 나타냄을 보여준다.
따라서, 에피택셜 복합 구조체(1) 내지 (9)에 있어서, 종래 기술에 공지된 많은 성분의 결정 물질중 플루오라이트 및 단순 페로브스카이트 구조를 갖는 물질이 특이적으로 선택되고 조합되어, 단순 페로브스카이트 구조를 갖는 막이 플루오라이트 기판 상에서 종래 기술의 (001) 배향이 아닌 (011) 배향으로 에피택셜 성장할 수 있다. 단순 페로브스카이트 구조 상에 성장된 층상 페로브스카이트는 결정이 최적의 특성을 나타내는 [001]에 대해 수직에 가까운 결정 배향을 갖기 때문에, 이와 같이 형성된 에피택셜 복합 구조체는 종래 기술의 (001) 배향된 구조보다 현저하게 높은 성능과 신뢰성을 가지며, 또한 고집적화를 갖는 디바이스를 제조하는데 사용될 수 있다.
또한, 본 발명의 에피택셜 복합 구조체(7)로부터 제조된 강유전체 디바이스는 높은 분극과 보자력 전기장을 갖는 결정 배향을 이용할 수 있다. 이는 전하를 축적하기 위해 강유전체 분극을 사용하는 강유전체 메모리, 및 분극 배향이 전기 전도를 조절하는데 사용되는 강유전체 트랜지스터에 적용할 수 있게 한다. 또한, 고품질 및 균일한 배향의 막 구조체는 이러한 디바이스의 성능과 집적화를 증가시키는데 크게 기여할 수 있다.
본 발명의 에피택셜 복합 구조체(8)로부터 제조된 초전도 디바이스에 있어서, 막의 두께 방향으로의 전기적 흐름은 종래 기술의 구조와 비교하여 훨씬 용이하다. 이는 적층형-셀 죠셉슨 접합 디바이스를 개발하는 분야에 적용할 수 있으며, 이외에도 막 구조체의 고품질 및 균일한 배향은 이러한 디바이스의 성능 및 집적화를 증가시키는데 크게 기여할 수 있다.
도 1은 본 발명에 따른 에피택셜 복합 구조체(1)의 층 구조를 보여주는 단면도이다.
도 2는 본 발명에 따른 에피택셜 복합 구조체(2) 및 (3)의 층 구조를 보여주는 단면도이다.
도 3은 본 발명에 따른 에피택셜 복합 구조체(4)의 층 구조를 보여주는 단면도이다.
도 4는 본 발명에 따른 에피택셜 복합 구조체(5) 내지 (9)의 층 구조를 보여주는 단면도이다.
도 5a는 CeO2의 [100] 배향으로부터 본, 본 발명의 에피택셜 복합 구조체 (1) 내지 (3)의 구조에서 CeO2 플루오라이트의 (001) 표면과 (011) 배향된 SrTiO3 단순 페로브스카이트(perovskite) 간의 계면에서의 격자 정합(lattice match)을 보여주는 단면도이며, 도 5b는 이러한 복합 구조체의 [010] 배향으로부터 보여지는 단면도이다.
도 6은 단순 페로브스카이트 결정의 [100] 배향으로부터 본, 단순 페로브스카이트 결정으로서 (011) 배향된 SrTiO3와 본 발명의 에피택셜 복합 구조체 (4) 내지 (9)의 층상 페로브스카이트 결정 구조로서 Bi4Ti3O12간의 계면에서의 격자 정합을 보여주는 단면도이다.
도 7은 본 발명에 의해 사용된 증기상 성장 장치의 설명도이다.
도 8은 본 발명에서 증기상 성장 방법으로서 사용된 바람직한 레이저 애블레이션(laser ablation) 방법의 설명도이다.
도 9는 실시예 1의 에피택셜 복합 구조체의 x선 회절 패턴을 도시한 것이다.
도 10은 x선 회절에 의해 얻어진 실시예 1의 에피택셜 복합 구조체의 막의 면내 배향에 대한 극점도 측정을 도시한 것이다.
도 11은 실시예 2의 에피택셜 복합 구조체의 x선 회절 패턴을 도시한 것이다.
도 12는 x선 회절에 의해 얻어진 실시예 2의 에피택셜 복합 구조체의 막의 면내 배향에 대한 극점도 측정을 도시한 것이다.
도 13은 실시예 3의 강유전체 디바이스에서의 용량 및 바이어스의 관계를 도시한 그래프이다.
(도면의 주요 번호에 대한 간단한 설명)
101: (001) 배향을 갖는 에피택셜 플루오라이트 결정
102: (011) 배향을 갖는 에피택셜 단순 페로브스카이트 결정
103: 전도성 결정
104: 층상 페로브스카이트 결정 구조를 갖는 에피택셜 성장된 막
201: 증기 증착에 의해 막을 제조하는데 사용되는 진공 장치
202: 성장 온도에서 기판을 유지시키는 데 사용되는 가열기
203: 기체를 진공 장치에 도입시키는 수단
204: 필름이 성장하는 기판
205, 206, 207: 플루오라이트, 단순 페로브스카이트 및 층상 페로브스카이트 출발 물질의 공급
301: 레이저 애블레이션 방법에 의해 막을 성장시키기 위해 사용되는 진공 장치
302: 기판을 가열시키기 위한 가열기
303: 기체를 진공 장치에 도입시키기 위한 수단
304: 표적에 레이저 빔을 맞추기 위해 사용되는 수단
305: 막이 증착되는 기판
306: 기판에 플루오라이트 막을 제조하기 위한 표적
307: 기판에 단순 페로브스카이트를 제조하기 위한 표적
308: 기판상의 층상 페로브스카이트 구조
309: 레이저 조사 위치로 표적을 이동시키기 위한 수단
310: 기판에 분무되는 표적 물질
Claims (21)
- (001) 배향의 플루오라이트 단결정막 및 플루오라이트 단결정막 상에 (011)배향으로 에피택셜 성장된 단순 페로브스카이트 결정막을 포함하는 에피택셜 복합 구조체.
- 제 1항에 있어서, 플루오라이트 단결정막이 전도성 결정 상에 (001) 배향으로 에피택셜 성장된 막임을 특징으로 하는 에피택셜 복합 구조체.
- 제 2항에 있어서, 전도성 결정이 실리콘임을 특징으로 하는 에피택셜 복합 구조체.
- (001) 배향의 플루오라이트 단결정막, 플루오라이트 단결정막상에 (011) 배향으로 에피택셜 성장된 단순 페로브스카이트 결정막 및 단순 페로브스카이트 결정 막상에 에피택셜 성장된 층상 페로브스카이트 결정 구조를 갖는 결정 막을 포함하는 에피택셜 복합 구조체.
- 제 4항에 있어서, 플루오라이트 단결정막이 전도성 결정 상에 (001) 배향으로 에피택셜 성장된 막임을 특징으로 하는 에피택셜 복합 구조체.
- 제 5항에 있어서, 전도성 결정이 실리콘임을 특징으로 하는 에피택셜 복합 구조체.
- 제 4항에 있어서, 층상 페로브스카이트 결정 구조를 갖는 결정 막이 강유전성 물질임을 특징으로 하는 에피택셜 복합 구조체.
- 제 5항에 있어서, 층상 페로브스카이트 결정 구조를 갖는 결정 막이 강유전성 물질임을 특징으로 하는 에피택셜 복합 구조체.
- 제 6항에 있어서, 층상 페로브스카이트 결정 구조를 갖는 결정 막이 강유전성 물질임을 특징으로 하는 에피택셜 복합 구조체.
- 제 4항에 있어서, 층상 페로브스카이트 결정 구조를 갖는 결정 막이 초전도 물질임을 특징으로 하는 에피택셜 복합 구조체.
- 제 5항에 있어서, 층상 페로브스카이트 결정 구조를 갖는 결정 막이 초전도 물질임을 특징으로 하는 에피택셜 복합 구조체.
- 제 6항에 있어서, 층상 페로브스카이트 결정 구조를 갖는 결정 막이 초전도 물질임을 특징으로 하는 에피택셜 복합 구조체.
- 제 4항에 있어서, 층상 페로브스카이트 결정 구조를 갖는 결정 막이 자성 물질임을 특징으로 하는 에피택셜 복합 구조체.
- 제 5항에 있어서, 층상 페로브스카이트 결정 구조를 갖는 결정 막이 자성 물질임을 특징으로 하는 에피택셜 복합 구조체.
- 제 6항에 있어서, 층상 페로브스카이트 결정 구조를 갖는 결정 막이 자성 물질임을 특징으로 하는 에피택셜 복합 구조체.
- 제 7항에 따른 복합 구조체로 이루어진 강유전체 디바이스.
- 제 8항에 따른 복합 구조체로 이루어진 강유전체 디바이스.
- 제 9항에 따른 복합 구조체로 이루어진 강유전체 디바이스.
- 제 10항에 따른 복합 구조체로 이루어진 초전도 디바이스.
- 제 11항에 따른 복합 구조체로 이루어진 초전도 디바이스.
- 제 12항에 따른 복합 구조체로 이루어진 초전도 디바이스.
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