TWI735358B - 磊晶薄膜的製造方法與磊晶薄膜 - Google Patents
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Abstract
本發明提供一種磊晶薄膜的製造方法與該製造方法所製成的磊晶薄膜。磊晶薄膜的製造方法包括以下步驟。首先,提供一第一單晶基板,並於其上形成一犧牲層與一第一磊晶薄膜。再來,移除犧牲層以將第一磊晶薄膜與第一單晶基板相分離。之後,將第一磊晶薄膜轉移到一第二單晶基板上,使第一磊晶薄膜覆蓋第二單晶基板的部分表面。其中,第一磊晶薄膜與該第二單晶基板具有不同的晶面排列方向。然後,於第一磊晶薄膜與第二單晶基板上形成一第二磊晶薄膜,以使第二磊晶薄膜具有至少二種不同的晶面排列方向。
Description
本發明是指一種磊晶薄膜的製造方法與該製造方法所製成的磊晶薄膜。
自從石墨烯於2004年被發現以來,二維材料就是科學研究很熱門的研究領域。在2017年時,哈佛大學的教授Efthimios Kaxiras所領導的研究團隊,將雙層石墨烯疊合在一起,並將上層的石墨烯相對於下層的石墨烯旋轉一角度(約1.1度)且溫度為1.1K時,發現超導現象存在於這雙層石墨烯中。從此,將二維材料以特定的角度相堆疊,以達到改變電性結構的手法,成為一個熱門的研究主題,這方面的研究領域目前被稱為Twistronics。
然而,如何調整堆疊的二維材料層彼此之間的角度,以研究二維材料在不同的堆疊角度下所呈現的材料特性,也是一個待克服的問題。
本發明之目的在於提供一種磊晶薄膜的製造方法,以製造出具有不同晶面排列方向的磊晶薄膜,並供進一步材料特性的研究。該磊晶薄膜的製造方法包括:(a)提供一第一單晶基板,並於該第一單晶基板上形成一犧牲層與一第一磊晶薄膜;(b)移除該犧牲層以將該第一磊晶薄膜與該第一單晶基板相分離;
(c)將該第一磊晶薄膜轉移到一第二單晶基板上,使該第一磊晶薄膜覆蓋該第二單晶基板的部分表面,其中該第一磊晶薄膜與該第二單晶基板具有不同的晶面排列方向;及(d)於該第一磊晶薄膜與該第二單晶基板上形成一第二磊晶薄膜,以使該第二磊晶薄膜具有至少二種不同的晶面排列方向。
其中,於(b)步驟與(c)步驟間還包括以下步驟:將該第一磊晶薄膜旋轉,使該第一磊晶薄膜的晶面排列方向相對該第二單晶基板的晶面排列方向呈一夾角。
如上述之磊晶薄膜的製造方法,其中第一單晶基板與該第二單晶基板有相同的晶面指數。當然,也可需求,使第一單晶基板與第二單晶基板有相異的晶面指數。
如上述之磊晶薄膜的製造方法,其中於(b)步驟中,與該第一單晶基板相分離的該第一磊晶薄膜是漂浮在一液面上。
如上述之磊晶薄膜的製造方法,其中第一磊晶薄膜的厚度約2nm~200nm。
如上述之磊晶薄膜的製造方法,其中第一磊晶薄膜的厚度為2nm。
如上述之磊晶薄膜的製造方法,其中於(a)步驟與(b)步驟間,還包括以下步驟:於該第一磊晶薄膜上形成一強化層。而且,於(c)步驟與(d)步驟間,還包括以下步驟:移除強化層。其中該強化層的
如上述之磊晶薄膜的製造方法,其中材質為聚甲基丙烯酸甲酯。
如上述之磊晶薄膜的製造方法,其中第一單晶基板與第一磊晶薄膜的材質是選自由鈦酸鍶、矽、及氧化鋁所組成的群組,而犧牲層的材質是選自由鑭鍶錳氧、Sr3Al2O6、釔鋇銅氧、釕酸鍶所組成的群組。
如上述之磊晶薄膜的製造方法,於步驟(a)中,是使用脈衝雷射沉積或其他磊晶技術於第一單晶基板上形成犧牲層與第一磊晶薄膜。於步驟(d)中,是使用脈衝雷射沉積或其他磊晶技術於該第一磊晶薄膜與該第二單晶基板上形成該第二磊晶薄膜。
如上述之磊晶薄膜的製造方法,其中(c)步驟間包括以下步驟:(c1)將第一磊晶薄膜轉移到第二單晶基板上;及(c2)於該第一磊晶薄膜形成多個開口。
如上述之磊晶薄膜的製造方法,其中於步驟(d)後還包括以下步驟:以化學機械研磨的方式以使第二磊晶薄膜的表面平坦化。
本發明之另一目的在於提供一種具有不同晶面排列方向的磊晶薄膜,其是由上述之磊晶薄膜的製造方法所製成。其中,於(d)步驟所形成之該第二磊晶薄膜為具有不同的晶面排列方向的磊晶薄膜,磊晶薄膜還包括第一磊晶區與第二磊晶區,第一磊晶區中的晶面排列方向是不同於第二磊晶區中的晶面排列方向,第一磊晶區與第二磊晶區的交接處存在過度區。
綜上,由於第一磊晶薄膜的晶面排列方向可隨觀測者的設定而任意調整,故可在第二磊晶薄膜中形成至少二種不同晶面排列方向的磊晶區,藉由觀察這些磊晶區的交接處,可以發現不少新奇的材料性質。
為讓本之上述特徵和優點能更明顯易懂,下文特舉較佳實施例,並配合所附圖式,作詳細說明如下。
110:第一單晶基板
120:犧牲層
130、130’:第一磊晶薄膜
132’:開口
140:強化層
150、150’:第二單晶基板
160、160’:磊晶薄膜、第二磊晶薄膜
160A:第一磊晶區
160B:第二磊晶區
160C:過度區
170:第三磊晶薄膜
θ:夾角
S110~S150:流程圖步驟
下文將根據附圖來描述各種實施例,所述附圖是用來說明而不是用以任何方式來限制範圍,其中相似的標號表示相似的組件,並且其中:圖1所示為本發明之磊晶薄膜的其中一實施例的示意圖。
圖2A~圖2C所示為本發明之磊晶薄膜的不同實施例的表面形貌。
圖3A~圖3H所示為本發明之磊晶薄膜的製造方法的實施例。
圖4所示為本發明之磊晶薄膜的製造方法的流程圖。
圖5所示為第一磊晶薄膜與第二單晶基板之立體示意圖。
圖6所示為磊晶薄膜位於交界處的表面形貌與分析軟體所示的高度差。
圖7所示為第一磊晶薄膜、第三磊晶薄膜與第二單晶基板之立體示意圖。
圖8A與圖8B所示為本發明之磊晶薄膜的製造方法中牽涉到微影製程的實施例。
參照本文闡述的詳細內容和附圖說明是最好理解本發明。下面參照附圖會討論各種實施例。然而,本領域技術人員將容易理解,這裡關於附圖給出的詳細描述僅僅是為了解釋的目的,因為這些方法和系統可超出所描述的實施例。例如,所給出的教導和特定應用的需求可能產生多種可選的和合適的方法來實現在此描述的任何細節的功能。因此,任何方法可延伸超出所描述的以下實施例中的特定實施選擇範圍。
請參照圖1,圖1所示為本發明之磊晶薄膜的其中一實施例的示意圖,磊晶薄膜160是經由磊晶所製作而成。在本實施例中,磊晶薄膜160分成二個磊晶區,即:第一磊晶區160A與第二磊晶區160B。在絕對座標中,第一磊晶區160A中的晶面排列方向是不同於第二磊晶區160B中的晶面排列方向,故在第一磊晶區160A與第二磊晶區160B的交界處能形成過度區160C。請同時參照圖2A~圖2C,圖2A~圖2C所示為本發明之磊晶薄膜的不同實施例的表面形貌。圖2A~圖2C是由原子力顯微鏡拍攝而成,且磊晶薄膜的材質為鐵酸鉍(Bismuth Ferrite,化學式BiFeO3,簡稱BFO)。從圖2A~圖2C中可清楚看出,磊晶薄膜左方的區域的晶面排列方向和磊晶薄膜右方的區域的晶面排列方向是不相同的,也因此在磊晶薄膜中間區域會形成很明顯的交界處。在交界處所形成的過度區域,會產生類似於將二維材料相堆疊的效果,因此藉由研究這些過度區域能發現許多新奇的材料性質。以下,將對磊晶薄膜160的製作方式進行較詳細的描述。
圖3A~圖3G所示為本發明之磊晶薄膜的製造方法的實施例,圖4所示為本發明之磊晶薄膜的製造方法的流程圖。以下,在對圖3A~圖3G所示的製程進行說明時,也請同時參照圖4。須注意的是,圖3A~圖3G僅是示例,並非按照真實的
比例尺進行繪製。首先,請參照圖3A,執行步驟S110,提供一第一單晶基板110,此第一單晶基板的材質可以是選自由鈦酸鍶、矽、及氧化鋁(化學式Al2O3)所組成的群組。在本實施例中,第一單晶基板110為鈦酸鍶(Strontium titanate,簡稱STO),且第一單晶基板110的晶面指數例如為(110)。接著,請參照圖3B,執行步驟S120,使用磊晶的方式於第一單晶基板110上形成一犧牲層120與一第一磊晶薄膜130。在本實施例中,是使用脈衝雷射沉積技術(Pulsed laser deposition)進行磊晶。當然,本領域具有通常知識者也可選擇其他磊晶技術,例如:金屬有機化學氣相沉積(metal-organic chemical vapor deposition;MOCVD)、分子束磊晶(molecular beam epitaxy;MBE)、液相磊晶(liquid phase epitaxy;LPE)、氣相磊晶(vapor phase epitaxy;VPE)、選擇性磊晶成長(selective epitaxial growth;SEG)等。
犧牲層120的材質可以是選自由鑭鍶錳氧(Lanthanum strontium manganite,簡稱LSMO)、Sr3Al2O6、釔鋇銅氧(Yttrium barium copper oxide,簡稱YBCO)、釕酸鍶(化學式SrRuO3)所組成的群組,在本實施例中犧牲層120的材質為鑭鍶錳氧。另外,第一磊晶薄膜130的材質可以是選自由鈦酸鍶、矽、及氧化鋁所組成的群組,在本實施例則為鈦酸鍶。由於犧牲層120與第一磊晶薄膜130是在第一單晶基板110上進行磊晶,故犧牲層120與第一磊晶薄膜130的晶面指數會和第一單晶基板110相同,在本實施例為(110)。此外,在本實施例中,第一磊晶薄膜的厚度約2nm~200nm。
接著,請參照圖3C,執行步驟S125,於第一磊晶薄膜130上形成一強化層140,此的材質為聚甲基丙烯酸甲酯,聚甲基丙烯酸甲酯例如是使用旋轉塗布的方式來形成在第一磊晶薄膜130上。當然,也可使用其他不同材質來製作強化層140,此強化層140的功用在於提供第一磊晶薄膜130於後續移動時所需的機械性支撐。
再來,請參照圖3D,執行步驟S130,移除犧牲層120,以使第一磊晶薄膜130與第一單晶基板110相分離。在本實施例中,是藉由鹽酸(HCl)和碘化鉀(KI)等蝕
刻液來蝕刻鑭鍶錳氧,以將犧牲層120移除。將犧牲層120移除後,第一磊晶薄膜130是漂浮於蝕刻液(未繪示)的液面上。此時,請參照圖3E,執行步驟S140,將第一磊晶薄膜130轉移到一第二單晶基板150上,使第一磊晶薄膜130覆蓋第二單晶基板150的部分表面。在其中一實施例中,第二單晶基板150與第一單晶基板110具有相同的晶面指數,因此第二單晶基板150也就與第一磊晶薄膜130有相同的晶面指數。因此,請同時參照圖5,圖5所示為第一磊晶薄膜130與第二單晶基板150之立體示意圖。為了清楚表示第一磊晶薄膜130與第二單晶基板150的相對位置,圖5中並未將強化層140繪出。為了使第一磊晶薄膜130與第二單晶基板150在絕對座標上具有不同的晶面排列方向,在第一磊晶薄膜130轉移到第二單晶基板150上前執行步驟S142,亦即:可先利用二維材料轉移定位系統(未繪示)來旋轉第一磊晶薄膜130,以使第一磊晶薄膜130的晶面排列方向相對第二單晶基板150的晶面排列方向呈一夾角θ,夾角θ例如為9.4度。
之後,請參照圖3F,執行步驟S145,將強化層140移除。在本實施例中,由於強化層140是由聚甲基丙烯酸甲酯所製成,故可用丙酮將強化層140移除。在將強化層140移除後,執行步驟S148,利用純水進行清洗,以使第一磊晶薄膜130上不要有殘渣遺留。接著,請參照圖3G,執行步驟S150,於第一磊晶薄膜130與第二單晶基板150上形成一第二磊晶薄膜160。在本實施例中,是使用脈衝雷射沉積技術在第一磊晶薄膜130與第二單晶基板150上進行磊晶,以形成第二磊晶薄膜160。在此,請同時參照圖1,第二磊晶薄膜160即相當於圖1所示之磊晶薄膜160,故標以相同的元件符號。由於第一磊晶區160A與第二磊晶區160B是分別於第一磊晶薄膜130與第二單晶基板150上進行磊晶,故第一磊晶區160A的晶面排列方向會等同於第一磊晶薄膜130的晶面排列方向,而第二磊晶區160B的晶面排列方向會等同於第二單晶基板150的晶面排列方向。
在上述製程中,由於第一磊晶薄膜130的厚度,使得第一磊晶薄膜130與第二單晶基板150具有高低差,導致第二磊晶薄膜160同樣具有與第一磊晶薄膜130厚度相同或相似的高低差。因此,可執行步驟S160,如圖3H所示,例如使用化
學機械研磨(Chemical-Mechanical Polishing)的方式消除第二磊晶薄膜160之高低差,也就是說使第二磊晶薄膜160的表面平坦化。
由上述可知,縱使第一磊晶薄膜130與第二單晶基板150有相同的晶面指數,但藉由將第一磊晶薄膜130旋轉一角度後置放在第二單晶基板150上,之後再進行磊晶便可形成具有不同晶面排列方向的磊晶薄膜160。由於第一磊晶薄膜130所旋轉的角度可隨觀測者的設定而任意調整,因此觀測者便可觀察在不同的交叉角度下所呈現出來的材料特性。舉例來說,請同時參照圖2A~圖2C,在圖2A中,磊晶薄膜左方區域的晶面排列方向和磊晶薄膜右方區域的晶面排列方向的交叉角度是呈現9.4度;在圖2B中,交叉角度是72度;在圖2C中,交叉角度是87.5度。
此外,根據實驗結果,第一磊晶薄膜130的厚度縱使只有2nm,其上方所對應的第一磊晶區160A的晶面排列方向會等同於第一磊晶薄膜130的晶面排列方向。請參照圖6,圖6右方所示為磊晶薄膜位於交界處的表面形貌,可看出交界處二側具有不同的晶面排列方向。在測量時,是利用掃描探針顯微鏡(Scanning probe microscopy,SPM)測量磊晶薄膜的表面特徵,以取得交界處二側的高度差。在圖6所示的測量中,是透過分析軟體(NanoScope Analysis)中的Section工具,針對目標區域的選取(亦即圖6中間所示白線劃過的區域),便可得知這一條線段中,樣品的表面起伏(亦即圖6右方的起伏),而且分析軟體還會把高度差計算出來,可知二側的高度差平均約2nm。由於第二磊晶薄膜160是同時從第一磊晶薄膜130與第二單晶基板150上進行磊晶,故可知第一磊晶薄膜130只需2nm,便可決定其上方所對應的第一磊晶區160A的晶面排列方向。
在上述的製程中,由於第一磊晶薄膜130與第二單晶基板150具有相同的晶面指數,故需執行步驟S142,以將第一磊晶薄膜130薄膜進行旋轉。然而,若第一單晶基板110的晶面指數(例如:(111))不同於第二單晶基板150的晶面指數,則第一磊晶薄膜130的晶面指數不同於第二單晶基板150的晶面指數,這樣一來
便無需執行步驟S142,也能使第一磊晶薄膜130的晶面排列方向不同於第二單晶基板150的晶面排列方向。
值得注意的是,使用與圖3A~圖3G相似的製程還可以製作出含有三種以上不同晶面排列方向的磊晶薄膜。請參照圖7,在第二單晶基板150上除了放置第一磊晶薄膜130外,還會另外放置第三磊晶薄膜170。此第三磊晶薄膜170的晶面排列方向與第二單晶基板150及第一磊晶薄膜130都不同,因此之後成長於其上的磊晶薄膜就會有三種不同的晶面排列方向。以此類推,只要在第二單晶基板150上的不同區域分別放置晶面排列方向不同的磊晶薄膜,便可於之後成長出具有多種晶面排列方向的磊晶薄膜。
另外,圖3A~圖3G所示的製程還可以搭配微影製程,來形成複雜的磊晶薄膜。首先,請參照圖8A,設置於第二單晶基板150’上的第一磊晶薄膜130’具有多個開口132’。這些開口132’可以藉由微影製程而得,微影製程例如為黃光微影或是電子束微影製程(electron beam lithography)。之後,請參照圖8B,於第一磊晶薄膜130’與第二單晶基板150’上形成一第二磊晶薄膜160’。如此一來,便可以形成不同晶面排列方向交錯配置的第二磊晶薄膜160’,並將第二磊晶薄膜160’平坦化。簡而言之,藉由形成不同形狀的開口132’,便可以形成不同形狀的磊晶薄膜160’。
雖然本發明已以較佳實施例揭露如上,然其並非用以限定本發明,任何所屬技術領域中具有通常知識者,在不脫離本發明之精神和範圍內,當可作些許之更動與潤飾,因此本發明之保護範圍當視後附之申請專利範圍所界定者為準。
S110~S150:流程圖步驟
Claims (13)
- 一種磊晶薄膜的製造方法,包括:(a)提供一第一單晶基板,並於該第一單晶基板上形成一犧牲層與一第一磊晶薄膜;(b)移除該犧牲層以將該第一磊晶薄膜與該第一單晶基板相分離;(c)將該第一磊晶薄膜轉移到一第二單晶基板上,使該第一磊晶薄膜覆蓋該第二單晶基板的部分表面,其中該第一磊晶薄膜與該第二單晶基板在絕對座標上具有不同的晶面排列方向;及(d)於該第一磊晶薄膜與該第二單晶基板上形成一第二磊晶薄膜,以使該第二磊晶薄膜具有至少二種不同的晶面排列方向;其中,於(b)步驟與(c)步驟間還包括以下步驟:將該第一磊晶薄膜旋轉,使該第一磊晶薄膜的晶面排列方向相對該第二單晶基板的晶面排列方向呈一夾角。
- 如請求項1所述之磊晶薄膜的製造方法,其中該第一單晶基板與該第二單晶基板有相同的晶面指數。
- 如請求項1所述之磊晶薄膜的製造方法,其中(b)步驟包括以下步驟:(b1)藉由一蝕刻液將該犧牲層移除,以將該第一磊晶薄膜與該第一單晶基板相分離;及(b2)使該第一磊晶薄膜漂浮在該蝕刻液的液面上。
- 如請求項1所述之磊晶薄膜的製造方法,其中該第一磊晶薄膜的厚度約2nm~200nm。
- 如請求項4所述之磊晶薄膜的製造方法,其中該第一磊晶薄膜的厚度為2nm。
- 如請求項1所述之磊晶薄膜的製造方法,其中於(a)步驟與(b)步驟間,還包括以下步驟:於該第一磊晶薄膜上形成一強化層;及於(c)步驟與(d)步驟間,還包括以下步驟:移除該強化層。
- 如請求項6所述之磊晶薄膜的製造方法,其中該強化層的材質為聚甲基丙烯酸甲酯。
- 如請求項1所述之磊晶薄膜的製造方法,其中該第一單晶基板與該第一磊晶薄膜的材質是選自由鈦酸鍶、矽、及氧化鋁所組成的群組,而該犧牲層的材質是選自由鑭鍶錳氧、Sr3Al2O6、釔鋇銅氧、釕酸鍶所組成的群組。
- 如請求項1所述之磊晶薄膜的製造方法,其中該第一單晶基板與該第一磊晶薄膜的材質為鈦酸鍶,而該犧牲層的材質是鑭鍶錳氧。
- 如請求項8或請求項9所述之磊晶薄膜的製造方法,其中該第二磊晶薄膜的材質為鐵酸鉍。
- 如請求項1所述之磊晶薄膜的製造方法,其中於步驟(a)中,是使用脈衝雷射沉積技術於該第一單晶基板上形成該犧牲層與該第一磊晶薄膜;於步驟(d)中,是使用脈衝雷射沉積技術於該第一磊晶薄膜與該第二單晶基板上形成該第二磊晶薄膜。
- 如請求項1所述之磊晶薄膜的製造方法,其中(c)步驟間包括以下步驟:(c1)將該第一磊晶薄膜轉移到該第二單晶基板上;及(c2)於該第一磊晶薄膜形成多個開口。
- 一種具有不同的晶面排列方向的磊晶薄膜,是由請求項1至請求項12之任一項所述之磊晶薄膜的製造方法所製成,其中於(d)步驟所形成之該第二磊晶薄膜為具有不同的晶面排列方向的磊晶薄膜,該磊晶薄膜包括一第一磊晶區與一第二磊晶區,該第一磊晶區中的晶面排列方向是不同於該第二磊晶區中的晶面排列方向,該第一磊晶區與該第二磊晶區的交接處存在一過度區。
Priority Applications (3)
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