KR100499274B1 - 이종접합구조의 산화아연계 나노선 및 그 제조방법 - Google Patents

이종접합구조의 산화아연계 나노선 및 그 제조방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 산화아연과 이와 유사한 물질의 이종접합구조(heterostructure)의 산화아연계 나노선, 그 제조방법 및 응용에 관한 것이다.
본 발명 방법에 따라 제조되는 이종접합 나노선은 매우 뚜렷한 접합계면을 가질 뿐만 아니라 결함이 적어 전기적 특성과 광학적 특성까지 향상된다. 특히 산화아연 나노선에 다양한 물질을 접합하여 차세대 나노소자 제조가 용이하다. 예를 들어 이종 접합이 가능한 물질로 산화아연에 마그네슘(Mg), 카드늄(Cd) 및 망간(Mn) 등을 첨가하면, 밴드갭을 변화시킬 수 있을 뿐만 아니라 자성 특성을 띄기 때문에 이종접합 나노선을 이용하여 다양한 구조를 가지는 나노스케일의 전자소자 및 광소자를 제작하기가 용이하다.

Description

이종접합구조의 산화아연계 나노선 및 그 제조방법{Manufacturing method for ZnO based hetero-structure nanowires}
본 발명은 신기능 소자 개발을 위해 다양한 물질을 이종접합 시켜 만들어진 이종접합구조의 산화아연계 나노선 및 그 제조방법에 관한 것이다. 예를 들어 상세히 설명하면, 산화아연과 산화아연마그네슘(Zn1-xMgxO(0≤x≤1)) 및 산화아연카드늄(Zn1-xCdxO(0≤x≤1)), 산화아연망간(Zn1-xMnxO(0≤x≤1)) 등의 물질을 산화아연 나노선에 입힘으로써 만들어진 이종접합구조의 산화아연계 나노선 및 그 제조방법에 관한 것이다.
당업자에게 잘 알여진 바와 같이, 산화아연(ZnO)은 실온에서 3.3eV의 밴드갭 에너지를 가지며, GaN보다 2배 더 큰 60meV의 높은 여기자(exciton) 결합 에너지를 가져서 실온에서도 자극된 자외선 방출용 여기자들의 재결합을 이용해서 고효율 자외선 및 가시광 영역 광소자에 유용하게 사용될 수 있는 물질이다. 이러한 ZnO에, Zn+2와 이온 반경이 유사한 마그네슘을 첨가하면 밴드갭이 4eV까지 증가하고, 카드늄(Cd)을 첨가하면 밴드갭이 2.8eV로 감소하기 때문에 마그네슘 및 카드늄의 몰분율을 조절해서 원하는 파장대의 광검출 및 발광소자를 제조할 수 있다. 이와 더불어 자성체 불순물인 망간(Mn) 혹은 코발트(Co) 등이 첨가된 산화아연계 물질들은 전하(charge)와 스핀(spin)을 동시에 이용할 수 있는 새로운 개념의 자성반도체(DMS, dilute magnetic semiconductor) 소자로 개발될 수 있는 물질이다. 이러한 여러 가지 이유들로 인해서 산화아연계 물질에 대한 많은 연구가 진행되고 있다. 하지만, 기존의 연구들은 대부분 벌크 및 박막에 대한 연구들로 한정이 되어져 있으며, 나노결정 혹은 나노선에 대한 연구는 거의 미진한 상태에 있다.
최근 세계적으로도 몇 몇 그룹에 한해서 산화아연 나노선을 제조하는데 성공하였지만, 산화아연에 불순물을 첨가하거나, 혹은 이들 물질들로 이루어진 이종접합 구조의 나노선을 제조하는데 성공한 사례는 없다.
한편, 나노 소재들은 사이즈가 매우 작기 때문에 인위적인 조작을 통해 소자로 구현시키기가 매우 힘들어서 실제 소자로 구현되기는 아직까지 매우 힘든 것으로 알려져 있다. 그러나, 비교적 길이를 길게 만들 수 있는 탄소나노튜브 및 나노선의 경우는 물질 고유 특성과 도핑 및 사이즈 등에 따라 전도성 및 반전도성 등의 독특한 전기적 특성을 지닐 뿐만이 아니라 인위적인 조작을 통해 재배치가 비교적 용이해 십자접합(cross junction)을 통해 나노 전자소자 및 발광소자를 제작할 수 있다. 하지만, 십자접합(cross junction)은 접합면적이 적어서 소자 성능이 떨어지며, 소자의 수명 및 안정성에 큰 문제가 있다. 이를 해결하기 위해서 종래기술의 일실시예에서는 단일 나노선에 이종접합 구조를 가지는 나노선을 제작하려는 연구가 시도되었고, 최근 기상이송법(vapor-phase transport process)을 이용해 카본나노튜브/실리콘(carbon nano tube/Si) 나노선 등의 이종 접합 나노선을 제작하는 방법 등이 개발되기는 하였지만 이에 대한 연구성과는 극히 미진한 상태에 있다.
따라서, 본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제는 최근 많은 주목을 받으며 많은 연구가 진행되어져 온 산화아연계 물질로 구성된 이종접합구조의 나노선 및 이 나노선을 제조하는 방법을 제공하는데 그 목적이 있다.
본 발명의 다른 목적은 매우 뚜렷한 계면을 가지며 전기적 특성뿐만이 아니라 광학적 특성까지 우수하여서 복잡한 구조를 가지는 나노스케일의 전자소자 및 광소자에 적용될 수 있는 이종접합구조의 산화아연계 나노선 및 그 제조방법을 제공하는데 있다.
본 발명의 또 다른 목적은 나노스케일의 디바이스를 제조하는데 큰 장점을 갖도록 성장된 산화아연계 나노선을 기판에 수직한 방향으로 잘 배향되게 하고 사이즈, 밀도 및 길이를 매우 균일하게 할 수 있는 이종접합구조의 산화아연계 나노선 및 그 제조방법을 제공하는데 있다.
본 발명의 또 다른 목적은 발광특성이 매우 우수할 뿐만 아니라, 마그네슘 혹은 카드늄이나 망간 등을 도핑해서 밴드갭을 변화시킬 수 있으며, 경우에 따라 자성특성을 띄기도 해서, 고성능 전자소자나 발광소자 및 이들 소자들의 어레이를 제조할 수 있도록 하는 이종접합구조의 산화아연계 나노선 및 그 제조방법을 제공하는데 있다.
한편, 본 발명의 또 다른 목적은 금속 촉매를 사용하지 않고 유기금속화학증착법을 이용해서 자기결합모드에 의한 나노선을 제조하는 방법을 이용해서, 길이가 수백 나노미터에서 수 마이크로에 이르고, 직경이 수십 나노미터 이내의 비교적 균일한 두께를 가지며, 불순물 함량이 매우 적을 뿐만이 아니라 뚜렷한 경계면을 가지는 이종접합구조의 산화아연계 나노선 및 그 제조방법을 제공하는데 있다.
상기 목적을 달성하기 위한 본 발명에 따른 이종접합구조의 산화아연계 나노선은, 산화아연(ZnO)나노선을 기본으로 사용하여 그 위에 금속, 반도체, 유전체 등의 다양한 물질을 입혀 이종접합 구조의 나노선을 특징으로 한다.
특히 가능한 물질로 산화아연(ZnO)에 마그네슘(Mg) 또는 카드늄(Cd)이 첨가되어 밴드갭의 조절이 가능하도록 형성된 이종접합구조의 산화아연마그네슘(Zn1-xMgxO(0≤x≤1)) 또는 산화아연카드늄(Zn1-xCdxO(0≤x≤1)) 등을 들 수 있다.
상기 목적을 달성하기 위한 본 발명에 따른 이종접합구조의 산화아연계 나노선은, 산화아연(MgO); 및 산화아연(MgO)에 망간(Mn) 또는 코발트(Co)의 전이금속을 도핑하여 자성 특성을 띄게 한 산화아연망간(Zn1-xMnxO(0≤x≤1)) 또는 산화아연코발트(Zn1-xCoxO(0≤x≤1)) 물질을 포함하는 점에 그 특징이 있다.
상기 목적을 달성하기 위한 본 발명에 따른 이종접합구조의 산화아연계 나노선은, 산화아연(MgO); 및 상기 산화아연(MgO)과 그 결정구조 및 밴드구조가 유사한 GaN, AlN, InN 및 이들 합금과 같은 질화물 반도체로 구성된 물질을 포함하는 점에 그 특징이 있다.
그리고, 상기 목적을 달성하기 위한 본 발명에 따른 이종접합구조의 산화아연계 나노선의 제조방법은, 이종접합구조의 산화아연계 나노선을 제조하기 위한 방법에 있어서, 산화아연(ZnO)에 마그네슘(Mg) 또는 카드늄(Cd)을 첨가하는 단계와; 상기 마그네슘(Mg) 또는 카드늄(Cd)의 첨가를 통해 밴드갭의 조절이 가능한 이종접합구조의 산화아연마그네슘(Zn1-xMgxO(0≤x≤1)) 또는 산화아연카드늄(Zn1-xCd xO(0≤x≤1))의 물질을 형성하는 단계; 및 상기 이종접합구조의 산화아연계 물질로 소정의 나노선을 만드는 단계를 포함하는 점에 그 특징이 있다.
본 발명 방법의 바람직한 실시 예에 있어서, 상기 산화아연(ZnO)에 마그네슘(Mg) 또는 카드늄(Cd)을 첨가하는 대신에, 상기 산화아연에 망간(Mn) 또는 코발트(Co)의 전이금속을 도핑하여 자성 특성을 띄게 한 산화아연망간(Zn1-xMnxO(0≤x≤1)) 또는 산화아연코발트(Zn1-xCox O(0≤x≤1)) 물질을 형성하는 단계를 포함할 수 있다.
본 발명 방법의 바람직한 실시예에 있어서, 상기 산화아연(ZnO)에 마그네슘(Mg) 또는 카드늄(Cd)을 첨가하는 대신에, 상기 산화아연과 그 결정구조 및 밴드구조가 유사한 GaN, AlN, InN 및 이들 합금과 같은 질화물 반도체 물질을 첨가하는 단계를 포함할 수 있다.
이하, 첨부한 도면을 참조하면서 본 발명에 따른 이종접합구조의 산화아연계 나노선 및 그 제조방법의 바람직한 실시 예를 상세하게 설명한다. 본 발명을 설명함에 있어서 관련된 공지기술 또는 구성에 대한 구체적인 설명이 본 발명의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있다고 판단되는 경우에는 그 상세한 설명은 생략할 것이다. 그리고, 후술되는 용어들은 본 발명에서의 기능을 고려하여 정의된 용어들로서 이는 사용자, 운용자의 의도 또는 관례 등에 따라 달라질 수 있다. 그러므로 그 정의는 본 명세서 전반에 걸친 내용을 토대로 내려져야 할 것이다.
먼저, 본 발명에 따른 산화아연계 이종접합구조의 나노선을 제조하기 위해서 본 발명은 대량생산에 적합하며, 고순도 물질 성장에 유리한 유기금속화학기상증착법을 사용한다. 본 발명에 따른 유기금속화학기상증착법은 금속촉매없이 자기결합모드를 이용해 나노선을 제조하는 방법인데, 이 방법은 금속 촉매를 이용하는 기존의 나노선 제조방법과는 달리 원자 혹은 분자형태의 입자들이 나노선 팁 부분에 흡착되어서 성장되도록 하기 때문에 기존의 반도체 박막성장 기술을 그대로 이용할 수 있다.
한편, 본 발명은 상기한 유기금속화학기상증착법 이외에도 일반적인 화학기상증착법을 이용할 수 있으며, 경우에 따라서는 스퍼터링(sputtering), 열 또는 전자빔 증발법(thermal or e-beam evaporation)이나 펄스레이저증착법(pulse laser deposition) 등 물리적인 성장방법뿐만이 아니라, 금과 같은 금속촉매를 이용하는 기존의 기상이송법(vapor-phase transport process)도 응용하여 사용할 수 있다.
본 발명 방법에 있어서, 아연-함유 유기 금속으로는 바람직하게 디메틸아연[Zn(CH3)2]을 사용하고, 마그네슘-함유 유기금속으로는 바람직하게 비스사이클로펜타디에닐마그네슘(bis-cyclopentadienyl-Mg; (C5H5)2Mg)을 사용하고, 산소-함유 전구체로는 바람직하게 산소(O2) 가스를 사용한다. 분리된 라인들을 통해 디에틸아연을 함유한 아르곤, 비스사이클로펜타디에닐마그네슘을 함유한 아르곤, 및 O2의 흐름을 각각 반응기 및 배기라인으로 적절히 조절해 주면 원하는 구조를 가지는 이종접합 구조를 가지는 나노선을 제조할 수 있다.
본 발명의 바람직한 실시예에서, 사용한 반응기 내의 압력 및 온도는 각각 10-5-760mmHg, 400-700 ℃가 바람직하다. 각 반응물질들의 흐름속도는 각각 디에틸아연 1 내지 10 sccm, 비스사이클로펜타디에닐 마그네슘을 1 내지 50 sccm, O2를 20 내지 100 sccm의 범위로 조절하면서 성장시킨다. 약 한시간 동안 산화아연 나노선을 성장시킨 후, 마그네슘의 전구체인 비스사이클로펜타디에닐 마그네슘의 흐름을 배기라인에서 반응기로 바꿔서 산화아연마그네슘/산화아연 나노선을 성장시킨다.
상기와 같이 해서 제조된 나노선은 도 1에 나타낸 바와 같이 직경이 20-50 nm 이내, 길이가 대략 1μm 정도의 나노선들이 기재에 수직한 방향으로 잘 배향되어 있을 뿐만 아니라 크기가 균일하며 매우 조밀하게 분포되어 있음을 알 수 있다. 나노선의 길이는 필요에 따라 수 마이크로미터까지 연장시킬 수 있다.
또한, 산화아연 나노선과 산화아연마그네슘 나노선의 팁형상이 뚜렷이 변화된 것을 볼 수 있다. 도 1의 (a)는 산화아연나노선의 형상을 주사전자현미경으로 관찰한 것이고, 도 1의 (b)는 산화아연나노선 위에 산화아연마그네슘 나노선을 성장시켜 만든 산화아연마그네슘/산화아연 나노선의 형상이다. 도 1에 도시된 바와 같이 산화아연 나노선의 팁은 매우 뾰쪽한 것에 반해, 산화아연마그네슘 나노선의 팁은 매우 평평함을 알 수 있다.
산화아연마그네슘/산화아연 나노선의 구조분석과 산화아연마그네슘 층의 마그네슘의 성분 함량을 조사하기 위해서 단면 주사 전자 현미경(TEM)과 EDAX(energy dispersion type X-ray analyzer)를 측정하였다. 단면 주사 전자 현미경으로 조사한 결과 산화아연마그네슘 층과 산화아연 층으로 이루어진 나노선이 형성되어 있음을 관측하였으며, 결함은 거의 관측되지 않았다. 또한 EDAX(energy dispersion type X-ray analyzer)를 이용해서 마그네슘의 함량을 조사한 결과 13% 정도의 Mg이 함유된 것으로 조사되었다. 필요에 따라 마그네슘 함량은 전구체의 유량 및 증기압을 적절히 조합해서 다양하게 조절할 수 있다.
산화아연에 마그네슘을 첨가하면 밴드갭이 증가하는데, 발광스펙트럼을 조사한 결과 발광픽의 에너지가 증가함을 관측하고 이를 도 2에 나타내 보였다. 산화아연 나노선의 경우는 밴드갭 근처, 3.36eV에서 엑시톤(exciton) 피크가 강하게 관측됨을 알 수 있다. 이에 반해, 산화아연마그네슘 및 산화아연의 이종접합 나노선에서는 산화아연 나노선에서 관측되는 3.36eV 피크 외에 3.58eV에서의 새로운 발광픽이이 관측된다. 이러한 발광픽은 산화아연마그네슘 나노선에서 나오는 것으로 마그네슘의 첨가로 밴드갭이 220meV이상 증가했음을 의미한다. 이러한 발광특성은 본 발명을 이용해서 만들어진 산화아연 산화아연마그네슘 이종접합 나노선이 성공적으로 제조되었음을 의미한다.
지금까지 실시예로 제시한 산화아연마그네슘/산화아연 이종접합구조(heterostructure)구조 외에도 필요에 따라 동일한 방법을 이용해서 Mn 혹은 Cd와 같은 금속을 첨가해서 Zn1-xMgxO, Zn1-xMnxO, Zn1-xCdxO(0<x<1) 등과 산화아연으로 이루어진 산화아연계 이종접합 나노선도 제조할 수 있음은 당업자에게 자명할 것이다.
이상에서 설명한 바와 같이 본 발명에 따른 이종접합구조의 산화아연계 나노선 및 그 제조방법은 매우 뚜렷한 계면을 가지며 전기적 특성뿐만이 아니라 광학적 특성까지 우수하여서 복잡한 구조를 가지는 나노스케일의 전자소자 및 광소자에 적용될 수 있는 이점을 제공한다.
그리고, 본 발명은 발광특성이 매우 우수할 뿐만 아니라, 마그네슘 혹은 카드늄이나 망간 등을 도핑해서 밴드갭을 변화시킬 수 있으며, 경우에 따라 자성특성을 띄기도 해서, 고성능 전자소자나 발광소자 및 이들 소자들의 어레이를 제조할 수 있도록 하는 이점을 제공한다.
또한, 본 발명은 금속 촉매를 사용하지 않고 유기금속화학증착법을 이용해서 자기결합모드에 의한 나노선을 제조하는 방법을 이용해서, 길이가 수백 나노미터에서 수 마이크로에 이르고, 직경이 수십 나노미터 이내의 비교적 균일한 두께를 가지며, 불순물 함량이 매우 적을 뿐만이 아니라 뚜렷한 경계면을 가지는 나노선을 제공하는 이점을 제공한다.
이상 본 발명의 바람직한 실시예에 대해 상세히 기술하였지만, 본 발명이 속하는 기술분야에 있어서 통상의 지식을 가진 사람이라면, 첨부된 청구 범위에 정의된 본 발명의 정신 및 범위를 벗어나지 않으면서 본 발명을 여러 가지로 변형 또는 변경하여 실시할 수 있음을 알 수 있을 것이다. 따라서 본 발명의 앞으로의 실시예들의 변경은 본 발명의 기술을 벗어날 수 없을 것이다.
도 1은 본 발명에 따라 제조된 이종접합구조의 산화아연계 나노선의 단면도와 주사전자현미경(SEM) 사진도면으로서,
(a)는 산화아연(ZnO) 나노선의 주사전자현미경 사진도면이고,
(b)는 산화아연마그네슘/산화아연(ZnMgO/ZnO) 나노선의 주사전자현미경 사진도면이다.
도 2는 본 발명에 따른 산화아연 나노선과 산화아연마그네슘/산화아연 나노선의 발광스펙트럼이다.

Claims (11)

  1. 이종접합구조의 산화아연(ZnO) 구성부재를 포함하되,
    상기 산화아연(ZnO)은;
    금속 또는 반도체 또는 유전체가 입혀진 산화아연 구성부재를 포함하거나, 또는
    상기 산화아연(ZnO)에 망간(Mn) 또는 코발트(Co)의 전이금속을 도핑하여 자성 특성을 띄게 한 산화아연망간(Zn1-xMnxO(0≤x≤1)) 또는 산화아연코발트(Zn1-xCoxO(0≤x≤1)) 또는 산화아연(ZnO)에 마그네슘(Mg) 또는 카드늄(Cd)이 첨가되어 밴드갭의 조절이 가능하도록 형성된 이종접합구조의 산화아연마그네슘(Zn1-xMgxO(0≤x≤1)) 또는 산화아연카드늄(Zn1-xCdxO(0≤x≤1)) 물질을 포함하는 것을 특징으로 하는 이종접합구조의 산화아연계 나노선.
  2. 삭제
  3. 삭제
  4. 제1항에 있어서, 산화아연(ZnO)과, 상기 산화아연과 그 결정구조 및 밴드구조가 유사한 GaN, AlN, InN 및 이들 합금과 같은 질화물 반도체로 구성된 물질을 포함하는 것을 특징으로 하는 이종접합구조의 산화아연계 나노선.
  5. 이종접합구조의 산화아연계 나노선을 제조하기 위한 방법에 있어서,
    산화아연(ZnO)에;
    마그네슘(Mg) 또는 카드늄(Cd)을 첨가하거나, 또는 망간(Mn) 또는 코발트(Co)의 전이금속을 도핑하여 자성 특성을 띄게 한 산화아연망간(Zn1-xMnxO(0≤x≤1)) 또는 산화아연코발트(Zn1-xCoxO(0≤x≤1)) 물질을 형성하거나, 또는 상기 산화아연과 그 결정구조 및 밴드구조가 유사한 GaN, AlN, InN 및 이들 합금과 같은 질화물 반도체 물질을 첨가하는 단계;
    상기 마그네슘(Mg) 또는 카드늄(Cd)의 첨가를 통해 밴드갭의 조절이 가능한 이종접합구조의 산화아연마그네슘(Zn1-xMgxO(0≤x≤1)) 또는 산화아연카드늄(Zn1-xCdxO(0≤x≤1))의 물질을 형성하는 단계;
    상기 이종접합구조의 산화아연계 물질로 소정의 나노선을 만드는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 이종접합구조의 산화아연계 나노선 제조방법.
  6. 삭제
  7. 삭제
  8. 제5항에 있어서, 상기 나노선을 만들기 위해 금속촉매없이 자기결합모드를 이용하는 유기금속화학기상증착법을 사용하는 것을 특징으로 하는 이종접합구조의 산화아연계 나노선 제조방법.
  9. 제5항에 있어서, 아연을 함유한 전구체를 사용하거나, 마그네슘을 함유한 전구체를 사용하거나, 산소-함유 전구체로는 산소(O2) 가스 또는 전구체를 사용하는 것을 특징으로 하는 이종접합구조의 산화아연계 나노선 제조방법.
  10. 제9항에 있어서, 상기 나노선의 원하는 구조의 이종접합구조를 얻기 위해 반응 물질을 포함한 전구체를 함유한 가스, O2의 흐름을 각각 소정의 반응기 및 배기라인으로 적절히 조절해 주면서 공급하는 것을 특징으로 이종접합구조의 산화아연계 나노선 제조방법.
  11. 제9항에 있어서, 상기 반응기 내의 압력 및 온도는 각각 10-5-760mmHg, 0-1000 ℃를 특징으로 하는 이종접합구조의 산화아연계 나노선 제조방법.
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