KR100435438B1 - 팔라듐-백금/타이타니아 촉매 및 이를 이용한 탄화수소제거방법 - Google Patents

팔라듐-백금/타이타니아 촉매 및 이를 이용한 탄화수소제거방법 Download PDF

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Abstract

탄화수소제거에 사용되는 팔라듐-백금/타이타니아 (Pd-Pt/TiO2)촉매 및 이를 이용한 탄화수소제거방법으로, 타이타니아에 팔라듐 0.2-10wt% 및 백금 0.01-5wt%이 담지된 팔라듐-백금/타이타니아 촉매 및 상기 촉매상에서 수분, 황화합물 및 탄화수소를 포함하는 혼합배가스를 250∼300℃의 반응온도에서 산화시킴으로써 혼합가스중에서 탄화수소를 제거하는 방법이 제공된다. 상기 촉매를 사용함으로써 물 및 황산화물등의 혼합배가스로부터 탄화수소를 보다 낮은 온도에서 효과적으로 제거할 수 있다.

Description

팔라듐-백금/타이타니아 촉매 및 이를 이용한 탄화수소 제거방법{PALLADIUM-PLATINUM/TITANIA CATALYST AND A METHOD FOR REMOVING HYDROCARBON BY USING THE CATALYST}
본 발명은 탄화수소제거용 촉매 및 이를 이용한 탄화수소제거방법에 관한 것이며, 보다 상세하게는 탄화수소제거에 사용되는 팔라듐-백금/타이타니아 (Pd-Pt/TiO2)촉매 및 이를 이용한 탄화수소제거방법에 관한 것이다.
탄화수소를 제거하기 위한 촉매로는 백금등의 귀금속류와 금속 산화물등이 활성이 뛰어나다고 알려져 있다. 예를들어 EP 602865에 따르면 세리아(CeO2)에 백금, 팔라듐, 로듐 및 금을 함침한 촉매를 이용하여 탄화수소와 일산화탄소를 산화시켜 이산화탄소와 물로 전환하여 제거하고 있으며, Appl. Catal. B: Environmental, 3, pp. 283-294, 1994에 의하면 알루미나(Al2O3)에 백금과 팔라듐을 담지한 촉매를 이용하여 자동차 배가스로부터 탄화수소를 제거하고 있다.
일반적으로 배가스는 물과 황산화물을 포함하고 있으며 이들은 촉매를 비활성화시키는 촉매독으로 작용한다. 예를들어 Appl. Catal. B: Environmental, 4, pp 105-140, 1994에 의하면 자동차 배가스 정화용 촉매로 사용되는 알루미나에 담지한 백금, 팔라듐, 로듐등의 촉매가 황산화물을 포함하지 않는 기체에서는 일산화탄소를 약 225-250℃에서부터 제거할 수 있지만, 황산화물을 20ppm포함할 경우 289-320℃이상이 되어야 일산화탄소를 제거할 수 있는 것으로 보고하고 있다.
이에 본 발명의 목적은 물 및 황산화물을 함유하는 혼합배가스에서 탄화수소를 제거하는 촉매를 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 물 및 황산화물을 함유하는 혼합배가스에서 탄화수소를 보다 낮은 온도에서 제거하는 방법을 제공하는 것이다.
본 발명의 일견지에 의하면,
타이타니아에 팔라듐 0.2-10wt% 및 백금 0.01-5wt%로 담지된 수분, 황화합물 및 탄화수소를 함유하는 혼합배가스중의 탄화수소 제거용 팔라듐-백금/타이타니아 촉매가 제공된다.
본 발명의 다른 견지에 의하면,
상기 본 발명에 의한 팔라듐-백금/타이타니아 촉매상에서 수분, 황화합물 및 탄화수소를 함유하는 혼합배가스를 250∼300℃의 반응온도에서 산화시킴으로써 혼합가스중에서 탄화수소를 제거하는 방법이 제공된다.
이하, 본 발명에 대하여 상세히 설명한다.
본 발명의 물 및 황산화물을 함유하는 혼합배가스에서 탄화수소를 제거하는데 사용되는 촉매는 백금-팔라듐/타이타니아 촉매로서 이는 다음과 같이 제조된다.
즉, 일정량의 팔라듐 전구체와 백금전구체 수용액에 타이타니아를 첨가하고 충분히 교반하여 타이타니아에 팔라듐 및 백금을 함침시킨 후 건조시킨 다음 소성함으로써 제조된다.
이 때 팔라듐 및 백금은 촉매제조후 타이타니아에 팔라듐이 0.2-10wt% 그리고 백금이 0.01-5wt%로 담지되도록 하는 것이 바람직하다.
타이타니아에 담지된 팔라듐 및 백금의 양이 하한치에 이르지 못하는 경우, 보다 낮은 온도에서의 물 및 황산화물을 함유하는 배가스로부터의 탄화수소제거효과가 충분하지 않고 상기 상한치보다 많은 양으로 타이타니아에 팔라듐 및 백금을 담지하더라도 상한치를 담지하는 것보다 우수한 효과를 나타내지 않음으로, 타이타니아에 팔라듐은 0.2-10wt% 그리고 백금은 0.01-5wt%의 양으로 담지하는 것이 바람직하다.
한편, 타이타니아에 팔라듐 및 백금을 담지한후 소성은 최고 500℃에서 행하는 것이 바람직하다. 소성온도가 500℃이상되는 경우에는 타이타니아 표면상의 금속성분이 뭉쳐져 합금을 형성함으로 촉매활성이 저하되므로 바람직하지 않은 것이다.
이와 같이 제조된 팔라듐-백금/타이타니아 촉매상에서 물 및 황산화물을 함유하는 혼합배가스를 반응시켜 탄화수소를 제거한다.
상기 본 발명의 백금-팔라듐/타이타니아 촉매는 황화합물보다 탄화수소에 대한 촉매활성이 우수하여 250∼500℃의 보다 낮은 온도에서 혼합배가스를 산화시킴으로써 혼합배가스중의 탄화수소가 물과 이산화탄소로 전환되어 탄화수소가 제거된다.
산화는 혼합배가스중의 산소와의 반응에 의해 진행될 수 있으며, 별도의 산소를 첨가하여 반응시킬 수 있다.
이와 같이, 본 발명의 촉매를 사용함으로써 혼합배가스중의 탄화수소를 산화시켜 제거하기 위한 반응온도가 250℃로 낮아지며 또한 촉매독으로 작용하는 수분 및 황산화물존재하에서도 촉매활성이 유지된다.
이하, 실시예를 통하여 본 발명에 대하여 상세히 설명한다.
하기 실시예에서 모든 실험은 0.3vol%의 프로필렌을 사용하였고, 프로필렌의 산화반응에 필요한 산소는 공기에서 얻었으며, 프로필렌의 전환율은 반응기 후단의 반응생성가스를 가스크로마토그래피로 분석하여 미반응 프로필렌의 양으로부터 구하였다.
분석결과 프로필렌의 감소에 따라 이산화탄소의 증가를 볼수 있었으며, 부산물은검출되지 않았다. 공간속도는 반응가스량을 [L/hr]을 촉매량[kg]으로 나눈 값이며 [L/kg/hr]이다.
실시예 1-4
담지된 팔라듐이 0.5wt% 그리고 백금이 0.03wt%가 되도록 일정량의 팔라듐전구체(PdCl2)와 백금전구체(H2PtCl2·H2O)를 용해한 수용액에 타이타니아(TiO2)를 가하고 충분히 교반하면서 함침시킨 다음 건조후 500℃로 4시간동안 소성하여 팔라듐 및 백금이 담지된 타이타니아를 제조하였다.
상기 촉매상에서 반응온도를 하기 표 1에 나타낸 바와 같이 변화시켜가면서 온도별로 0.3vol% 프로필렌과 2.3vol%수분, 50ppm이산화황 및 공기로 이루어진 혼합가스를 산화반응시켰으며, 혼합배가스중 프로필렌의 제거효율을 하기 표 1에 나타내었다.
촉매량 대비 반응가스량, 즉 공간속도는 360,000l/kg/hr였다.
반응온도 (℃) 프로필렌 제거율(%)
실시예 1실시예 2실시예 3실시예 4 260300400500 95100100100
실시예 5-10
타이타니아에 담지되는 팔라듐 및 백금의 조성을 하기 표 2와 같이 변화시킨 것을 제외하고 기타 다른 조건을 상기 실시예 1과 같이 하여 혼합가스중 프로필렌의 제거율을 측정하여 하기 표 2에 나타내었다.
조성(wt%) 프로필렌 제거율(%)
팔라듐 백금
실시예 5실시예 6실시예 7실시예 8실시예 9실시예 10 0.21.010.00.50.50.5 0.030.030.030.010.55.0 9710010094100100
상기 표 2에서 알수 있듯이, 타이타니아에 팔라듐 및 백금을 본 발명의 범위로 담지하는 경우, 우수한 프로필렌 제거효율을 나타내었다.
팔라듐 및 백금이 담지된 타이타니아 촉매는 탄화수소에 대하여 우수한 촉매활성율을 나타내며 상기 촉매를 사용함으로써 물 및 황산화물을 함유하는 혼합배가스로부터 탄화수소를 보다 낮은 반응온도에서 효과적으로 제거할 수 있다.

Claims (2)

  1. 타이타니아에 팔라듐 0.2-10wt% 및 백금 0.01-5wt%로 담지된 수분, 황화합물 및 탄화수소를 함유하는 혼합배가스중의 탄화수소 제거용 팔라듐-백금/타이타니아 촉매.
  2. 청구항 1의 팔라듐-백금/타이타니아 촉매상에서 수분, 황화합물 및 탄화수소등을 포함하는 혼합배가스를 250∼300℃의 반응온도에서 산화시켜 혼합배가스중에서 탄화수소를 제거하는 방법.
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