KR100407167B1 - 선택적, 비선택적 촉매환원법용 배출가스정화 촉매 및제조방법 - Google Patents
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Abstract
내화성 무기산화물로 고체 분말상의 B2O3, Bi2O3, In2O3, Cr2O3등의 혼합물을 담체로 사용하여 여기에 금속을 담지시켜 저온에서, 그리고 빠른 공간속도하에서 질소산화물을 환원시키고, 또한 일산화탄소를 산화시키기 위해 사용되는 선택적, 비선택적 촉매환원법용 배출가스 정화 촉매 및 제조방법
Description
본 발명은 선택적 촉매환원법과 비선택적 촉매환원법에 사용되는 배출가스 정화 촉매에 관한 것이다. 종래의 선택적 촉매환원법은 암모니아나 요소를 환원제로 사용하여 질소산화물을 질소로 환원시키는 기술이다.
이 기술에 사용되는 촉매는 TiO2나 SiO2등의 담체에 V2O5, MoO3, Fe2O3, SnO2, Mn2O3, CuSO4, WO3, VOSO4등을 담지하여 촉매로 널리 사용하여 왔으며, 여기에 관련된 기술로는 미국특허 US3216953, US3407215, US4010238, US4048112, US4085193, US4113660, US4113660, US4176089, US4188365, US4221768, US4225462, US4280926, US4489172, US4520124, US4705770, US4725572, US4742037, US4774219, US4833113, US4929586 등이 있다.
그러나 이들 촉매는 질소산화물을 질소로 환원시켜 처리하는 속도가 공간속도 3,000h-1∼ 10,000h-1정도이어서 많은량의 촉매가 필요하다.
또한 종래의 비선택적 촉매환원법은 수소, 메탄, 일산화탄소, 탄화수소등을 환원제로 사용하여 질소산화물을 질소로 환원시키는 기술이다. 이 기술에 사용되는 촉매로는 제올라이트에 구리나 코발트를 담지시켜서 사용하거나 알루미나에 귀금속을 담지시킨 촉매를 사용하고 있다. 그러나 이들 촉매는 전환율이 낮고 수분함량에 취약하고 일산화탄소의 산화에 취약한 단점을 가지고 있다.
본 발명에서는 종래의 기술에 나타난 단점들인 선택적 촉매환원기술에서는 빠른 공간속도에서 촉매의 처리속도를 높이고, 비선택적 촉매환원 기술에서는 촉매의 전환율을 높여 저온에서 질소산화물의 환원을 촉진시키며, 또한 일산화탄소의 산화 성능을 극대화 시키는 촉매를 제공하는데 있다.
본 발명에 사용되는 담체는 내화성 무기산화물로 고체 분말상의 B2O3, Bi2O3, In2O3, Cr2O3등의 혼합물을 사용하게 되는데, 이들 혼합물의 구성은 2개 이상의 무기산화물이 선택된다. 그 사용량은 2개가 선택되었을 때 무게비가 99:1에서 1:99인 상태로 미세하게 분할된 유지물로 포함하는 것을 특징으로 하며, 3가지 무기산화물이 선택되면 먼저 선택된 2개의 무기산화물에 대하여 3번째 것은 1∼10 중량%로 첨가하는 것을 특징으로 한다. 질소산화물을 환원시키고 일산화탄소를 산화시키기 위해 본 발명에 사용된 금속원소들로는 Ba, Ag, Au, Ni, Co, Cs, V, Pt, Ti, 중에서 선택된 원소를 하나 이상 함유하는 방법이며 이들 금속 원소들은 금속 또는 금속산화물 상태로 존재한다. 이들 금속 원소들은 담체로 사용되는 내화성 무기산화물에 대하여 0.1∼25 중량%를 사용함으로써 충분한 발명효과가 발휘된다. 0.1중량%보다 적은양을 사용하면 충분한 발명효과를 얻기 힘들고, 25중량% 보다 많은 양을 사용하면 금속들이 응집되어 발명의 효과가 떨어진다.
내화성 무기산화물로 사용되는 B2O3, Bi2O3, In2O3. Cr2O3등의 혼합물을 볼밀 등을 사용하여 수성 슬러리로 만들고 일체 구조를 갖는 허니콤에 워시코팅하고, 그후 120℃에서 6시간 이상 건조한후 Ba, Ag, Au, Ni, Co, Cs, V, Pt, Ti 중에서 선택된 원소를 하나 이상 함유하는 혼합수용액을 내화성 무기 산화물이 워시코팅된 허니콤에 담지시켜 120℃ 이상에서 6시간 이상 건조시킨후 400∼650℃에서 1∼4 시간 동안 소성시킨다.허니콤에 워시코팅되는 내화성 무기산화물은 허니콤 용적에 대하여 30 ∼ 250g/L(허니콤 용적)의 농도로 존재하는 것을 특징으로 한다.
이러한 본 발명의 촉매는 암모니아나 요소를 환원제로 사용하는 선택적 촉매환원 기술에 사용되며, 수소, 탄화수소, 일산화탄소등을 환원제로 사용하는 비선택적 촉매환원기술에도 사용할수 있다.다음의 실시예에 의하여 본 발명을 더 상세히 설명하는데 본 발명은 이들 실시예에만 한정되는 것은 아니다.
실시예1 에서 실시예6 까지는 환원제로 CH4를 2,000ppm 사용하여 비선택적 촉매환원법에 의한 촉매 성능을 나타내었고, 실시예7 에서 실시예10 까지는 NH3를 2,000ppm 사용하여 선택적 촉매환원법에 의한 촉매의 성능을 나타내었다. 반응물질은 NO(일산화질소) 2,000ppm, CO(일산화탄소) 2,000ppm이며 산소농도는 4% 로 하였으며, H2O 성분이 10%, 나머지는 질소로 구성되어 있다. 반응온도는 200℃ ∼ 400℃ 이다. 촉매는 고정층 연속 흐름 반응기내에 충전되어 있으며, 공간속도는 100,000/hr 가 되도록 촉매량과 반응물 유속을 결정하였다. 비교예1은 환원제로 NH32,000ppm을 사용하여 선택적 촉매환원법에 사용되는 일반적인 촉매들을 비교하였고, 비교예2는 CH42,000ppm을 환원제로 사용하여 비선택적 촉매환원법에 사용되는 일반적인 촉매들을 비교하였다.실험자료들은 200시간동안 연속으로 실험하여 얻은 값을 나타낸 것이다.
표1은 촉매처리된 허니콤의 구성성분을 나타내었고, 표2에 질소산화물의 환원 전환율과 일산화탄소의 산화전환율을 나타내었다.
실시예 1)
B2O3100g과 Cr2O3100g을 혼합하여 볼밀로 20시간동안 습식분쇄하여 수성슬러리를 조제하여, 단면적 1평방인치당 200개의 가스유통셀을 갖는 15cm×15cm×10cm 크기의 하니콤을 상기 슬러리에 침지하고 취출하여 셀내의 과잉 슬러리를 압축공기로 불어내고, 그후 120℃에서 12시간 건조하고, 이것을 Ba를 2g 함유하는 바륨나이트레이트와 Ni를 2g 함유하는 니켈나이트레이트 혼합수용액에 침지하여 함침시키고 120℃에서 12시간동안 건조후 600℃에서 2시간동안 소성시켜 촉매처리된 허니콤을 제조하는데 사용된 선택적, 비선택적 촉매환원법용 배출가스 정화촉매 및 제조방법
실시예 2)
표1의 (C) 성분이 Ag 2g, (D) 성분이 Pt 2g인 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 선택적, 비선택적 촉매환원법용 배출가스 정화촉매 및 제조방법
실시예 3)
표1의 (A) 성분이 Bi2O3100g, (C) 성분이 Ni 2g, (D) 성분이 Cs 2g인 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 선택적, 비선택적 촉매환원법용 배출가스 정화촉매 및 제조방법
실시예 4)
표1의 (C) 성분이 Co 2g, (D) 성분이 V 2g인 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 선택적, 비선택적 촉매환원법용 배출가스 정화촉매 및 제조방법
실시예 5)
표1의 (A) 성분이 In2O320g (B) 성분이 B2O3180g, (C)성분이 Ti 2g인 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 선택적, 비선택적 촉매환원법용 배출가스 정화촉매 및 제조방법
실시예 6)
표1의 (C) 성분이 Ni 2g, (D) 성분이 Au 2g, (E) 성분이 V 2g인 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 선택적, 비선택적 촉매환원법용 배출가스 정화촉매 및 제조방법
실시예 7)
표1의 (C) 성분이 Au 2g, (D) 성분이 Ni 2g인 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 선택적, 비선택적 촉매환원법용 배출가스 정화촉매 및 제조방법
실시예 8)
표1의 (C) 성분이 Ni 2g, (D) 성분이 Co 2g인 것을 제외하고는 실시예 5와 동일한 선택적, 비선택적 촉매환원법용 배출가스 정화촉매 및 제조방법
실시예 9)
표1의 (C) 성분이 Ba 2g, (D) 성분이 Ni 2g, (E) 성분이 Co 2g인 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 선택적, 비선택적 촉매환원법용 배출가스 정화촉매 및 제조방법
실시예 10)
표1의 (C) 성분이 Pt 2g, (D) 성분이 Cs 2g, (E) 성분이 V 2g인 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 선택적, 비선택적 촉매환원법용 배출가스 정화촉매 및 제조방법
비교예 1)
표1의 (A) 성분이 TiO2200g, (C) 성분이 V 4g, (B),(D),(E) 성분으로는 아무것도 들어가지 않는 일반적인 선택적 촉매환원기술에 사용되는 촉매
비교예 2)
표1의 (A) 성분이 페리오라이트 200g, (C) 성분이 Co 4g으로 (A) 성분을 이온교환 시킨것, (B),(D),(E) 성분으로는 아무것도 들어가지 않는 일반적인 비선택적 촉매환원기술에 사용되는 촉매
이상에서 상세히 설명한 바와 같이, 본 발명 선택적, 비선택적 촉매환원법용 배출가스 정화 촉매에 있어서, 저온과 빠른 공간속도에서 질소산화물의 환원 성능이 높고, 또한 일산화탄소의 산화 성능도 높다.그리고 선택적,비선택적 촉매환원 기술에 모두 사용될수 있는 효과를 제공한다.
Claims (7)
- 내화성 무기산화물로 고체 분말상의 B2O3, Bi2O3, In2O3,Cr2O3중 2개 이상의 무기산화물을 선택하고, 여기에 Ba, Ag, Au, Ni, Co, Cs, V, Pt, Ti 중에서 선택된 1개 이상의 금속을 담체로 사용되는 내화성 무기산화물에 대하여 0.1∼25중량％로 사용하는 것을 특징으로 하는 선택적, 비선택적 촉매환원법용 배출가스 정화촉매
- 제 1항에 있어서 B2O3, Bi2O3, In2O3,Cr2O3의 사용량은 2개가 선택되었을 때 무게비가 99:1에서 1:99인 상태로 미세하게 분할된 유지물로 포함하는 것을 특징으로 하며, 3가지 무기산화물이 선택되면 먼저 선택된 2개의 무기산화물에 대하여 3번째 것은 1∼10 중량%로 첨가하는 것을 특징으로 하는 선택적, 비선택적 촉매환원법용 배출가스 정화촉매
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- 제 1항에 있어서 내화성 무기산화물 혼합물은 수성 슬러리로 만들고 일체 구조를 갖는 허니콤에 워시코팅하고, 그후 120℃에서 6시간 이상 건조한후 선택된 하나 이상의 금속 혼합수용액을 내화성 무기 산화물이 워시코팅된 허니콤에 담지시켜 120℃ 이상에서 6시간 이상 건조시킨후 400∼650℃에서 1∼4 시간 동안 소성시키며, 허니콤에 워시코팅되는 내화성 무기산화물은 허니콤 용적에 대하여 30 ∼ 250g/L(허니콤 용적)의 농도로 존재하는 것을 특징으로 하는 선택적, 비선택적 촉매환원법용 배출가스 정화촉매의 제조방법
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| KR10-2000-0033080A KR100407167B1 (ko) | 2000-06-15 | 2000-06-15 | 선택적, 비선택적 촉매환원법용 배출가스정화 촉매 및제조방법 |
Applications Claiming Priority (1)
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-
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- 2000-06-15 KR KR10-2000-0033080A patent/KR100407167B1/ko not_active IP Right Cessation
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