KR100415558B1 - 유전체 자기 조성물과 이를 이용한 자기 커패시터 및 그 제조방법 - Google Patents

유전체 자기 조성물과 이를 이용한 자기 커패시터 및 그 제조방법 Download PDF

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Abstract

고주파수 대역에서의 유전체손실이 적으면서도 안정한 특성을 갖고, 더욱이 저온에서의 소성을 실현함으로써 전극재료로 Cu, W 등의 비금속이나 카본을 이용할 수 있고, 그 결과 제조코스트를 대폭적으로 저하시킬 수 있는 유전체 자기조성물과 이를 이용한 자기커패시터 및 그 제조방법을 제공한다.
본 발명의 유전체 자기조성물은, SrxMg1-x(ZryTi1-y)O3(단, 0.8≤x≤1, 0.9≤y≤1)으로 이루어지는 주조성물에, MnO2을 0.05∼15중량%, Bi2O3, PbO, Sb2O3에서 선택된 1종 또는 2종이상을 0.001∼5중량%, 글라스 조성물을 0.5∼15중량% 첨가하여 이루어지는 것을 특징으로 한다.

Description

유전체 자기 조성물과 이를 이용한 자기커패시터 및 그 제조방법{Dielectric ceramic composition, ceramic capacitor using the composition and process of producing same}
본 발명은 유전체 자기조성물과 이를 이용한 자기커패시터 및 그 제조방법에 관한 것으로, 특히, 고주파수 대역에서 유전체손실이 적으면서도 안정한 특성을 갖고, 더욱이 저온에서의 소성을 실현함으로써 전극재료로 동(Cu), 텅스텐(W) 등의 비(卑)금속, 또는 카본을 이용할 수 있고, 그 결과 제조 코스트를 대폭적으로 저하시킬 수 있는 유전체 자기조성물과 이를 이용한 자기커패시터 및 그 제조방법에 관한 것이다.
종래, 소형이면서도 대용량의 커패시터로서, 세라믹스의 유전특성을 이용한 세라믹 커패시터가 알려져 있다. 이 세라믹 커패시터는 루틸(rutile)형의 TiO2, 페로브스카이트형의 BaTiO3, MgTiO3, CaTiO3, SrTiO3등의 유전체재료 한가지 또는 이들을 조합하여 소망의 특성을 갖는 커패시터로 만든다.
세라믹 커패시터는 단층형과 적층형으로 분류된다.
단층세라믹 커패시터는 상술한 재료분말을 가압 성형하여 예를 들어 펠릿(원판상), 로드(원통상), 칩(각형상) 등의 성형체로 하고, 이 성형체를 대기중 1200∼1400℃의 온도에서 소성하여 소결체로 하고, 이 소결체의 양표면에 전극을 형성하여 얻을 수 있다.
또한 적층 세라믹 커패시터는 상술한 재료 분말과 유기바인더 및 유기용제를 혼련하여 슬러리로 하고, 이 슬러리를 닥터브레이드(doctor blade)법에 의해 시트상에 성형하고 탈지하여 그린시트(green sheet)로 하고, 이 그린시트상에 Pt나 Pd등의 귀금속으로 이루어지는 전극을 인쇄한 후, 이들 그린시트를 두께방향으로 적층 가압하여 적층체로 하고, 이 적층체를 대기중 1200∼1400℃의 온도에서 소성하여 얻을 수 있다.
그런데, 상술한 종래의 세라믹 커패시터에 있어서는 전기적 특성이 우수한 치밀한 소결체를 얻기 위해서는 1200∼1400℃라는 높은 온도에서의 소성이 필요하다.
특히, 적층 세라믹 커패시터에서는 전극재료로 비금속을 이용하는 경우 이 비금속이 소성시에 산화하여 세라믹층의 사이에 고저항층을 형성해버려 높은 온도에서도 안정한 Pt나 Pd등의 귀금속재료를 이용할 필요가 있어 저코스트화가 어려운 문제점이 있었다.
또한, 마이크로파 등의 고주파수 영역에 적용하는 경우, 유전체 손실이 적은 것이 바람직하고, 온도특성, 품질계수(Q) 등의 전기적특성에 대하여도 보다 고특성이면서 고신뢰성의 것이 요구되고 있다. 그러나, 현재의 유전체재료에서는 이들의 요구를 만족하지 못하고 있다.
본 발명은 상기의 사정을 감안한 것으로, 고주파수 대역에서 유전체손실이 적으면서 안정한 특성을 갖고, 더욱이 저온에서의 소성을 실현하여 비금속재료로 Cu, W 등의 비금속이나 카본을 이용할 수 있고, 그 결과, 제조코스트를 대폭적으로저하시킬 수 있는 유전체 자기조성물과 이를 이용한 자기커패시터 및 그 제조방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.
도 1은 본 발명의 제1의 실시형태인 단층 세라믹 커패시터를 나타내는 단면도이다.
도 2는 본 발명의 제2의 실시형태인 적층 세라믹 커패시터를 나타내는 단면도이다.
*도면의 주요부분에 대한 부호의 설명*
1..... 벌크상의 유전체 2..... 단자전극
3..... 리드선 4..... 에폭시 수지
11..... 유전체층 12..... 내부전극
13, 14..... 단자전극
상기 과제를 해결하기 위하여, 본 발명은 다음과 같은 유전체 자기조성물과 이를 이용한 자기커패시터 및 그 제조방법을 제공하였다.
즉, 본 발명에 따른 유전체 자기조성물은, SrxMg1-x(ZryTi1-y)O3(단, 0.8≤x≤1, 0.9≤y≤1)으로 이루어지는 주조성물에, MnO2을 0.05∼15중량%, Bi2O3, PbO, Sb2O3에서 선택된 1종 또는 2종이상을 0.001∼5중량%, 글라스 조성물을 0.5-15중량% 첨가하여 이루어지는 것을 특징으로 한다.
이 유전체 자기조성물은, SrxMg1-x(ZryTi1-y)O3(단, 0.8≤x≤1, 0.9≤y≤1)으로 이루어지는 주조성물에, MnO2을 0.05∼15중량%, Bi2O3, PbO, Sb2O3에서 선택된 1종 또는 2종이상을 0.001∼5중량%, 글라스 조성물을 0.5∼15중량% 첨가함으로써, 높은 비유전율, 양호한 온도특성, 높은 품질계수가 실현가능하다. 그 결과, 마이크로파 등의 고주파수 영역에서 특성을 안정화시킬 수 있고, 고주파수 영역에서 신뢰성이 향상된다.
여기서, Sr의 몰비를 0.8이상(80mol%이상)으로 한 것은, 0.8미만(80mol%미만)에서는 925∼1080℃의 저온에서 소성한 경우, 소결성이 저하되어 양호한 소결체가 얻어질수 없기 때문이다.
또한, Ti의 몰비를 0.1이하(10mol%이하)로 한 것은, 0.1(10mol%)을 초과하면 품질계수(Q)가 저하하는 것과 함께 온도특성이 음으로 커지기 때문이다.
MnO2는 소결조제로서 첨가하는 것으로, 그 첨가량은 0.05∼15중량%가 바람직하다. 그 이유는 첨가량이 0.05중량%미만에서는 첨가효과가 없고, 따라서 치밀한 소결체를 얻을 수 없으며 또한, 15중량%을 초과하면 품질계수(Q)가 저하되기 때문이다.
Bi2O3, PbO, Sb2O3에서 선택된 1종 또는 2종이상의 저융점 금속산화물은, 온도특성을 개선하기 위해 첨가하는 것으로, 그 첨가량은 0.001∼5중량%가 바람직하다. 그 이유는 첨가량이 0.001중량%미만에서는 온도특성의 개선효과가 얻어지지 않으며 또한, 5중량%을 초과하면 품질계수(Q)가 저하하기 때문이다.
글라스 조성물은, 925∼1080℃의 저온소성을 가능하게 하기 때문에 소결조제로서 첨가하는 것으로, 그 첨가량은 0.5∼15중량%가 바람직하다. 그 이유는 첨가량이 0.5중량% 미만에서는 소결조제제로서의 효과가 없어 저온소성을 할 수 없으며, 비유전율, 온도특성, 품질계수가 저하하기 때문이며, 또한, 15중량%을 초과하면 품질계수(Q)가 저하하기 때문이다.
글라스 조성물로서는 첨가하여도 특성에 악영향을 미치지 않고, 주 조성물인 SrxMg1-x(ZryTi1-y)O3(단, 0.8≤x≤1, 0.9≤y≤1)와 젖음성이 양호하고, 더욱이 925∼1080℃의 온도에서 연화 및/또는 용융하는 글라스가 바람직하며, 예를 들어 ZnO-SiO2계 글라스, Li2O-Al2O3-SiO2계 글라스 등이 바람직하다.
또한, 본 발명에 따른 유전체 자기조성물은, 상기한 유전체 자기조성물에서, 상기 주조성물에 SiO2을 0.01-5중량%, Al2O3을 0.01∼5중량% 첨가하여 이루어지는 것을 특징으로 한다.
SiO2는 온도특성을 개선하기 위해 첨가하는 것으로, 그 첨가량은 0.01∼5중량%가 바람직하다. 그 이유는, 첨가량이 0.01중량% 미만에서는 온도특성의 개선효과가 얻어지지 않으며, 또한, 5중량%을 초과하면 품질계수(Q)가 저하하기 때문이다.
Al2O3는 품질계수(Q)을 개선하기 위해 첨가하는 것으로, 그 첨가량은 0.01∼5중량%가 바람직하다. 그 이유는 첨가량이 0.01중량% 미만에서는 품질계수(Q)의 개선효과가 얻어지지 않으며, 또한 5중량%을 초과하면 온도특성이저하하기 때문이다.
또한, 본 발명에 따른 유전체 자기조성물은, 상기한 유전체 자기조성물에서, 상기 주조성물에 희토류 산화물을 0.001∼2중량% 첨가하여 이루어지는 것을 특징으로 한다.
희토류 산화물은, 온도특성의 개선을 위해 미량 첨가하는 것으로, 그 첨가량은 0.001∼2중량%가 바람직하다. 그 이유는 첨가량이 0.001중량% 미만에서는 온도특성의 개선효과가 얻어지지 않으며, 또한, 2중량%을 초과하면 품질계수(Q)가 저하하기 때문이다.
희토류 산화물로서는, 주조성물인 SrxMg1-x(ZryTi1-y)O3(단, 0.8≤x≤1, 0.9≤y≤1)과 젖음성이 양호하면서 입계층에 존재하여 소결성을 높이는 것이 바람직하다. 구체적으로 예를 들면, La2O3, CeO2, Pr6O11, Nd2O3, Sm2O3, Dy2O3, Ho2O3, Er2O3, Tm2O3, Yb2O3에서 선택된 1종 또는 2종 이상을 조합하는 것이 바람직하다.
본 발명에 따른 자기커패시터는 상기한 유전체 자기조성물로 이루어지는 소자의 양면에 전극을 형성하여 이루어지는 것을 특징으로 한다.
또한, 본 발명에 따른 자기커패시터는, 상기한 유전체 자기조성물로 이루어지는 시트상의 유전체와, 전극을 교대로 적층하여 이루어지는 것을 특징으로 한다.
또한, 본 발명에 따른 자기커패시터는 상기한 커패시터에서, 상기 전극이 비금속 또는 탄소계 물질로 되는 것을 특징으로 한다.
이 자기커패시터는, 상기한 유전체 자기조성물을 이용함으로써 고주파수 대역에서 유전체손실이 적으면서도 안정한 특성으로 된다.
또한, 상기 유전체자기조성물을 이용함으로써 925∼1080℃의 저온에서 소성하는 것이 가능하다. 그 결과, 내부전극으로 저렴한 비금속 또는 탄소계 물질을 이용하여 제조코스트의 저감을 도모할 수 있다.
상기 비금속으로서는, 도체로서의 특성을 갖으면서도 신뢰성의 높은 금속, 예를 들어, 동(Cu), 니켈(Ni), 텅스텐(W), 몰리브덴(Mo) 등의 금속에서 선택된 1종 또는 2종이상을 함유하는 금속이 바람직하다.
또한, 탄소계 물질로서는 카본(무정형탄소), 그라파이트(석묵, 흑연), 또는 이들의 혼합물이 바람직하다.
본 발명에 따른 유전체 자기조성물의 제조방법은, SrxMg1-x(ZryTi1-y)O3(단, 0.8≤x≤1, 0.9≤y≤1)으로 이루어지는 주조성물에, MnO2을 0.05∼15중량%, Bi2O3,PbO, Sb2O3에서 선택된 1종 또는 2종이상을 0.001∼5중량%, 글라스 조성물을 0.5∼15중량% 첨가한 분체를, 성형하여 벌크상 또는 시트상의 성형체로 하고, 이 성형체를 925∼1080℃의 온도에서 소성하는 것을 특징으로 한다.
이 유전체 자기조성물의 제조방법은, SrxMg1-x(ZryTi1-y)O3(단, 0.8≤x≤1, 0.9≤y≤1)으로 이루어지는 주조성물에, MnO2을 0.05∼15중량%, Bi2O3, PbO, Sb2O3에서 선택된 1종 또는 2종이상을 0.001∼5중량%, 글라스 조성물을 0.5-15중량% 첨가한 분체를, 성형하여 벌크상 또는 시트상의 성형체로 하고, 이 성형체를 925∼1080℃의 온도에서 소성함으로써 소결조제인 MnO2및 글라스조성물이 925∼1080℃의 저온소성과정에서 입계층의 젖음성을 향상시켜, 성형체중의 분말입자끼리를 결합시키는 것과 함께, 분말입자의 공극을 감소시키면서 소결을 진행시킨다. 이에 따라 925∼1080℃의 소성온도에서 치밀한 고강도의 소결체를 얻을 수 있다.
또한, 본 발명에 따른 유전체 자기조성물의 제조방법은, 상기한 유전체 자기조성물의 제조방법에서, 상기 시트상의 성형체에서 하나의 주된 면에 전극을 형성한 다음 이 성형체를 복수개 두께방향으로 적층하고 가압하여 적층체로 하고, 이 적층체를 상기 온도에서 소성하는 것을 특징으로 한다.
이 유전체 자기조성물의 제조방법에서는, 시트상의 성형체에서 하나의 주된면에 전극을 형성하고, 이어서 이 성형체를 복수개 두께방향으로 적층하고 가압하여 적층체로 하고 이어서 이 적층체를 상기 온도에서 소성하는 것에 의해 내부전극재료로 Pt나 Pd의 귀금속과 비교하여 저렴한 Cu, Ni등의 비금속, 또는 무정형탄소, 그라파이트 등의 탄소계 물질을 이용할 수 있다. 이에 따라 특성을 저하시키지 않고 저코스트화를 도모할 수 있다.
본 발명의 유전체 자기조성물과 이를 이용한 자기커패시터 및 그 제조방법의 각실시형태에 대해서 도면을 기초로 설명한다.
[제1의 실시형태]
도 1은 본 발명의 제1의 실시형태인 세라믹 커패시터(자기커패시터)를 나타내는 단면도로서, 도면에서 부호1은 벌크상의 유전체, 2는 유전체(1)의 양면에 형성된 단자전극, 3은 단자전극(2)에 접속된 리드선, 4는 유전체(1) 및 단자전극(2)을 밀봉하는 에폭시수지이다.
유전체(1)은, SrxMg1-x(ZryTi1-y)O3(단, 0.8≤x≤1, 0.9≤y≤1)(이하, 단지 SMZT라 한다)로 이루어지는 주조성물에, MnO2을 0.05∼15중량%, Bi2O3, PbO, Sb2O3에서 선택된 1종 또는 2종이상을 0.001∼5중량%, 글라스 조성물을 0.5-15중량% 첨가한 재료조성으로 이루어지는 유전체 세라믹이다.
이 유전체(1)의 재료조성을, 상기 주조성물에 SiO2을 0.01∼5중량%, Al2O3을 0.01∼5중량% 첨가한 재료조성, 또는 상기 주조성물에 희토류 산화물을 0.001∼2중량% 첨가한 재료조성, 또는 상기 주조성물에 SiO2을 0.01∼5중량%, Al2O3을 0.01∼5중량%, 희토류 산화물을 0.001∼2중량% 첨가한 재료조성중 어느것 하나로 해도 좋다.
단자전극(2)로서는, 도체로서의 특성을 갖으면서 신뢰성이 높은 전극재료 예를 들어 Ag 또는 Ag 합금으로 구성된다. Ag합금으로서는 예를 들어 90Ag-10Pd등이 적합하다.
이 Ag 또는 Ag합금 대신, 예를 들어 Cu, Ni, W 또는 Mo, 또는 이들중 2종이상을 함유한 합금 또는 카본, 그라파이트, 이들의 혼합물을 이용해도 좋다.
이 세라믹 커패시터에서는 비유전율(ε), 품질계수(Q), 온도특성(Tc) 모두 고주파영역에서도 안정하다.
다음, 이 세라믹 커패시터의 제조방법에 대해서 설명한다.
먼저, 분말상의 SMZT, MnO2, Bi2O3, PbO, Sb2O3에서 선택된 1종 또는 2종이상, 글라스 조성물, SiO2, Al2O3, 희토류 산화물을 각각 소정량 평량하였다.
여기서는, 분말상의 Sr0.95Mg0.05(Zr0.95Ti0.05)O3, MnO2, PbO, 글라스 조성물(ZnO-SiO2계 글라스 또는 Li2O-Al2O3-SiO2계 글라스), SiO2, Al2O3, La2O3을 표 1에 나타낸 재료조성과 같이 평량하였다.
시료번호 주성분(몰비)SrxMg1-x(ZryTi1-y)O3 첨가물A(중량%) 첨가물B(중량%) 소성온도(℃)
Sr Mg Zr Ti MnO2 Al2O3 SiO2 글라스프릿트 PbO La2O3
1※ 1 0 1 0 0 0 0 0 0 0 1050
2 1 0 1 0 0.3 0 0 0.5 1.0 0 1000
3 1 0 1 0 0.3 0 0 3.0 1.0 0 950
4※ 1 0 1 0 0.3 0 0 11.0 1.0 0 950
5 1 0 0.95 0.05 5.0 0.1 0.05 2.5 0.5 0.01 950
6 1 0 0.95 0.05 5.0 0.1 0.05 2.5 0.5 0.01 1000
7※ 1 0 0.95 0.05 5.0 0.1 0.05 2.5 0.5 0.01 900
8※ 1 0 0.95 0.05 5.0 0.1 0.05 2.5 6.0 0.01 950
9 1 0 0.95 0.05 5.0 0.1 0.05 2.5 0.5 0.01 950
10 0.98 0.02 0.95 0.05 5.0 0.05 0.05 2.5 0.5 0.01 950
11 0.98 0.02 0.95 0.05 5.0 0.5 0.05 2.5 0.5 0.01 950
12※ 0.98 0.02 0.95 0.05 5.0 0.5 0.05 2.5 1.0 0.01 900
13※ 0.98 0.02 0.95 0.05 5.0 0.5 0.05 11.0 1.0 0.01 950
14 0.98 0.02 0.95 0.05 5.0 5.0 0.05 2.5 0.5 0.01 950
15 0.98 0.02 0.95 0.05 5.0 0.1 0.5 2.5 0.5 0.01 950
16※ 0.95 0.05 0.95 0.05 0.04 0 0 3.5 0 0 925
17※ 0.95 0.05 0.95 0.05 2.5 0 0 0.4 0 0 925
18 0.95 0.05 0.95 0.05 2.5 0 0 3.5 0 0 925
19※ 0.95 0.05 0.95 0.05 3 0.2 0.3 0.4 0.5 0.001 950
20※ 0.95 0.05 0.95 0.05 5 0.1 0.05 5 0.5 0.03 900
21 0.95 0.05 0.95 0.05 5 0.1 0.05 5 0.5 0.03 950
22 0.95 0.05 0.95 0.05 5 0.05 0.05 5 0.5 0.03 975
23 0.95 0.05 0.95 0.05 5 0.5 0.05 5 0.5 0.03 975
24 0.95 0.05 0.95 0.05 5 5.0 0.05 5 0.5 0.03 975
25 0.95 0.05 0.95 0.05 5 0.1 0.5 5 0.5 0.03 975
26 0.95 0.05 0.95 0.05 5 0.1 5.0 5 0.5 0.03 975
27 0.95 0.05 0.95 0.05 5 0.1 0.1 5 0.5 0.03 1050
28 0.8 0.2 0.95 0.05 5 0.1 0.05 3.5 0.5 0.03 950
29※ 0.8 0.2 0.95 0.05 5 0.1 0.05 5 0.5 0.03 900
30※ 0.75 0.25 0.95 0.05 5 0.1 0.05 5 0.5 0.03 950
※본 발명의 범위외
다음으로, 이들의 분체를 소정량의 물(또는 에탄올, 아세톤 등의 유기용매) 등의 분산매와 함께 볼밀에 넣고, 소정기간, 예를 들면 24시간 혼합·분쇄하고, 그후 탈수(또는 탈에탄올, 탈 아세톤 등의 탈유기용매)·건조를 행하였다. 본 발명의 재료조성이외의 조성의 시료도 만들어 비교예로서 하였다(표 1중에서는 「※」로 표시하고 있다)
다음으로 얻어진 건조분말을 550∼750℃의 온도에서 0.5∼5.0시간, 하소한 다음, 라이카이기(또는 자동유발)을 이용하여 1∼24시간분쇄하고, 소정의 입도의 하소분으로 하였다.
다음으로, 이 하소분에 소정량의 유기바인더를 가한 후, 라이카이(大臼)기 등을 이용하여 균일하게 혼합·조립하고, 소정의 입도의 조립분(단립)으로 하였다. 유기바인더는 PVA(polyvinyl alcohol) 수용액을 이용하였다. 이 유기바인더로는, 에틸셀룰로스 수용액, 아크릴수지용액(아크릴바인더) 등을 이용해도 좋다.
다음으로 성형기를 이용하여, 이 조립분을 직경 20mm, 두께 2mm의 펠릿으로 성형하고, 그후 대기중 925∼1080℃의 온도에서 0.5∼10.0시간 소성하고, 본 실시형태의 원판상의 유전체(1)를 얻었다. 본 발명의 재료조성의 시료를 본 발명의 소성온도범위 이외의 온도에서 소성하여 비교예로 하였다(표 1에서는 비교예를 「※」나타내고 있다).
표 2는 각 시료에서 전기적 특성을 나타낸 것이다. 역시 표 2에서 비교예를 「※」로 나타내고 있다.
시료번호 비유전율ε 품질계수Q 비저항R(Ω·cm) 온도특성Tc(ppm/℃)
1※ 13 230 1.6×1011 96
2 19 950 1.3×1012 93
3 23 2300 1.9×1012 60
4※ 22 380 1.5×1012 180
5 28 2680 1.7×1012 58
6 27 3630 1.5×1012 63
7※ 24 190 1.6×1012 56
8※ 33 180 1.5×1012 26
9 31 6000 2.0×1012 35
10 29 2670 1.8×1012 38
11 27 2980 1.6×1012 32
12※ 12 310 1.5×1012 15
13※ 28 60 1.8×1012 27
14 26 790 1.9×1012 43
15 25 2340 2.0×1012 36
16※ 18 370 1.9×1012 32
17※ 16 270 2.1×1012 27
18 23 2560 1.8×1012 68
19※ 12 320 1.6×1012 71
20※ 17 150 1.3×1011 29
21 25 1700 2.2×1012 75
22 25 2550 2.1×1012 58
23 22 2500 1.7×1012 82
24 26 2700 1.1×1013 105
25 24 2300 1.9×1012 74
26 22 1970 1.5×1012 23
27 23 2200 2.1×1012 63
28 17 1290 2.0×1012 32
29※ 12 200 1.8×1012 17
30※ 11 170 1.9×1012 40
※본 발명의 범위외
여기에서, 비유전율(ε)은 25℃에서 1MHz, 1Vrms의 조건하에서 측정을 하였다. 품질계수(Q)는, 1MHz, 25℃의 조건하에서 측정하였다. 온도특성(Tc)는 25℃의정전용량C1 및 125℃에서의 정전용량C2을 각각 측정하고, 이들의 측정치를 다음식에 대입하여 온도특성(Tc)을 산출하였다.
Tc(ppmm/℃)
=((C2-C1)×106)/(C1×(125-25))
비저항(R(Ω·cm))은 25℃에서 1000V의 직류전압을 인가할 때의 1분후의 전류치를 측정하고, 이들 전압치 및 전류치에서 비저항을 산출하였다.
표 2에서 밝혀진 바와 같이, 본 실시형태의 시료에 의하면, 비유전율(ε), 품질계수(Q), 온도특성(Tc) 모두, 고주파영역에서도 안정한 것을 알 수 있다
한편, 비교예의 시료에서는 본 실시형태의 시료와 비교하여, 비유전율(ε), 온도특성(Tc), 품질계수(Q)중 어느 하나가 저하한 것을 알 수 있다.
더욱이, 금속현미경을 이용하여, 본 실시형태의 시료의 표면상태를 관찰한 바, 입계에 공극 등이 인지되지 않고 치밀한 소결체로 되는 것이 확인되었다.
이상 설명과 같이, 본 실시형태의 세라믹 커패시터에 의하면, 유전체(1)를 SMZT로 이루어지는 주조성물에, MnO2을 0.05∼15중량%, Bi2O3, PbO, Sb2O3에서 선택된 1종 또는 2종이상을 0.001∼5중량%, 글라스 조성물을 0.5-15중량% 첨가하고, 필요에 따라 상기 주조성물에 SiO2을 0.01-5중량%, Al2O3을 0.01∼5중량%, 희토류 산화물을 0.001-2중량% 첨가한 재료조성으로 했기 때문에 높은 비유전율, 양호한 온도특성, 높은 품질계수를 실현할 수 있다. 따라서, 마이크로파 등의 고주파수 대역에서 특성을 안정하시킬 수 있고, 고주파수 대역에서 신뢰성을 향상시킬 수 있다.
본 실시형태의 세라믹 커패시터의 제조방법에 의하면, SMZT로 이루어지는 주조성물에, MnO2을 0.05∼15중량%, Bi2O3, PbO, Sb2O3에서 선택된 1종 또는 2종이상을 0.001∼5중량%, 글라스 조성물을 0.5-15중량% 첨가하고, 필요에 따라 상기 주조성물에 SiO2을 0.01-5중량%, Al2O3을 0.01∼5중량%, 희토류 산화물을 0.001-2중량% 첨가한 분체를 성형하여 벌크상의 성형체로 하고, 이 성형체를 925∼1080℃의 온도에서 소성하기 때문에, 치밀하면서 고강도의 소결체를 저온소성에 의해 만들 수 있다.
[제2의 실시형태]
도 2는 본 발명의 제2의 실시형태인 적층 세라믹 커패시터를 나타낸 도면으로, 도면에서 부호11은 시트상의 유전체층, 12는 박두께의 내부전극, 13, 14는 단자전극이다.
이 적층 세라믹 커패시터에서는 유전체층(11)을 8층, 내부전극(12)을 7층, 교대로 적층하고 있다.
유전체층(11)은 SMZT로 이루어지는 주조성물에, MnO2을 0.05∼15중량%,Bi2O3, PbO, Sb2O3에서 선택된 1종 또는 2종이상을 0.001∼5중량%, 글라스 조성물을 0.5∼15중량% 첨가한 재료조성으로 이루어진 시트상의 유전체 세라믹 커패시터이다.
이 유전체층(11)의 재료조성을, 상기 주조성물에 SiO2을 0.01-5중량%, Al2O3을 0.01∼5중량% 첨가한 재료조성 또는 상기 주조성물에 희토류 산화물을 0.001∼2중량% 첨가한 재료조성, 또는 상기 주조성물에 SiO2을 0.01-5중량%, Al2O3을 0.01∼5중량%, 희토류 산화물을 0.001∼2중량% 첨가한 재료조성중 어느 것 하나로 해도 좋다.
내부전극(12) 및 단자전극(13)(14)는, 도체로서의 특성을 갖으면서 신뢰성이 높은 전극재료 예를 들어, Cu, Ni, W 또는 Mo 또는, 이들중 어느 2종이상을 함유한 합금, 또는 카본, 그라파이트, 이들의 혼합물이 적합하다.
이 적층 세라믹 커패시터에서는 비유전율(ε), 품질계수(Q), 온도특성(Tc) 모두 고주파영역에서도 안정하다.
다음으로, 이 적층 세라믹 커패시터의 제조방법에 대해서 설명한다.
먼저, 본 실시형태의 재료조성으로 되도록 분말상의 SMZT, MnO2, Bi2O3, PbO,Sb2O3에서 선택된 1종 또는 2종이상, 글라스 조성물, 필요에 따라 SiO2, Al2O3, 희토류 산화물을 각각 소정량 평량하고, 이들의 분말을 소정량의 물(또는 에탄올, 아세톤 등의 유기용매) 등의 분산매와 함께 볼밀에 넣고, 소정시간 예를 들어 24시간 혼합·분쇄하고, 그 후 탈수(또는 탈에탄올, 탈아세톤 등의 탈유기용매)·건조를 행하였다.
다음으로, 이 건조분을 소정량의 유기바인더 및 유기용제를 가한 후, 라이카이기, 혼련기 등을 이용하여 혼련하고, 소정의 점도를 갖는 슬러리로 만들었다. 여기서, 유기바인더로서는 PVA(polyvinyl alcohol) 수용액을 이용하였다. 유기바인더는 에틸셀룰로스 수용액, 아크릴수지용액(아크릴바인더) 등을 이용해도 좋다.
다음으로 닥터브레이드법에 의해 이 슬러리를 시트상으로 성형하고 탈지하여 그린시트로 하고, 이 그린시트상에 Cu, Ni, W 또는 MO, 또는 이들중 어느 2종이상을 함유한 합금, 또는 카본, 그라파이트, 카본과 그라파이트의 혼합물을 도전재료로 한 도전 페이스트(paste)를 소정의 패턴으로 인쇄한 내부전극층으로 만들었다.
이 도전 페이스트로는 Cu분말에 유기바인더, 분산제, 유기용제, 필요에 따라 환원제 등을 소정량 가한 후에 혼련하고, 소정의 점도로 한 Cu 페이스트 이외에 Ni 페이스트, W 페이스트, Mo 페이스트, 카본분과 그라파이트분의 혼합 분체를 이용한 카본 페이스트 등이 적절히 이용할 수 있다.
다음으로, 이들의 그린시트를 두께방향으로 적층하여 그 두께방향으로 가압하여 적층체로 만든다.
다음으로, 이 적층체를 N2가스 등의 불활성가스분위기에서 또는 N2-H2환원성가스분위기에서, 925∼1080℃온도로 소성하고, 그 후 양측면에 단자전극(13)(14)를 성형하였다.
이상과 같이, 유전체층(11)과 내부전극(12)를 교대로 적층한 적층 세라믹 커패시터를 만들 수 있다.
이상 설명한 바와 같이, 본 실시형태의 적층 세라믹 커패시터에 의하면, 유전체층(11)를 SMZT로 이루어진 주조성물에, MnO2을 0.05∼15중량%, Bi2O3, PbO, Sb2O3에서 선택된 1종 또는 2종이상을 0.001∼5중량%, 글라스 조성물을 0.5-15중량% 첨가하고, 필요에 따라 상기 주조성물에 SiO2을 0.01-5중량%, Al2O3을 0.01∼5중량%, 희토류 산화물을 0.001∼2중량% 첨가한 재료조성으로 했기 때문에 높은 비유전율, 양호한 온도특성, 높은 품질계수를 실현하는 것이 가능하고, 그 결과, 마이크로파 등의 고주파수 영역에서 특성을 안정화시킬 수 있고, 고주파수 영역에서 신뢰성을 향상시킬 수 있다.
본 실시형태의 적층 세라믹 커패시터의 제조방법에 의하면, SMZT로 이루어지는 주조성물에 MnO2을 0.05∼15중량%, Bi2O3, PbO, Sb2O3에서 선택된 1종 또는 2종이상을 0.001∼5중량%, 글라스 조성물을 0.5-15중량% 첨가하고, 필요에 따라 주조성물에 SiO2을 0.01-5중량%, Al2O3을 0.01∼5중량%, 희토류 산화물을 0.001-2중량% 첨가한 그린시트 상에 내부전극층을 형성하고 이 그린시트를 두께방향으로 적층하여 적층체로 만들고, 이 적층체를 불활성가스 분위기에서, 또는 환원성 가스분위기에서, 925-1080℃온도로 소성하기 때문에 내부전극(12)의 재료에 Pt나 Pd 등의 귀금속과 비교하여 저렴한 비금속이나 탄소계 물질을 이용하는 것이 가능하다. 따라서, 특성을 저하시키지 않고 저코스트화를 도모할 수 있다.
이상 본 발명의 유전체 자기조성물과 이를 이용한 자기커패시터 및 그 제조방법의 각 실시형태에 대해서 도면을 기초로 설명하지만 구체적인 구성은 상술한 각 실시형태에 한정되는 것이 아니고, 본 발명의 요지를 벗어나지 않는 범위에서 설계의 변경등이 가능하다.
예를 들어 제2의 실시형태인 적층 세라믹 커패시터에서는 유전체층(11)를 8층, 내부전극(12)을 7층, 교대로 적층한 구성으로 하지만 유전체층(11) 및 내부전극(12) 각각의 크기나 층수는 필요로 하는 용량이나 특성에 의해 적절히 변경가능하다.
이상 설명한 형태에서 본 발명의 유전체 자기조성물에 의하면, SrxMg1-x(ZryTi1-y)O3(단, 0.8≤x≤1, 0.9≤y≤1)으로 이루어진 주조성물에, MnO2을 0.05∼15중량%, Bi2O3, PbO, Sb2O3에서 선택된 1종 또는 2종이상을 0.001∼5중량%, 글라스 조성물을 0.5-15중량% 첨가 했기 때문에, 높은 비유전율, 양호한 온도특성, 높은 품질계수를 실현하는 것이 가능하고, 그 결과, 마이크로파 등의 고주파수 영역에서 특성을 안정시킬 수 있고 고주파수 영역에서 신뢰성을 향상시킬 수 있다.
본 발명의 자기커패시터에 의하면, 상기한 유전체자기조성물로 이루어지는 소자의 양면에 전극을 형성했기 때문에, 높은 고주파수 대역에서 유전체손실을 적게 할 수 있다. 그 결과, 마이크로파 등의 고주파수대역에서 특성을 안정화시킬 수 있고 고주파수 대역에서 신뢰성을 향상시킬 수 있다.
또한, 전극으로 저렴한 비금속 또는 탄소계 물질을 이용하면 특성을 저하시키지 않고 제조코스트를 저감할 수 있다.
본 발명의 다른 자기커패시터에 의하면, 상기한 유전체자기조성물로 이루어지는 시트상의 유전체와, 전극를 교대로 적층했기 때문에, 고주파수 대역에서 유전체손실을 적게할 수 있다. 그 결과, 마이크로파 등의 고주파수 대역에서 특성을 안정화시키는 것이 가능하고, 고주파수 대역에서 신뢰성을 향상시키지 않고 제조코스트를 저감할 수 있다.
또한, 925∼1080℃의 온도에서 소성할 수 있으므로 내부전극으로 저렴한 비금속 또는 탄소계 물질을 이용하는 것이 가능하고, 특성을 저하시키지 않고 제조코스트를 저감할 수 있다.
본 발명의 유전체자기조성물의 제조방법에 의하면, SrxMg1-x(ZryTi1-y)O3(단, 0.8≤x≤1, 0.9≤y≤1)으로 이루어지는 주조성물에, MnO2을 0.05∼15중량%, Bi2O3, PbO, Sb2O3에서 선택된 1종 또는 2종이상을 0.001∼5중량%, 글라스 조성물을 0.5-15중량% 첨가한 분체를 성형한 벌크상 또는 시트상의 성형체로 하고, 이 성형체를 925∼1080℃의 온도에서 소성하기 때문에 치밀하면서 고강도의 소결체를 저온에서 저코스트로 얻을 수 있다.
본 발명의 다른 유전체 자기조성물의 제조방법에 의하면, 시트상의 성형체의 하나의 주된 면에 전극을 형성하고, 이 성형체를 복수개 두께 방향으로 적층하고 가압하여 적층체로 한 다음, 이 적층체를 상기 온도에서 소성하기 때문에 내부전극재료에 Pt나 Pd 등의 귀금속과 비교하여 저렴한 Cu, Ni등의 비금속, 또는 무정형 탄소, 그라파이트 등의 탄소계 물질을 이용할 수 있고, 치밀하고 고강도의 적층체를 저온에서 저코스트로 얻을 수 있다.

Claims (20)

  1. SrxMg1-x(ZryTi1-y)O3으로 이루어지고, 상기 x, y는 0.8≤x≤1, 0.9≤y≤1인 주조성물에, MnO2을 0.05∼15중량%, Bi2O3, PbO, Sb2O3에서 선택된 1종 또는 2종이상을 0.001∼5중량%, 글라스 조성물을 0.5-15중량% 첨가하여 이루어지는 것을 특징으로 하는 유전체 자기조성물.
  2. 제 1항에 있어서, 상기 주조성물에, SiO2을 0.01-5중량%, Al2O3을 0.01∼5중량% 첨가하여 이루어지는 것을 특징으로 하는 유전체 자기조성물.
  3. 제 1항에 있어서, 상기 주성물에, 희토류 산화물을 0.001-2중량%첨가하여 이루어지는 것을 특징으로 하는 유전체 자기조성물.
  4. 제 2항에 있어서, 상기 주성물에, 희토류 산화물을 0.001-2중량%첨가하여 이루어지는 것을 특징으로 하는 유전체 자기조성물.
  5. 제 1항에 있어서, 상기 글라스 조성물은, ZnO-SiO2계 글라스 또는 Li2O-Al2O3-SiO2계 글라스인 것을 특징으로 하는 유전체 자기조성물.
  6. 제 2항에 있어서, 상기 글라스 조성물은, ZnO-SiO2계 글라스 또는 Li2O-Al2O3-SiO2계 글라스인 것을 특징으로 하는 유전체 자기조성물.
  7. 제 3항에 있어서, 상기 글라스 조성물은, ZnO-SiO2계 글라스 또는 Li2O-Al2O3-SiO2계 글라스인 것을 특징으로 하는 유전체 자기조성물.
  8. 제 4항에 있어서, 상기 글라스 조성물은, ZnO-SiO2계 글라스 또는 Li2O-Al2O3-SiO2계 글라스인 것을 특징으로 하는 유전체 자기조성물.
  9. 제 3항에 있어서, 상기 희토류 산화물은, La2O3, CeO2, Pr6O11, Nd2O3, Sm2O3, Dy2O3, Ho2O3, Er2O3, Tm2O3, Yb2O3에서 선택된 1종 또는 2종 이상인 것을 특징으로 하는 유전체 자기조성물.
  10. 제 4항에 있어서, 상기 희토류 산화물은, La2O3, CeO2, Pr6O11, Nd2O3, Sm2O3, Dy2O3, Ho2O3, Er2O3, Tm2O3, Yb2O3에서 선택된 1종 또는 2종 이상인 것을 특징으로 하는 유전체 자기조성물.
  11. 제 1항에 기재된 유전체 자기조성물로 이루어지는 소자의 양면에 전극을 형성하여 이루어지는 것을 특징으로 하는 자기커패시터.
  12. 제 2항에 기재된 유전체 자기조성물로 이루어지는 소자의 양면에 전극을 형성하여 이루어지는 것을 특징으로 하는 자기커패시터.
  13. 제 3항에 기재된 유전체 자기조성물로 이루어지는 소자의 양면에 전극을 형성하여 이루어지는 것을 특징으로 하는 자기커패시터.
  14. 제 4항에 기재된 유전체 자기조성물로 이루어지는 소자의 양면에 전극을 형성하여 이루어지는 것을 특징으로 하는 자기커패시터.
  15. 제 5항에 기재된 유전체 자기조성물로 이루어지는 소자의 양면에 전극을 형성하여 이루어지는 것을 특징으로 하는 자기커패시터.
  16. 제 11항에 기재된 유전체 자기조성물로 이루어지는 시트상의 유전체와, 전극를 교대로 적층하여 이루어지는 것을 특징으로 하는 자기커패시터.
  17. 제 11항에 있어서, 상기 전극은, 비금속 또는 탄소계 물질로 이루어지는 것을 특징으로 하는 자기커패시터.
  18. 제 12항에 있어서, 상기 전극은, 비금속 또는 탄소계 물질로 이루어지는 것을 특징으로 하는 자기커패시터.
  19. SrxMg1-x(ZryTi1-y)O3으로 이루어지고, 상기 x, y는 0.8≤x≤1, 0.9≤y≤1인 주조성물에, MnO2을 0.05∼15중량%, Bi2O3, PbO, Sb2O3에서 선택된 1종 또는 2종이상을 0.001∼5중량%, 글라스 조성물을 0.5∼15중량% 첨가한 분체를, 성형하여 벌크상 또는 시트상의 성형체로 하고, 이 성형체를 925∼1080℃의 온도에서 소성하는 것을 특징으로 하는 유전체자기조성물의 제조방법.
  20. 제 19항에 있어서, 상기 시트상의 성형체의 하나의 주된 면에 전극을 형성한 다음 이 성형체를 복수개 두께방향으로 적층하고 가압하여 적층체로 하고, 이 적층체를 상기 온도에서 소성하는 것을 특징으로 하는 유전체자기조성물의 제조방법.
KR10-2001-0016231A 2000-03-31 2001-03-28 유전체 자기 조성물과 이를 이용한 자기 커패시터 및 그 제조방법 KR100415558B1 (ko)

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