KR100308313B1 - 축전지 - Google Patents
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Abstract
코발트 화합물이 수산화니켈 양극내 전도성 매트릭스를 형성하는 주요성분이고 6회 순환후 고온단락시험에서 매트릭스가 환원 파괴되어 용량의 대량 비가역적 감소를 가져오는 종래의 Ni/금속 산화물 축전기(곡선 1)와 비교하여, 단지 임시적인 용량 급락 현상만 보일뿐 이시험을 통과하는 같은 축전지로서 이때 양극은 Ni(OH)2와 내산화성 흑연의 혼합물로 구성된 것을 발표한다(곡선 2).
Description
제1도는 본 발명의 Ni/수소화물 전지와 표준전지의 HTSC 시험 영향하에 있어서 용량전개 (C[Ah] 순환수 n의 함수)를 보여준다. 각 경우의 두 곡선은 하나 및 다른 하나의 그룹에서 나온 측정 데이터를 평균낸 것이다.
본 발명은 니켈-수산화물 양극, 수소저장합금으로된 음극, 그 사이에 격리판과 알칼리성 전해액으로 구성된 축전지에 관계한다.
금속 수소화물을 형성시킴으로써 다수의 금속와 합금이 다량의 수소를 흡수 저장하도록 하는 것은 공지이다. 이 기능은 종래의 Ni/Cd 축전지 또는 납-산 배터리에 추가적으로 상당한 관심을 받은 Ni/금속 수소화물 축전지인 에너지 저장시스템의 기본이 된다.
두 번째 시스템의 양극과 음극은 서로 분리된 형태로 알칼리성 전해질속에 배치된다. 이 배치에서, 원칙적으로 양극은 Ni/Cd 축전지의 수산화니켈 양극에 대응한다.
현재의 기준 즉 US 특허 4935318 에 따르면, 전극의 활성물은 주성분인 수산화니켈 이외에, 니켈 금속분말, 코발트 금속분말, 기타 수산화코발트와 결합체를 함유한다. 구성성분은 무수상태에서 혼합되고 혼합물은 물을 써서 페이스트로 만들어서 다공성이 큰 3차원 니켈 매트릭스속에 확산된다.
전류를 Ni/금속 수소화물 2차 전지(Ni/MH) 의 음극에 가할 때 이의 활성물질, 수소 흡수성 금속 또는 합금(M)은 수소흡수에 의해 충전(하전)된다:
M + xH2O + e → MHx+ xHO-
방전시 저장된 수소가 방출되어 전류가 생성된다:
MHx+ xOH- → M + xH2O + e-
두 반응은 가역성이다. 유사한 상황이 수산화니켈 양극의 반응에서도 적용된다.
충전 : Ni(OH)2+ OH- → NiOOH + H2O + e-
방전 : NiOOH + H2O + e- → Ni(OH)2+ OH-
환경 친화적인 에너지원인 수소 때문에 Ni/Cd 축전지의 양극과 Ni/금속 수소화물 배터리는 종래의 2차 배터리와 비교해 뚜렷한 장점을 보여준다.
Ni/금속 수소화물 배터리는 기체-밀폐형, 유지비-무료이며 첨단 전극 구성기술 덕택에 에너지 밀도를 50wh/kg 로 유지할 수 있다. 양극의 품질이 용량을 제한하므로 특히 중요한 부분이다.
신속한 충전형 Ni/Cd 단추형 전지를 도입하기 이전에는 수산화니켈 전극에 사용되는 전도성 매질이 오늘날 사용하는 니켈분말이 아니라 흑연이었다. 그러나 산화금속/수소 전지의 산화 제2수은으로 구성된 양극에서 전도성 개선을 위해 흑연을 첨가할 것을 제안하였다(독일특허 1771420).
전도성 물질로서 니켈금속 분말에 추가적으로 통용된 코발트 및 코발트 산화물의 첨가는 이들의 전도성 때문에 수산화니켈 전극의 물질 활용성을 증진한다. 부가적으로 이들은 Ni(OH)2산화전에 전지의 1차 충전과정에서 산화전위가 NiOOH 보다 낮은 안정한 전도성 코발트 산화물(CoOOH)이 형성되는 한 음극상에서 방전을 보장한다. 따라서, 최종 방전 전압이 1V 이하로 현저히 떨어지지 않으면 전지내 후속 반응이 더 이상 일어나지 않고 전체 충전량은 양극에 있어서 용량초과량(방전 비축량)으로 음극에 의해 유지된다. 예외적인 조작조건(극성 역전, 고갈방전등)에서 전도성 매트릭스는 환원에 의해 파괴된다.
원통형 전지, 각주형 전지 또는 단추형 전지인 Ni/금속 수소화물 축전지는 고온단락(HTSC) 시험을 견디지 못하는 경우에 심각한 문제를 나타낸다. 이 시험에서, 방전상태의 전지에 2Ω의 부하 저항이 제공되고 65℃에서 3일간 저장된다. 용량시험은 실온에서 수회의 충전/방전 순환으로 실행된다. 이 시험은 전자기기내 장기 단락현상을 모방한 것으로 시험기간동안 고온단락을 실행한다. 이 경우 용량상의 대량 비가역성 손실은 단락동안 양극상에 부여된 금속 수소화물 전극의 음전위의 결과로 CoOOH 전도성 매트릭스의 환원성 파괴로 인한 것으로 밝혀졌다.
본 발명의 목적은 HTSC 시험을 통과하는 알칼리성 Ni/금속 수소화물 축전지를 제공하는 것이다. 본 발명의 목적은 1항의 축전지에 의해 달성된다.
축전지 불량은 양극에 의한 것으로 밝혀졌으나 전도성 매질인 내산화성 흑연과 수산화니켈 분말 혼합물로 양극이 제조되면 안정화시킬 수 있다. 주 전도성 매트릭스 역할을 하는 것은 환원경향이 있는 CoOOH 전도성 매트릭스가 아니라 불활성 흑연이다.
Ni/Cd 전지에 흑연을 첨가하는 것은 상술한 것같이 오랫동안 공지된 바이다. 그러나 알칼리성 전지에서 흑연은 다음에 따라 산화되므로 경우에 따라서만 적절하다 :
C + O2+ 2 KOH → K2CO3+ H2O
흑연의 내산화성이 작을수록, K2CO3가 더욱 많이 형성된다. Ni/Cd 전지 의 경우 이 반응은 단계적인 전압 강하로 나타난다. 그 원인은 Cd/Cd(OH)2으로 부터 Cd/CdCO3로 전위형성반응이 변화되기 때문이다. 또한 더 많은 K2CO3가 형성될 때 전해질 전도성이 저하된다. 이 두 가지 이유 때문에, Ni/Cd 단축형 전지에서 흑연 대신 전도성 물질로서 Ni 분말이 일반적으로 사용되어왔다.
Ni/Cd 전지에 대조적으로 Ni/금속 수소화물 전지는 전압강하의 영향을 받지 않는데 그 이유는 K2CO3형성이 음극반응 M+xH → MHx (M= 수소저장 합금)에 참여하지 않기 때문이다. 전해질의 이온전도성만 더 많은 K2CO3형성시 악영향을 받는다.
본 발명에 있어서, 내산화성 흑연을 사용하면 이들 결점을 극복할 수 있으므로 흑연은 Ni/금속 수소화물 축전지내 양극의 유리한 전도성 물질이 된다.
흑연의 내화학성은 고도의 결정도에 기초한다. 본 발명에 있어서, 흑연은 180nm 이상 특히 200nm 이상의 결정크기를 갖는다.
스택높이인 결정크기(Lc)는 Scherrer 식 D = K ×λ/β× cos δ에 근거하여 X-선 분말회절에 의해 결정된다. 여기서 D(=Lc)는 기본방향(흑연이면 (축)으로 결정 모서리길이이고 K는 ∼1 의 상수이며 β는 실험효과를 제거한 후 선별된 반사의 반-세기 나비(half-intensity width)이고 반사 002 와 004 는 흑연에 대한 계산치의 기초가 된다.
내산화성 흑연의 기준은 회분함량이다. 이것은 0.5% 특히 0.3% 이하가 되어야 한다. 물질의 BET 면적은 6㎡/g 이하가 되어야한다.
본 발명에서 사용하기에 필요한 질적수준의 내산화성 흑연은 Lonza SFG 75 형으로 현재 시판중이다.
본 발명의 양극 성분 중량비는 75 내지 90% Ni(OH)2, 특히 약 85% 이고 1 내지 25% 흑연 특히 15% 정도이다. 원칙적으로, 35중량%까지의 고흑연함량도 가능하다.
본 발명에 따른 방식의 바람직한 효과를 실험하여 알아볼 수 있다. 두 가지 시험군에서 단추형 전지가 설치에 용이하므로 선택했다.
6개의 전지로 된 한 시험군의 양극은 본 발명에서 85중량% Ni(OH)2와 15중량% 의 내산화성 흑연의 혼합물로 제조한다. 덧붙여서, 제 2 시험군은 양극이 기존의 것처럼 66중량% Ni(OH)2, 30중량% Ni, 3중량% CoO와 1중량% Co(표준전지)에 기초한 혼합물이다.
모든 경우에서 사용되는 음극은 수소 저장합금으로 된 압분펠렛이다
모든 양극은 80℃에서 Co-함유 KOH 수용액에 하룻밤 저장하고 전지를 일상적으로 사용하여 충전/방전 전류는 50mA이고 최종 방전 전압은 0.7V 이며 6회째 순환 후 이들을 HTSC 처리한다. 초기 순환처리를 5회 계속하여 용량에 대한 고온 단락시험 효과를 측정한다.
도 1에서, 표준전지(곡선 1)에 대한 HTSC 시험결과 이들이 순환 시험과정에서 회복되지 못하는 심각한 용량 감소를 가져온다는 것을 알 수 있다.
대조적으로, 본 발명(곡선 2)에 따른 "흑연전지"의 가파른 용량경사는 점차 축소되고 2 내지 3 후속 순환시에는 본래의 용량까지 회복되는 것을 보여준다. 이 시험 결과에서 용량 감소는 양극 때문인 것을 알 수 있다. 종래의 전지에 있어 코발트-함유 양극에서 제 1 충전조작이 그물망처럼 전도성이 나쁜 수산화니켈입자를 둘러싸는 안정한 β -CoOOH 전도성 매트릭스를 형성한다. HTSC 시험 조건하에, 양극의 전위는 음의 값으로 이동되어서 β -CoOOH 그물망 구조가 β -Co(OH) 로 되므로 파괴된다. 고유 전도성이 없기 때문에, 초기의 전도성 매트릭스는 Ni2+산화상태로 방전되고 또한 비-전도성인 수산화니켈을 재활성화시킬 수 없고 결정형이 물에 녹지 않으므로 불활성이다.
그러나 재활성화 가능하고 안정한 소결체와 유사한 양태를 보이는 안정한 전극 매트릭스가 상기의 특성을 구비한 신규한 흑연 물질에 존재한다.
또한 도면에서는 코발트가 양극의 중요한 구성요소가 아니더라도 본 발명의 "흑연전지"가 종래의 "코발트 전지"와 용량측면에서 균등하다는 것도 보여준다.
Claims (7)
- 수산화-니켈 양극, 수소저장합금으로 된 음극, 그사이의 격리판과 알칼리성 전해질고 구성된 축전지에 있어서, 양극의 수산화니켈이 전도성 매질인 내산화성 흑연과 혼합됨을 특징으로 하는 축전지.
- 제1항에 있어서, 흑연은 고도의 결정도를 갖고 결정크기(스택높이)(Lc)는 180nm 이상인 것을 특징으로 하는 축전지.
- 제2항에 있어서, 결정크기(스택높이)(Lc)가 200nm 이상인 것을 특징으로 하는 축전지.
- 제1항 내지 제3항 중 한 항에 있어서, 흑연의 회분 함량이 0.5% 미만인 것을 특징으로 하는 축전지.
- 제1항 내지 제4항 중 한 항에 있어서, 양극의 혼합물중 흑연 중량비는 1 내지 25%인 것을 특징으로 하는 축전지.
- 제1항 내지 제5항 중 한 항에 있어서, 양극의 혼합물중 흑연 중량비가 15%인 것을 특징으로 하는 축전지.
- 제1항 내지 제6항 중 한 항에 있어서, 전지성분이 단추형 전지용기내에 배열된 것을 특징으로 하는 축전지.
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Legal Events
Date | Code | Title | Description |
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A201 | Request for examination | ||
E902 | Notification of reason for refusal | ||
E701 | Decision to grant or registration of patent right | ||
GRNT | Written decision to grant | ||
LAPS | Lapse due to unpaid annual fee |