KR100246138B1 - 자동차 부품용 폴리프로필렌 수지 조성물 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 주성분인 폴리프로필렌 수지에 강화제, 충격보강재, 커플링제, 윤활제, 노화방지제 및 열안정제 등이 첨가된 자동차 부품용 폴리프로필렌 수지 조성물에 관한 것이다. 본 발명의 조성물은 내구성, 내충격성, 내한충격성 및 내진동성 등의 물성이 향상되었을 뿐만 아니라 비중이 작고, 가공성이 뛰어난 폴리프로필렌 수지 조성물로서 자동차의 헤드램프 마운팅플레이트 등의 각종 자동차용 부품의 재료로 유용하게 사용될 수 있다.

Description

자동차 부품용 폴리프로필렌 수지 조성물
본 발명은 자동차 부품용 폴리프로필렌 수지 조성물에 관한 것으로서, 주성분인 폴리프로필렌 수지(이하, "PP"라 약칭한다)에 충격보강제, 강화제, 커플링제, 열안정제, 노화방지제 및 윤활제 등이 함유된 PP 수지 조성물에 관한 것이다.
종래 자동차의 플라스틱 마운팅 플레이트는 10%의 유리섬유로 강화된 폴리카보네이트를 사용하는 바 동일 규격의 제품에 비하여 비중이 크고 성형시의 까다로운 가공조건과 높은 가공온도를 요구하는 문제점을 안고 있다.
이러한 문제점을 PP 수지를 사용하여 해결하려는 노력들이 있어 왔다. 일반적으로, PP 수지는 폴리에틸렌과 물성이 비슷하나 폴리에틸렌에 비하여 용융점이 높고 투명성이 뛰어나며 굴곡성이 좋다. 또한 PP 수지는 인장강도, 압축강도와 같은 기계적 성질이 우수하며 작은 열팽창 계수 및 높은 열변형 온도 등과 같은 열적 성질이 우수하며, 또한 절연 파괴의 강도 및 유전성과 같은 전기적 성질과 내약품성이 대단히 우수하다. 이와같은 우수한 물성으로 인하여 PP 수지는 전기부품, 문구류, 일용품, 자동차용품 등 폭넓게 이용되고 있다.
그러나 PP 수지는 충격강도, 특히 저온 충격강도가 적은 결점이 있어 이에 대한 개선의 노력이 행하여져 왔다.
이러한 방법으로서, 유리 섬유와 같은 내충격 보강제를 PP 수지에 보강하는 방법이 보편적으로 행하여졌다. 그러나 PP 수지에 유리섬유를 보강함에 있어서 PP 수지는 유리섬유와 화학적 결합을 할 수 있는 특별한 관능기를 갖지 못함으로 PP 수지와 유리섬유 간의 결합이 PP 폴리머가 유리 섬유를 내포하는 형태의 단순한 물리적 결속만으로 이루어지게 됨으로써 PP 수지의 내충격 강도 향상 효과가 일정 수준 이상으로 이루어지지 않는 문제점이 있었다. 이러한 문제점은 적당한 커플링제를 사용함으로써 어느 정도 해결할 수 있었다.
그러나 PP 수지와 유리섬유와의 접착성이 크게 됨에 따라 성형품으로 할 때의 외관특성이 현저하게 나빠지는 경향이 있다. 또한, 강성의 개선에 대해서는 첨가하는 유리섬유의 양을 증가시키면 달성되지만, 유리섬유의 첨가량을 증가시키면 수득한 성형품의 외관특성이 악화된다고 하는 문제점이 있다. 또한, 유리섬유의 첨가량을 증가시키면 상기한 외관의 악화이외에도 성형품의 비중이 크게 됨으로써 경량성의 잇점을 상실하게 되므로 유리섬유의 첨가량을 증가시키는 것도 한계가 있다.
따라서 외관특성을 해칠 정도로 유리섬유를 지나치게 많이 첨가하지 않으면서 고강성, 고강도, 내충격성 특히 내한충격성이 우수한 PP 수지 조성물이 요구되고 있다.
이에 본 발명자들은 전술한 문제점을 해결하기 위해 연구를 계속하여 오던 중, 비중이 작고, 내충격성 및 저온충격성 등의 물성이 향상되며, 성형가공성이 우수한 PP 수지 조성물을 개발하여 본 발명을 완성하였다.
본 발명의 목적은 PP 수지를 기본 물질로 하여 내충격성을 향상시킬 수 있는 에틸렌-α-올레핀 공중합 수지와 각종 첨가제를 포함하는 PP 수지 조성물을 제공하는 것이다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명에서는 기본물질인 PP 수지에 에틸렌-α-올레핀 공중합체, 유리섬유 및 각종 첨가제가 함유된 PP 수지 조성물을 제공한다.
이하, 본 발명을 상세히 설명하기로 한다.
본 발명의 조성물은 1) PP 수지 10∼50 중량%, 2) 에틸렌-프로필렌 공중합 수지(이하, "EPR"이라 약칭한다)가 10∼50 중량%, 3) 유리섬유가 10∼40 중량%, 4) 에틸렌-α-올레핀 공중합 고무(이하, "EOR"이라 약칭한다)가 10∼30 중량%에 5) 커플링제가 2∼10 중량%, 6) 열안정제가 0.1∼3 중량%, 7) 노화방지제가 0.3∼3 중량%, 8) 윤활제가 1∼3 중량%, 9) 변성수지가 1∼3 중량% 및 10) 염료(pigment)가 1 중량%의 조성으로 함유되는 PP 수지 조성물이다.
본 발명의 PP 수지 조성물의 성분 중 기본 물질인 PP 수지는 10∼50 중량%를 사용하는 것이 바람직하다. 폴리프로필렌 수지의 양이 상기 범위보다 적으면 경량성, 성형가공성 등의 폴리프로필렌의 특성이 제대로 발휘되지 않으며, 상기 범위보다 많으며 충격강도 특히 저온 충격강도가 떨어진다.
본 발명의 PP 수지 조성물의 성분 2)인 EPR은 일반적으로 지글러-낫타형 촉매(Ziegler-Natta type catalyst)라고 불리는 삼염화티탄(TiCl3) 및 알킬 알루미늄 화합물의 혼합 촉매하에서, 또는 티탄 화합물과 마그네슘 화합물의 혼합촉매 등에 의해 중합되며, 본 발명에서는 EPR을 10∼50 중량% 첨가하는 것이 바람직하다. 이때 에틸렌-프로필렌 공중합 수지의 양이 상기 범위보다 적으면 내충격성 특히 내한충격성이 부족하게 된다.
본 발명의 조성물에는 보강제로서 유리섬유를 사용하는데, 10∼40 중량%를 사용하는 것이 바람직하다. 유리섬유의 양이 상기 범위보다 적으면 내충격성이 부족하게 되고, 상기 범위보다 많으면 외관특성, 성형가공성이 떨어지고, 경량성이 부족하게 된다.
본 발명의 조성물의 성분 중 에틸렌-α-올레핀 공중합 고무(EOR)는 PP 수지의 내충격성을 향상시키기 위하여 첨가하는데, α-올레핀으로는 1-프로필렌, 1-부텐 및 1-옥텐 등이 용도에 따라 선택적으로 사용될 수 있다. 에틸렌-α-올레핀 공중합 고무는 주로 지글러-낫타형 촉매를 사용하여 중합하는데 특히 바나듐계 또는 크롬계 촉매를 사용하여 중합한다. 본 발명의 조성물에는 EOR을 10∼30 중량% 첨가하는 것이 바람직하다.
본 발명에서는 수지와 유리섬유의 접착력을 증진시키기 위하여 성분 5)인 커플링제를 첨가하는데, 2∼10 중량%를 첨가하는 것이 바람직하다. 커플링제가 상기의 범위보다 적으면 커플링의 효과를 제대로 발휘하지 못하여 내충격성이 떨어지게 된다. 그리고 커플링제의 양이 상기 범위보다 많으면 굴곡탄성율이 불량해진다.
본 발명에서는 수지를 가공할 때 발생되는 열분해를 방지하기 위하여 열안정제로 트리하이드록시벤질벤젠(trihydroxybenzylbenzene; 이하, "HBB"라 약칭한다)을 사용하며, 0.1∼3 중량%를 첨가하는 바람직하다.
본 발명에서는 노화방지제로 디스테아릴 티오프로피오네이트(이하, "STP"라 약칭한다)를 사용하며, 0.1∼3 중량%를 첨가하는 바람직하다.
수지를 용융하여 성형 가공할 때 수지의 점도를 낮추어 가공성을 향상시키기 위해서 윤활제가 첨가되는데 본 발명에서는 윤활제로 칼슘 스테아레이트(이하, "CST"라 약칭한다)를 1∼3 중량% 첨가하는 바람직하다.
본 발명에서 사용되는 성분 9)의 변성수지는 무수말레산이 그래프트된 에틸렌-프로필렌 공중합 고무(이하, "EPR-GM"이라 약칭한다)또는 에틸렌-2-히드록시에틸렌 메타아크릴레이트 공중합체(이하, "EMMA-1"이라 약칭한다)를 선택적으로 사용할 수 있는데, 변성수지를 1∼3 중량%를 첨가하는 것이 바람직하다.
본 발명의 PP 수지 조성물을 얻기 위해서 헨셀 믹서(Henssel blender), 리본 블렌더(ribbon blender) 또는 브이 블렌더(V-blender) 등을 사용하여 원료를 혼합하거나 각기 다른 원료 공급장치로 정해진 비율의 원료를 공급하여 사용할 수 있다. 사용되는 가공기기는 가공조건에 따라 1축 압출기, 2축 압출기, 니더믹서(Kneader mixer) 또는 벤버리 믹서(banbury mixer) 등을 사용하며, 가공기기로 상기 성분들을 용융혼합한 후 펠렛형(pellet type)으로 제조한다. 이때 가공 조건에 따라서 수지 조성물의 물성이 변화하기 때문에 주로 하나의 공급구 이외에 압출기 일부를 공급구로 사용할 수 있는 2축 압출기를 주로 이용하여 스크류 회전수, 공급량 및 가공온도 등의 조건을 변화시켜 가공조건을 최적화하는 것이 바람직하다.
이하, 실시예에 의하여 본 발명의 PP 수지 조성물에 관하여 상세히 설명한다. 단 이들 실시예는 본 발명을 예시하는 것일 뿐 본 발명이 실시예에 의하여 한정되는 것은 아니다.
〈실시예 1〉
기본물질인 PP 수지 25 중량%에 EPR 20 중량%, EOR 15 중량%, 유리섬유 24 중량%, 커플링제 10.0 중량%, HBB 0.5 중량%, STP 1.0 중량%, CST 1.5 중량%, 변성수지 2 중량% 및 흑색 안료(black pigment) 1.0 중량를 첨가한 뒤 트윈-스크류 컴파운딩 머신(twin-screw compounding machine) 내에서 230℃로 용융혼합하고, 다이를 통하여 스파게티 형태로 토출시킨 후 냉각시키고 커터로 절단하여 펠렛형의 PP 수지 조성물을 제조한 다음 이 펠렛을 수지온도 240℃와 금형온도 60℃의 조건에서 200톤 사출성형기로 사출성형하여 덤벨(dumb-bell) 및 직육면체형의 시편을 제조하였다. (표 1참조)
〈실시예 2〉
기본물질인 PP 수지 20 중량%에 EPR 25중량%, EOR 20 중량%, 유리섬유 23 중량%, 커플링제 5.0 중량%, HBB 0.5 중량%, STP 1.0 중량%, CST 2.0 중량%, 변성수지 2.5 중량% 및 흑색 안료 1.0 중량를 첨가한 뒤 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 사출성형하여 덤벨 및 직육면체형의 시편을 제조하였다. (표 1참조)
〈실시예 3〉
기본물질인 PP 수지 25 중량%에 EPR 15중량%, EOR25 중량%, 유리섬유 25 중량%, 커플링제 2.0 중량%, HBB 1.0 중량%, STP 2.0 중량%, CST 2.0 중량%, 변성수지 2.0 중량% 및 흑색 안료 1.0 중량를 첨가한 뒤 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 사출성형하여 덤벨 및 직육면체형의 시편을 제조하였다. (표 1참조)
〈실시예 4〉
기본물질인 PP 수지 15 중량%에 EPR 34중량%, EOR 20 중량%, 유리섬유 20 중량%, 커플링제 3.0 중량%, HBB 1.0 중량%, STP 2.0 중량%, CST 2.0 중량%, 변성수지 2.0 중량% 및 흑색 안료 1.0 중량를 첨가한 뒤 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 사출성형하여 덤벨 및 직육면체형의 시편을 제조하였다. (표 1참조)
상기한 실시예의 조성을 갖는 본 발명의 PP 수지 조성물과 비교하기 위하여 하기 비교실시예의 조성을 갖는 PP 수지 조성물을 제조하였다.
〈비교실시예 1〉
기본물질인 PP 수지 60 중량%에 유리섬유 37.5 중량%, CST1.5 중량% 및 흑색 안료 1.0 중량를 첨가한 뒤 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 사출성형하여 덤벨(dumb-bell) 및 직육면체형의 시편을 제조하였다. (표 1참조)
〈비교실시예 2〉
기본물질인 PP 수지 60 중량%에 유리섬유 37 중량%, CST 2.0 중량% 및 흑색 안료 1.0 중량를 첨가한 뒤 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 사출성형하여 덤벨 및 직육면체형의 시편을 제조하였다. (표 1참조)
〈비교실시예 3〉
기본물질인 PP 수지 55 중량%에 유리섬유 41.5 중량%, CST2.5 중량% 및 흑색 안료 1.0 중량를 첨가한 뒤 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 사출성형하여 덤벨 및 직육면체형의 시편을 제조하였다. (표 1참조)
〈비교실시예 4〉
기본물질인 PP 수지 60 중량%에 유리섬유 33.5 중량%, CST 2.5 중량% 및 흑색 안료 1.0 중량를 첨가한 뒤 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 사출성형하여 덤벨 및 직육면체형의 시편을 제조하였다. (표 1참조)
상기한 실시예 및 비교실시예의 PP 수지 조성물의 조성을 하기 표 1에 정리하여 나타내었다.
실시예 1 실시예 2 실시예 3 실시예 4 비교 실시예 1 비교 실시예 2 비교 실시예 3 비교 실시예 4
PP 수지 25.0 20.0 25.0 15.0 60.0 60.0 55.0 60.0
EPR* 20.0 25.0 15.0 34.0 - - - -
EOR# 15.0 23.0 25.0 20.0 - - - -
유리섬유 24.0 20.0 25.0 20.0 37.5 37 41.5 33.5
커플링제 10.0 5.0 2.0 3.0 - - - 3.0
HBB** 0.5 0.5 1.0 1.0 - - - -
STP## 1.0 1.0 2.0 2.0 - - - -
CST 1.5 2.0 2.0 2.0 1.5 2.0 2.5 2.5
변성수지 2.0 2.5 2.0 2.0 - - - -
흑색 안료 1.0 1.0 1.0 1.0 1.0 1.0 1.0 1.0
단위: 중량%
〈실험예〉PP 수지 조성물의 각종 물성시험
상기 실시예 및 비교실시예의 조성으로 제조된 시편을 이용하여 하기에 열거한 각종 물성을 측정하였다. (표 2참조)
1. 인장강도 : ASTM D-638법에 따라 시험 및 평가하였다.
2. 충격강도 및 저온충격강도 : ASTM D-256법에 따라 시험 및 평가하였다. 저온충격강도는 -30℃에서 4시간 방치후에 측정하였다.
3. 열변형온도 : ASTM D-648법에 따라 시험 및 평가하였다.
4. 굴곡탄성율 : ASTM D-790법에 따라 시험 및 평가하였다.
5. 표면상태 확인 :
컴파운딩된 PP 수지 조성물을 사출성형시 수지온도가 240∼260℃, 사출압력이 60∼80bar, 그리고 보압이 30∼50bar인 조건에서 시편을 성형하여 제품의 중량을 측정하고, 표면상태를 육안으로 평가하였다.
하기 표 2는 상기의 시험 결과를 나타낸 것이다.
시험 실시예 1 실시예 2 실시예 3 실시예 4 비교 실시예 1 비교 실시예 2 비교 실시예 3 비교 실시예 4
인장강도(㎏/㎠) 720 650 580 550 720 680 580 600
충격강도(23℃,㎏㎝/㎝) 12.6 12.5 13.3 14.0 6.1 5.3 4.7 7.2
저온충격강도(-30℃,㎏㎝/㎝) 8.5 8.7 9.1 8.9 3.0 2.4 2.3 3.9
열변형온도(℃) 143 145 141 142 150 144 142 140
굴곡탄성율(㎏/㎠) 4100 40000 38000 35000 50000 43000 40000 40000
표면상태 양호 양호 양호 양호 양호 양호 양호 양호
상기 표 2에서 볼 수 있듯이, 본 발명의 PP 수지 조성물은 유리섬유로만 강화된 비교실시예의 PP 수지 조성물에 비해 충격강도 및 저온충격강도가 향상되었음을 알 수 있다.
이상에서 살펴 본 바와 같이, 본 발명의 PP 수지 조성물은 내충격성 및 내한충격성이 향상되었을 뿐만 아니라 사출후 성형품의 외관이 우수하며, 우수한 사출성형성으로 인하여 제조되는 성형품의 두께를 얇게하여 경량화를 이룰 수 있는 PP 수지 조성물로서 자동차 헤드램프의 마운팅플레이트 및 각종 자동차용 부품재료로 유용하게 사용될 수 있다.

Claims (2)

  1. PP 수지 10∼50 중량%와 에틸렌-프로필렌 공중합 수지 10∼50 중량%, 에틸렌-α-올레핀 공중합 고무 10∼30 중량%, 유리섬유 10∼40 중량%, 커플링제 2∼10 중량%, 열안정제 0.3∼3 중량%, 노화방지제 0.3∼3 중량%, 윤활제 1∼3 중량% 및 변성 수지 1∼3 중량%로 구성되는 자동차용 PP 수지 조성물
  2. 제 1항에 있어서, 변성 수지는 무수 말레산(maleic anhydride)이 그래프트된 에틸렌-프로필렌 고무(EPR) 또는 에틸렌-2-히드록시에틸렌 메타아크릴레이트 공중합체(ethylene-2-hydroxyethylene methacrylate copolymer) 중에서 선택된 것을 1∼3 중량% 첨가하는 것을 특징으로 하는 자동차용 PP 수지 조성물
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