KR100241806B1 - 유전체 세라믹 조성물 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 니켈을 함유한 납계 페로브스키트형 복합 화합물을 함유하는 유전체 세라믹 조성물에 관한 것으로, 니켈의 함량이 화학 양론 비보다 소량임을 특징으로 한다.
유전체 세라믹 조성물은, 하기 화학식 1;
[화학식1]
Pb[Ni(1-x)/3B+5 2/3]a[Ni(1-y)/2B+6 1/2](1-a)O3
(식중에서, B+5는 +5가를 가진 원소들로부터 선택된 적어도 1종의 원소를 나타내고,
B+6은 +6가를 가진 원소들로부터 선택된 적어도 1종의 원소를 나타내며,
0<x<1, 0<y<1 및 0≤a≤1이다)
로 표시되는 납계 페로브스키트형 복합 화합물을 α몰%(0<α≤100)의 양으로 함유하며, 이때 니켈의 함량은 화학 양론 비보다 소량인 γ몰% (0<γ≤20)이다(단, γ = α × ( a × x × 1/3 + (1 - a) × y × 1/2)).
유전체 세라믹 조성물은 고유전율을 지니면서, 거의 일정한 용량-온도 특성(capacity-temperature characteristic)을 지닌다.
Description
본 발명은 유전체 세라믹 조성물에 관한 것이다.
일반적으로 (전자 부품으로서) 세라믹 커패시터(ceramic capacitor)용 고유전율 재료로서, 바륨 티탄산계 세라믹(barium titanate series ceramic)이 사용되어져 왔다. 그러나, 이것들은 1300~1400℃의 높은 소성 온도를 가지고 있어서 이들을 적층시켜서 얻어지는 세라믹 커패시터는 고가의 백금(platinum)이나 팔라듐(palladium)으로 된 내부 전극(internal electrode)을 필요로 한다.
종래에 온도 변화율이 작은 유용한 재료들이 있었지만, 이들 재료들은 유전율이 낮기 때문에 (최고 약 2000), 커패시터용으로 적합하지 않다.
최근에, 저온에서 소결할 수 있는 고유전율 재료로서, 납계 페로브스키트형 복합 화합물(lead-based perovskite-type complex compound)이 보고되었다. 이것들은 망간-니오브산 납 Pb(Mg1/3Nb2/3)O3과, 니켈-니오브산 납 Pb(Ni1/3Nb2/3)O3및 티탄산 납 PbTiO3으로 구성된 삼성분 조성물을 포함한다. 이들은 매우 높은 유전율을 갖지만, 유전율의 온도 변화율이 충분히 작지 않은 단점이 있다.
본 발명은 전술한 문제점을 감안하여 완성되었다. 본 발명의 목적은 고유전율을 지니면서도, 용량-온도 특성(capacity-temperature characteristics)이 거의 일정한 유전체 세라믹 조성물을 제공하는 것이다.
본 발명의 유전체 세라믹 조성물은 니켈을 함유한 납계 페로브스키트형 복합 화합물을 함유하는 유전체 세라믹 조성물로서, 니켈의 함량이 화학 양론 비 (stoichiometric amount)보다 소량임을 특징으로 한다.
본 발명의 바람직한 구현예에서는, 유전체 세라믹 조성물은, 하기 화학식 1;
(식중에서, B+5는 +5가를 가진 원소들로부터 선택된 적어도 1종의 원소를 나타내고,
B+6은 +6가를 가진 원소들로부터 선택된 적어도 1종의 원소를 나타내며,
0<x<1, 0<y<1 및 0≤a≤1이다)
로 표시되는 납계 페로브스키트형 복합 화합물을 α몰%(0<α≤100)의 양으로 함유하며, 이때 니켈의 함량은 화학 양론 비보다 소량인 γ몰% (0<γ≤20)이다(단, γ = α × ( a × x × 1/3 + (1 - a) × y × 1/2)).
이하, 본 발명의 구현예를 설명한다.
본 발명의 유전체 세라믹 조성물은 니켈을 함유한 납계 페로브스키트형 복합 화합물을 함유하는 유전체 세라믹 조성물로서, 니켈의 함량이 화학 양론 비보다 소량임을 특징으로 한다.
니켈의 함량이 페로브스키트 구조를 형성하기 위해 필요한 화학 양론 비보다 소량이기 때문에, 고유전율을 지니면서도 용량 온도 특성이 거의 일정한 유전체 세라믹 조성물을 제공할 수 있다.
본 발명에 따른 유전체 세라믹 조성물의 일례로는 하기 화학식 1;
[화학식1]
Pb[Ni(1-x)/3B+5 2/3]a[Ni(1-y)/2B+6 1/2](1-a)O3
(식중에서, B+5는 +5가를 가진 원소들로부터 선택된 적어도 1종의 원소를 나타내고, B+6은 +6가를 가진 원소들로부터 선택된 적어도 1종의 원소를 나타내며,
0<x<1, 0<y<1 및, 0≤a≤1이다)
로 표시되는 납계 페로브스키트형 복합 화합물을 들 수 있으며, 상기 화학식에서
B+5의 구체적인 예로는, 각각 Nb와 Ta를 열거할 수 있으며, B+6의 구체적인 예로는 W를 열거할 수 있다.
유전체 세라믹 조성물은 전술한 납계 페로브스키트형 복합 화합물을 α몰%(0<α≤100)의 양으로 함유할 수 있으며, 이 경우 니켈의 함량은 화학 양론 비보다 소량인, γ몰%(0<γ≤20)이어야 한다(단, γ = α × (a × x × 1/3 + (1 - a) × y × 1/2)).
니켈의 함량이 20몰%를 초과하는 경우, 최종 조성물은 3000 미만의 유전율을 갖게 된다.
바람직하게는, 니켈의 함량은 0<γ≤10 인 범위의 γ를 가진 γ몰%가 좋다. 니켈의 함량이 0이하인 경우, 최종 조성물은 바람직하지 않게도 매우 낮은 유전율을 갖게 된다.
이하, 실시예를 참고하여 본 발명을 보다 구체적으로 설명하지만, 본 발명이 이러한 실시예에 국한되지는 않는다.
실시예
본 발명의 유전체 세라믹 조성물의 시료들은 상이한 처방들에 따라 제작하였다.
각각의 시료들의 출발 소재로서 Pb3O4, NiO, Nb2O5, TiO2, MnO, CuO 및 WO3를 사용하였으며, 이들의 함량은 최종 조성물을 구축할 수 있도록 설정되었다. 이들 출발 소재들을 볼-밀링(ball-milling)으로 습식혼합하였다. 얻은 혼합물을 건조시킨후, 750℃에서 2시간 동안 하소하였다. 분말(100중량부) 결합제로서 비닐 아세테이트(5중량부)를 볼-밀링으로 습식혼합했다. 얻은 혼합물을 건조시킨 후 분말로 분쇄하였다. 분말은 2.5 t/㎠의 압력 하에 압축하여, 직경 10㎜, 두께 1.2㎜의 원판 상으로 성형하였다. 이 원반을 전자 용광로를 사용하여 Pb 분위기 중에서 소성하였다. 소성처리된 원판에 Ag 페이스트를 소성하여 전극을 제공하였다.
이렇게 제작된 시료에 대하여, 1kHz, 1V, 20℃에서 유전율(ε)과 유전체 손실(tanδ)을 측정하였다. 또한, 2분 동안 250V의 전압을 인가하여 저항률(resistivity)을 측정하였다. 또, 1kHz, 1V에서 용량-온도 특성을 측정하였다. 용량 온도 특성은, 용량(capacity)이 최대를 나타내는 온도를 기준 온도(the reference temperature)로 하여, 그 기준 온도로 부터 ±50℃인 온도에서의 용량의 변화(%)로 산출한다. 이러한 산출은 -25℃와 +85℃에서의 용량의 변화율 보다, 시료를 비교하기에는 더 편리하다. 왜냐하면 몇몇 시료들의 전이점(transition point)은 상온 근방이 아니기 때문이다.
표 1~8에, 시료들의 주성분의 배합비, 부성분들의 배합비, 소성 온도 및 전기특성을 나타내었다. 이때 부성분의 배합비(중량%)는 주성분의 배합비(100중량%)을 기초로 한 것이다.
표 1~8에서, α는 니켈을 함유한 납계 페로브스키트형 복합 화합물의 배합비를 나타내며, β1과β2는 니켈을 함유하지 않은 납계 페로브스키트형 복합 화합물의 배합비를 나타낸다.
각각의 α, β1및 β2의 배합비(몰%)는 임의적일 수 있지만, 이들의 총량은 100몰%이어야 한다.
상기한 표 1~8에서, 비교시료들은 별표(★)로 표시하였다.
비교시료 1과 2는 시료 3~11에 해당한다.
비교시료 12는 시료 13에 해당한다.
비교시료 14는 시료 15~19에 해당한다.
비교시료 20은 시료 21~25에 해당한다.
비교시료 26은 시료 27에 해당한다.
비교시료 28은 시료 29에 해당한다.
비교시료 32은 시료 33~35에 해당한다.
비교시료 36은 시료 37~38에 해당한다.
비교시료 30은 시료 31~32에 해당한다.
비교시료 35은 시료 36~38에 해당한다.
비교시료 39은 시료 40에 해당한다.
비교시료 41은 시료 42~44에 해당한다.
비교시료 45은 시료 46~48에 해당한다.
비교시료 49은 시료 50에 해당한다.
비교시료 51은 시료 52에 해당한다.
표 2, 4, 6, 8로부터 명백한 바와 같이, 시료는, 니켈의 함량이 화학 양론 비보다 소량일 때에, 유전율을 유지하면서, 용량-온도 변화율을 감소시킨다.
모든 시료들은 그들의 상응하는 비교시료들보다 탁월하다.
본 발명의 유전체 세라믹 조성물은 니켈을 함유한 납계 페로브스키트형 복합 화합물을 함유하는 유전체 세라믹 조성물로서, 니켈의 함량이 화학 양론 비보다 소량임을 특징으로 한다. 그러므로, 유전체 세라믹 조성물은 고유전율을 지니면서도, 거의 일정한 용량-온도 특성을 지닌다.
Claims (2)
- 니켈을 함유한 납계 페로브스키트형 복합 화합물을 함유하는 유전체 세라믹 조성물로서, 니켈의 함량이 화학 양론 비보다 소량임을 특징으로 하는 유전체 세라믹 조성물.
- 제 1항에 있어서, 하기 화학식 1;[화학식1]Pb[Ni(1-x)/3B+5 2/3]a[Ni(1-y)/2B+6 1/2](1-a)O3(식중에서, B+5는 +5가를 가진 원소들로부터 선택된 적어도 1종의 원소를 나타내고,B+6은 +6가를 가진 원소들로부터 선택된 적어도 1종의 원소를 나타내며,0<x<1, 0<y<1 및, 0≤a≤1이다)로 표시되는 납계 페로브스키트형 복합 화합물을 α몰%(0<α≤100)의 양으로 함유하며, 이때 니켈의 함량은 화학 양론 비보다 소량인 γ몰%(0<γ≤20)(단, γ = α × ( a × x × 1/3 + (1 - a) × y × 1/2))임을 특징으로 하는 유전체 세라믹 조성물.
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