JPS62281205A - 誘電体磁器組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ３、発明の詳細な説明 （産業上の利用分野） この発明は、誘電率が６０００以上と高く、焼成温度が
９００〜１０００°Ｃと低く、かつ、温度に対する静電
容量の変化率の小さい誘電体磁器組成物に関するもので
ある。

（従来の技術とその問題点） 従来、高誘電率系磁器コンデンサ材料としてＢａＴｉＯ
３を主体とした誘電体磁器組成物がある。

それらのうち、温度に対する静電容量の変化率がＪＩＳ
規格のＤ特性（−２５℃〜＋８５℃においてΔＣ／Ｃ２
０＝＋２０％〜−３０％）を満足するものは、室温での
誘電率が５０００と低い。

さらに、それらの組成系はその焼結温度がいずれも１３
００〜１４００℃と高い欠点を有している。

このため、焼成コストが高くつくほか、積層磁器コンデ
ンサにおいては生の磁器シートの上に電極を予め形成し
たものを複数枚積み重ねてから焼成されるので、その電
極材料としては１３００℃以上の高温においても溶融し
たり、酸化したり、誘電体と反応したりすることのない
高融点の貴金属類、例えば白金やパラジウムなどを用い
なければならなかった。

鉛複合ペロブスカイト誘電体磁器組成物においては比誘
電率１００００以上、焼結温度１１００℃以下という組
成系はすでに知られている。しかし、これらは温度に対
する静電容量変化率が大きい。

この発明は、温度に対する静電容量変化率が小さく、高
誘電率であり、かつ、焼成時の鉛の揮発を小さくするた
めに１０００℃以下で焼成できる誘電体磁器組成物を提
供することを目的とするものである。

（問題点を解決するための手段） この発明は、Ｐｂ　（Ｎｉ　Ｉｌｏ　Ｎｂ２）Ｏ３・・
・・・・Ｐｂ（Ｚｎ　１／３Ｎｂ２／３）Ｏ３）○Ｃ１
−Ｐｂ（Ｍｇ１／＋　Ｎｂ２／３）Ｏｓ　）Ｏｓの３成
分系の固溶体より成る磁器組成物において、この組成物
を構成する主成分の個々の酸化物組成比率（重量％）が
、 Ｐｂ３Ｏ４・・・・・・６６．５３〜６７．２７Ｎｂ＝
０５・・・・・・２５．７９〜２６．０８ＮｉＯ・・・
・・・・・・・・・１．４７〜５．０９ＺｎＯ・・・・
・・・・・・・・２．００〜５．４９ＭｇＯ・・・・・
・・・・・・・０．０２〜１．１９であり、かつ、Ｐｂ
　（Ｎｉ１／ｓ　Ｎｂ２／３）Ｏ３・・・・・・　Ｐｂ
（Ｚｎ　１／３　Ｎｂ２）Ｏ３・・・・・・　Ｐｂ（Ｍ
ｇ１／３Ｎｂ２／３）Ｏ３）０３と表わしたときの重量
比率（％）が、Ｐｂ（Ｎｉ１／ｓ　Ｎｂ２）Ｏ３）０３
・・・・・・２０．０〜７０．０Ｐｂ（Ｚｎｘ／ｓ　　
Ｎｂｓ／ｓ）０　３−２　５．０　〜６　９．５Ｐｂ（
Ｍｇ１／３Ｎｂ２）Ｏ１・・・・・・０．５〜３０．０
である。すなわち、この主成分は図に示す３成分組成図
において以下の組成点（重量％）Ａ（５０，０，２５，
０，２ ５，０）Ｂ　（２０゜０．　　５０．０．　　３０．０
）Ｃ（３０，０，６９，５， ０，５）Ｄ　　（７０，０，２９，５，０，５）を結ぶ
線上、及びこの４点にて囲まれる組成範囲で表わされる
。

さらに、上記の主成分を１００重量部としたとき、副成
分としてＰｂＴｉ０３を０．５重量部以上で７．０重量
部以下含有し、かつ、Ａ　（Ｍ　ｎ　１／２Ｎｂ１／り
Ｏｓ　　（但しＡはＰｂ、　Ｂ　ａ　、　Ｓｒ、　Ｃａ
より選ばれた一種以上の元素）で表わされる組成分を０
，１重量部以上で５．０重量部以下含有する。

（作用） Ｐｂ（Ｎｉ１／ｓ　　Ｎｂ２／３）Ｏｓ　　）Ｏｓ　　
−Ｐｂ（Ｚｒ＋１／ｓ　　Ｎｂ２／３）Ｏ３　）Ｏｓ−
Ｐｂ（Ｍｇ　１／３　Ｎｂ２）Ｏｓ　）Ｏｓより成る磁
器は、高誘電率を有するが温度に対する静電容量変化率
が大きい、しかし、上記の組成系にＰｂＴｉＯ３とＡ（
Ｍｎ　１／２　Ｎｂ　１／−２）０３　（但し、ＡはＰ
ｂ、　Ｂａ、　Ｓｒ。

Ｃａより選ばれた一種以上の元素）を添加することによ
って、温度に対する静電容量変化率を小さくすることが
できる。その結果、誘電率が６０００以上で、温度に対
する静電容量変化率がＪＩＳ規格のＤ特性（−２５℃〜
＋８５℃においてΔＣ／　Ｃ２０＝±２０％〜−３０％
）を満足し、かつ、焼結温度が９００〜１０００℃と低
く、比抵抗が２５℃で１０″２Ωｃｍ以上、８５℃で１
ｏ１１Ωｃｍ以上と高い誘電体磁器組成物を得ることが
できる。

上記の主成分及び副成分の範囲を限定した理由を次に説
明する。

まず、主成分の組成限定について述べると、組成点Ａ、
Ｂを結ぶ線の外側では誘電率が６０００より低くなり好
ましくない。

組成点Ｂ、Ｃを結ぶ線の外側では、誘電率が６０００よ
り低くなり、誘電体損失も１％を越え。

かつ温度に対する静電容量変化率がＪＩＳ規格のＤ特性
（−２５℃〜＋８５℃においてΔＣ／Ｃ：ｏ＝＋２０％
〜−３０％）を満足しないので好ましくない。

組成点Ｃ，Ｄを結ぶ線の外側では、焼成温度が１０００
℃を越え、かつ、誘電率が６０００よす低くなり好まし
くない。

組成点り、Ａを結ぶ線の外側では、誘電率が６０００よ
り低くなり、かつ、温度に対する静電容量変化率がＪＩ
Ｓ規格のＤ特性（−２５℃〜＋８５℃においてΔＣ／Ｃ
２ｏ＝＋２０％〜−３０％）を満足しないので好ましく
ない。

次に副成分の範囲を限定した理由を述べる。

ＰｂＴｉＯ３の添加量が主成分に対して０．５重量部よ
り少ないとき、又は７．０重量部より多いときは、誘電
率が６０００より低くなり、かつ、温度に対する静電容
量変化率がＪＩＳ規格のＤ特性（−２５℃〜＋８５℃に
おいてΔＣ／Ｃ２ｏ＝＋２０％〜−３０％）を満足しな
いので好ましくない。

Ａ　（Ｍｎ　１／＝　Ｎｂ　１／２　）Ｏｓ　（但しＡ
はＰｂ、Ｂａ。

Ｓｒ、Ｃａより選ばれた一種以上の元素）の添加量が主
成分に対して０．１重量部より少ないときは。

焼結温度が１０００℃を越え、かつ、比抵抗が２５℃に
おいて１０１２Ωｃｍよりも小さく、８５℃において１
０１０１ＬＱよりも小さくなり好ましくない、また、Ａ
　（Ｍ　ｎ　１／２　Ｎ　ｂ　１／＝　）　０３の添加
量が主成分に対して５．０重量部より多いときは、誘電
率が６０００より低くなり好ましくない。

（実施例） 以下、実施例によりこの発明を説明する。

出発原料として工業用のＰｂｓ　０４　、　Ｎｂ＝　０
５　。

Ｎｉｐ、ＺｎＯ，ＭｇＯ，Ｔｉ０ｐ、ＭｎＯ：　。

ＢａＣＯ５，５ｒＣＯｓ、ＣａＣ０１３を用い、これら
を秤量し、予めＰｂ（Ｎｉ１／３Ｎｂ２）Ｏ３）０３　
。

Ｐｂ（Ｚｎ　１／３　Ｎｂｚ／３）０３　、　Ｐｂ（Ｍ
ｇ　、／３　Ｎｂ：！／ｚ　）０３　、ＰｂＴｉＯｓ　
、Ｐｂ（Ｍｒｚ／：　Ｎｂ１／：）０３゜Ｂａ（Ｍｒｚ
／２Ｎｂ１／二）０３　、　Ｓｒ（Ｍｒｚ／＝　Ｎｂ１
／＝　）０３１　Ｃａ　（Ｍｎ　１／２　Ｎｂ　１／＝
　）０３となるように各々配合した６次に、ＰｂＴｉＯ
ｓは９５０℃で、その他の酸化物は７５０℃でそれぞれ
２時間仮焼し。

所定の化合物粉体を得た１次に、このようにして得られ
た化合物粉体を第１表に示す各所望の配合比となるよう
に配合し、結合剤としての酢酸ビニル系バインダーを５
重量部加え、ボールミルによって湿式混合した。

なお、第１表中、ＸはＰｂ（Ｎｉ　１／３　Ｎｂｚ／３
）○り。

ＹはＰｂ（Ｚｎ　１／３　Ｎｂ２／３）Ｏ３）Ｏｓ、Ｚ
はＰｂ（Ｍｇ１／３Ｎｂ二／３）０３である。

その後、蒸発乾燥し、整粒により粉末状にしてこれを２
　ｔｏｎ／　ｃ　ｍ　”の圧力で直径１０ｍｍ、厚さ１
．２ｍｍの円板状に成形した。

この円板をｐｂ雰囲気を有する電気炉を用い、第２表の
ｒ焼成温度」の欄に記載した各温度で２時間焼成した。

次いで電極としてＡｇペーストを８００℃で焼きつけ、
測定試料とした。

各試料について誘電率（ε）及び誘電率正接（ｊｅａｎ
δ）をＩＫ　Ｈｚ、　Ｉ　Ｖｒｍｓ、　　２０℃の条件
で測定した。なお温度に対する静電容量の変化率は、２
０℃の値を基準として一２５℃、＋８５℃で測定した。

また、比抵抗は５００ｖの電圧を印加したときの比抵抗
であり、２５℃、８５℃で測定した。その結果を第２表
に示した。

なお、表中の＊印の試料番号のものは、この発明の範囲
外である。

（発明の効果） 第２表に示す結果より、この発明の範囲内では誘電率が
６０００以上、誘電体損失が１％以下、焼成温度が９０
０〜１０００℃であり、かつ、温度に対する静電容量の
変化率がＪＩＳ規格のＤ特性（−２５℃〜＋８５℃にお
いてΔＣ／Ｃ２０：±２０％〜−３０％）を満足する誘
電体磁器組成物を得ることができる。

また、試料作成方法で出発原料を最初から所望の複合比
になるように秤量し、混合を行なって７５０℃で２時間
仮焼した場合（試料番号Ｎｏ。

１９）も、前記の試料作成方法、つまり予め各々の組成
物の化合物粉体を作って混合する方法の場合と同程度の
特性を得ることができる。

【図面の簡単な説明】

図はこの発明の誘電体磁器組成物の組成範囲を示すもの
である。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 　Ｐｂ（Ｎｉ＿１＿／＿３Ｎｂ＿２＿／＿３）Ｏ＿３−
   Ｐｂ（Ｚｎ＿１＿／＿３Ｎｂ＿２＿／＿３）Ｏ＿３−Ｐ
   ｂ（Ｍｇ＿１＿／＿３Ｎｂ＿２＿／＿３）Ｏ＿３の３成
   分系の固溶体よりなる磁器組成物において、この組成物
   を構成する個々の酸化物組成比率（重量％）が Ｐｂ＿３Ｏ＿４・・・・・・６６．５３〜６７．２７Ｎ
   ｂ＿２Ｏ＿５・・・・・・２５．７９〜２６．０８Ｎｉ
   Ｏ・・・・・・・・・・１．４７〜５．０９ＺｎＯ・・
   ・・・・・・・・２．００〜５．４９ＭｇＯ・・・・・
   ・・・・・０．０２〜１．１９であり、かつ、Ｐｂ（Ｎ
   ｉ＿１＿／＿３Ｎｂ＿２＿／＿３）Ｏ＿３−Ｐｂ（Ｚｎ
   ＿１＿／＿３Ｎｂ＿２＿／＿３）Ｏ＿３−Ｐｂ（Ｍｇ＿
   １＿／＿３Ｎｂ＿２＿／＿３）Ｏ＿３と表わしたときの
   重量比率（％）が、 Ｐｂ（Ｎｉ＿１＿／＿３Ｎｂ＿２＿／＿３）Ｏ＿３・・
   ２０．０〜７０．０Ｐｂ（Ｚｎ＿１＿／＿３Ｎｂ＿２）
   Ｏ＿３・・・・・・２５．０〜６９．５Ｐｂ（Ｍｇ＿１
   ＿／＿３Ｎｂ＿２＿／＿３）Ｏ＿３・・０．５〜３０．
   ０と表わされた主成分を１００重量部としたとき、副成
   分としてＰｂＴｉＯ＿３を０．５重量部以上で７．０重
   量部以下含有し、更にＡ（Ｍｎ＿１＿／＿２Ｎｂ＿１＿
   ／＿２）Ｏ＿３（但し、ＡはＰｂ、Ｂａ、Ｓｒ、Ｃａよ
   り選ばれた一種以上の元素）で表わされる組成分を０．
   １重量部以上で５．０重量部以下含有することを特徴と
   する誘電体磁器組成物。