KR100232804B1 - 유기 염소화 화합물의 처리 방법 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 환경에 실리콘을 유입시켜 유기 염소화 화합물을 탈염소화시키는 단계를 포함하는, 유기 염소화 화합물로 오염된 환경 중에 함유된 유기 염소화 화합물을 비생물학적으로 처리하는 방법을 제공한다.
Description
본 발명은 오염된 환경, 특히 토양 또는 지하수 중에 존재하는 유기 염소화 화합물을 탈염소화에 의해 처리하는 방법에 관한 것이다.
유기 염소화 화합물의 처리 방법으로서, 지금까지 다양한 물리적/화학적 및 생물학적 방법이 사용되어 왔다. 지하수가 유기 염소화 화합물로 오염된 경우, 오염된 물을 양수한 후 폭기하여 지하수로부터 유기 염소화 화합물을 제거하는 방법이 일반적으로 이용된다. 더욱이 유기 염소화 화합물을 함유하는 물에 대한 또 다른 처리 기술로서, 자외선을 조사하여 유기 염소화 화합물을 분해시키는 방법이 있다. 아주 낮은 농도로 오염된 경우, 오염수에 수소를 용해시킨 다음 금속 표면과 접촉시켜 탈염소화를 수행하는 방법이 이용될 수 있다 (일본 특허 공고 공보 제2412/1980호). 한편, 토양수 또는 토양들 사이의 물 중에 존재하는 유기 염소화 화합물의 처리를 위해, 감압을 이용한 흡인 단계를 포함하는 진공 압출법, 오염된 토양을 파낸 다음 소각 처리하는 내부 (on-site) 또는 외부 (off-site) 소각법, 가열시켜 토양으로부터 유기 염소화 화합물을 방출시키는 것을 포함하는 열탈착법, 및 물 또는 다른 용매를 사용하여 유기 염소화 화합물을 침출시키는 것을 포함하는 토양 세정법을 사용할 수 있다. 또한 광범위한 저농도 오염을 위한 정화 방법으로서, 미생물을 이용하는 바이오리메디에이션 (bioremediation)법이 역시 검토되어 왔다.
그러나, 상기 처리 방법들은 처리 효율, 비용, 간편성 등의 점에서 모두 아래의 문제들을 가지고 있다.
상기 처리 방법 중, 우선 물리적/화학적 처리 방법은 유기 염소화 화합물을 환경으로부터 분리한 다음 처리하기 위한 설비 및 장치를 필요로 하고, 설비의 설치, 그의 가동 및 유지 관리를 위해 많은 비용을 필요로 한다. 한편 생물학적 처리를 수행하는 바이오리메디에이션 방법에서는, 처리를 위한 미생물의 활성을 유지시키기 위해서 온도, pH, 영양염류 및 용존 산소의 농도 등을 적절하게 조절하는 것이 필요하고, 따라서 산소 및 영양염류를 연속적으로 환경에 첨가하는 장치가 필요하다.
본 발명은 환경에 실리콘을 유입하여 유기 염소화 화합물을 탈염소화시키는 단계를 포함하는, 유기 염소화 화합물로 오염된 환경에 함유된 유기 염소화 화합물을 비생물학적으로 처리하기 위한 방법을 제공한다.
실리콘을 유기 염소화 화합물로 오염된 지역에 혼합하여 수소를 발생시킨다. 실리콘으로부터 수소의 발생을 가속화시키는 물질의 예로는 염기성 물질, 알칼리 금속 염 및 알칼리 토 금속 염을 들 수 있고, 필요할 경우 이들 물질 중 어느 것이라도 실리콘과 함께 환경에 첨가될 수 있다. 또한, 탈염소화를 더 촉진시킬 수 있는, 전이 금속 분말이 여기에 첨가될 수 있다. 유기 염소화 화합물의 탈염소화는 실리콘으로부터 수소의 발생과 동시에 시작하고, 실리콘으로부터의 수소 발생이 끝날 때, 탈염소화 공정도 역시 중단된다.
심지어 염기성 물질이 실리콘과 함께 첨가될 경우, 높은 pH 범위에서 실리콘은 용해되어 중화 작용을 가지는 규산이 되므로, 처리 후 pH를 조정할 필요가 없다. 더욱이, 중성 범위로 환경의 pH를 유지시킬 필요가 있는 경우, 염기성 물질을 대신하여 알칼리 금속 염 또는 알칼리 토 금속 염을 첨가하는 것이 바람직하다.
용해되거나 산화된 경우, 실리콘은 산화규소가 된다. 실리콘 및 산화규소는 심지어 토양 중에 잔류하고 축적되어도 안전하다.
상기와 같이, 본 발명에 따른 유기 염소화 화합물의 처리 방법은 유기 염소화 화합물로 오염된 환경에 실리콘을 첨가하여 그들을 혼합시키는 것을 포함하고, 그러므로 큰 규모의 처리 장치 및 설비가 필요없고 많은 양의 에너지도 필요하지 않다. 더욱이, 생물학적 처리 등을 위해 필요한 산소의 조건에 유의할 필요가 없다. 또한, 본 발명에서 사용하기 위한 실리콘의 경우, 반도체 제조 공정, 실리콘 웨이퍼 제조 공정 등에서 배출되는 실리콘 슬러지를 이용할 수 있다. 그러므로, 본 발명에 따른 유기 염소화 화합물의 처리 방법은 단순하고 저비용으로 이룩될 수 있다. 더욱이, 생물학적 정제 방법과는 대조적으로, 본 발명의 처리 방법은 산소의 존재에 의존하지 않고, 정제가능한 pH 범위가 넓다. 결론적으로, 본 발명의 처리 방법은 광범위하게 이용될 수 있다.
도 1은 실리콘에 의한 사염화탄소의 탈염소화 상태를 나타낸다.
도 2는 실리콘에 의한 테트라클로로에틸렌의 탈염소화 상태를 나타낸다.
도 3은 실리콘 및 철 분말에 의한 테트라클로로에틸렌의 탈염소화 상태를 나타낸다.
도 4는 실리콘에 의한 사염화탄소의 탈염소화 상태를 나타낸다.
도 5는 실리콘에 의한 테트라클로로에틸렌의 탈염소화 상태를 나타낸다.
도 6은 실리콘 및 탄산나트륨에 의한 테트라클로로에틸렌의 탈염소화 상태를 나타낸다.
도 7은 실리콘 및 염화칼슘에 의한 테트라클로로에틸렌의 탈염소화 상태를 나타낸다.
본 발명에 따른 유기 염소화 화합물의 처리 방법은 미생물에 의한 분해 작용을 이용하지 않는 비생물학적 처리 방법이다. 그러므로, 본 발명의 처리 방법은 미생물이 존재하지 않는 환경, 미생물에 의한 분해 작용이 거의 발생하지 않는 환경, 및 혐기성 조건하에 있지 않는 환경에도 사용될 수 있다. 또한, 본 발명의 반응은 미생물이 존재하는 경우에도 방해를 받지 않는다. 따라서, 실리콘으로부터 발생한 수소를 이용함으로써, 미생물에 의한 탈염소화가 본 발명의 비생물학적 처리 방법과 함께 수행될 수 있다. 더욱이, 환경으로부터 유기 염소화 화합물의 분리는 발생한 수소 기체의 폭기 효과에 의해 촉진될 수 있다.
본 발명에서 유기 염소화 화합물의 예로는 사염화탄소, 클로로포름, 테트라클로로에틸렌, 트리클로로에틸렌 및 시스-1,2-디클로로에틸렌이 있다.
본 발명에서, 실리콘은 수소를 발생시키기 위해 사용된다. 다양한 유형의 실리콘이 이용될 수 있지만, 반응성을 고려할 경우 입상 실리콘이 바람직하다. 예를 들어, 미립자 실리콘의 경우, 0.01 내지 10 ㎛의 크기를 가지는 실리콘 입자가 이용될 수 있다. 반도체 제조 공정, 실리콘 웨이퍼 제조 공정 등으로부터 배출된 실리콘 슬러지가 입상 실리콘으로 이용될 경우, 비용은 더욱 감소될 수 있다.
실리콘의 사용으로 수소가 발생할 경우, 실리콘을 물과 접촉시키는 것이 필수적이다. 세정되어야 하는 오염된 토양 중의 물 함량이 불충분한 경우, 물을 실리콘에 더 혼합시키거나, 흡습성이 있는 탄산칼슘 또는 염화칼슘을 실리콘과 혼합시켜 물을 보충시킬 수 있다. 여기에서, 본 발명에 사용될 수 있는 염기성 물질의 예는 수산화나트륨, 탄산나트륨, 수산화칼륨, 수산화칼슘 및 산화칼슘이 있고, 그들은 단독으로 또는 2 종 이상의 조합으로 사용될 수 있다. 더욱이, 또한 위에서 언급된 것 외의 다른 염기성 물질의 사용에 의해서도, 수소의 발생이 가능하고, 본 발명이 위의 예들로 제한되어서는 안된다.
본 발명에 사용될 수 있는 알칼리 금속 염의 예는 리튬, 나트륨 및 칼륨의 염들이 있다. 실제로, 환경에 끼치는 영향이 적은 염화나트륨, 염화칼륨 및 탄산수소나트륨이 바람직하지만, 또한 위에 언급된 것 외의 다른 알칼리 금속 염의 사용에 의해서도, 실리콘으로부터 수소의 발생이 가능하고, 본 발명이 위의 예들로 제한되어서는 안된다.
본 발명에 사용될 수 있는 알칼리 토 금속 염의 예는 마그네슘염 및 칼슘염이 있다. 실제로, 환경에 끼치는 영향이 적은 탄산칼슘 및 탄산마그네슘이 바람직하지만, 역시 위에 언급된 것 외의 다른 알칼리 토 금속 염의 사용에 의해서도, 실리콘으로부터 수소의 발생이 가능하고, 본 발명이 위의 예들로 제한되어서는 안된다.
본 발명에 사용될 수 있는 전이 금속의 예는 백금, 티탄 및 철이 있지만, 상대적으로 독성이 적고 값이 싼 철이 바람직하다.
본 발명에서 오염된 물질과 실리콘의 혼합은 예를 들어, 오염된 지하수의 경우, 정화되어야 하는 토양의 범위내에 공급구가 위치되도록 임의의 위치에 공급구를 가지는 공급관을 매설한 다음, 펌프 등에 의해 공급압을 걸므로써 성취될 수 있다. 별법으로, 예를 들어 오염된 토양의 경우, 오염된 토양을 일구어 실리콘과 혼합시킬 수 있다. 본 발명은 오염된 물질과 실리콘의 혼합 방법에 의해 조금도 제한되지 않아야 한다.
<실시예 1 및 비교 실시예 1>
120 ml의 바이알에 10 ml의 수돗물을 담고, 마이크로시린지로 0.2 ㎕의 사염화탄소를 첨가하였다. 다음으로, 사염화탄소를 함유하고 있는 바이알에 0.1 g의 실리콘 입자 (평균 입경=0.8 ㎛)를 첨가하고, 바이알을 테플론 라미네이트로 코팅된 고무 마개를 하고 알루미늄 캡으로 더 밀봉하여 실시예 1의 시료를 제조하였다. 비교 실시예 1을 위한 또 다른 시료로서, 수돗물과 사염화탄소만을 첨가한 시료 바이알을 사용하였다. 실리콘 입자로는, 반도체 제조 공정으로부터 배출된 실리콘 웨이퍼 이면 연마 폐수로부터, 고속 원심 침전기로 분리 및 건조시킨 실리콘 입자를 사용하였다. 실험에서 바이알 및 실리콘 입자의 사용전에, 그들을 175℃에서 20분간 건조 및 멸균하고, 사염화탄소 및 수돗물을 여과 및 멸균하였다 (0.2 ㎛). 바이알을 밀봉할 때까지, 시료 제조 조작은 청정 벤치에서 수행하여 미생물의 영향을 배제하였다. 이 시료를 30℃의 항온에 정치하였다. 바이알의 상부에 존재하는 기체를 멸균 주사기로 채취하고, 검출기로서 FID를 가지는 가스 크로마토그래피를 사용하여 기체상 내의 사염화탄소 농도를 측정하였다. 더욱이, 수용액에서 염소 이온의 농도는 수층 부분을 채취한 다음 이온 크로마토그래피를 사용하여 측정하였다. 발생한 수소량은 압력 센서에 의해 측정된 압력을 기초로 계산하였다. 생성된 결과를 도 1에 나타내었다. 실리콘 입자가 첨가된 실시예 1의 시료에 있어서, 실험 시작과 수소 발생 후 10일 사이에 사염화탄소의 농도가 347 vol ppm에서 45 vol ppm으로 감소하였고, 즉 첨가된 사염화탄소의 농도가 실험 시작시에 비해 13%로 감소하였다. 한편, 실리콘이 첨가되지 않은 비교 실시예 1의 시료에 있어서, 사염화탄소 농도의 감소는 관찰되지 않았다. 또한, 실시예 1의 시료에서, 실험 시작 후 10일째에 사염화탄소의 농도는 5.20 mg/L 만큼 증가하였다. 이런 증가는 사염화탄소로부터 하나의 염소 원자가 탈염소화됨으로써 증가된 염소 이온의 농도와 실질적으로 동등하였고, 사염화탄소 중 하나의 염소 원자가 수소 원자에 의해 치환된 클로로포름의 농도가 바이알내에서 증가하였다. 발생한 수소량의 증가는 사염화탄소의 감소된 농도와 일치하였고, 발생한 수소의 증가는 또한 수용액에서 염소 이온 농도의 증가 경향과 일치하였다. 그러므로, 사염화탄소의 탈염소화 반응이 실리콘으로부터의 수소 발생과 함께 진행되는 것으로 나타났다. 더욱이, 실험계가 모두 사전에 멸균되어 있으므로, 탈염소화 반응은 비생물학적인 것을 알 수 있다. 부수적으로, 또한 실시예 1에서 시료의 기상을 질소로 치환한 실험 실시예에서, 상기된 것과 같은 동일한 탈염소화가 이룩되었고, 이 사실로부터 산소의 존재가 본 발명의 탈염소화 방법에 아무런 영향을 끼치지 않는다는 것이 확실하였다.
<실시예 2 및 비교 실시예 2>
120 ml의 바이알에 10 ml의 수돗물을 담고, 마이크로시린지로 0.2 ㎕의 테트라클로로에틸렌을 첨가하였다. 다음으로, (1) 0.1 g의 실리콘 입자를 첨가하여 실시예 2의 시료 (제1번)를 제조하고, (2) 0.1 g의 실리콘 입자 및 0.1 g의 철 분말을 첨가하여 실시예 2의 시료 (제2번)를 제조하고, 아무것도 첨가하지 않고 비교 실시예 2의 시료로 하였다. 각 바아알을 테플론 라미네이트로 코팅된 고무 마개를 하고 알루미늄 캡으로 더 밀봉하여, 각 시료를 30℃의 정온조에 정치시켰다. 실리콘 입자로는, 반도체 제조 공정으로부터 배출된 실리콘 웨이퍼 이면 연마 폐수로부터, 고속 원심 침전기로 분리 및 건조시킨 실리콘 입자를 사용하였다. 실험에서 바이알, 실리콘 입자 및 철 분말의 사용전에, 그들을 175℃에서 20분간 건조 및 멸균하고, 사염화탄소 및 수돗물을 여과 및 멸균 (0.2 ㎛)하여 테트라클로로에틸렌의 탈염소화 반응에 대한 미생물의 영향을 배제시켰다. 바이알의 상부에 존재하는 기체를 멸균 주사기로 채취하고, 검출기로서 FID를 가지는 가스 크로마토그래피를 사용하여 기체상 내의 테트라클로로에틸렌의 농도를 측정하였다. 더욱이, 멸균 주사기로 바이알내의 액상을 채취하고, 이온 크로마토그래피를 사용하여 수용액 중의 염소 이온의 농도를 측정하였다. 발생한 수소량은 압력 센서에 의해 측정된 압력을 기초로 계산하였다. 실시예 2의 제1번의 결과를 도 2에, 실시예 2의 제2번의 결과를 도 3에 나타내었다. 실리콘 입자가 첨가된 제1번 시료에 있어서, 테트라클로로에틸렌의 농도가 실험 시작시 206 vol ppm에서 실험 후 10일에는 155 vol ppm으로 감소하였고, 즉 테트라클로로에틸렌의 농도가 실험 시작시에 비해 75%로 감소하였다. 한편, 제2번 시료에 있어서, 테트라클로로에틸렌의 농도가 209 vol ppm에서 121 vol ppm으로 감소하였고, 즉 실험 시작시에 비해 테트라클로로에틸렌의 농도가 58%로 감소하였다. 비교 실시예 2의 시료에서, 실험 시작시 테트라클로로에틸렌 농도의 95%가 10일 후에 남아있었다. 이것은 테트라클로로에틸렌의 탈염소화가 실리콘의 첨가에 의해 촉진되고, 탈염소화 촉진의 효과가 철 분말의 첨가로 더 증가된다는 것을 나타낸다. 실시예 2에서, 발생한 수소량의 증가는 수용액에서 염소 이온 농도의 증가 경향과 일치하고, 수소 발생으로 테트라클로로에틸렌의 농도가 감소한다는 사실로부터, 이 반응이 실리콘에서 수소의 발생에 의한 테트라클로로에틸렌의 탈염소화 반응이라는 것을 알 수 있다. 더욱이, 실험계가 모두 사전에 멸균되어 있으므로, 탈염소화 반응은 비생물학적인 것을 알 수 있다.
<실시예 3 및 비교 실시예 3>
70 ml의 바이알에 50 g의 토양, 25 ml의 수돗물 및 1 ㎕의 사염화탄소를 담아서, 비교 실시예 3의 시료를 제조하였다. 한편, 0.1 g의 실리콘 입자 (평균 입경=0.8㎛)를 더 첨가하여 실시예 3의 시료를 제조하였다. 실리콘 입자로는, 반도체 제조 공정으로부터 배출된 실리콘 웨이퍼 이면 연마 폐수로부터, 고속 원심 침전기로 분리 및 건조시킨 실리콘 입자를 사용하였다. 실험에서 바이알 및 실리콘 입자의 사용전에, 그들을 175℃에서 20분간 건조 및 멸균하고, 사염화탄소 및 수돗물을 여과 및 멸균 (0.2 ㎛)하여 사염화탄소의 탈염소화 반응에 대한 미생물의 영향을 배제시켰다. 반응을 25℃에서 수행하였다. 멸균 주사기로 바이알의 상부에 존재하는 기체를 채취하고, 검출기로서 FID를 가지는 가스 크로마토그래피를 사용하여 기상 내의 사염화탄소의 농도를 측정하였다. 발생한 수소량은 압력 센서에 의해 측정된 압력을 기초로 계산하였다. 생성된 결과를 표 4에 나타내었다. 실리콘 입자가 첨가된 실시예 3의 시료에 있어서, 사염화탄소의 농도가 실험 시작시 345 vol ppm에서 실험 후 50일째에는 17 vol ppm으로 감소하였고, 즉 사염화탄소의 농도가 수소 발생 전에 비해 5%로 감소하였다. 한편, 비교 실시예 3의 시료에 있어서, 사염화탄소는 실험 시작시 양의 90% 비율로 남아있었다. 사염화탄소 농도의 감소는 수소 발생의 시기와 일치하였다. 위에서 기재한 것과 같이, 토양 칼럼에서 사염화탄소에 실리콘을 첨가함으로써, 수소 발생과 사염화탄소의 화학적 탈염소화가 촉진될 수 있었다.
<실시예 4 및 비교 실시예 4>
70 ml의 바이알에 50 g의 토양, 25 ml의 수돗물 및 1 ㎕의 테트라클로로에틸렌을 담고, 비교 실시예 4의 시료를 제조하였다. 다음으로, (1) 0.1 g의 실리콘 입자 (평균 입경=0.8㎛)를 첨가하여 실시예 4의 시료 (제1번)를 제조하였고, (2) 0.1 g의 실리콘 입자 (평균 입경=0.8㎛) 및 0.01 g의 탄산나트륨을 첨가하여, 실시예 4의 시료 (제2번)를 제조하였으며, (3) 0.1 g의 실리콘 입자 (평균 입경=0.8㎛) 및 0.01 g의 염화칼슘을 첨가하여 실시예 4의 시료 (제3번)를 제조하였다. 실리콘 입자로는, 반도체 제조 공정으로부터 배출된 실리콘 웨이퍼 이면 연마 폐수로부터, 고속 원심 침전기로 분리 및 건조시킨 실리콘 입자를 사용하였다. 실험에서 바이알 및 실리콘 입자의 사용전에, 그들을 175℃에서 20분간 건조 및 멸균하고, 테트라클로로에틸렌 및 수돗물을 여과 및 멸균 (0.2 ㎛)하여 테트라클로로에틸렌의 탈염소화 반응에 대한 미생물의 영향을 배제시켰다. 반응을 25℃에서 수행하였다. 멸균 주사기로 바이알의 상부에 존재하는 기체를 채취하여, 바이알 내의 테트라클로로에틸렌의 농도를 측정하였다. 발생한 수소량은 압력 센서에 의해 측정된 압력을 기초로 계산하였다. 실시예 4 (제1번)의 결과를 도 5에 나타내었고, 실시예 4 (제2번)의 결과를 도 6에 나타내었으며, 실시예 4 (제3번)의 결과를 도 7에 나타내었다. 실험의 시작시에 210 vol ppm인 테트라클로로에틸렌의 농도가 실험 시작 후 50일째에는 제1번의 경우 168 vol ppm, 제2번의 경우 165 vol ppm 및 제3번의 경우 166 vol ppm이었다. 따라서 테트라클로로에틸렌의 농도는 실험의 시작시에 비해 80%로 감소하였다. 한편, 비교 실시예 4의 시료에서는, 실험 시작시의 테트라클로로에틸렌 농도의 93%가 남아있었다. 시료 제1번 내지 제3번에서 테트라클로로에틸렌 농도의 감소가 시작한 시기는 수소 발생이 시작된 시기와 일치하였다. 더욱이, 이 시기는 제2번 (탄산나트륨 첨가) 및 제3번 (염화칼슘 첨가)이 제1번에 비해 더 빨랐다. 위에서 기재한 것과 같이, 유기 염소화 화합물인 테트라클로로에틸렌 수용액에 실리콘을 첨가함으로써, 테트라클로로에틸렌의 비생물학적 탈염소화가 촉진될 수 있었다. 또한, 탄산나트륨 또는 염화칼슘을 첨가함으로써, 유기 염소화 화합물의 탈염소화가 촉진될 수 있었다. 또한 염화칼슘 대신에 염화마그네슘을 사용하기도 하였지만, 염화마그네슘을 사용한 경우에 수소 발생이 빨라지지만, 테트라클로로에틸렌 농도의 감소도 동시에 발생하였다. 테트라클로로에틸렌 농도의 감소도는 실질적으로 동등하였다.
유기 염소화 화합물로 오염된 물, 토양 등의 환경을 본 발명에 따라 비생물학적으로 처리하는 방법은 거대한 설비 및 장치가 필요없고, 산소 및 영양염류를 환경에 연속적으로 첨가할 필요도 없으며, 폐실리콘을 사용할 수 있으므로 경제적이고, 정화가능한 pH 범위가 넓어서 응용 범위가 넓다.
Claims (11)
- 환경으로 실리콘을 유입시켜 유기 염소화 화합물을 탈염소화시키는 단계를 포함하는, 유기 염소화 화합물로 오염된 환경에 함유된 유기 염소화 화합물을 비생물학적으로 처리하는 방법.
- 제1항에 있어서, 실리콘의 형태가 미세 입자인 유기 염소화 화합물의 처리 방법.
- 제1항에 있어서, 실리콘이 수성 매체에 현탁되어 환경으로 유입되는 것인 유기 염소화 화합물의 처리 방법.
- 제1항에 있어서, 염기성 물질이 실리콘과 함께 환경으로 유입되는 유기 염소화 화합물의 처리 방법.
- 제1항에 있어서, 알칼리 금속 염이 실리콘과 함께 환경으로 유입되는 유기 염소화 화합물의 처리 방법.
- 제1항에 있어서, 알칼리 토 금속 염이 실리콘과 함께 환경으로 유입되는 유기 염소화 화합물의 처리 방법.
- 제1항에 있어서, 전이 금속 분말이 실리콘과 함께 환경으로 유입되는 유기 염소화 화합물의 처리 방법.
- 제7항에 있어서, 전이 금속 분말이 철을 함유하는 것인 유기 염소화 화합물의 처리 방법.
- 제1항에 있어서, 유기 염소화 화합물이 사염화탄소 또는 테트라클로로에틸렌인 유기 염소화 화합물의 처리 방법.
- 제1항에 있어서, 환경이 물인 유기 염소화 화합물의 처리 방법.
- 제1항에 있어서, 환경이 토양인 유기 염소화 화합물의 처리 방법.
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