KR100191951B1 - 플레이트-핀 열교환기중에서의 경질 성분 분류방법 - Google Patents

플레이트-핀 열교환기중에서의 경질 성분 분류방법 Download PDF

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마쉬 윌리엄 에프
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Abstract

본 발명은 코어형 플레이트핀(plate-fin) 열 교환기내에 존재하는 다수의 다중채널 유동 통로중 하나의 통로중에서 하류로 흐르는 다성분 액체 유입 혼합물을 가열하고 부분 기화시켜 상기 열교환기중에서 상기 혼합물로부터 경질의 성분을 분류하는 방법에 관한 것이다. 이에 따라 형성된 증기는 상류로 흘러 그 액체중에 용해된 경질 성분의 기화를 촉진시켜 경질 성분이 본질적으로 없는 액체 생성물을 산출하게 된다. 통로들은 하나 이상의 또 다른 통로들과 간접적인 열 교환을 할 수 있게 배치되어 있고, 하류로 흐르는 액체 유입 혼합물을 부분 기화시키는 열은 응축 공정류와의 간접적인 열교환으로 제공된다. 대안적으로, 이러한 열은 코어형 플레이트-핀 열교환기로부터 배출되는 분류된 액체 생성물이 증류될 때 회수되는 기저류에 의해 제공되기도 한다.

Description

플레이트-핀 열교환기중에서의 경질 성분 분류방법
제1도는 본 발명의 제1 양태의 모식적인 작업계통도.
제2도는 본 발명의 제2 양태의 모식적인 작업계통도.
[발명의 목적]
본 발명은 다성분 혼합물을 저온 분리하는 방법에 관한 것이며, 특히 이 방법에 있어서 기화 열 교환으로 경질 성분을 분류하는 방법에 관한 것이다.
[발명이 속하는기술분야 및 그 분야의 종래기술]
저비점 기체 혼합물은 저온에서 상변화에 의해 쉽게 분리된다. 이러한 혼합물을 분리하는 한가지 유형의 방법은 기체류를 비교적 고압에서 그 혼합물의 이슬점 이하의 온도로 냉각시켜 중질 분획을 응축시키는 부분 응축법이다. 응축된 액체와 응축되지 않은 기체는 생성물로서 각각 회수될 수 있다. 일반적으로 응축된 액체 분획은 재가온되고 통상 저압에서 적어도 부분적으로는 재기화된다. 이러한 방법은 보다 고온의 비등 성분을 다량 회수할 수 있으나, 어떠한 정제 단계도 포함하고 있지 않아 그 생성물을 고순도로 회수할 수 없다. 또한, 저비점의 성분들이 회수되어야만 하는 경우 그 저비점의 성분들을 우수한 분리율로 수득하기는 어렵다. 회수된 분획들의 순도를 증가시키기 위해, 다중 가온 구역과 부가의 분리기를 재기화 단계에 병입시켰으나, 이는 생성물의 순도를 단지 약간 증가시키면서 공정의 복잡성을 크게 증가시키는 것이었다. 이러한 유형의 방법은 C2 +, C3 +, 또는 C4 +탄화수소류의 분리 및 회수 방법으로 제안되었다.
간단한 부분 응축 방법들은 엘.엠.레만의 문헌, Cryogenic Purification of Hydrogen, Energy Progress, Vol.3, No.1, pp. 7-12(1983. 3.) 및 미국 특허 제4,559,069호에 개시되어 있다. 또한, 보다 중질의 생성물, 특히 C2 +, C3 +, 또는 C4 +탄화수소의 재기화중에 다수의 가온 및 분리기 단계를 이용하는 보다 복잡한 부분 응축방법은 미합중국 특허 제3,373,574호; 제4,256,476호; 및 제4,726,826호에 기술되어 있다.
미합중국 특허 제2,994,966호는 내부 배플 트레이를 지닌 수직식 투관형 열교환기를 사용하여 탄화수소 혼합물을 분리하는 방법을 개시하고 있고, 여기에서 역류하는 액체-기체류는 튜브내에 기화와 분류를 일으키고, 또한 튜브 외측 표면상에 있어서의 응축 및 흡수를 유발시킨다. 열이 튜브 벽을 따라 교환되는 동안 물질의 전이가 튜브의 내부와 외부로 동시에 일어난다. 또다른 양태에 있어서, 액체는 기화 및 분류가 동시에 일어나는 역류성의 액체-기체류 영역으로 벽을 통해 열을 전달하는 상향류내에서 차냉각된다.
고비점의 생성물은 다단계식 증류 칼럼내에서 증류시켜 보다 고순도로 회수할 수 있다. 이러한 기법은 생성물의 순도를 증가시키지만, 증류 칼럼 및 관려 장치, 예컨대 뒤끓임 장치, 응축기, 환류 드럼 및 펌프의 자본비를 상당히 증가시킨다. 미국 특허 제4,695,303호, 제4,698,081호 및 제5,275,005호는 비교적 고순도의 C2 +생성물류를 생산하기 위해 탈메탄화기 증류 칼럼을 병합시키는 방법에 대해 기술하고 있다. 이와 유사하게, 고순도의 C3 +생성물류를 생산하는 탈에탄화기 칼럼을 지닌 공정들은 미국 특허 제4,663,483호, 제4,710,214호, 제4,711,651호, 제4,714,487호, 제4,752,312호, 제4,854,955호 및 제4,921,514호에 기술되어 있다.
저비점의 기체 혼합물을 분리하는 또다른 방법은 보다 중질의 탄화수소 오일(희박오일)이 유입 기체로부터 C2 +및/또는 C3 +탄화수소를 흡수하는데 사용되는 희박 오일 흡수법이다. 이 방법은 보다 많은 생성물의 회수율을 제공할 수 있지만, 통상 중질의 고비점 탄화수소를 부분 응축시키는 것을 특징으로 하는 방법들보다 작업률 집약적이며, 그 이유는 흡수된 C2 +및/또는 C3 +생성물 성분이 이어서 동시에 흡수된 경질의 불순물 뿐만 아니라 흡수 오일 분획으로부터 분리되어야만 하기 때문이다. 미국 특허 제4,272,269호는 천연의 기체 유입물로부터 C3 +성분을 제거하기 위해 냉각된 C5흡수 오일을 이용하는 방법을 기술하고 있다. 이와 유사한 방법이 미국 특허 제4,698,081호에 제시되어 있고, 여기에서는 천연 기체 유입물로부터 C2의 회수율을 증가시키기 위해 C3-C5탄화수소 분획이 흡수 오일로서 탈메탄화기 칼럼의 상부로 재순환되는 방법이 개시되어 있다. 다른 제거 방법은 미국 특허 제4,942,305호, 제4,881,960호 및 제4,966,612호에 기술되어있다.
전술한 모든 기법들은 공통적인 단점을 갖고 있다. 즉, 중질인 고비점 성분(예, C2및 중질의 탄화수소류)의 회수율을 증가시키고자 하는 경우에, 부가적인 양의 중질 성분과 함께 경질의 성분이 불순물로서 응축되는 것이다. 이로써 생성물의 순도가 저하되어, 부가적인 불순물을 제거하고 고순도의 생성물을 수득하기 위해 부가적인 분리 및/또는 증류 장치가 필요할 것이다. 이러한 부가적인 장치가 공정의 자본비를 증가시킨다는 것은 명백한 것이다.
[발명이 이루고자 하는 기술적 과제]
따라서, 본 발명은 하나 이상의 냉각 공정류로부터 간접적으로 열 전달하여 용해된 경질의 불순물을 동시에 가열 및 분류하는, 열전달과 물질 전달을 병합시켜 일단계에서 수행하므로써 상기 문제점을 처리하고 있다. 이와 같이 분류된 액체류는 저비점의 불순물을 제거하기 위해 추가의 공정 단계를 필요로 하지 않는 각각 고순도의 생성물로 추가 분리될 수 있다.
[발명의 구성 및 작용]
본 발명은 하나 이상의 중질의 고비점 성분 및 하나 이상의 경질의 저비점 성분을 함유하는 액체 유입 혼합물을 분리하는 방법에 관한 것이며, 여기에서 액체 유입 혼합물은 상단부와 하단부를 지닌 제1군의 수직형 유동 통로들내로 유입되고, 상기 통로들은 열교환-물질 전달 구역내에 존재하는 하나 이상의 부가적인 군의 통로들과 간접적으로 열교환할 수 있도록 배치되어 있다. 액체 유입 혼합물은 상단부로 유입되어 제1 군의 수직형 유동 통로들을 통해 하향으로 흐르고, 이때 하향으로 흐르는 액체는 또다른 군의 유동 통로들중의 하나의 통로로 흐르고 있는 응축 공정용 유체와 간접적인 열교환에 의해 가온되며, 이때 액체는 부분 기화되어 상향으로 흐르는 증기를 형성하므로써 하향으로 흐르는 액체에 대해 역류하는 분류용 매질을 제공한다. 이로써 액체로부터 경질 성분들의 기화가 촉진되며, 이에 따라 상향으로 흐르는 증기에 경질 성분들이 농후해지고 하향으로 흐르는 액체에 중질 성분들이 농후해진다. 경질 성분들이 농후한 증기류는 제1군 통로의 상단부로부터 회수되고 중질 성분들이 농후한 액체 생성물은 제1군 통로의 하단부로부터 회수된다.
본 발명의 제1양태에 있어서, 중질의 고비점 성분은 2개 이상의 탄소 원자를 지닌 탄화수소류를 포함하고, 경질의 저비점 성분은 메탄을 함유한다. 제2양태에 있어서, 보다 경질의 저비점 성분은 헬륨, 수소, 질소 및 일산화탄소로 구성된 군중에서 선택되는 하나 이상의 성분들을 포함한다. 또한, 중질의 고비점 성분은 메탄을 함유하고, 경질의 저비점 성분은 수소 및 질소를 함유한다. 본 발명의 방법은 또한 메탄, 수소 및 일산화탄소를 함유하는 혼합물을 분리하는데 유용하며, 이때 액체 생성물에는 메탄 및 일산화탄소가 농후하고, 증기 생성물에는 수소가 농후하며 저농도의 메탄 및 일산화탄소도 함유한다.
응축 공정용 유체는 기화 액체 유입물과 간접적으로 열교환하는 부분 응축용 가온 유입 기체일 수 있고, 여기에서 산출되는 부분 응축된 유입 기체는 제1증기와 제1액체로 분리되고, 제1액체는 액체 유입물을 열교환-물질 전달 구역으로 제공한다. 대안적으로, 산출되는 부분 응축된 유입물은 제1증기와 제1액체로 분리되고, 이 제1액체를 감압시키면 제2액체 및 제2증기로 분리되며, 이 제2액체는 액체 유입물을 열교환-물질 전달 구역으로 제공한다. 대안적으로, 감압된 제1액체를 제1군의 통로들의 상단부로부터 회수되는 경질의 성분들이 농후한 증기류와 혼합된다. 그 혼합류를 전술한 바와 같이 제2액체와 제2증기로 분리한다.
대안적으로, 액체 유입 혼합물은 증류 칼럼, 분류기, 또는 환류 응축기로부터 액체 생성물로서 수득된다.
가온 유입 기체의 추가 응축공정은 열교환-물질 전달 구역내에 존재하는 또다른 유동 통로 군들중 하나의 통로내로 흐르는 저온 공정류와 간접적으로 열교환시키는 방법이다; 이 저온 공정류는 적어도 부분적으로는 전술한 제2증기를 저압으로 팽창시키므로써 제공된다. 대안적으로, 저온 공정류는 중질 성분중이 농후한 액체 생성물 일부를 저압으로 팽창시키므로써 제공된다.
임의적으로, 부가 증기류를 제1군의 수직 유동 통로의 하단부로 유입시키면, 유입된 부가 증기류는 통로를 통해 상향으로 흘러, 하향으로 흐르는 액체에 대해 역류방향으로 흐르는 부가 분류용 매질로서 작용하며, 이로서 상기 액체로부터 경질 성분의 기화를 더욱 촉진시켜 상향으로 흐르는 증기에 경질 성분이 더욱 농후해진다.
본 발명의 제2양태에 있어서, 경질 성분이 농후한 액체 생성물은 증류 칼럼중에서 증기 상층류 및 액체 기저류로 분리된다. 액체 기저류의 적어도 일부분은 부가유동 통로 군들중의 한 통로로 흐르는 공정 유체로서 작용하여 제1군의 수직형 유동 통로를 통해 하향으로 흐르는 기화 액체 유입 혼합물에 열을 제공한다. 열교환-물질 전달 구역으로 유입되는 액체 유입 혼합물에는 중질의 고비점 성분으로서 메탄 및 일산화탄소를 포함하고, 경질의 저비점 성분으로서 수소를 포함한다; 증류 칼럼으로부터의 액체 기저류에는 메탄이 풍부하다.
임의적으로, 일산화탄소 증기류는 제1군의 수직형 유동 통로의 하단부로 유입되어, 통로를 통해 상향으로 흐르면서, 하향으로 흐르는 액체에 대해 역류하는 부가분류용 매질의 역할을 하므로써, 액체로부터 수소의 부가적인 기화를 촉진시킨다. 임의적으로, 부가적인 일산화탄소 증기류는 증류 칼럼의 하부에 존재하는 액체와 간접적인 열교환으로 부분 응축되고, 이로써 일부 액체를 기화시켜 칼럼용 비등(boilup) 증기를 제공하고, 산출되는 일산화탄소 응축류를 열교환-물질 전달 구역내에 있는 부가 유동 통로군중 한 통로를 통해 상향으로 이동시켜 상기 수직 유동 통로군을 통해 하향으로 흐르는 액체내로 부가적인 열을 전달시킨다.
본 발명의 방법은 자본비를 감소시키고 대부분의 양태들에 있어서 제유소의 유체류로부터 C2및 중질의 탄화수소를 회수하고, 중질의 액체로부터 용해된 헬륨, 수소 또는 질소를 제거하며, 수소/탄화수소 혼합물로부터 수소를 회수하고, 합성 기체로부터 일산화탄소 및 수소를 회수하는 종래 기술의 방법들과 비교해 볼 때 작업률의 소비를 감소시킨다.
본 발명의 기본적인 기술사상은 플레이트-핀 코어형 열교환기와 같은 열교환-물질 전달 장치내에서 액체 유입 혼합물을 동시에 가온 및 분류하는 것이다. 이와 동시에 하나 이상의 공정류가 간접적인 열교환으로 냉각되어 액체 유입 혼합물을 가온 할 수 있는 열을 제공한다. 이러한 기술사상은 수소, 헬륨, 메탄, 질소 및 일산화탄소와 같은 저비점의 성분을 함유하는 혼합물과 경질의 탄화수소 혼합물을 분리하기 위해 일반적으로 저온에서 수행되는 다양한 유형의 분리공정에 유용한다.
본 발명의 제1양태는 수소, 메탄 및 C2 +탄화수소를 함유하는 혼합물을 분리하는 제1도에 예시되어있다. 100 내지 800 psia 및 주위 온도부근인 유입 기체(1)를 플레이트-핀 코어형 열교환기(5)의 순환로(3)중에서 이후 기술되는 하나 이상의 가온 공정류와의 간접적인 열교환에 의해 냉각 및 부분 응축시킨다. 일반적으로 -50 내지 -175℉(-45.56 내지 -115℃)에서 부분 응축된 유입물(7)은 분리기(9)에서 분리되어 유입 기체(1)중에 존재하는 대부분이 수소이고 다량의 메탄올 함유하는 증기(11), 및 C2 +탄화수소가 많고 일부 용해된 메탄과 수소를 함유하는 액체(13)를 산출한다. 액체(13)는 임의적으로 밸브(15)를 따라 플래시되어 분리기(17)에서 부가의 수소와 메탄을 함유하는 증기(19)와, C2 +탄화수소가 더욱 농후한 액체(21)로 분리된다. 증기(23)(이후 설명된)도 분리기(17)로 유입되어 증기(19)로 배출될 수 있다. 임의적으로, 증기(23)는 증기(19)와 직접 혼합되기도 한다. 액체(13)가 분리기(17)로 유입되기 전에 플래시되지 않는다면, 분리기(9)는 사용되지 않고 부분 응축된 유입물(7)은 분리기(17)로 직접 유입된다.
잔류 메탄과 수소와 함께 주로 C2 +탄화수소를 함유하는 액체(21)는 플레이트-핀 코어형 열교환기(5)의 분류 순환로(5)내로 유입되어 하향으로 흐른다. 액체가 하향으로 흐름에 따라, 가열과 부분기화가 일어나고, 즉 증기가 메탄과 수소와 같은 경질 성분의 추가 기화를 촉진시키는 분류용 매질로서 나타난다. 열의 일부 이상은 순환로(3)중에 존재하는 냉각용 유입 기체와의 간접적인 열교환 방식으로 하향으로 흐르는 액체에 제공될 수 있다. 분류 순환로(25)의 하부로부터 회수된 액체 생성물(27)은 C2 +탄화수소를 함유하고 메탄과 수소가 실질적으로 없다. 임의적으로, 부가 기체(28)를 분류 순환로(25)의 하부로 유입시켜 상향으로 흐르게 하므로써 하향으로 흐르는 액체로부터 경질 성분의 추가 분류를 촉진할 수 있다. 부가 기체(28)는 분류를 촉진하고 액체 생성물(27)이나 경질 성분(19) 및 (31)의 순도와 회수 요구조건을 충족시키는 임의의 기체일 수 있다.
유입 기체(1)의 응축용 부가 냉각수단은 가온된 경질 성분(31)을 산출하는 순환로(29)중에서 증기(19)를 가온시키므로써 제공될 수 있으며 ; 임의적으로 증기(19)의 압력은 밸브(33)를 따라 감소될 수 있다. 임의적으로 본 발명의 공정과 함께 작동 되는 다른 단계(들)에서 수득된 부가적인 저온 공정 기체(35)는 순환로(29)중에서 가온용의 증기(19)와 혼합될 수 있다. 필요하다면, 유입물 냉각용의 부가적인 냉각 수단이 순환로(39)를 통해 흐르는 냉매(37)로서 제공될 수 있다. 대안적으로, 부가적인 냉각 수단은 분류 순환로(25)로부터 유출되는 액체 생성물(27)의 일부(30)를 회수하고, 필요한 경우 밸브(32)를 따라 압력을 감소시킨 뒤, 그 회수류를 순환로(34)중에서 가온시키므로써 제공될 수 있다.
분류 순환로(25)중에서 하향으로 흐르는 탄화수소 액체를 가온시키기 위한 부가적인 열은 필요한 경우 플레이트-핀 코어형 열교환기(5)의 다른 순환로(도시되어 있지 않음) 중에 존재하는 다른 공정류를 냉각시키므로써 제공될 수 있다.
플레이트-핀 코어형 열교환기(5)는 저온 분리 기술분야에 공지된 다중 순환로 또는 다중 패스 교환기의 한 종류이다. 각 순환로 또는 패스는 유입 유체가 각 유동 채널로 균일하게 분산되어 각 유동 채널로부터 배출 유체가 균일하게 배출되도록 분지된 다중 유동 채널을 함유한다. 본 발명에 사용된 플레이트-핀 열교환기의 분류 순환로의 제작 방법은 종래 플레이트-핀 열교환기에서 사용했던 제작방법과 동일하다. 저온분리용으로 통상적으로 사용되는 유형의 납땜한 알루미늄 플레이트-핀 열교환기가 본 발명에 적합하다. 저온용으로 적합한 스테인레스 강철 및 다른 금속도 또한 사용될 수있다. 분류용의 순환로를 사용하면, 교환기를 크게 변형시키지 않아도 되고, 따라서 어떤 부가적인 비용도 발생하지 않을 것이다. 분류용 순환로(25)는 수직으로 배향되며, 다른 순화로들도 통상 수직으로 배향된다. 가온 및 냉각류는 인접한 유동 태널군에서 역방향으로 흐르는 것이 바람직하다.
바람직한 탄화수소 생성물의 회수율은 부분 응축된 유입물(7)의 온도를 조절하므로써 조정할 수있다. C2 +탄화수소 생성물을 높은 회수율로 수득하려면 저온(예컨대, 약 -150℉(-101.11℃))이 필요하고, 반면 보다 중질의 C4 +생성물을 높은 회수율로 수득하려면 고온 (예컨대, 약 -25℉(-31.67℃))이 필요하다. C2 +탄화수소 생성물의 순도(즉, 잔류 경질 성분의 농도)는 필요한 수의 효과적인 분리단계들과 열 유입량을 제공하는 분류 순환로(25)의 디자인에 따라 결정된다. 일반적으로 만족스러운 순도의 탄화수소 생성물을 제공하는데에는 2개 이상, 바람직하게는 3개 내지 12개의 분리 단계가 필요로 될 것이다.
임의적으로, 별도의 플래시 분리기 및 액체 분류 순환로(도시되어 있지 않음)를 지닌 제2의 유입물 냉각 및 증기/액체 분리 단계는 플레이트-핀 열교환기(5)중의 다른 순환로를 사용하므로써 부가될 수 있다. 대안적으로, 별도의 플레이트-핀 열교환기는 액체 분류 순화로에 사용될 수 있다. 이러한 임의적인 배열을 사용하는 경우, C4및 중질의 탄화수소를 함유하는 생성물은 제1분리기 및 분류 순환로에서 회수될 수 있고, C2/C3탄화수소 생성물은 제2분리기 및 분류 순환로에서 회수될 수 있다.
전술한 바와같은 분류용의 플레이트-핀 코어형 열교환기의 사용방법은 제2도에 도시한 대안적인 양태에 사용될 수 있다. 이러한 양태에 있어서, 열교환기(51)의 하부로부터 회수된 중질 성분이 농후한 액체 생성물(63)은 증류 칼럼(71)에서 증기 상층류(73)와 액체 기저류(75)로 분리된다. 액체 기저류는 분류 순환로(49)중에서 하향으로 흐르는 유입 액체의 일부를 기화시키기 위해 순환로(83) 및 (95)중에 가온 공정 유체를 제공한다. 이 양태는 하기 예시되는 바와 같이, 예컨대, 수소, 일산화탄소, 및 메탄을 함유하는 합성기체 혼합물을 분리하는데 사용될 수 있다. 다른 저비점의 혼합물도 또한 이러한 본 발명의 양태를 사용하므로써 분리될 수 있다.
제2도와 관련하여 설명해보면, 일반적으로 50 내지 400 psia 및 -250 내지 -310℉(-156.67 내지 -190℃)하에 5mol% 이하의 용존 수소와 함께 일산화탄소와 메탄을 함유하는 액체 유입류(41)는 증기(45)(이후 설명됨)와 함께 분리기(43)내로 유입되고, 액체(47)는 플레이트-핀 코어형 열교환기(51)의 분류 순환로(49)로 유입된다. 액체가 분류 순환로(49)중에서 하향으로 흐르면, 가온 공정류(53)(이후 설명됨)는 열교환기의 순환로(55)내에서 상향으로 흐르고 분류 순환로(49)중의 액체를 부분 기화시키기 위해 열을 전달하면서 냉각한다. 분류 순환로(49)중에서 생성되는 증기는 상향으로 흐르고 용존 수소의 기화를 촉진시키므로써 액체를 분류한다. 일부 내재된 액체를 함유할 수 있는 수소-함유 증기(45)는 분리기(43)로 유입된 뒤, 수소-농후한 증기(57)로 회수된다.
임의적으로, 분리기(43)의 상부는 패킹이나 트레이를 함유하는 물질 전달 구역을 구비할 수있고, 저온 액체 메탄(98)은 이 구역을 통해 하향으로 흘러 일산화탄소를 흡수하여, 이에 따라 수소-농후류(57)중에 존재하는 일산화탄소의 손실율을 감소시킨다.
일부 내재된 증기를 함유할 수 있는 분류된 액체(59)는 분리기(61)로 흘러, 이로부터 수소가 본질직으로 없는 일산화탄소-메탄 생성물(63)이 회수된다. 임의적으로, 일산화탄소 증기(64)는 분리기(61)내로 유입되고, 이로부터 회수된 증기(67)는 하향성 액체로부터 수소의 기화를 촉진시키는 부가적인 분류 매질로서 분류 순환로(49)내로 유입된다. 이러한 부가적인 분류 증기가 분류 순환로(49)에서 상향으로 이동하면서 냉각되므로써, 그 증기는 순환로의 상부에서 응축하여 그 순환로중의 액체와 함께 하향으로 흐르게 되므로, 일산화탄소는 단지 소량만이 수소 증기류(57)중에서 손실된다.
분리기(61)로부터 배출되는 액체(63)는 증류 칼럼(71)내에 액체 유입물(69)로서 유입되어 일산화탄소 증기 상층류(73)와 액체 메탄 기저류(75)로 정제된다. 임의적으로, 액체(63)의 일부(79)는 열 교환 단계(도시되어 있지 않음)에서 가온 및 부분 기화되어, 증기/액체 유입물(81)로서 증류 칼럼(71)으로 다시 유입된다. 플레이트-핀 코어형 열교환기(51) 및 증류 칼럼(71)은 일반적으로 메탄 세정 칼럼 및 결합된 열교환 단계들(도시되지는 않음)과 통합되어 있다. 액체 메탄 기저류(75)는 플레이트-핀 코어형 열교환기(51)중의 다른 순환로(83)를 통해 흐르면서 분류 순환로(49)중에 존재하는 액체를 기화시키기 위한 부가의 열을 제공한다. 냉각된 액체 메탄류(85)는 가압되어 유체류(87) 및 (89)로 분할된다; 유체류(89)는 가온후 연료로서 사용될 수 있다. 유체류(87)는 임의적으로, 감압되어 증류 칼럼(71)으로 다시 유입되는 유체류(91), 및 순환로(95)중에서 추가 냉각되며 수소로부터 일산화탄소를 흡수하기 위한 메탄 세정 칼럼(도시되지 않음)내로 유입되는 액체 메탄(97)으로서 회수되는 유체류(93)으로 분할된다. 따라서, 분류 순환로(49)내에서 액체를 분류하기 위한 일부 공정 열은 분류된 액체(63)를 분리하는 증류 칼럼(71)의 하부로부터 배출되는 열에 의해 통합 방식으로 제공된다.
부가의 열은 전술한 바와같은 액체류(53)에 의하여 분류 순환로(49)내에 존재하는 액체로 전달될 수 있다. 고압의 일산화탄소 증기류(99)는 뒤끓임장치(101)중에서 부분 응축되어 증류 칼럼(71)내에 증기 보일업(boilup)을 제공하고, 부분 응축류는 분리기(103)내에서 분리되어 액체 일산화탄소로서의 액체류(53)을 제공하게 된다. 냉각된 일산화탄소 액체(105)는 증류 칼럼(71)의 환류물(107)로서 부분적으로 재순환되고, 나머지(109)는 추가 열교환(도시되지 않음)된 후, 최종 일산화탄소 생성물의 일부가 된다.
이러한 본 발명의 양태는 통합된 열교환-물질 전달 구역과 증류 단계의 사용방법을 예시하는 것이며, 여기에서 열교환-물질 전달 구역의 분류 순환로 내에서의 분류를 촉진시키기 위한 열은 분류된 액체를 생성물 성분으로 분리하는 증류 단계로부터의 유체에 의해 제공된다. 상기에서는 제2도의 양태가 합성 기체로부터 수소, 일산화탄소 및 메탄의 분리용으로서 예시되어 있지만, 다른 저비점의 기체 혼합물도 본 방법에 의해 분리될 수 있다. 이러한 분리법은 천연 기체로부터 질소를 제거하는 방법 및 천연 기체로부터 헬륨을 회수하는 방법에 사용될 수 있으며, 이것에 국한되는 것은 아니다.
본 발명은 분류 순환로내에서 하향으로 흐르는 기화 액체에 열을 제공하는 방법이라는 점에서 종래 기술과 명백히 구별된다. 한 양태로서, 이 열은 인접하고있는 유동 통로군내에 존재하는 응축 공정류와의 간접적인 열 전달에 의해 제공되며, 산출되는 부분 응축된 공정 유체는 분리되어 분류 순환로로 액체 유입물을 제공한다. 다른 양태로서, 액체 유입물은 저압하에 플래시되어 분류 순환로로 액체 유입물을 제공하기 전에 산출되는 증기로부터 분리된다. 대안적인 양태에 있어서, 하향으로 흐르는 기화 액체용 열은 분류 순환로로부터 분류된 액체 생성물이 증류되면서 수득되는 액체 기저류와의 간접적인 열교환에 의해 제공된다. 부가의 열은 분류된 액체 생성물의 증류시 보일업 증기를 생성하도록 간접 열을 미리 공급받은 또다른 공정 액체를 함유하고 있는 인접 유동 통로군으로부터의 간접적인 열 전달에 의해 제공된다.
[실시예 1]
제1도의 양태는 다음 실시예에 따른 열과 물질의 평형상태를 예시하고 있다. 279 psia 및 주위 온도하에서 유입 기체(1)는 일반적인 수소가 풍부한 제유소 오프가스 중의 C2내지 C5 +탄화수소, 수소, 및 메탄을 함유한다. 이 기체류를 -80℉(-62.22℃)로 냉각시키고 플레이트-핀 열교환기(5)의 열교환 순환로(3)중에서 부분 응축시킨다. 부분 응축된 유입물(7)은 분리기(9)내에서 분리되고, 산출되는 액체(13)는 밸브(15)를 따라 56 psia 로 플래시되어 -86℉(-65.56℃)로 냉각된다. 분리기(17)로부터 회수되는 액체(21)는 분류 순환로(25)중에서 하향으로 흘러, 수소, 메탄 및 에탄의 기상으로의 증발을 촉진시켜 증기(23)로서 회수되어 분리기(17)로 재순환 된다. 제1도의시스템은 탈에탄화기로서 작동하여 액체 생성물(27)은 저농도의 C2및 경질 성분과 함께 C3및 중질 탄화수소를 함유하게 된다. 주로 수소, 메탄 및 에탄을 함유하는 증기류(11) 및 (19)는 추가 처리되기 위해 회수된다. 97 mol% 의 C3및 중질 탄화수소와 1 ppmv 미만의 메탄 및 수소를 함유하는 액체 생성물류(27)는 48℉(8.89℃) 및 55 psia 하에서 회수된다. 유입물을 냉각시키기 위한 부가적인 냉각은 순환로(39)중에 존재하는 외부 냉매(37)에 의해 제공되고, 순환로(34)는 사용되지 않는다. 실시예 1에 대한 유체류를 표 1에 요약해 보았다.
[실시예 2]
본 발명은 제1도의 양태가 메탄 및 경질 성분을 제거하고 높은 C회수율이 필요하지 않은 저 메탄 함량을 지닌 C 생성물을 생산하는 탈메탄화기로서 작용하는 다음 실시예에 따른 열과 물질의 평형 상태를 예시한 것이다. 279 psia 및 주위 온도하에서 유입 기체(1)는 일반적인 수소가 농후한 제유소 오프가스중의 C내지 C 탄화수소, 수소, 및 메탄을 함유한다. 이 기체류를 -80℉(-62.22℃)로 냉각시키고 열교환순환로(3)중에서 부분 응축시킨다. 부분 응축된 유입물(7)은 분리기(9)내에서 분리되고, 산출되는 액체(13)는 밸브(15)를 따라 55 psia 로 플래시되어 -86℉(-65.56℃)로 냉각된다. 이로써 플래시 증기(19)중의 경질 성분과 메탄이 약 절반정도 제거된다. 분리기(17)로부터 회수되는 액체(21)는 분류 순환로(25)중에서 하향으로 흘러, 수소 및 메탄의 증기상으로의 증발이 촉진되어 증기(23)로서 회수된 후 분리기(17)로 재순환된다. 주로 수소와 메탄을 함유하는 증기류(11) 및 (19)는 추가 처리되기 위해 회수되며, 예컨대, 기체류(11)중의 수소의 회수 및 연속적인 냉각 회수에 사용될 수 있다.
열교환기(5)의 분류순환로(25)는 충분한 열의 유입 및 분류 단계를 제공하도록 디자인되어 유입 액체(21)로부터 나머지 메탄 및 경질 성분을 본질적으로 모두 제거할 수있다. 약 0.1mol% 메탄 및 수소를 함유하는 액체 생성물류(27)는 -14℉(-25.56℃) 및 55 psia 하에서 회수된다. 본 실시예에서 유입물을 냉각시키기 위한 부가적인 냉각은 순환로(39)중에서 제공되고, 증기류(19)는 수소 회수 구역(도시되지 않음)으로부터 재순환되는 경질 기체류(35)와 혼합된다. 실시예 2에 대한 유체류를 표 2에 요약해 보았다.
[실시예 3]
주로 메탄과 일산화탄소를 함유하고 소량이지만 인지가능한 양의 수소를 함유하는 유체류를 분리하기 위하여 제2도의 공정에 따라 열과 물질 평형을 실시하였다. 유입류(41)는 분리하여, 부분 기화되고 분류 순환로(49)중에서 분류되는 액체(47)를 회수하였다. 일산화탄소 증기(65)를 순환로(49)중에 유입시켜 분류를 촉진시켰고, 따라서 일부 일산화탄소를 함유하는 수소-농후한 분류(57)가 분리기(43)로부터 회수되었다. 단지 0.055mol% 정도의 수소를 함유하는 분류된 액체(63)는 증류 칼럼(71)중에서 추가 분리하여 고순도의 일산화탄소 증기(73)와 액체 메탄 생성물(75)을 산출하였다. 분류 순환로(49)의 열은 액체 메탄(75) 및 액체 일산화탄소(53)를 냉각 시키므로써 제공된다. 열 및 물질 평형은 표 3에 요약해 보았다.
[발명의효과]
본 발명의 방법은 자본비를 감소시키고 대부분의 경우 수소 및 메탄과 같은 경질 성분을 함유하는 탄화수소의 혼합물로부터 고순도 C 탄화수소 생성물을 회수하는 종래기술의 방법들보다 훨씬 에너지 효율적이다. 본 발명에 따르면, 필요한 경우 단일 열 교환/물질 전달 장치내에서 유입류의 냉각단계, C 탄화수소 생성물의 정제단계, 다른 공정류의 가온단계 및 냉매류의 가온 단계를 병합할 수 있을 것이다. 임의의 바람직한 생성물의 회수율을 수득하기 위해, 본 발명은 장치비를 극히 소량 증가시키면서 종래의 부분 응축법보다 훨씬 고순도의 생성물과 보다 많은 분리 단계를 제공할 수있다.
본 발명의 방법은 칼럼, 뒤끓임 장치, 응축기, 드럼 및 펌프를 함유하는 부가적인 장치를 필요로 하는 종래의 증류 또는 희박 오일 흡수 공정보다 상당한 자본비를 절감시킬 수 있다. 생성물의 순도 및/또는 회수율은 상기 부가적인 장치의 부품들보다는 플레이트-핀 코어형 열교환기의 분류 순환로의 디자인에 있어서의 변화증가와 함께 증가될 수 있다.
본 발명의 주요 특징은 상기 상세한 설명에 충분히 기술하였다. 따라서, 당업자라면 본 발명을 이해할 수 있을 것이며, 하기 청구 범위의 영역과 취지를 벗어남이 없이 다양한 변화를 수행 할 수 있음을 이해할 수 있을 것이다.

Claims (19)

  1. (a) 하나 이상의 중질 고비점 성분과 하나 이상의 경질 저비점 성분을 함유하는 액체 유입 혼합물을 상단부와 하단부를 지닌 제1군의 수직형 유동 통로내로 유입 시키는 단계로서, 이때 상기 통로는 열교환-물질 전달 구역내에 존재하는 하나 이상의 부가 통로군과 간접적으로 열교환 할 수 있도록 배치 되어 있는 단계; (b) 상기 액체 유입 혼합물을 상기 상단부내로 통과시켜 상기 제1군의 수직형 유동 통로를 통해 하향으로 흐르게 하고, 그 액체가 하향으로 흐르는 동안 또다른 유동 통로 군중의 통로 중에서 상향으로 흐르는 응축 공정용 유체와 간접적인 열교환에 의해 가온되며, 상기 액체는 부분 기화되어, 하향으로 흐르는 액체에 대해 역류 방향으로 흐르는 분류 매질로서 작용하기 위해 상기 제1군의 수직형 유동 통로중에서 상향으로 흐르며 상기 액체로부터 경질 성분의 기화를 촉진시키는 증기를 형성하므로써, 상기 상향으로 흐르는 증기에 경질 성분이 농후해지고 상기 하향으로 흐르는 액체에 중질 성분이 농후해지는 단계; (c) 상기 경질 성분중이 농후한 증기류를 상기 제1군 통로의 상단부로부터 회수하는 단계; 및 (d) 상기 중질 성분이 농후한 액체 생성물을 상기 제1군 통로의 하단부로부터 회수하는 단계로 구성되는, 상기 액체 유입 혼합물의 분리방법.
  2. 제1항에 있어서, 중질의 고비점 성분이 2개 이상의 탄소원자를 지닌 탄화수소를 함유하고, 경질의 저비점 성분이 메탄을 함유하는 분리방법.
  3. 제1항에 있어서, 중질의 고비점 성분이 3개 이상의 탄소원자를 지닌 탄화수소를 함유하고, 경질의 저비점 성분이 메탄 및 에탄을 함유하는 분리방법.
  4. 제1항에 있어서, 경질의 저비점 성분이 헬륨, 수소, 질소 및 일산화탄소로 구성된 군중에서 선택되는 하나 이상의 성분을 함유하는 분리방법.
  5. 제1항에 있어서, 중질의 고비점 성분이 메탄을 함유하고, 경질의 저비점 성분이 수소 및 질소를 함유하는 분리방법.
  6. 제1항에 있어서, 액체 유입물이 메탄, 수소 및 일산화탄소를 함유하고 액체 생성물에는 메탄 및 일산화탄소가 농후하고, 증기류에는 수소가 농후하며 저농도의 메탄과 일산화탄소도 함유하는 분리방법.
  7. 제1항에 있어서, 수직형의 유동 통로군이 코어형 플레이트 핀 열교환기내에 함유되어 있는 분리방법.
  8. 제1항에 있어서, 응축 공정용 유체가 단계(b)중의 기화 액체 유입물과 간접적인 열교환에 의해 부분 응축되는 유입 기체이고, 산출되는 부분 응축된 유입물은 제1증기와 제1액체로 분리되며, 이 제1액체가 상기 액체 유입물을 상기 열교환-물질 전달 구역으로 제공하는 분리방법.
  9. 제1항에 있어서, 응축 공정용 유체가 단계(b)중의 기화 액체 유입물과 간접적인 열교환에 의해 부분 응축되는 유입 기체이고, 산출되는 부분 응축된 유입물은 제1증기와 제1액체로 분리되며, 이 제1액체가 감압되어 제2액체와 제2증기로 분리되고 상기 제2액체가 상기 액체 유입물을 상기 열교환-물질 전달 구역으로 제공하는 분리방법.
  10. 제9항에 있어서, 제1액체를 압력을 감소시킨후 단계(c)의 증기류와 혼합하는 분리방법.
  11. 제9항에 있어서, 유입 기체가 열교환-물질 전달 구역중에 있는 다른 유동 통로군들의 중의 한 통로중에서 흐르는 저온 공정류와 간접적인 열교환에 의해 추가 응축되며, 이 저온 공정류는 상기 제2증기를 저압으로 팽창시키므로써 적어도 부분적으로 제공되는 방법.
  12. 제1항에 있어서, 응축 공정용 유체가 열교환-물질 전달 구역중에 있는 다른 유동 통로군들의 중의 한 통로중에서 흐르는 저온 공정류와 간접적인 열교환에 의해 추가 응축되며, 이 저온 공정류는 단계 (d)의 액체 생성물의 일부를 저압으로 팽창시키므로써 제공되는 방법.
  13. 제1항에 있어서, 제1군의 수직형 유동 통로의 하단부로 부가적인 증기류를 유입시켜 그 부가적인 증기류가 상기 통로를 통해 상향으로 흐르고, 하향으로 흐르는 액체에 대해 역류방향으로 부가적인 분류 매질을 제공하므로써, 액체로부터 경질 성분의 추가 기화를 촉진시켜 상향으로 흐르는 증기에 상기 경질 성분이 더욱 농후해지는 분리방법.
  14. 제1항에 있어서, 액체 유입 혼합물이 증류 칼럼, 분류기, 또는 환류 응축기로부터 배출되는 액체 생성물로서 수득되는 분리방법.
  15. (a) 하나 이상의 중질 고비점 성분과 하나 이상의 경질 저비점 성분을 함유하는 액체 유입 혼합물을 상단부와 하단부를 지닌 제1군의 수직형 유동 통로내로 유입시키는 단계로서, 이때 상기 통로는 열교환-물질 전달 구역내에 존재하는 하나 이상의 부가 통로군과 간접적으로 열교환될 수있도록 배치 되어 있는 단계; (b) 상기 액체 유입 혼합물을 상기 상단부내로 통과시켜 상기 제1군의 수직형 유동 통로를 통해 하향으로 흐르게 하고, 그 액체가 하향으로 흐르는 동안 또다른 유동 통로 군중의 한 통로 중에서 상향으로 흐르는 공정 유체와 간접적인 열교환에 의해 가온되며, 이로써 상기 액체 유입 혼합물은 부분 기화되어, 하향으로 흐르는 액체에 대해 역류 방향으로 흐르는 분류 매질로서 작용하기 위해 상기 제1군의 수직형 유동 통로중에서 상향으로 흐르며 상기 액체로부터 경질 성분의 기화를 촉진시키는 증기를 형성하므로써, 상기 상향으로 흐르는 증기에 경질 성분이 농후해지고 상기 하향으로 흐르는 액체에 중질 성분이 농후해지는 단계; (c) 상기 경질 성분중이 농후한 증기류를 상기 제1군 통로의 상단부로부터 회수하는 단계; 및 (d) 상기 중질 성분이 농후한 액체 생성물을 상기 제1군 통로의 하단부로부터 회수하는 단계로 구성되며, 상기 단계(d)의 중질 성분이 농후한 액체 생성물이 증류 칼럼중에서 증기 상층류와 액체 기저류로 분리되고, 이 액체 기저류의 일부 이상이 단계(b)중의 다른 유동 통로군들중의 한 통로중에서 상향으로 흐르는 공정 유체를 제공하는 것을 특징으로 하는 상기 액체 유입 혼합물의 분리 방법.
  16. 제15항에 있어서, 액체 유입 혼합물이 중질의 고비점 성분으로서 메탄 및 일산화탄소를 함유하고, 경질의 저비점 성분으로서 수소를 함유하며, 액체 기저류에는 메탄이 농후한 것을 특징으로 하는 분리방법.
  17. 제16항에 있어서, 일산화탄소 증기류를 수득하여 이 증기류의 일부를 제1군의 수직형 유동 통로의 하단부로 유입시키는 단계를 추가로 포함하며, 이때 일산화탄소류는 상기 통로를 통해 상향으로 흘러 하향성 액체에 대해 역류 방향으로 흐르는 부가의 분류 매질로서 작용하므로써, 상기 액체로부터 수소의 부가적인 증기화를 촉진시키는 것을 특징으로 하는 방법.
  18. 제17항에 있어서, 증류 칼럼의 하부에 있는 액체와 간접적인 열교환으로 일산화탄소 증기류의 다른 일부를 냉각시키고 적어도 부분적으로는 응축시키므로써 상기 액체의 일부를 기화시켜 상기 칼럼에 보일업 증기를 제공하는 단계, 및 산출되는 응축된 일산화탄소류를, 상기 열교환-물질 전달 구역내에 있는 또다른 유동 통로군들중 한 통로를 통해 상향으로 이동시켜, 상기 제1군의 수직형 유동 통로를 통해 하향으로 흐르는 액체내로 추가의 열을 전달하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 분리방법.
  19. 제16항에 있어서, 제1군 통로의 상단부로부터 배출되는 증기류를 액체 메탄류와 접촉시켜 상기 증기류로부터 잔류하는 일산화탄소를 흡수시키고, 이로부터 산출되는 유체류를, 상기 제1군의 수직형 유동 통로내로 액체 유입 혼합물을 유입시키기 전의 액체 유입 혼합물과 혼합하는 단계를 포함함을 특징으로 하는 분리방법.
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