KR0150855B1 - 생물자원으로 부터 제조된 중금속 생흡착제 - Google Patents
생물자원으로 부터 제조된 중금속 생흡착제Info
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Abstract
본 발명은 아스퍼르질러스(Aspergillus)속, 페니실리움(Penicillium)속, 트리코더마(Trichoderma)속 또는 마이크로코커스(Micrecoccus)속 미생물은 이용한 산업공정에 사용된 생물자원에 0.5~5.0% 인산수용액을 가하여 가수분해시키고, 증류수로 세척한 후 잔사에 부탄올, 헥산등의 지용성 유기용매를 가하여 용해되는 지용성 물질을 제거하고, 남은 잔류물에 0.1~5.0% 농도의 NaOH 또는 NaHCO3의 알칼리 용액을 가하여 반응시키고, pH 9~12인 상태에서 잔류물에 메탄올, 에탄올, 이소프로판올 또는 이들 저급알코올의 혼합용액으로 저급알코올에 용해되는 물질을 제거건조시킴을 특징으로 하는 폴리아미노사카라이드 인산나트륨염을 주성분으로 하는 중금속 생흡착제의 제조방법에 관한 것이다.
Description
제1도는 본 발명의 중금속 생흡착제의 적외선 흡수 스펙트럼에 대한 도면이다.
본 발명은 다양한 산업발효 공정과 생물학적인 처리를 하는 공장에서 버려지는 미생물의 생물자원을 이용하여 중금속을 흡착하는 생흡착제(biosorbent)를 제조하는 방법 및 이 생흡착제로 고형의 폐기물질에서 중금속을 추출해내는 방법에 관한 것이다.
미생물에 의한 금속의 포집은 지난 몇십년동안 계속 알려지고 있었으나, 최근에 들어 환경보호에 잠재적인 적용성과 희귀금속 및 전략적 가치가 있는 금속의 회수 때문에 더욱더 주목을 받고 있다. 생흡착(biosorption)이란 용어는 미생물의 생물자원(biomass)이 중금속과 방사선핵종을 흡착하는 성질을 설명하기 위해 사용되어 왔다. 금속의 생흡착 현상은 산업폐수로부터 금속을 회수시킬 수 있는 기술로 인정받고 있다.
필라멘트균류나 세균같은 산업미생물은 효소, 향료, 항생물질같은 다양한 대사산물을 생산하는 발효공업에 널리 이용되고 있다. 매년 수천톤씩 생산되는 생물자원은 생분해가 잘되지 않아, 그 생물자원의 처리가 어려운바, 그 이유는 생물자원내에 키틴(chitin), 키토산(chitosan), 글루칸(glucan)과 같은 생분해가 잘되지 않는 바이오폴리머(biopolymer)를 다량 함유하고 있기 때문이다.
그러나 이러한 산업미생물의 생물자원으로부터 중금속 흡착제를 제조하면, 생물자원의 이용은 물론 광산, 야금 및 도금 공장에서 발생되는 고농도의 금속을 함유하는 폐수를 정화시켜 환경문제 해결에도 큰 기여를 하게되고, 이러한 생물 자원 중금속 흡착제는 광산, 정제, 핵연료처리, 전기도금 등 여러산업에서 폐수를 처리하여 금속을 농축시키는 데도 사용되어질 것으로 예상된다.
싸카로마이세스 세리비씨에(Sacchaomyces cerevisiae),수도모나스 아에루기노사(Pseudomonas aeruginosa), 아티노마이세스 레보리스(Actinomyces levoris), 스트렙토마이세스 비리도크로모게네스(Streptomyces viridochromogenes), 리조퍼스 아리조스(Rhizopus arvhizus) 등의 미생물들은 금속이온을 축적하는 것으로 알려져 왔다. 중금속의 생물학적 흡착은 여러환경에서 중금속을 회수하거나 제거하는 가능성있는 방법으로 보고되어왔다.
이하 문헌에 개시된 미생물 자원을 이용한 금속 흡착제에 관한 종래의 기술을 살펴보면 다음과 같다.
제랄드 스트랜드버그(Gerald Strandberg)등은 우라늄을 사카로마이세스 세레비지에 균주의 표면에 흡착시키는 방법을 개시하였으며, 이때 우라늄 흡착정도는 pH, 온도와 음이온, 양이온과 같은 외부 변수에 영향을 받는다고 보고하고 있다.(Applied and Enviornmental Microbiology, Vol 41, 1981, pp237-245)
마리오스 테조스(Marios Tsezos)등은 우라늄과 토리움을 수용액하에 생흡착할 수 있는 리조퍼스 아리조스 균주로 된 생흡착제를 개시하였다.(Biotechnology and Bioengineering, Vol ⅩⅩⅢ, 1981, pp583-604)
아키라 나카니마(Akira Nakajima)등은 스트렙토마이세스 비리도크로모게네스 균주를 이용하여 해수 또는 물에서 우라늄을 회수하는 방법을 개시하였다(Eur. J. Applied microbiology and Biotechnology, Vol 16, 1982, pp88-91)
따라서 본 발명의 목적은 아스퍼르질러스(Aspergillus)속, 페니실리움(Penicillium)속, 트리코더마(Trichoderma)속 또는 마이크로코커스(Micrococcus)속 미생물을 이용한 산업발효 공정 또는 생물공학 공정에 남은 미생물 생물자원(biomass)을 이용하여 중금속 흡착제를 제조하는 방법에 관한 것으로, 생물자원에 0.5~5.0% 인산수용액을 가하여 가수분해시키고, 증류수로 세척한 후 잔사에 부탄올, 헥산(hexane)등의 지용성 유기용매를 가하여 용해되는 지용성 물질을 제거하고, 남은 잔류물에 0.1~5.0% 농도의 NaOH 또는 NaHCO3의 알칼리용액을 가하여 반응시키고 pH 9~12 상태에서 잔류물에 메탄올, 에탄올, 이소프로판올 또는 이들 저급알코올의 혼합용액으로 저급알코올에 용해되는 물질을 제거시켜 제조된 폴리아미노사카라이드 인산나트륨염을 주성분으로 하는 중금속 생흡착제를 제공하는 것이다.
이하 본 발명의 생물자원에서 추출된 폴리아미노사카라이드 성분의 중금속 생흡착제의 작용기전을 설명한다.
생흡착(Biosorption)의 기전으로는 흡착, 이온 교환, 공유결합 또는 두기전의 조합등을 들 수 있다. 여러 가지 실험적인 결과로 보아 미생물의 세포벽에 있는 특정 세포 성분들이 금속흡착에 관여하는 것으로 간주된다. 균주의 생물자원(biomass)에 있는 키틴(chitin)과 글루칸(glucan)의 복합체가 금속 흡착에 중요한 역할을 하는 것으로 알려지고 있다. 세포벽의 키틴에 있는 아미노기가 초기에 금속이온이 흡착되는 자리로 여겨져왔다. 한편, 게 껍질에서 만들어진 키틴과 키토산에서의 금속흡착능을 미생물의 생물자원에서 만들어진 생흡착제보다 성능이 떨어지는 것으로 판명되었다. 세균의 세포벽에 있는 뮤레인(mureine)도 강한 착제를 형성하는 것으로 알려졌다. 균류와 세균의 다양한 세포벽의 성분을 고려해 볼 때, 아미노당을 포함하는 폴리아미노사카라이드(polyaminosaccharides)가 물에 녹지않는 생흡착제로서 흡착능을 갖는 최적의 제품으로 생각된다.
따라서 본 발명도 미생물 생물자원에서 중금속의 생흡착에 유용성이 있는 폴리아미노사카라이드 성분을 용이하게 추출하기 위한 방법에 관한 것으로서, 발효 또는 생물공학적 공정으로 사용하고 남은 생물자원인 아스퍼르질러스 나이거(Aspergillus niger), 페니실리움 크리소게넘(Penicillium chrysogenum), 트리코더마 레세이(Trichoderma reesei) 또는 마이크로코커스 리소덱티커스(Micrecoccus lisodecticus) 등의 생물자원에서 간편한 방법으로 폴리아미노사카라이드 성분의 중금속 생흡착제를 제조한 것이다.
이하 본 발명의 중금속 생흡착제의 제조방법을 더욱 상세히 설명한다.
본 발명의 균주, 아스퍼르질러스 나이거(Aspergillus niger), 페니실리움 크리소게넘(Penicillium chrysogenum), 트리코더마 레세이(Trichoderma reesei) 또는 마이크로코커스 리소덱티커스(Micrecoccus lisodecticus) 등을 사용하고 남은 생물자원을 반응기에 넣고, 0.5`5.0% 인산수용액을 넣어 20~60℃의 온도 약산성하에서 2~5시간 생물자원을 가수분해시킨다. 가수분해 후 증류수로 세척하여 용해성 물질을 제거시킨 후, 잔사에 부탄올 또는 n-헥산과 같은 유기용매를 가하여 용해되는 지용성 물질을 제거시키고, 0.1~5.0% 농도의 NaOH 또는 NaHCO3수용액을 가하여 20~100℃에서 1~10시간 반응시키고, 반응물의 pH가 9~12인 상태에서 메탄올, 에탄올, 이소프로판올 또는 이들 저급알코올의 혼합용액으로 저급알코올에 용해되는 물질은 제거시킨후, 건조 수득되는 폴리아미노사카라이드 인산나트륨염을 주성분으로 하는 중금속 생흡착제를 제조하는 것이다.
이상과 같은 중금속 생흡착제 제조공정중 가장 중요한 공정은 0.1~5.0% 농도의 NaOH 또는 NaHCO3수용액으로 반응시키는 것으로, 이는 생물자원내의 폴리아미노사카라이드의 인산기(PO4 -3)를 나트륨염으로 염화 반응시켜 폴리아미노사카라이드 인산나트륨염으로 전환시키기 때문이다. 이렇게 전환된 폴리아미노사카라이드 인산나트륨염은 생흡착제 고분자내의 아민기와 그물구조를 이루어 인산기의 나트륨염에 의한 중금속 흡착을 증진시킨다.
본 발명의 중금속 생흡착제는 다음과 같은 아미노사카라이드 인산나트륨염의 모노머로 중합된 고분자로서 평균 분자량은 5,000~100,000이다.
또한 상기 고분자물질의 적외선 흡수 스펙트럼은 제1도에 나타난 바와 같으며, 흡수파장은 (cm-1) : 3000~3500, 2300, 1650, 1550, 1470, 1380, 1320~1340, 1160, 1050, 900, 780, 600을 나타내고 있다.
이상의 방법으로 제조된 폴리아미노사카라이드 인산나트륨염을 주성분으로 하는 중금속 생흡착제는 중금속을 함유한 폐수 또는 폐물질의 용액에 첨가하여 폐수 또는 폐물질로부터 중금속을 용이하게 흡착할 수 있다. 이때 사용되는 생흡착제는 폐수 정화용 컬럼에 삽입하여 중금속을 흡착하거나 폐수 정화용 반응조에 넣어 중금속을 흡착시킬 수 있다.
이하 본 발명은 다음 실시예에 의해 더욱 상세히 설명한다. 그러나 이러한 실시예들로 본 발명의 범위가 한정되는 것은 아니다.
금속흡착능은 다음의 방법에 의하여 결정된다. 건조한 생흡착제 200mg을 금속의 질산연 20ml에 넣은후(증류수 1ml에 5mg의 금속이온이 들어있는 용액) 상온에서 자석봉을 이용하여 1시간 동안 교반하고, 교반후 액체상을 여과법을 이용하여 분리한다. 여과한 여액을 100배 희석하여 원자흡광광도계를 이용하여 최대 흡수도를 측정하여 금속흡착능을 결정한다.
[실시예1] 아스퍼르질러스 나이거(Aspergillus niger) 생물자원으로부터 중금속 생흡착제의 제조
자연건조시킨 아스퍼르질러스 나이거 생물자원 200g에 1.0% 인산수용액을 1 L 가하고 상온에서 3시간 가수분해시키고, 증류수로 세척한 후 남은 잔사에 부탄올 500ml를 가하여 용해되는 지용성 물질을 제거하고, 1.0% NaOH 수용액을 50℃에서 3~5시간 반응시켜 남은 잔사에 에탄올 600ml를 가하여 용해성 물질을 제거하고 남은 잔사를 여과 100~130℃에서 건조 분쇄시켜 중금속 생흡착제를 제조하였다. 분쇄한 입자는 0.5mm에서 2mm의 입자크기를 가진다. 산출량은 48%이다. 중금속 생흡착제를 이용하여 얻은 금속 흡착능은 다음과 같다.
[실시예2] 페니실리움 크리소게넘(Penicillium chrysogenum) 생물자원으로부터 중금속 생흡착제의 제조
젖은 상태의 페니실리움 크리소게넘 생물자원 200g에 1.5% 인산수용액을 800ml 가하고 상온에서 2시간 가수분해시키고, 증류수로 세척한 후 남은 잔사에 부탄올 600ml를 가하여 용해되는 지용성 물질을 제거하고, 3.0% NaHCO수용액을 100℃에서 1시간 반응시켜 남은 잔사에 에탄올 500ml를 가하여 용해성 물질을 제거하고 남은 잔사를 여과 100~130℃에서 건조 분쇄시켜 중금속 생흡착제를 제조하였다. 분쇄한 입자는 0.5mm에서 2mm의 입자크기를 가진다. 산출량은 40%이다. 중금속 생흡착제를 이용하여 얻은 금속 흡착능은 다음과 같다.
[실시예3] 트리코더마 레세이(Trichoderma reesei) 생물자원으로부터 중금속 생흡착제의 제조
젖은 상태의 트리코더마 레세이 생물자원 100g에 1.5% 인산수용액을 500ml 가하고 상온에서 3시간 가수분해시키고, 증류수로 세척한 후 남은 잔사에 부탄올 300ml를 가하여 용해되는 지용성 물질을 제거하고, 0.5% NaOH 수용액을 100℃에서 1시간 반응시켜 남은 잔사에 에탄올 300ml를 가하여 용해성 물질을 제거하고 남은 잔사를 여과 100~130℃에서 건조 분쇄시켜 중금속 생흡착제를 제조하였다. 분쇄한 입자는 0.5mm에서 2mm의 입자크기를 가진다. 산출량은 38%이다. 중금속 생흡착제를 이용하여 얻은 금속 흡착능은 다음과 같다.
[실시예4] 마이크로코커스 리소덱티커스(Micrecoccus lisodecticus) 생물자원으로부터 중금속 생흡착제의 제조
자연건조시킨 마이크로코커스 리소덱티커스 생물자원 200g에 2.0% 인산수용액을 800ml 가하고 상온에서 3시간 가수분해시키고, 증류수로 세척한 후 남은 잔사에 부탄올 500ml를 가하여 용해되는 지용성 물질을 제거하고, 1.0% NaOH 수용액을 40℃에서 3~5시간 반응시켜 남은 잔사에 에탄올 400ml를 가하여 용해성 물질을 제거하고 남은 잔사를 여과 100~130℃에서 건조 분쇄시켜 중금속 생흡착제를 제조하였다. 분쇄한 입자는 0.5mm에서 2mm의 입자크기를 가진다. 산출량은 45%이다. 중금속 생흡착제를 이용하여 얻은 금속 흡착능은 다음과 같다.
[실시예5] 페슬러지에서 중금속의 추출
실시예 1에서 제조된 생흡착제를 이용하여 중금속을 함유하는 페슬러지액에서 중금속을 흡착 추출하였다. 이때 사용된 생흡착제와 중금속을 함유하는 페슬러지액의 비율은 1:100 이었다. 산업 페슬러지액에 함유된 중금속의 양과 생흡착제 처리를 통해 추출된 후 잔존 중금속의 양을 표 1에 나타내었다.
[실시예6] 페슬러지에서 중금속의 추출
실시예 2에서 제조된 생흡착제를 이용하여 중금속을 함유하는 페슬러지액에서 중금속을 흡착 추출하였다. 이때 사용된 생흡착제와 중금속을 함유하는 페슬러지액의 비율은 1:100 이었다. 산업 페슬러지액에 함유된 중금속의 양과 생흡착제 처리를 통해 추출된 후 잔존 중금속의 양을 표 1에 나타내었다.
[실시예 7] 페슬러지에서 중금속의 추출
실시예 3에서 제조된 생흡착제를 이용하여 중금속을 함유하는 페슬러지액에서 중금속을 흡착 추출하였다. 이때 사용된 생흡착제와 중금속을 함유하는 페슬러지액의 비율은 1:100 이었다. 산업 페슬러지액에 함유된 중금속의 양과 생흡착제 처리를 통해 추출된 후 잔존 중금속의 양을 표 6에 나타내었다.
Claims (5)
- 아스퍼르질러스(Aspergillus)속, 페니실리움(Penicillium)속, 트리코더마(Trichoderma)속 또는 마이크로코커스(Micrecoccus)속 미생물은 이용한 산업공정에 사용된 생물자원에 0.5~5.0% 인산수용액을 가하여 가수분해시키고, 증류수로 세척한 후, 잔사에 부탄올, 헥산등의 지용성 유기용매를 가하여 용해되는 지용성 물질을 제거시키고, 남은 잔류물에 0.1~5.0% 농도의 NaOH 또는 NaHCO3의 알칼리 용액을 가하여 반응시키고, pH가 9~12인 상태에서 잔류물에 메탄올, 에탄올, 이소프로판올 또는 이들 저급알코올의 혼합용액으로 저급알코올에 용해되는 물질을 제거시킴을 특징으로 하는 폴리아미노사카라이드 인산나트륨염을 주성분으로 하는 중금속 생흡착제의 제조방법
- 제1항에 있어서, 산업공정에 사용된 생물자원이 아스퍼르질러스 나이거(Aspergillus niger), 페니실리움 크리소게넘(Penicillium chrysogenum), 트리코더마 레세이(Trichoderma reesei) 또는 마이크로코커스 리소덱티커스(Micrecoccus lisodecticus)임을 특징으로 하는 폴리아미노사카라이드 인산나트륨염을 주성분으로 하는 중금속 생흡착제의 제조방법
- 제1항의 방법에 따라 제조된 분자량 5,000~100,000의 폴리아미노사카라이드 인산나트륨염을 주성분으로 하는 중금속 생흡착제의 제조방법
- 제3항에 있어서, 중금속 생흡착제는 적외선 흡수 스펙트럼 흡수 파장이(cm-1): 3000~3500, 2300, 1650, 1550, 1470, 1380, 1320~1340, 1160, 1050, 900, 780, 600임을 특징으로 하는 폴리아미노사카라이드 인산나트륨염을 주성분으로 하는 중금속 생흡착제의 제조방법
- 제1항에서 제조된 중금속 생흡착제를 폐수 정화용 컬럼에 삽입하여 중습속을 흡착하거나 폐수 정화용 반응조에 넣어 중금속을 흡착시킴을 특징으로 하는 중금속 생흡착방법
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