JPWO2019151328A1 - 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス - Google Patents

Abstract

１０℃〜３０℃の広い温度範囲に渡り、遮音性を高めることができる合わせガラス用中間膜を提供する。本発明に係る合わせガラス用中間膜は、１層の構造又は２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であり、硬化物を含む層を備え、前記硬化物が、光硬化性化合物又は湿気硬化性化合物を硬化させた硬化物であり、前記硬化物を含む層の周波数１Ｈｚ及びせん断モードでの粘弾性測定において、ｔａｎδのピーク温度が−５０℃以上３０℃以下であり、かつ前記ｔａｎδのピーク温度でのｔａｎδが２．０以上である。

Description

本発明は、合わせガラスを得るために用いられる合わせガラス用中間膜に関する。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに関する。

合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。上記合わせガラスは、２つのガラス板の間に合わせガラス用中間膜を挟み込むことにより、製造されている。

上記合わせガラス用中間膜の一例として、下記の特許文献１には、熱可塑性樹脂及び熱硬化性樹脂から選ばれる少なくとも１種類の樹脂（ａ１）を含む組成物（Ａ）により形成された遮音層を備える中間膜が開示されている。上記組成物を厚さ０．８ｍｍに成形したシートの動的粘弾性を周波数０．３Ｈｚ及び引張モードで測定した際に得られるｔａｎδは、温度Ｔ_Ａ（℃）に極大値を有する。上記動的粘弾性の測定において、Ｔ_Ａ（℃）は、−５０〜５０℃の範囲内であり、Ｔ_Ａ（℃）におけるｔａｎδは２．５以上である。

特許文献１では、上記熱可塑性樹脂としては、ポリビニルアセタール、ポリビニルアルコール、ポリウレタン、ポリカルボン酸ビニル、オレフィン−カルボン酸ビニル共重合体、ポリウレタンエラストマー、ポリエステルエラストマー、スチレン−ジエンブロック共重合体、及び塩素化ポリオレフィンが挙げられている。上記熱硬化性樹脂としては、エポキシ系樹脂、フェノール系樹脂、ウレタン系樹脂、メラミン樹脂、及び不飽和ポリエステル系樹脂が挙げられている。

また、特許文献１では、上記の中間膜の遮音性が高くなることが記載されている。特許文献１の実施例では、０℃、５℃、１０℃、１５℃、２０℃、２５℃、３０℃、３５℃及び４０℃の温度での音響透過損失の測定結果として、音響透過損失の平均値が最も大きい温度と、音響透過損失の平均値が最も大きい温度における音響透過損失（複数の周波数での平均値）とが記載されている。

また、下記の特許文献２には、合せガラス中間膜用光硬化性樹脂組成物が開示されている。該光硬化性樹脂組成物は、（メタ）アクリル重合体、メタアクリルモノマー、及び光重合開始剤を含有する。特許文献２では、外部からの衝撃を加えられたときに割れ難い合わせガラスを得ることができることが記載されている。

ＷＯ２０１７／１７０２５９Ａ１ ＷＯ２０１７／２０９０１３Ａ１

中間膜を用いた合わせガラスは、様々な温度環境で用いられる。従来の中間膜を用いた合わせガラスでは、広い温度範囲に渡り、遮音性を高めることができないことがある。特定の１つの温度における遮音性が高い合わせガラスであっても、その温度とは異なる温度で合わせガラスが用いられると、遮音性が低くなることがある。

また、特許文献１では、上記の中間膜の遮音性が高くなることが記載されている。しかしながら、特許文献１では、０℃、５℃、１０℃、１５℃、２０℃、２５℃、３０℃、３５℃及び４０℃の温度での音響透過損失が評価されている一方で、複数の各温度の全てにおける音響透過損失の結果は記載されていない。特許文献１では、広い温度範囲に渡り遮音性が高くなることは実施例により示されていない。

また、特許文献２では、上記の光硬化性樹脂組成物において、外部からの衝撃を加えられたときに割れ難い合わせガラスを得ることができることが記載されているものの、遮音性については記載されていない。

本発明の目的は、１０℃〜３０℃の広い温度範囲に渡り、遮音性を高めることができる合わせガラス用中間膜を提供することである。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することも目的とする。

本発明の広い局面によれば、１層の構造又は２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であり、前記中間膜は、硬化物を含む層を備え、前記硬化物が、光硬化性化合物もしくは湿気硬化性化合物を硬化させた硬化物であるか、又は、（メタ）アクリロイル基を有する硬化性化合物を硬化させた硬化物であり、前記硬化物を含む層の周波数１Ｈｚ及びせん断モードでの粘弾性測定において、ｔａｎδのピーク温度が−５０℃以上３０℃以下であり、かつ前記ｔａｎδのピーク温度でのｔａｎδが２．０以上である、合わせガラス用中間膜（以下、中間膜と記載することがある）が提供される。

本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記硬化物が、光硬化性化合物を硬化させた硬化物である。

本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記硬化物を含む層の１００℃での貯蔵弾性率Ｇ’が５．０×１０^３Ｐａ以上である。

本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記硬化物を含む層の周波数１Ｈｚ及びせん断モードでの粘弾性測定において、ｔａｎδのピーク温度が−３０℃以上２０℃以下である。

本発明に係る中間膜のある特定の局面では、該中間膜は、２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であり、前記中間膜は、前記硬化物とは異なる樹脂を含む層を備える。

本発明に係る中間膜のある特定の局面では、２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であり、前記中間膜は、前記硬化物とは異なる樹脂を含む層を備え、前記中間膜の周波数１Ｈｚ及びせん断モードでの粘弾性測定において、前記硬化物とは異なる樹脂を含む層のｔａｎδのピーク温度が−１００℃以上１００℃以下であり、前記中間膜の周波数１Ｈｚ及びせん断モードでの粘弾性測定における前記硬化物を含む層のｔａｎδのピーク温度でのｔａｎδの、前記硬化物とは異なる樹脂を含む層のｔａｎδのピークの温度でのｔａｎδに対する比が、２．０以上１０．０以下である。

本発明の広い局面によれば、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、上述した合わせガラス用中間膜とを備え、前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラスが提供される。

本発明に係る合わせガラス用中間膜は、１層の構造又は２層以上の構造を有する。本発明に係る合わせガラス用中間膜は、硬化物を含む層を備える。本発明に係る合わせガラス用中間膜では、上記硬化物が、光硬化性化合物もしくは湿気硬化性化合物を硬化させた硬化物であるか、又は、（メタ）アクリロイル基を有する硬化性化合物を硬化させた硬化物である。本発明に係る合わせガラス用中間膜では、上記硬化物の周波数１Ｈｚ及びせん断モードでの粘弾性測定において、ｔａｎδのピーク温度が−５０℃以上３０℃以下であり、かつ上記ｔａｎδのピーク温度でのｔａｎδが２．０以上である。本発明に係る合わせガラス用中間膜では、上記の構成が備えられているので、１０℃〜３０℃の広い温度範囲に渡り、遮音性を高めることができる。

図１は、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。 図２は、本発明の第２の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。 図３は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。 図４は、図２に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。

以下、本発明を詳細に説明する。

（合わせガラス用中間膜）
本発明に係る合わせガラス用中間膜（以下、中間膜と記載することがある）は、１層の構造又は２層以上の構造を有する。

本発明に係る中間膜は、硬化物を含む層を備える。本発明に係る中間膜では、上記硬化物が、光硬化性化合物もしくは湿気硬化性化合物を硬化させた硬化物であるか、又は、（メタ）アクリロイル基を有する硬化性化合物を硬化させた硬化物である。

本発明に係る中間膜では、上記硬化性化合物が、光硬化性化合物又は湿気硬化性化合物であってもよく、（メタ）アクリロイル基を有する硬化性化合物であってもよい。また、（メタ）アクリロイル基を有する硬化性化合物は、光硬化性化合物であってもよく、湿気硬化性化合物であってもよく、光硬化性化合物及び湿気硬化性化合物の双方とは異なる硬化性化合物であってもよい。一般的に、（メタ）アクリロイル基を有する硬化性化合物は、（メタ）アクリロイル基を有するので、光の照射により硬化する。

上記硬化物を含む層に含まる上記硬化物は、一般に樹脂である。このため、上記硬化物を含む層を、第１の樹脂層と記載することがある。

本発明に係る中間膜では、上記硬化物を含む層の周波数１Ｈｚ及びせん断モードでの粘弾性測定において、ｔａｎδのピーク温度が−５０℃以上３０℃以下であり、かつ上記ｔａｎδのピーク温度でのｔａｎδ（１）が２．０以上である。

本発明に係る中間膜では、上記の構成が備えられているので、１０℃〜３０℃の広い温度範囲に渡り、遮音性を高めることができる。例えば、１０℃、２０℃、及び３０℃の中の１つの温度ではなく、これらの３つの全ての温度において、遮音性を高めることができる。従って、本発明に係る中間膜では、該中間膜を用いた合わせガラスが様々な温度環境で用いられても、高い遮音性を発揮することができる。

また、本発明に係る中間膜では、可塑剤やその他の添加物の移行が少なく、更にこれらの成分が移行したとしても相溶性が良好であるため、保管により透明性が低下し難く、中間膜を保管しても、ヘーズが変化しにくくなる。

広い温度範囲に渡り遮音性をより一層高める観点からは、上記硬化物を含む層の上記ｔａｎδのピーク温度は、好ましくは−４５℃以上、より好ましくは−４０℃以上、より一層好ましくは−３５℃以上、更に好ましくは−３０℃以上、更により一層好ましくは−２５℃以上、特に好ましくは、−２０℃以上、最も好ましくは−１０℃以上である。

広い温度範囲に渡り遮音性をより一層高める観点からは、上記硬化物を含む層の上記ｔａｎδのピーク温度は、好ましくは２５℃以下、より好ましくは２０℃以下、更に好ましくは１５℃以下、特に好ましくは１０℃以下である。

広い温度範囲に渡り遮音性をより一層高める観点からは、上記硬化物を含む層の上記ｔａｎδのピーク温度でのｔａｎδ（１）は、好ましくは２．２以上、より好ましくは２．４以上、より一層好ましくは２．５以上、特に好ましくは２．６以上、更に好ましくは２．８以上、更に一層好ましくは３．０以上である。上記ｔａｎδのピーク温度でのｔａｎδ（１）の上限は限定されない。上記ｔａｎδのピーク温度でのｔａｎδ（１）は６以下であってもよい。上記ｔａｎδ（１）が上記下限以上であると、２５０Ｈｚ〜１０００Ｈｚの低周波数領域以下の遮音性がより一層高くなり、該中間膜を自動車等に用いた際にエンジン音が軽減される。

上記硬化物を含む層の１００℃での貯蔵弾性率Ｇ’は、好ましくは５．０×１０^３Ｐａ以上、より好ましくは１．０×１０^４Ｐａ以上、より一層好ましくは２．０×１０^４Ｐａ以上、更に好ましくは３．０×１０^４Ｐａ以上、更により一層好ましくは４．０×１０^４Ｐａ以上、特に好ましくは５．０×１０^４Ｐａ以上である。上記硬化物を含む層の１００℃での貯蔵弾性率Ｇ’が上記下限以上であると、広い温度範囲に渡り遮音性がより一層高くなる。また、上記硬化物を含む層の１００℃での貯蔵弾性率Ｇ’が上記下限以上であると、５０００Ｈｚ〜１００００Ｈｚの高周波数領域の遮音性がより一層高くなり、該中間膜を自動車等に用いた際にロード音が軽減される。

上記硬化物を含む層の硬化均一性を高め、広い温度範囲に渡り遮音性をより一層高める観点からは、上記硬化性化合物は、光硬化性化合物であることが好ましく、（メタ）アクリロイル基を有する硬化性化合物であることが好ましい。上記硬化物を含む層の硬化均一性を高め、広い温度範囲に渡り遮音性をより一層高める観点からは、上記硬化物は、（メタ）アクリル重合体であることが好ましい。

広い温度範囲に渡り遮音性をより一層高める観点からは、上記中間膜は、上記硬化物とは異なる樹脂を含む層を備えることが好ましい。上記樹脂を含む層に含まれている樹脂は、熱硬化性化合物の硬化物又は熱可塑性樹脂であることが好ましい。上記樹脂が硬化性化合物の硬化物である場合に、上記硬化性化合物は、熱硬化性化合物であることが好ましい。

上記硬化物とは異なる樹脂を含む層を、第２の樹脂層と記載することがある。

広い温度範囲に渡り遮音性をより一層高める観点からは、上記樹脂を含む層（第２の樹脂層）の周波数１Ｈｚ及びせん断モードでの粘弾性測定において、ｔａｎδのピーク温度は、−１００℃以上であることが好ましく、１００℃以下であることが好ましい。

広い温度範囲に渡り遮音性をより一層高める観点からは、上記樹脂を含む層（第２の樹脂層）の上記ｔａｎδのピーク温度は好ましくは−９０℃以上、より好ましくは−８０℃以上、好ましくは９０℃以下、より好ましくは８０℃以下である。

硬化物とは異なる樹脂を含む層を備える２層以上の構造を有する中間膜の粘弾性測定を行う。上記中間膜の周波数１Ｈｚ及びせん断モードでの粘弾性測定における上記硬化物を含む層（第１の樹脂層）のｔａｎδのピーク温度でのｔａｎδ（１）の、上記硬化物とは異なる樹脂を含む層（第２の樹脂層）のｔａｎδのピークの温度でのｔａｎδ（２）に対する比を、比（ｔａｎδ（１）／ｔａｎδ（２））とする。

広い温度範囲に渡り遮音性をより一層高める観点からは、上記比（ｔａｎδ（１）／ｔａｎδ（２））は、好ましくは２．０以上、好ましくは１０．０以下である。

上記比（ｔａｎδ（１）／ｔａｎδ（２））は、好ましくは２．２以上、より好ましくは２．３以上、より一層好ましくは２．４以上、更に好ましくは２．５以上、更により好ましくは２．６以上、更により一層好ましくは２．７以上、特に好ましくは２．８以上、特により一層好ましくは２．９以上、最も好ましくは３．０以上である。上記比（ｔａｎδ（１）／ｔａｎδ（２））は、好ましくは９．０以下、より好ましくは８．０以下、より一層好ましくは７．０以下、更に好ましくは６．０以下、最も好ましくは５．０以下である。上記比（ｔａｎδ（１）／ｔａｎδ（２））が上記下限以上及び上記上限以下であると、広い温度範囲に渡り遮音性をより一層高めることができる。

上記粘弾性測定は、具体的には、以下のようにして測定される。

試験片を、室温２３±２℃、湿度２５±５％の環境下に１２時間保管した直後に、動的粘弾性測定装置を用いて、粘弾性を測定する。せん断モードで、３℃／分の昇温速度で−５０℃から２００℃まで温度を上昇させる条件、並びに周波数１Ｈｚ及び歪１％の条件で測定する。

上記動的粘弾性測定装置としては、アイティー計測制御社製の粘弾性測定装置「ＤＶＡ−２００」等が挙げられる。

中間膜自体を用いて、粘弾性測定を行ってもよい。この場合に、測定結果から、上記硬化物を含む層に由来するｔａｎδのピークや、上記樹脂を含む層に由来するｔａｎδのピーク等を読み取ってもよい。また、中間膜が２層以上の構造を有する多層中間膜である場合には、各層を剥離して粘弾性測定を行ってもよい。また、合わせガラスの場合は、液体窒素等で合わせガラスを冷却後に合わせガラス部材と中間膜とを剥離し、剥離した中間膜を用いて粘弾性測定を行ってもよい。

また、例えば、上記硬化物を含む層の厚みが０．３ｍｍ以上２ｍｍ以下であれば、上記硬化物を含む層を直接試験片として用いて、粘弾性測定を容易に行うことができる。上記硬化物を含む層の厚みが０．３ｍｍ未満である場合には、上記硬化物を含む層を複数重ねたり、厚みのみを調整した硬化物を含む層を別途作製したりして、厚みが０．３ｍｍ以上２ｍｍ以下の試験片を用いて、粘弾性測定を行ってもよい。上記硬化物を含む層の厚みが２ｍｍを超える場合には、上記硬化物を含む層をスライスしたり、プレスしたり、厚みのみを調整した硬化物を含む層を別途作製したりして、厚みが０．３ｍｍ以上２ｍｍ以下の試験片を用いて、粘弾性測定を行ってもよい。

上記樹脂を含む層の粘弾性測定は、試験片を変えて、上記硬化物を含む層の粘弾性測定と同様にして、測定することができる。

上記硬化物を含む層の１００℃での貯蔵弾性率Ｇ’は、上記硬化物を含む層の粘弾性測定にて、測定することができる。

本発明に係る中間膜は、１層の構造を有していてもよく、２層以上の構造を有していてもよい。本発明に係る中間膜は、２層の構造を有していてもよく、３層以上の構造を有していてもよい。

本発明に係る中間膜は、第１の層のみの１層の構造を有していてもよい。この場合に、第１の層が、上記硬化物を含む層である。

遮音性及び各層間の接着性を効果的に高める観点からは、本発明に係る中間膜は、第１の層と、上記第１の層の第１の表面側に配置された第２の層とを備えていてもよい。この場合に、上記第１の層が、上記硬化物を含む層であることが好ましい。

遮音性及び各層間の接着性を効果的に高める観点からは、本発明に係る中間膜は、第１の層と、上記第１の層の第１の表面側に配置された第２の層とを備えていてもよく、上記第１の層の上記第１の表面側とは反対の第２の表面側に配置された第３の層をさらに備えていてもよい。この場合に、上記第１の層が、上記硬化物を含む層であることが好ましい。

遮音性及び中間膜とガラスとの間の接着性を効果的に高める観点からは、上記硬化物を含む層は、中間膜における表面層ではないことが好ましく、中間膜における中間層であることが好ましい。但し、上記硬化物を含む層は、中間膜における表面層であってもよい。

合わせガラスの透明性を高める観点からは、上記中間膜の可視光線透過率は、好ましくは７０％以上、より好ましくは８０％以上、更に好ましくは８５％以上である。

上記可視光線透過率は、分光光度計（日立ハイテク社製「Ｕ−４１００」）を用いて、ＪＩＳ Ｒ３２１１：１９９８に準拠して、波長３８０〜７８０ｎｍにて測定される。

上記中間膜の可視光線透過率は、２枚のクリアガラスの間に中間膜を配置して測定されてもよい。上記クリアガラスの厚みは、２．０ｍｍであることが好ましい。

以下、図面を参照しつつ、本発明の具体的な実施形態を説明する。

図１は、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。

図１に示す中間膜１１は、２層以上の構造を有する多層の中間膜である。具体的には、中間膜１１は、３層の構造を有する。中間膜１１は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１１は、合わせガラス用中間膜である。中間膜１１は、第１の層１と、第２の層２と、第３の層３とを備える。第１の層１の第１の表面１ａ側に、第２の層２が配置されており、積層されている。第１の層１の第１の表面１ａとは反対の第２の表面１ｂ側に、第３の層３が配置されており、積層されている。第１の層１は中間層である。第２の層２及び第３の層３はそれぞれ、保護層であり、本実施形態では表面層である。第１の層１は、第２の層２と第３の層３との間に配置されており、挟み込まれている。従って、中間膜１１は、第２の層２と第１の層１と第３の層３とがこの順で積層された多層構造（第２の層２／第１の層１／第３の層３）を有する。

中間膜１１では、第１の層１が、上記硬化物を含む層であることが好ましい。第２の層２が、上記硬化物を含む層であってもよく、第３の層３が、上記硬化物を含む層であってもよい。

なお、第２の層２と第１の層１との間、及び、第１の層１と第３の層３との間にはそれぞれ、他の層が配置されていてもよい。第２の層２と第１の層１、及び、第１の層１と第３の層３とはそれぞれ、直接積層されていることが好ましい。他の層として、接着層が挙げられる。

図２は、本発明の第２の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。

図２に示す中間膜１１Ａは、１層の構造を有する単層の中間膜である。中間膜１１Ａは、第１の層である。中間膜１１Ａは、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１１Ａは、合わせガラス用中間膜である。

中間膜１１Ａでは、中間膜１１Ａ自体が、上記硬化物を含む層である。

以下、本発明に係る中間膜、上記硬化物を含む層、上記樹脂を含む層、上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層の詳細、並びに中間膜に用いられる各成分の詳細を説明する。

（硬化物を含む層（第１の樹脂層）における硬化物を形成するための硬化性化合物及び硬化物）
上記中間膜は、上記硬化物を含む層を備える。上記硬化物を含む層における上記硬化物を形成するための硬化性化合物は、光硬化性化合物もしくは湿気硬化性化合物である。

上記硬化性化合物は、（メタ）アクリロイル基を有する硬化性化合物であることが好ましく、（メタ）アクリル重合体であることがより好ましい。

上記（メタ）アクリル重合体は、（メタ）アクリロイル基を有する硬化性化合物を含む重合性組成物の重合体であることが好ましい。上記重合性組成物は、重合成分を含む。上記硬化物を含む層における上記硬化物を効果的に形成するために、上記重合性組成物は、光反応開始剤を含んでいてもよい。上記重合性組成物は、光反応開始剤とともに、硬化反応を促進するための助剤を含んでいてもよい。上記（メタ）アクリロイル基を有する硬化性化合物の代表例としては、（メタ）アクリル酸エステルが挙げられる。上記（メタ）アクリル重合体は、ポリ（メタ）アクリル酸エステルであることが好ましい。

本発明の効果を効果的に得るために、上記重合成分は、脂環構造を有する（メタ）アクリル酸エステル、環状エーテル構造を有する（メタ）アクリル酸エステル、芳香環を有する（メタ）アクリル酸エステル、極性基を有する（メタ）アクリル酸エステル、又は側鎖の炭素数が６以下の非環式（メタ）アクリル酸エステルを含むことが好ましい。これらの好ましい（メタ）アクリル酸エステルの使用により、遮音性と発泡抑制性能との双方をバランスよく高めることができる。

上記脂環構造を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、イソボロニル（メタ）アクリレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート、ジシクロペンタニルアクリレート等が挙げられる。

上記環状エーテル構造を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、グリシジル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレートグリシジルエーテル、３−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレートグリシジルエーテル、４−ヒドロキシブチルアクリレートグリシジルエーテル、５−ヒドロキシペンチル（メタ）アクリレートグリシジル、６−ヒドロキシヘキシル（メタ）アクリレートグリシジルエーテル；（３−メチルオキセタン−３−イル）メチル（メタ）アクリレート、（３−プロピルオキセタン−３−イル）メチル（メタ）アクリレート、（３−エチルオキセタン−３−イル）メチル（メタ）アクリレート、（３−ブチルオキセタン−３−イル）メチル（メタ）アクリレート、（３−エチルオキセタン−３−イル）エチル（メタ）アクリレート、（３−エチルオキセタン−３−イル）プロピル（メタ）アクリレート、（３−エチルオキセタン−３−イル）ブチル（メタ）アクリレート、（３−エチルオキセタン−３−イル）ペンチル（メタ）アクリレート、（３−エチルオキセタン−３−イル）ヘキシル（メタ）アクリレート；テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレート、（２，２−ジメチル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メチル（メタ）アクリレート、（２−メチル−２−エチル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メチル（メタ）アクリレート、（２−メチル−２−イソブチル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メチル（メタ）アクリレート、（２−シクロヘキシル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メチル（メタ）アクリレート、テトラヒドロフルフリルアルコールアクリル酸多量体エステル；テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル−（メタ）アクリレート、２−｛１−［（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ］−２−メチルプロピル｝（メタ）アクリレート、環状トリメチロールプロパンホルマールアクリレート、（メタ）アクリロイルモルホリン等が挙げられる。本発明の効果を効果的に得る観点から、特に、テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレート、環状トリメチロールプロパンホルマールアクリレートが好ましい。

上記芳香環を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、ベンジルアクリレート、フェノキシポリエチレングリコールアクリレート等が挙げられる。

上記極性基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、極性基として、水酸基、アミド基、アミノ基、イソシアネート基、カルボキシル基等を有する（メタ）アクリル酸エステルが挙げられる。

水酸基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、４−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート等が挙げられる。

アミド基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノプロピル（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチル（メタ）アクリルアミド、（メタ）アクリロイルモルホリン、Ｎ−イソプロピル（メタ）アクリルアミド、Ｎ−ヒドロキシエチル（メタ）アクリルアミド等が挙げられる。

アミド基又はアミノ基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、Ｎ−ジアルキルアミノアルキル（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ−ジアルキルアミノアルキル（メタ）アクリルアミド等が挙げられる。

イソシアネート基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、トリアリルイソシアヌレート及びその誘導体等が挙げられる。

カルボキシル基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、アクリル酸、ω−カルボキシーポリカプロラクトンモノアクリレート、２−アクリロイロキシエチルコハク酸等が挙げられる。

上記（メタ）アクリル酸エステルは、（メタ）アクリロイル基を有する多価カルボン酸エステルであってもよい。該（メタ）アクリロイル基を有する多価カルボン酸エステルとしては、２−アクリロイルオキシエチルサクシネート等が挙げられる。

本発明の効果を効果的に得る観点から、水酸基を有する（メタ）アクリル酸エステルが好ましく、特に、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、又は４−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレートが好ましい。

上記側鎖の炭素数が６以下の非環式（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、プロピル（メタ）アクリレート、ブチル（メタ）アクリレートが挙げられる。

本発明の効果を効果的に得るために、上記重合成分１００重量％中、側鎖の炭素数が８以上の非環式（メタ）アクリル酸エステルの含有量は、２０重量％未満であることが好ましい。

上記（メタ）アクリル酸エステルとしては、上記した化合物以外に、例えばジエチレングリコールモノエチルエーテル（メタ）アクリレート、３−メトキシブチル（メタ）アクリレート、２−アクリロイルオキシエチル−２−ヒドロキシプロピルフタレート、２−アクリロイルオキシエチル−２−ヒドロキシルプロピルフタレート；エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、テトラエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、１，６−ヘキサンジオールジ（メタ）クリレート、１，９−ノナンジオールジ（メタ）アクリレート、ポリテトラメチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、１，３−ブチレングリコールジ（メタ）アクリレート、２，２−ビス［４−（アクリロキシエトキシ）フェニル］プロパンジ（メタ）アクリレート；トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）クリレート、ジペンタエリスリトールペンタ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、トリ（２−アクリロイルオキシエチル）フォスフェート、テトラメチロールメタントリ（メタ）アクリレート、テトラメチロールプロパンテトラ（メタ）アクリレート及びその誘導体等が挙げられる。

上記（メタ）アクリル酸エステルは１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。上記（メタ）アクリル重合体は、上記の（メタ）アクリル酸エステルの単独重合体であってもよく、上記の（メタ）アクリル酸エステルを含む重合成分の共重合体であってもよい。

上記光反応開始剤としては、具体的には、２−メチル−１−（４−メチルチオフェニル）−２−モルフォリノプロパン−１−オン、２−ベンジル−２−ジメチルアミノ−１−（４−モルフォリノフェニル）−ブタノン−１、２−（ジメチルアミノ）−２−［（４−メチルフェニル）メチル］−１−［４−（４−モルホリニル）フェニル］−１−ブタノン、２，４，６−トリメチルベンゾイル−ジフェニル−フォスフィンオキサイド、ビス（２，４，６−トリメチルベンゾイル）−フェニルフォスフィンオキサイド、ビス（η５−２，４−シクロペンタジエン−１−イル）−ビス（２，６−ジフルオロ−３−（１Ｈ−ピロール−１−イル）−フェニル）チタニウム、２−メチル−１−（４−メチルチオフェニル）−２−モルフォリノプロパン−１−オン、２−ベンジル−２−ジメチルアミノ−１−（４−モルフォリノフェニル）−ブタノン−１、２−（ジメチルアミノ）−２−［（４−メチルフェニル）メチル］−１−［４−（４−モルホリニル）フェニル］−１−ブタノン、ジエトキシアセトフェノン、２−ヒドロキシ−２−メチル−１−フェニルプロパン−１−オン、ベンジルジメチルケタール、４−（２−ヒドロキシエトキシ）フェニル−（２−ヒドロキシ−２−プロピル）ケトン、１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、２−メチル−２−モルホリノ（４−チオメチルフェニル）プロパン−１−オン、２−ベンジル−２−ジメチルアミノ−１−（４−モルホリノフェニル）ブタノン、２−ヒドロキシ−２−メチル−１−［４−（１−メチルビニル）フェニル］プロパノンオリゴマー、ベンゾイン、ベンゾインメチルエーテル、ベンゾインエチルエーテル、ベンゾインイソプロピルエーテル、ベンゾインイソブチルエーテル、ベンゾフェノン、ｏ−ベンゾイル安息香酸メチル、４−フェニルベンゾフェノン、４−ベンゾイル−４’−メチル−ジフェニルサルファイド、３，３’，４，４’−テトラ（ｔ−ブチルパーオキシカルボニル）ベンゾフェノン、２，４，６−トリメチルベンゾフェノン、４−ベンゾイル−Ｎ，Ｎ−ジメチル−Ｎ−［２−（１−オキソ−２−プロペニルオキシ）エチル］ベンゼンメタナミニウムブロミド、（４−ベンゾイルベンジル）トリメチルアンモニウムクロリド、２−イソプロピルチオキサントン、４−イソプロピルチオキサントン、２，４−ジエチルチオキサントン、２，４−ジクロロチオキサントン、１−クロロ−４−プロポキシチオキサントン、２−（３−ジメチルアミノ−２−ヒドロキシ）−３，４−ジメチル−９Ｈ−チオキサントン−９−オンメソクロリド、２，４，６−トリメチルベンゾイル−ジフェニルフォスフィンオキサイド、ビス（２，６−ジメトキシベンゾイル）−２，４，４−トリメチル−ペンチルフォスフィンオキサイド、ビス（２，４，６−トリメチルベンゾイル）−フェニルフォスフィンオキサイド、トリフェニルメチリウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボラート等が挙げられる。上記光反応開始剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記助剤としては、トリエタノールアミン、トリイソプロパノールアミン、４，４’−ジメチルアミノベンゾフェノン（ミヒラーケトン）、４，４’−ジエチルアミノベンゾフェノン、２−ジメチルアミノエチル安息香酸、４−ジメチルアミノ安息香酸エチル、４−ジメチルアミノ安息香酸（ｎ−ブトキシ）エチル、４−ジメチルアミノ安息香酸イソアミル、４−ジメチルアミノ安息香酸２−エチルヘキシル、２，４−ジエチルチオキサンソン、２，４−ジイソプロピルチオキサンソン等が挙げられる。上記助剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記助剤は、ベンジルジメチルケタール、１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、ベンゾイルイソプロピルエーテル、４−（２−ヒドロキシエトキシ）−フェニル（２−ヒドロキシ−２−プロピル）ケトン、２−ヒドロキシ−２−メチル−１−フェニルプロパン−１−オン、又はトリフェニルメチリウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボラートであることが好ましい。

上記重合性組成物１００重量％中、上記光反応開始剤の含有量は、好ましくは０．０１重量％以上、より好ましくは０．１重量％以上、好ましくは１０重量％以下、より好ましくは５重量％以下である。上記光反応開始剤の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、光硬化性及び保存安定性がより一層高くなる。

上記硬化物を含む層を形成するための組成物１００重量％中、上記硬化物の含有量は、好ましくは５０重量％以上、より好ましくは６０重量％以上、更に好ましくは７０重量％以上、特に好ましくは８０重量％以上である。上記硬化物の含有量が上記下限以上であると、本発明の効果をより一層発揮することができる。なお、上記硬化物を含む層を形成するための組成物１００重量％中の上記硬化物の含有量は、１００重量％（全量）であってもよい。

上記硬化物を含む層における上記硬化物を形成するための硬化性化合物が（メタ）アクリロイル基を有する光硬化性化合物等の光硬化性化合物であるとき、該光硬化性化合物を硬化させるために、紫外線照射装置等の光硬化性装置を用いることが好ましい。上記紫外線照射装置としてはボックスタイプやベルトコンベヤタイプ等が挙げられる。また、上記紫外線照射装置に設置させる紫外線ランプとしては、超高圧水銀ランプ、高圧水銀ランプ、低圧水銀ランプ、ケミカルランプ、メタルハライドランプ、エキシマランプ、ＵＶ−ＬＥＤ等が挙げられる。上記紫外線ランプは、ケミカルランプ、又はＵＶ−ＬＥＤが好ましい。

上記硬化物を得るために上記光硬化性化合物に紫外線を照射する場合には、紫外線照射量（積算照射量）は、好ましくは５００ｍＪ以上、より好ましくは１０００ｍＪ以上、更に好ましくは１５００ｍＪ以上、特に好ましくは２０００ｍＪ以上である。上記紫外線照射量（積算照射量）は、好ましくは２００００ｍＪ以下、より好ましくは１００００ｍＪ以下、更に好ましくは８０００ｍＪ以下である。上記紫外線照射量（積算照射量）が上記下限以上であると未反応モノマーを減らすことができる。上記紫外線照射量（積算照射量）が上記上限以下であると樹脂の保存安定性が高くなる。また、上記紫外線照射の照射強度は、好ましくは０．１ｍＷ以上、より好ましくは０．５ｍＷ以上、更に好ましくは１ｍＷ以上、特に好ましくは２ｍＷ以上である。

（硬化物とは異なる樹脂を含む層（第２の樹脂層）における樹脂）
上記中間膜は、上記硬化物とは異なる樹脂を含む層を備えることが好ましい。上記硬化物とは異なる樹脂を含む層（第２の樹脂層）は、光硬化性化合物を硬化させた硬化物、湿気硬化性化合物を硬化させた硬化物及び（メタ）アクリロイル基を有する硬化性化合物を硬化させた硬化物とはそれぞれ異なる樹脂を含む層である。上記硬化物とは異なる樹脂を含む層は、上記硬化物を含む層（第１の樹脂層）とは異なる樹脂層である。なお、上記中間膜は、上記第２の樹脂層を備えなくてもよい。

上記第２の樹脂層に含まれる樹脂としては、熱硬化性化合物の硬化物、及び熱可塑性樹脂等が挙げられる。上記熱可塑性樹脂は、熱可塑性エラストマーであってもよい。

なお、熱可塑性樹脂とは加熱すると軟化して可塑性を示し、室温まで冷却すると固化する樹脂である。熱可塑性エラストマーとは、熱可塑性樹脂の中でも特に、加熱すると軟化して可塑性を示し、室温（２５℃）まで冷却すると固化してゴム弾性を示す樹脂を意味する。

上記熱可塑性樹脂としては、ポリビニルアセタール樹脂、ポリエステル樹脂、脂肪族ポリオレフィン、ポリスチレン、エチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン−アクリル酸共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂、アイオノマー樹脂、ポリビニルアルコール樹脂及びポリ酢酸ビニル等が挙げられる。これら以外の熱可塑性樹脂を用いてもよい。

上記に例示した熱可塑性樹脂は、樹脂の分子構造や重合度等の調整によって熱可塑性エラストマーとなりうる。

上記中間膜における表面層は、熱可塑性樹脂を含むことが好ましい。第２の層／第１の層／第３の層の構造を有する中間膜における第２の層及び第３の層はそれぞれ、熱可塑性樹脂を含むことが好ましい。

合わせガラスの剛性をより一層高める観点からは、上記熱可塑性樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂、アイオノマー樹脂又はエチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂であることが好ましい。合わせガラスの耐衝撃性及び割れ防止性をより一層高める観点からは、上記熱可塑性樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂であることがより好ましい。

上記ポリビニルアセタール樹脂は、例えば、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）をアルデヒドによりアセタール化することにより製造できる。上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコールのアセタール化物であることが好ましい。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に７０〜９９．９モル％の範囲内である。

上記ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）の平均重合度は、好ましくは２００以上、より好ましくは５００以上、より一層好ましくは１５００以上、更に好ましくは１６００以上、好ましくは５０００以下、より好ましくは４０００以下、更に好ましくは３５００以下、特に好ましくは３０００以下である。上記平均重合度が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記平均重合度が上記上限以下であると、中間膜の成形が容易になる。

上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、ＪＩＳ Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。

上記ポリビニルアセタール樹脂に含まれるアセタール基の炭素数は特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂を製造する際に用いるアルデヒドは特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数は３〜５であることが好ましく、３又は４であることがより好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数が３以上であると、中間膜のガラス転移温度が充分に低くなる。

上記アルデヒドは特に限定されない。一般には、炭素数が１〜１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１〜１０のアルデヒドとしては、例えば、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒド、２−エチルブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、ｎ−ノニルアルデヒド、ｎ−デシルアルデヒド、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド及びベンズアルデヒド等が挙げられる。プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド又はｎ−バレルアルデヒドが好ましく、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド又はイソブチルアルデヒドがより好ましく、ｎ−ブチルアルデヒドが更に好ましい。上記アルデヒドは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは１５モル％以上、より好ましくは１８モル％以上、好ましくは４０モル％以下、より好ましくは３５モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。

上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。

上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度は、好ましくは０．０１モル％以上、より好ましくは０．５モル％以上、好ましくは１０モル％以下、より好ましくは２モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。

上記アセチル化度は、アセチル基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセチル基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。

上記ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは５５モル％以上、より好ましくは６０モル％以上、好ましくは７５モル％以下、より好ましくは７１モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。

上記アセタール化度は、以下のようにして求める。先ず、主鎖の全エチレン基量から、水酸基が結合しているエチレン基量と、アセチル基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を求める。得られた値を、主鎖の全エチレン基量で除算してモル分率を求める。このモル分率を百分率で示した値がアセタール化度である。

なお、上記水酸基の含有率（水酸基量）、アセタール化度（ブチラール化度）及びアセチル化度は、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することが好ましい。但し、ＡＳＴＭ Ｄ１３９６−９２による測定を用いてもよい。ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂である場合は、上記水酸基の含有率（水酸基量）、上記アセタール化度（ブチラール化度）及び上記アセチル化度は、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出され得る。

（粘着付与樹脂）
上記中間膜は、粘着付与樹脂を含むことが好ましい。上記硬化物を含む層（第１の樹脂層）は、粘着付与樹脂を含むことが好ましい。上記樹脂を含む層（第２の樹脂層）は、粘着付与樹脂を含むことが好ましい。上記第１の層は、粘着付与樹脂を含むことが好ましい。上記粘着付与樹脂は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記粘着付与樹脂としては、スチレン樹脂、テルペン樹脂、及びロジン樹脂等が挙げられる。ヘーズを良好に保ちながら、広い温度範囲に渡り遮音性を高める観点からは、上記粘着付与樹脂は、スチレン樹脂であることが好ましい。上記スチレン樹脂は、スチレンのオリゴマーであることが好ましい。上記スチレンのオリゴマーの市販品としては、例えばヤスハラケミカル社製「ＹＳレジンＳＸ１００」等が挙げられる。

粘着付与樹脂を含む樹脂層において、該樹脂層に含まれる該粘着付与樹脂を除く樹脂１００重量部に対する粘着付与樹脂の含有量は、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは２０重量部以上、更に好ましくは３０重量部以上、好ましくは１５０重量部以下、より好ましくは１００重量部以下である。上記粘着付与樹脂の含有量が上記下限以上であると、ヘーズを良好に保ちながら、広い温度範囲に渡り遮音性を高めることができる。

（可塑剤）
上記中間膜は、可塑剤を含むことが好ましい。遮音性を効果的に高める観点からは、上記硬化物を含む層（第１の樹脂層）は、可塑剤を含むことが好ましい。上記樹脂を含む層（第２の樹脂層）は、可塑剤を含むことが好ましい。上記第１の層は、可塑剤を含むことが好ましい。上記第２の層は、可塑剤を含むことが好ましい。上記第３の層は、可塑剤を含むことが好ましい。可塑剤の使用により、各層間の接着力がより一層高くなる傾向がある。上記可塑剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記可塑剤としては、パラフィンオイル、安息香酸エステル可塑剤、有機エステル可塑剤、有機リン酸可塑剤等が挙げられる。上記有機エステル可塑剤としては、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等が挙げられる。上記リン酸可塑剤としては、有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤等が挙げられる。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。

上記パラフィンオイルとしては、ナフテン系のプロセスオイル、白色鉱油、ミネラルオイル、パラフィンワックス及び流動パラフィン等が挙げられる。

上記パラフィンオイルの市販品としては、出光興産社製「ダイアナプロセスオイルＰＷ−９０」、出光興産社製「ダイアナプロセスオイルＰＷ−１００」及び出光興産社製「ダイアナプロセスオイルＰＷ−３２」等が挙げられる。

上記有機エステル可塑剤としては、トリエチレングリコールジ−２−エチルプロパノエート、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ−ｎ−オクタノエート、トリエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，３−プロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，４−ブチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリレート、マレイン酸ジブチル、アジピン酸ビス（２−ブトキシエチル）、アジピン酸ジブチル、アジピン酸ジイソブチル、アジピン酸２，２―ブトキシエトキシエチル、安息香酸グリコールエステル、アジピン酸１，３−ブチレングリコールポリエステル、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、クエン酸トリブチル、アセチルクエン酸トリブチル、炭酸ジエチル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。上述のアジピン酸エステル以外の他のアジピン酸エステルを用いてもよい。

構造式で示した場合に、上記有機エステル可塑剤としては、下記式（１）で表されるジエステル可塑剤が挙げられる。

上記式（１）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数２〜１０の有機基を表し、Ｒ３は、エチレン基、イソプロピレン基又はｎ−プロピレン基を表し、ｐは３〜１０の整数を表す。上記式（１）中のＲ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数５〜１０の有機基であることが好ましく、炭素数６〜１０の有機基であることがより好ましい。

上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）又はトリエチレングリコールジ−２−エチルプロパノエートを含むことが好ましい。上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート又はトリエチレングリコールジ−２−エチルブチレートを含むことがより好ましく、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートを含むことが更に好ましい。

上記硬化物を含む層（第１の樹脂層）において、上記硬化物１００重量部に対する可塑剤の含有量を含有量（１）とする。上記含有量（１）は、好ましくは５重量部以上、より好ましくは１０重量部以上、更に好ましくは２０重量部以上、特に好ましくは２５重量部以上、好ましくは６０重量部以下、より好ましくは５０重量部以下である。上記含有量（１）が上記下限以上であると、遮音性を効果的に高めることができる。上記含有量（１）が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。

上記樹脂を含む層（第２の樹脂層）において、上記樹脂１００重量部に対する可塑剤の含有量を含有量（２）とする。上記含有量（２）は、好ましくは５重量部以上、より好ましくは１０重量部以上、更に好ましくは２０重量部以上、好ましくは６０重量部以下、より好ましくは５５重量部以下、更に好ましくは５０重量部以下である。上記含有量（２）が上記下限以上であると、遮音性を効果的に高めることができる。上記可塑剤の含有量が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。

（遮熱性物質）
上記中間膜は、遮熱性物質を含んでいてもよい。上記硬化物を含む層は、遮熱性物質を含んでいてもよい。上記樹脂を含む層は、遮熱性物質を含んでいてもよい。上記第１の層は、遮熱性物質を含んでいてもよい。上記第２の層は、遮熱性物質を含んでいてもよい。上記第３の層は、遮熱性物質を含んでいてもよい。上記遮熱性物質は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記遮熱性物質は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも１種の成分Ｘを含むか、又は遮熱粒子を含んでいてもよい。この場合に、上記遮熱性物質は、上記成分Ｘと上記遮熱粒子との双方を含んでいてもよい。

上記中間膜は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも１種の成分Ｘを含んでいてもよい。上記硬化物を含む層は、上記成分Ｘを含んでいてもよい。上記樹脂を含む層は、上記成分Ｘを含んでいてもよい。上記第１の層は、上記成分Ｘを含んでいてもよい。上記第２の層は、上記成分Ｘを含んでいてもよい。上記第３の層は、上記成分Ｘを含んでいてもよい。上記成分Ｘは遮熱性物質である。上記成分Ｘは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記成分Ｘは特に限定されない。成分Ｘとして、従来公知のフタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物を用いることができる。

上記成分Ｘとしては、フタロシアニン、フタロシアニンの誘導体、ナフタロシアニン、ナフタロシアニンの誘導体、アントラシアニン及びアントラシアニンの誘導体等が挙げられる。上記フタロシアニン化合物及び上記フタロシアニンの誘導体はそれぞれ、フタロシアニン骨格を有することが好ましい。上記ナフタロシアニン化合物及び上記ナフタロシアニンの誘導体はそれぞれ、ナフタロシアニン骨格を有することが好ましい。上記アントラシアニン化合物及び上記アントラシアニンの誘導体はそれぞれ、アントラシアニン骨格を有することが好ましい。

上記成分Ｘは、バナジウム原子又は銅原子を含有していてもよい。上記成分Ｘは、バナジウム原子を含有していてもよく、銅原子を含有していてもよい。上記成分Ｘは、バナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニン及びバナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも１種であってもよい。

上記中間膜は、遮熱粒子を含んでいてもよい。上記硬化物を含む層は、遮熱粒子を含んでいてもよい。上記樹脂を含む層は、遮熱粒子を含んでいてもよい。上記第１の層は、上記遮熱粒子を含んでいてもよい。上記第２の層は、上記遮熱粒子を含んでいてもよい。上記第３の層は、上記遮熱粒子を含んでいてもよい。上記遮熱粒子は遮熱性物質である。遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。上記遮熱粒子は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記遮熱粒子として、金属酸化物粒子を用いることができる。上記遮熱粒子として、金属の酸化物により形成された粒子（金属酸化物粒子）を用いることができる。

可視光よりも長い波長７８０ｎｍ以上の赤外線は、紫外線と比較して、エネルギー量が小さい。しかしながら、赤外線は熱的作用が大きく、赤外線が物質に吸収されると熱として放出される。このため、赤外線は一般に熱線と呼ばれている。上記遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。なお、遮熱粒子とは、赤外線を吸収可能な粒子を意味する。

上記遮熱粒子の具体例としては、アルミニウムドープ酸化錫粒子、インジウムドープ酸化錫粒子、アンチモンドープ酸化錫粒子（ＡＴＯ粒子）、ガリウムドープ酸化亜鉛粒子（ＧＺＯ粒子）、インジウムドープ酸化亜鉛粒子（ＩＺＯ粒子）、アルミニウムドープ酸化亜鉛粒子（ＡＺＯ粒子）、ニオブドープ酸化チタン粒子、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子、ルビジウムドープ酸化タングステン粒子、錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）、錫ドープ酸化亜鉛粒子、珪素ドープ酸化亜鉛粒子等の金属酸化物粒子や、六ホウ化ランタン（ＬａＢ_６）粒子等が挙げられる。これら以外の遮熱粒子を用いてもよい。

（金属塩）
上記中間膜は、アルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩及びマグネシウム塩の内の少なくとも１種の金属塩（以下、金属塩Ｍと記載することがある）を含んでいてもよい。上記硬化物を含む層は、上記金属塩Ｍを含んでいてもよい。上記樹脂を含む層は、上記金属塩Ｍを含んでいてもよい。上記第１の層は、上記金属塩Ｍを含んでいてもよい。上記第２の層は、上記金属塩Ｍを含んでいてもよい。上記第３の層は、上記金属塩Ｍを含んでいてもよい。上記金属塩Ｍの使用により、中間膜とガラス板などの合わせガラス部材との接着性又は中間膜における各層間の接着性を制御することが容易になる。上記金属塩Ｍは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記金属塩Ｍは、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ及びＢａからなる群から選択された少なくとも１種の金属を含んでいてもよい。

また、上記金属塩Ｍとして、炭素数２〜１６の有機酸のアルカリ金属塩、炭素数２〜１６の有機酸のアルカリ土類金属塩又は炭素数２〜１６の有機酸のマグネシウム塩を用いることができる。

上記炭素数２〜１６のカルボン酸マグネシウム塩及び上記炭素数２〜１６のカルボン酸カリウム塩としては、酢酸マグネシウム、酢酸カリウム、プロピオン酸マグネシウム、プロピオン酸カリウム、２−エチル酪酸マグネシウム、２−エチルブタン酸カリウム、２−エチルヘキサン酸マグネシウム及び２−エチルヘキサン酸カリウム等が挙げられる。

（紫外線遮蔽剤）
上記中間膜は、紫外線遮蔽剤を含んでいてもよい。上記硬化物を含む層は、紫外線遮蔽剤を含んでいてもよい。上記樹脂を含む層は、紫外線遮蔽剤を含んでいてもよい。上記第１の層は、紫外線遮蔽剤を含んでいてもよい。上記第２の層は、紫外線遮蔽剤を含んでいてもよい。上記第３の層は、紫外線遮蔽剤を含んでいてもよい。紫外線遮蔽剤の使用により、中間膜及び合わせガラスが長期間使用されても、可視光線透過率がより一層低下し難くなる。上記紫外線遮蔽剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記紫外線遮蔽剤には、紫外線吸収剤が含まれる。上記紫外線遮蔽剤は、紫外線吸収剤であることが好ましい。

上記紫外線遮蔽剤としては、例えば、金属原子を含む紫外線遮蔽剤、金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤、ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤（ベンゾトリアゾール化合物）、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤（ベンゾフェノン化合物）、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤（トリアジン化合物）、マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤（マロン酸エステル化合物）、シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤（シュウ酸アニリド化合物）及びベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤（ベンゾエート化合物）等が挙げられる。

上記金属原子を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、白金粒子、白金粒子の表面をシリカで被覆した粒子、パラジウム粒子及びパラジウム粒子の表面をシリカで被覆した粒子等が挙げられる。紫外線遮蔽剤は、遮熱粒子ではないことが好ましい。

上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、酸化亜鉛、酸化チタン及び酸化セリウム等が挙げられる。さらに、上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤に関して、表面が被覆されていてもよい。上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤の表面の被覆材料としては、絶縁性金属酸化物、加水分解性有機ケイ素化合物及びシリコーン化合物等が挙げられる。

上記絶縁性金属酸化物としては、シリカ、アルミナ及びジルコニア等が挙げられる。上記絶縁性金属酸化物は、例えば５．０ｅＶ以上のバンドギャップエネルギーを有する。

上記ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、２−（２’−ヒドロキシ−５’−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「ＴｉｎｕｖｉｎＰ」）、２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２０」）、２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）、及び２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−アミルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２８」）等が挙げられる。

上記ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、オクタベンゾン（ＢＡＳＦ社製「Ｃｈｉｍａｓｓｏｒｂ８１」）等が挙げられる。

上記トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、ＡＤＥＫＡ社製「ＬＡ−Ｆ７０」及び２−（４，６−ジフェニル−１，３，５−トリアジン−２−イル）−５−［（ヘキシル）オキシ］−フェノール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１５７７ＦＦ」）等が挙げられる。

上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤としては、２−（ｐ−メトキシベンジリデン）マロン酸ジメチル、テトラエチル−２，２−（１，４−フェニレンジメチリデン）ビスマロネート、２−（ｐ−メトキシベンジリデン）−ビス（１，２，２，６，６−ペンタメチル４−ピペリジニル）マロネート等が挙げられる。

上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤の市販品としては、Ｈｏｓｔａｖｉｎ Ｂ−ＣＡＰ、Ｈｏｓｔａｖｉｎ ＰＲ−２５、Ｈｏｓｔａｖｉｎ ＰＲ−３１（いずれもクラリアント社製）が挙げられる。

上記シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤としては、Ｎ−（２−エチルフェニル）−Ｎ’−（２−エトキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）シュウ酸ジアミド、Ｎ−（２−エチルフェニル）−Ｎ’−（２−エトキシ−フェニル）シュウ酸ジアミド、２−エチル−２’−エトキシ−オキシアニリド（クラリアント社製「ＳａｎｄｕｖｏｒＶＳＵ」）などの窒素原子上に置換されたアリール基などを有するシュウ酸ジアミド類が挙げられる。

上記ベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル−３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンゾエート（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１２０」）等が挙げられる。

（酸化防止剤）
上記中間膜は、酸化防止剤を含んでいてもよい。上記硬化物を含む層は、酸化防止剤を含んでいてもよい。上記樹脂を含む層は、酸化防止剤を含んでいてもよい。上記第１の層は、酸化防止剤を含んでいてもよい。上記第２の層は、酸化防止剤を含んでいてもよい。上記第３の層は、酸化防止剤を含んでいてもよい。上記酸化防止剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記酸化防止剤としては、フェノール系酸化防止剤、硫黄系酸化防止剤及びリン系酸化防止剤等が挙げられる。上記フェノール系酸化防止剤はフェノール骨格を有する酸化防止剤である。上記硫黄系酸化防止剤は硫黄原子を含有する酸化防止剤である。上記リン系酸化防止剤はリン原子を含有する酸化防止剤である。

上記フェノール系酸化防止剤としては、２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール（ＢＨＴ）、ブチルヒドロキシアニソール（ＢＨＡ）、２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−エチルフェノール、ステアリル−β−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、２，２’−メチレンビス−（４−メチル−６−ブチルフェノール）、２，２’−メチレンビス−（４−エチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、４，４’−ブチリデン−ビス−（３−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、１，１，３−トリス−（２−メチル−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）ブタン、テトラキス［メチレン−３−（３’，５’−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、１，３，３−トリス−（２−メチル−４−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェノール）ブタン、１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン、ビス（３，３’−ｔ−ブチルフェノール）ブチリックアッシドグリコールエステル及びビス（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルベンゼンプロパン酸）エチレンビス（オキシエチレン）等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。

上記リン系酸化防止剤としては、トリデシルホスファイト、トリス（トリデシル）ホスファイト、トリフェニルホスファイト、トリノニルフェニルホスファイト、ビス（トリデシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（デシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、ビス（２，４−ジ−ｔ−ブチル−６−メチルフェニル）エチルエステル亜リン酸、及び２，２’−メチレンビス（４，６−ジ−ｔ−ブチル−１−フェニルオキシ）（２−エチルヘキシルオキシ）ホスホラス等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。

上記酸化防止剤の市販品としては、例えばＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ ２４５」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ １６８」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ ３８」、住友化学工業社製「スミライザーＢＨＴ」、堺化学工業社製「Ｈ−ＢＨＴ」、並びにＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ １０１０」等が挙げられる。

（他の成分）
上記中間膜、上記硬化物を含む層、上記樹脂を含む層、上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層はそれぞれ、必要に応じて、カップリング剤、分散剤、界面活性剤、難燃剤、帯電防止剤、顔料、染料、金属塩以外の接着力調整剤、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等の添加剤を含んでいてもよい。これらの添加剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

（合わせガラス用中間膜の他の詳細）
上記中間膜の厚みは特に限定されない。実用面の観点、並びに合わせガラスの耐貫通性及び曲げ剛性を充分に高める観点からは、中間膜の厚みは、好ましくは０．１ｍｍ以上、より好ましくは０．２５ｍｍ以上、好ましくは３ｍｍ以下、より好ましくは１．５ｍｍ以下である。中間膜の厚みが上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性及び曲げ剛性がより一層高くなる。中間膜の厚みが上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層良好になる。

中間膜の厚みをＴとする。広い温度範囲に渡り遮音性をより一層高める観点からは、上記硬化物を含む層の厚み（１層当たりの厚み）は、好ましくは０．０３Ｔ以上、より好ましくは０．０６Ｔ以上、更に好ましくは０．１Ｔ以上、好ましくは１Ｔ以下、より好ましくは０．５Ｔ以下、更に好ましくは０．２Ｔ以下である。

広い温度範囲に渡り遮音性をより一層高める観点からは、上記樹脂を含む層の厚み（１層当たりの厚み）は、好ましくは０．３Ｔ以上、より好ましくは０．３５Ｔ以上、更に好ましくは０．４Ｔ以上、好ましくは０．９５Ｔ以下、より好ましくは０．９Ｔ以下である。

広い温度範囲に渡り遮音性をより一層高める観点からは、上記硬化物を含む層の厚み（１層当たりの厚み）は、好ましくは１５μｍ以上、より好ましくは４０μｍ以上、更に好ましくは８０μｍ以上、好ましくは６００μｍ以下、より好ましくは３００μｍ以下、更に好ましくは１５０μｍ以下である。

広い温度範囲に渡り遮音性をより一層高める観点からは、上記樹脂を含む層の厚み（１層当たりの厚み）は、好ましくは２００μｍ以上、より好ましくは４００μｍ以上、更に好ましくは６００μｍ以上、好ましくは１２００μｍ以下、より好ましくは１０００μｍ以下、更に好ましくは８５０μｍ以下である。

上記中間膜は、厚みが均一な中間膜であってもよく、厚みが変化している中間膜であってもよい。上記中間膜の断面形状は矩形であってもよく、楔形であってもよい。

本発明に係る中間膜の製造方法としては特に限定されない。本発明に係る中間膜の製造方法としては、単層の中間膜の場合に、樹脂組成物を押出機を用いて押出する方法が挙げられる。本発明に係る中間膜の製造方法としては、多層の中間膜の場合に、各層を形成するための各樹脂組成物を用いて各層をそれぞれ形成した後に、例えば、得られた各層を積層する方法、並びに各層を形成するための各樹脂組成物を押出機を用いて共押出することにより、各層を積層する方法等が挙げられる。連続的な生産に適しているため、押出成形する製造方法が好ましい。

中間膜の製造効率が優れることから、上記第２の層と上記第３の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂が含まれていることが好ましく、上記第２の層と上記第３の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂及び同一の可塑剤が含まれていることがより好ましい。中間膜の製造効率が優れることから、上記第２の層と上記第３の層とが同一の樹脂組成物により形成されていることが更に好ましい。

上記中間膜は、両側の表面の内の少なくとも一方の表面に凹凸形状を有することが好ましい。上記中間膜は、両側の表面に凹凸形状を有することがより好ましい。上記の凹凸形状を形成する方法としては特に限定されず、例えば、リップエンボス法、エンボスロール法、カレンダーロール法、及び異形押出法等が挙げられる。定量的に一定の凹凸模様である多数の凹凸形状のエンボスを形成することができることから、エンボスロール法が好ましい。

（合わせガラス）
本発明に係る合わせガラスは、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、上述した合わせガラス用中間膜とを備える。本発明に係る合わせガラスでは、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、上記合わせガラス用中間膜が配置されている。

図３は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。

図３に示す合わせガラス３１は、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、中間膜１１とを備える。中間膜１１は、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。

中間膜１１の第１の表面１１ａに、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１１の第１の表面１１ａとは反対の第２の表面１１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。第２の層２の外側の表面２ａに第１の合わせガラス部材２１が積層されている。第３の層３の外側の表面３ａに第２の合わせガラス部材２２が積層されている。

図４は、図２に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。

図４に示す合わせガラス３１Ａは、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、中間膜１１Ａとを備える。中間膜１１Ａは、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。

中間膜１１Ａの第１の表面１１ａに、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１１Ａの第１の表面１１ａとは反対の第２の表面１１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。

このように、本発明に係る合わせガラスは、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、中間膜とを備えており、該中間膜が、本発明に係る合わせガラス用中間膜である。本発明に係る合わせガラスでは、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、上記中間膜が配置されている。

上記第１の合わせガラス部材は、第１のガラス板であることが好ましい。上記第２の合わせガラス部材は、第２のガラス板であることが好ましい。

上記第１，第２の合わせガラス部材としては、ガラス板及びＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等が挙げられる。上記合わせガラスには、２枚のガラス板の間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とＰＥＴフィルム等との間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。上記合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも１枚のガラス板が用いられていることが好ましい。上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材がそれぞれ、ガラス板又はＰＥＴフィルムであり、かつ上記合わせガラスは、上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材の内の少なくとも一方として、ガラス板を備えることが好ましい。上記第１，第２の合わせガラス部材の双方がガラス板であることが特に好ましい。

上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、及び線入り板ガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代用される合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ（メタ）アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ（メタ）アクリル樹脂板としては、ポリメチル（メタ）アクリレート板等が挙げられる。

上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材の各厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。また、上記合わせガラス部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、好ましくは０．５ｍｍ以上、より好ましくは０．７ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。上記合わせガラス部材がＰＥＴフィルムである場合に、該ＰＥＴフィルムの厚みは、好ましくは０．０３ｍｍ以上、好ましくは０．５ｍｍ以下である。

上記合わせガラスの製造方法は特に限定されない。例えば、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、中間膜を挟んで、押圧ロールに通したり、又はゴムバッグに入れて減圧吸引したりして、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材と中間膜との間に残留する空気を脱気する。その後、約７０〜１１０℃で予備接着して積層体を得る。次に、積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約１２０〜１５０℃及び１〜１．５ＭＰａの圧力で圧着する。このようにして、合わせガラスを得ることができる。上記合わせガラスの製造時に、中間膜における各層を積層してもよい。

上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、これらの用途以外にも使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、車両用又は建築物用の中間膜及び合わせガラスであることが好ましく、車両用の中間膜及び合わせガラスであることがより好ましい。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス又はルーフガラス等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車に好適に用いられる。上記中間膜は、自動車の合わせガラスを得るために用いられる。

以下に実施例及び比較例を掲げて本発明を更に詳しく説明する。本発明はこれら実施例のみに限定されない。

以下の材料を用意した。

なお、ポリビニルアセタール樹脂に関しては、アセタール化度（ブチラール化度）、アセチル化度及び水酸基の含有率はＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定した。なお、ＡＳＴＭ Ｄ１３９６−９２により測定した場合も、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法と同様の数値を示した。また、アセタールの種類がアセトアセタール等である場合には、アセタール化度は、同様に、アセチル化度、水酸基の含有率を測定し、得られた測定結果からモル分率を算出し、次いで、１００モル％からアセチル化度及び水酸基の含有率を引くことにより、算出される。

（樹脂）
ポリビニルアセタール樹脂（１）（ｎ−ブチルアルデヒドを使用、重合度１７００、水酸基の含有率３３．５モル％、アセチル化度１モル％、ブチラール化度６５．５モル％）
ポリビニルアセタール樹脂（２）（ｎ−ブチルアルデヒドを使用、重合度３０００、水酸基の含有率２４モル％、アセチル化度１２モル％、ブチラール化度６４モル％）
ポリ酢酸ビニル（重合度２４００）
アクリル（ＰＭＭＡ）ポリマー（熱可塑性樹脂、（三菱レイヨン社製、ＭＦ００１、ビカット軟化温度８９℃（ＪＩＳ Ｋ７２０６）、メルトフローレート１４．０ｇ／１０ｍｉｎ（ＪＩＳ Ｋ７２１０、２３０℃、３７．３Ｎ））

（硬化物）
（メタ）アクリル重合体（１）〜（９）、（１１）、（１２）、（Ａ）及び（Ｂ）：
下記の表１，２に示す配合組成を有する重合性組成物を、２枚の片面離型処理されたＰＥＴシート（ニッパ社製、厚み５０μｍ）に挟み込んで、厚み１００μｍとなるように重合性組成物層を形成した。なお、２枚のＰＥＴシートの周囲にスペーサを配置した。高圧水銀ＵＶランプを用いて、照射量３０００ｍＪ／ｃｍ^２で紫外線を重合性組成物層に照射することにより、重合性組成物を反応により硬化させて、（メタ）アクリル重合体（１）〜（９）、（１１）、（１２）、（Ａ）及び（Ｂ）を得た。

（メタ）アクリル重合体（１０）：
下記の表２に示す配合組成を有する重合性組成物を、２枚の片面離型処理されたＰＥＴシート（ニッパ社製、厚み５０μｍ）に挟み込んで、厚み８１０μｍとなるように重合性組成物層を形成した。なお、２枚のＰＥＴシートの周囲にスペーサを配置した。ケミカルランプ（東芝社製「ＦＬ２０ＳＢＬ」）を用いて、照射量５０００ｍＪ／ｃｍ^２で紫外線を重合性組成物層に照射することにより、重合性組成物を反応により硬化させた。さらに、一方のＰＥＴシートを離型した後、１００℃で３０分間加熱乾燥することにより、（メタ）アクリル重合体（１０）を得た。

（可塑剤）
トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）

（金属塩Ｍ）
Ｍｇ混合物（２−エチル酪酸マグネシウムと酢酸マグネシウムとの５０：５０（重量比）混合物）

（紫外線遮蔽剤）
Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６（２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）

（酸化防止剤）
ＢＨＴ（２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール）

（添加剤）
添加剤（１）：９，９−ビス［４−（２−ヒドロキシエトキシ）フェニル］フルオレン
添加剤（２）：ＹＳレジンＳＸ１００（スチレンオリゴマー、ヤスハラケミカル社製）

（実施例１）
第１の層の作製：
上記で得られた（メタ）アクリル重合体（１）（硬化物を含む層、厚み１００μｍ）を用意した。

第２，第３の層の作製：
以下の配合成分を混合し、ミキシングロールで充分に混練し、第２，第３の層を形成するための組成物を得た。

ポリビニルアセタール樹脂（１）１００重量部
可塑剤（３ＧＯ）３５重量部
得られる第２，第３の層中で７０ｐｐｍとなる量の金属塩Ｍ（Ｍｇ混合物）
得られる第２，第３の層中で０．２重量％となる量の紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）
得られる第２，第３の層中で０．２重量％となる量の酸化防止剤（ＢＨＴ）

得られた第２，第３の層を形成するための組成物を、押出機を用いて押出して、第２，第３の層（各厚み３８０μｍ）を得た。

中間膜の作製：
第１の層に積層された離型処理されたＰＥＴシートを剥離し、第２の層にロールラミネーターを用いて貼り合わせ、第１の層と第２の層とを圧着させ、２層積層体を得た。続いて第１の層に積層されたもう一方の離型処理されたＰＥＴシートを剥離し、上記同様に第１の層と第３の層とを圧着させることにより、第２の層／第１の層／第３の層の構造を有する中間膜を得た。

遮音性評価（１次損失係数測定）用の合わせガラスの作製：
得られた中間膜を幅２５ｍｍ及び長さ３００ｍｍの大きさに切断した。第１の合わせガラス部材及び第２の合わせガラス部材として、２つのガラス板（クリアフロートガラス、幅２５ｍｍ、長さ３００ｍｍ及び厚さ２ｍｍ）を用意した。２枚のガラス板の間に、中間膜を挟み込み、積層体を得た。この積層体をゴムバック内に入れ、２．６ｋＰａの真空度で２０分間脱気した後、脱気したままオーブン内に移し、更に９０℃で３０分間保持して真空プレスし、積層体を予備圧着した。オートクレーブ中で１３５℃及び圧力１．２ＭＰａの条件で、予備圧着された積層体を２０分間圧着し、合わせガラスを得た。

ヘーズ評価用の合わせガラスの作製：
得られた中間膜を幅１００ｍｍ及び長さ１００ｍｍの大きさに切断した。第１の合わせガラス部材及び第２の合わせガラス部材として、２つのガラス板（クリアフロートガラス、幅１００ｍｍ、長さ１００ｍｍ及び厚さ２ｍｍ）を用意した。２枚のガラス板の間に、中間膜を挟み込み、積層体を得た。この積層体をゴムバック内に入れ、２．６ｋＰａの真空度で２０分間脱気した後、脱気したままオーブン内に移し、更に９０℃で３０分間保持して真空プレスし、積層体を予備圧着した。オートクレーブ中で１３５℃及び圧力１．２ＭＰａの条件で、予備圧着された積層体を２０分間圧着し、合わせガラスを得た。

（実施例２〜９）
配合成分の種類及び配合量を下記の表３，４に示すように設定したこと以外は、実施例１と同様にして、中間膜を作製した。なお、第２，第３の層には、実施例１と同様の種類及び配合量で、金属塩Ｍ、紫外線遮蔽剤及び酸化防止剤を配合した（表３，４では省略）。

得られた中間膜を用いたこと以外は実施例１と同様にして、合わせガラスを得た。

（実施例１０）
中間膜として、上記で得られた（メタ）アクリル重合体（１０）（硬化物を含む層、厚み８１０μｍ）を用意した。

得られた中間膜を用いたこと以外は実施例１と同様にして、合わせガラスを得た。

（実施例１１〜１４）
第１の層の作製：
表４の配合成分を混合し、ミキシングロールで充分に混練し、第１の層を形成するための組成物を得た後、厚み１００μｍにプレス成型し、（メタ）アクリル重合体（１１）又は（１２）の硬化物を含む層を得た。

第２，第３の層の作製：
表４の配合成分を混合し、ミキシングロールで充分に混練し、第２，第３の層を形成するための組成物を得た。

中間膜の作製：
配合成分の種類及び配合量を下記の表４に示すように設定したこと以外は、実施例１と同様にして、中間膜を作製した。なお、第２，第３の層には、実施例１と同様の種類及び配合量の金属塩Ｍ、紫外線遮蔽剤及び酸化防止剤を配合した（表４では省略）。

得られた中間膜を用いたこと以外は実施例１と同様にして、合わせガラスを得た。

（比較例１）
ポリビニルアセタール樹脂（２）１００重量部と、可塑剤（３ＧＯ）７５重量部と、得られる中間膜中で０．２重量％となる量の紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）と、得られる中間膜中で０．２重量％となる量の酸化防止剤（ＢＨＴ）とを混合し、ミキシングロールで充分に混練し、第１の層を形成するための組成物を得た。

実施例１と同じ第２，第３の層を形成するための組成物を用意した。

得られた第１の層を形成するための組成物と、得られた第２，第３の層を形成するための組成物とを、共押出機を用いて共押出して、第２の層／第１の層／第３の層の構造を有する中間膜（第１の層の厚み１００μｍ、第２，第３の層の各厚み３８０μｍ）を得た。

得られた中間膜を用いたこと以外は実施例１と同様にして、合わせガラスを得た。

（比較例２，３）
配合成分の種類及び配合量を下記の表５に示すように設定したこと、かつ厚みを下記の表５に示すように設定したこと以外は比較例１と同様にして、中間膜を作製した。なお、第２，第３の層には、比較例１と同様の種類及び配合量で、金属塩Ｍ、紫外線遮蔽剤及び酸化防止剤を配合した（表５では省略）。

得られた中間膜を用いたこと以外は実施例１と同様にして、合わせガラスを得た。

（比較例４）
以下の配合成分を混合し、ミキシングロールで充分に混練し、中間膜を形成するための組成物を得た。

ポリビニルアセタール樹脂（２）１００重量部
可塑剤（３ＧＯ）７５重量部
得られる中間膜中で７０ｐｐｍとなる量の金属塩Ｍ（Ｍｇ混合物）
得られる中間膜中で０．２重量％となる量の紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）
得られる中間膜中で０．２重量％となる量の酸化防止剤（ＢＨＴ）
添加剤（添加剤（１）：９，９−ビス［４−（２−ヒドロキシエトキシ）フェニル］フルオレン）７５重量部

得られた中間膜を形成するための組成物を押出機を用いて押出して、中間膜（厚み８１０μｍ）を得た。

得られた中間膜を用いたこと以外は実施例１と同様にして、合わせガラスを得た。

（比較例５）
アクリル（ＰＭＭＡ）ポリマーを第１の層を形成するための組成物として用意した。

実施例１と同じ第２，第３の層を形成するための組成物を用意した。

得られた第１の層を形成するための組成物と、得られた第２，第３の層を形成するための組成物とを、共押出機を用いて共押出して、第２の層／第１の層／第３の層の構造を有する中間膜（第１の層の厚み１００μｍ、第２，第３の層の各厚み３８０μｍ）を得た。

得られた中間膜を用いたこと以外は実施例１と同様にして、合わせガラスを得た。

（比較例６，７）
配合成分の種類及び配合量を下記の表５に示すように設定したこと以外は、実施例１と同様にして、中間膜を作製した。なお、第２，第３の層には、実施例１と同様の種類及び配合量で、金属塩Ｍ、紫外線遮蔽剤及び酸化防止剤を配合した（表５では省略）。

得られた中間膜を用いたこと以外は実施例１と同様にして、合わせガラスを得た。

（評価）
（１）動的粘弾性測定
得られた第１の層のみの構造を有する中間膜、及び得られた第２の層／第１の層／第３の層の構造を有する中間膜について、動的粘弾性測定を行った。動的粘弾性測定装置（アイティー計測制御社製、ＤＶＡ−２００）を用いて、せん断モード、３℃／分の昇温速度で−５０℃から２００℃まで温度を昇温させる条件かつ周波数１Ｈｚ及び歪１％の条件にて動的粘弾性を測定することにより、以下の項目について評価を実施した。

第１の層のｔａｎδのピーク温度
第１の層のｔａｎδのピーク温度でのｔａｎδ（１）
第２，３の層のｔａｎδのピーク温度
第２，３の層のｔａｎδのピーク温度でのｔａｎδ（２）
比（ｔａｎδ（１）／ｔａｎδ（２））
第１の層の１００℃での第１の層の貯蔵弾性率Ｇ’

（２）一次損失係数（遮音性）
得られた合わせガラスをダンピング試験用の振動発生機（振研社製「加振機Ｇ２１−００５Ｄ」）により加振した。そこから得られた振動特性を機械インピーダンス測定装置（リオン社製「ＸＧ−８１」）にて増幅し、振動スペクトルをＦＦＴスペクトラムアナライザー（リオン社製「ＦＦＴアナライザー ＳＡ−０１Ａ２」）により解析した。

上記一次損失係数から、遮音性を以下の基準で判定した。

［遮音性の判定基準］
○○：一次損失係数が０．３５以上
○：一次損失係数が０．２以上０．３５未満
△：一次損失係数０．１以上０．２未満
×：一次損失係数が０．１未満

（３）ヘーズ
作製直後の合わせガラスのヘーズを測定した。また、作製直後の合わせガラスを２３℃及び５０％ＲＨで４週間保管した後に、保管後の合わせガラスのヘーズを測定した。

［作製直後の合わせガラスのヘーズの判定基準］
○：ヘーズが２．５％以下
×：ヘーズが２．５％を超える

［保管後の合わせガラスのヘーズの判定基準］
○：保管前のヘーズに対する保管後のヘーズの比が０．９９以上１．０１以下
△：保管前のヘーズに対する保管後のヘーズの比が０．５以上０．９９未満であるか、又は、１．０１を超え１．５以下
×：保管前のヘーズに対する保管後のヘーズの比が０．５未満、又は、１．５を超える

詳細及び結果を下記の表１〜５に示す。なお、下記の表３〜５では、金属塩Ｍ、紫外線遮蔽剤及び酸化防止剤の記載は省略した。なお、表３〜５中、「Ｅ＋０３」は「×１０^３」を意味し、「Ｅ＋０４」は「×１０^４」を意味し、「Ｅ＋０５」は「×１０^５」を意味する。

表１，２に示す成分の詳細は以下の通りである。

ＥＡ：エチルアクリレート（日本触媒社製）
ＨＥＡ：アクリル酸２−ヒドロキシエチル（大阪有機化学工業社製）
ＢｚＡ：アクリル酸ベンジル（大阪有機化学工業社製、ビスコート＃１６０）
ＢＡ：アクリル酸ｎ−ブチル（日本触媒社製）
ＴＨＦ−Ａ：テトラヒドロフルフリルアクリレート（大阪有機化学工業社製、ビスコート＃１５０）
ＣＨＡ：シクロヘキシルアクリレート（大阪有機化学工業社製、ビスコート＃１５５）
ＨＰＡ：ヒドロキシプロピルアクリレート（大阪有機化学工業社製）
ＣＴＦＡ（♯２００）：環状トリメチロールプロパンホルマールアクリレート（大阪有機化学工業社製、ビスコート＃２００）
２−ＥＨＡ：アクリル酸２−エチルヘキシル（日本触媒社製）
ＩＳＴＡ：イソステアリルアクリレート（大阪有機化学工業社製）
４ＨＢＡ：４−ヒドロキシブチルアクリレート（大阪有機化学工業社製）
ＩＢＯＡ：イソボルニルアクリレート（日本触媒社製）
ＩＲＧＡＣＵＲＥ １８４：２，２−ジメトキシ−１，２−ジフェニルエタン−１−オン（ＢＡＳＦ社製）

１…第１の層
１ａ…第１の表面
１ｂ…第２の表面
２…第２の層
２ａ…外側の表面
３…第３の層
３ａ…外側の表面
１１…中間膜
１１Ａ…中間膜（第１の層）
１１ａ…第１の表面
１１ｂ…第２の表面
２１…第１の合わせガラス部材
２２…第２の合わせガラス部材
３１…合わせガラス
３１Ａ…合わせガラス

Claims (8)

1. １層の構造又は２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であり、
   前記中間膜は、硬化物を含む層を備え、
   前記硬化物が、光硬化性化合物又は湿気硬化性化合物を硬化させた硬化物であり、
   前記硬化物を含む層の周波数１Ｈｚ及びせん断モードでの粘弾性測定において、ｔａｎδのピーク温度が−５０℃以上３０℃以下であり、かつ前記ｔａｎδのピーク温度でのｔａｎδが２．０以上である、合わせガラス用中間膜。
2. 前記硬化物が、光硬化性化合物を硬化させた硬化物である、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
3. １層の構造又は２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であり、
   硬化物を含む層を備え、
   前記硬化物が、（メタ）アクリロイル基を有する硬化性化合物を硬化させた硬化物であり、
   前記硬化物を含む層の周波数１Ｈｚ及びせん断モードでの粘弾性測定において、ｔａｎδのピーク温度が−５０℃以上３０℃以下であり、かつ前記ｔａｎδのピーク温度でのｔａｎδが２以上である、合わせガラス用中間膜。
4. 前記硬化物を含む層の１００℃での貯蔵弾性率Ｇ’が５．０×１０^３Ｐａ以上である、請求項１〜３のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
5. 前記硬化物を含む層の周波数１Ｈｚ及びせん断モードでの粘弾性測定において、ｔａｎδのピーク温度が−３０℃以上２０℃以下である、請求項１〜４のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
6. ２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であり、
   前記中間膜は、前記硬化物とは異なる樹脂を含む層を備える、請求項１〜５のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
7. ２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であり、
   前記中間膜は、前記硬化物とは異なる樹脂を含む層を備え、
   前記中間膜の周波数１Ｈｚ及びせん断モードでの粘弾性測定において、前記硬化物とは異なる樹脂を含む層のｔａｎδのピーク温度が−１００℃以上１００℃以下であり、前記中間膜の周波数１Ｈｚ及びせん断モードでの粘弾性測定における前記硬化物を含む層のｔａｎδのピーク温度でのｔａｎδの、前記硬化物とは異なる樹脂を含む層のｔａｎδのピークの温度でのｔａｎδに対する比が、２．０以上１０．０以下である、請求項１〜５のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
8. 第１の合わせガラス部材と、
   第２の合わせガラス部材と、
   請求項１〜７のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜とを備え、
   前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラス。

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