JPWO2019124203A1 - テープ状プリプレグ及びその製造方法 - Google Patents

Abstract

一方向に配向した強化繊維、及び熱可塑性樹脂組成物を含むテープ状プリプレグにおいて、成形時の取り扱い性、他部材との接着性に優れたテープ状プリプレグを提供することを課題とする。一方向に配向した強化繊維、及び、熱可塑性樹脂組成物を含むテープ状プリプレグであって、前記強化繊維の配向方向と直交する方向における、ＪＩＳ Ｂ ０６０１：２０１３に基づいて測定される算術平均粗さ（Ｒａ）が０．１〜１０μｍ、かつ、下記（ｉ）〜（ｉｉｉ）によって求められる反り率が５％以下である、テープ状プリプレグ。（ｉ）繊維配向方向の長さが１００ｍｍの前記テープ状プリプレグを平面上に端部が上方に浮く向きで静置する。（ｉｉ）前記上方に浮いたテープの右端の最も高い位置から平面までの垂直距離をａ、左端の最も高い位置から平面までの垂直距離をｂとし、ａとｂの算術平均値を反り長と規定する。（ｉｉｉ）下式で反り率を算出する。反り率（％）＝反り長（ｍｍ）／１００（ｍｍ）×１００【選択図】図１

Description

本発明は、一方向に配向した強化繊維及び熱可塑性樹脂組成物を含むテープ状プリプレグ及びその製造方法に関するものである。より詳しくは、本発明は、取り扱い性と他部材との接着強度に優れたテープ状プリプレグ及びその製造方法に関する。

強化繊維と樹脂からなる複合材料は、軽量で優れた力学特性を有することから、スポーツ用品用途、航空宇宙用途、車両、船舶およびその他一般産業用途に広く用いられている。特に前記樹脂に熱可塑性樹脂を用いた繊維強化熱可塑性樹脂材料は、繊維強化熱硬化性樹脂材料と比較して、加熱による溶融、冷却による固化が容易であることから、成形時におけるハンドリング性、サイクルタイムの短縮などの効果が見込まれ、生産性向上、コスト低減の観点から注目を集めている。

また、近年、繊維強化熱可塑性樹脂材料の用途は、多岐に渡り、また、細分化されるようになっている。積層材や部分補強材として適用される場合、強化繊維として一方向性に配向した強化繊維を用いたテープ状プリプレグは、優れた力学特性を有することから中間基材としての需要が高まりつつある。

テープ状プリプレグを積層材や補強材として用いる場合、テープ状プリプレグの反りが大きいと作業上の取り扱い性や自動成形機械への適用性が悪くなる。また表面平滑性が悪いと、成形性が悪く、生産性の低下を招く。

先行技術文献（特許文献１）においては、ノート型パソコンの天板、デジタルカメラの表面などに用いられる繊維強化熱可塑性樹脂製の射出成形品が記載されており、成形品の反り量などが規定されている。

先行技術文献（特許文献２）には、複数の連続強化繊維に熱可塑性樹脂を十分含浸させるための製造方法や装置に関する記載がされている。

また、先行技術文献（特許文献３）には、テープ状プリプレグの厚さ寸法によって、テープ状プリプレグが通過するノズルと冷却機構との距離を規定して、テープ状プリプレグの欠陥の発生を低減させる製造方法や装置に関する記載がされている。

特開２００４−２９１５５８号公報 特許５６２６６６０号 特開２０１６−８３９２３号公報

熱可塑性樹脂組成物を用いる場合、その製造においては加熱・冷却のプロセスを伴う。特に冷却のプロセスにおいて、冷却に伴う熱可塑性樹脂組成物の収縮が生じるため、反りや表面粗さの粗化を避けることが難しい中間基材であるといえる。

しかし、上記特許文献１に記載の発明においては、中間基材であるテープ状プリプレグに関し、反りが発生することの記載がなく、中間基材としての取り扱い性の記載がない。

また、上記特許文献２には、反りや表面粗さの粗化を防止するような冷却機構、冷却方法に関する詳細な記載がなく、上記特許文献３には、使用される冷却機構の吸熱能力や冷却機構がテープ状プリプレグの反りや表面性状に与える影響については詳しく記載されていない。

本発明は、上記の従来技術に関するもので、その目的は、成形時の取り扱い性と他部材との接着性に優れた、テープ状プリプレグを提供することにある。

上記課題を解決するために鋭意検討を行った結果、本発明者らは以下に示すテープ状プリプレグ及びその製造方法を見出すに至った。

本発明のテープ状プリプレグは、一方向に配向した強化繊維、及び、熱可塑性樹脂組成物を含むテープ状プリプレグであって、
前記強化繊維の配向方向と直交する方向における、ＪＩＳ Ｂ ０６０１：２０１３に基づいて測定される算術平均粗さ（Ｒａ）が０．１〜１０μｍ、かつ、
下記（ｉ）〜（ｉｉｉ）によって求められる反り率が５％以下である、テープ状プリプレグである。
（ｉ）繊維配向方向の長さが１００ｍｍの前記テープ状プリプレグを平面上に端部が上方に浮く向きで静置する。
（ｉｉ）上記上方に浮いたテープの右端の最も高い位置から平面までの垂直距離をａ、左端の最も高い位置から平面までの垂直距離をｂとし、ａとｂの算術平均値を反り長と規定する。
（ｉｉｉ）下式で反り率を算出する。
反り率（％）＝反り長［ｍｍ］／１００［ｍｍ］×１００
また、本発明のテープ状プリプレグの別の態様は、一方向に配向した強化繊維、及び、熱可塑性樹脂組成物を含むテープ状プリプレグであって、
前記強化繊維の配向方向と直交する方向における、ＪＩＳ Ｂ ０６０１：２０１３に基づいて測定されるうねり曲線の最大断面高さ（Ｗｔ）が８０μｍ以下、かつ、
下記（ｉ）〜（ｉｉｉ）によって求められる反り率が５％以下である、テープ状プリプレグである。
（ｉ）繊維配向方向の長さが１００ｍｍの前記テープ状プリプレグを平面上に端部が上方に浮く向きで静置する。
（ｉｉ）前記上方に浮いたテープの右端の最も高い位置から平面までの垂直距離をａ、左端の最も高い位置から平面までの垂直距離をｂとし、ａとｂの算術平均値を反り長と規定する。
（ｉｉｉ）下式で反り率を算出する。
反り率（％）＝反り長（ｍｍ）／１００（ｍｍ）×１００ また、本発明のテープ状プリプレグの製造方法は、溶融状態の熱可塑性樹脂組成物を、入口部及び出口部を有する槽内で、前記槽の入口部から導入された複数の連続強化繊維に含浸させ、
前記槽の出口部を通過させた後に、冷却機構を通過させて、前記熱可塑性樹脂組成物と複数の連続強化繊維からなるテープ状プリプレグを製造する方法において、
前記冷却機構の吸熱能力をＰｃ［Ｗ］として、前記冷却機構を１秒間に通過する前記テープ状プリプレグの体積をＱｐ［ｍ^３／ｓ］とした際に、前記ＰｃとＱｐとが下記（Ａ）式を満たす、テープ状プリプレグの製造方法である。
２．８×１０^８ ≦ Ｐｃ／Ｑｐ ≦ ２３．２×１０^８・・・（Ａ）

本発明によれば、成形時の取り扱い性が良好で、かつ他部材との接着性に優れた、テープ状プリプレグ、および、表面の平滑性と寸法精度に優れたテープ状プリプレグを高い生産性を持って製造するテープ状プリプレグの製造方法を提供できる。

本発明に係る製造方法の一例の模式断面図 ローラー形状の部品によるテープ状プリプレグ抱き構造の冷却機構の一例の模式図 ローラー形状の部品によるテープ状プリプレグ挟持構造の冷却機構の一例の模式図 プレート形状の部品によるテープ状プリプレグ接触構造の冷却機構の一例の模式図 ローラー形状の部品とプレート形状の部品の併用によるテープ状プリプレグ挟持構造の冷却機構の一例の模式図

本発明は、一方向に配向した強化繊維と熱可塑性樹脂組成物を含むテープ状プリプレグ及びその製造方法に関するものである。

本発明のテープ状プリプレグは、一方向に配向した強化繊維、及び、熱可塑性樹脂組成物を含むテープ状プリプレグであって、
前記強化繊維の配向方向と直交する方向における、ＪＩＳ Ｂ ０６０１：２０１３に基づいて測定される算術平均粗さ（Ｒａ）が０．１〜１０μｍ、かつ、
下記（ｉ）〜（ｉｉｉ）によって求められる反り率が５％以下である、テープ状プリプレグである。
（ｉ）繊維配向方向の長さが１００ｍｍの前記テープ状プリプレグを平面上に端部が上方に浮く向きで静置する。
（ｉｉ）上記上方に浮いたテープの右端の最も高い位置から平面までの垂直距離をａ、左端の最も高い位置から平面までの垂直距離をｂとし、ａとｂの算術平均値を反り長と規定する。
（ｉｉｉ）下式で反り率を算出する。
反り率（％）＝反り長［ｍｍ］／１００［ｍｍ］×１００
本発明において、テープ状プリプレグとは、強化繊維の配向した方向に連続した長さを持ったプリプレグのことをいう。幅については通常１０００ｍｍであることが多いが、この限りではない。なお、テープ状プリプレグのことを単にプリプレグと言うこともある。

本発明のテープ状プリプレグは、前記強化繊維の配向方向と直交する方向における、ＪＩＳ Ｂ ０６０１：２０１３に基づいて測定される算術平均粗さ（Ｒａ）が０．１〜１０μｍ、かつ、上記（ｉ）〜（ｉｉｉ）によって求められる反り率が５％以下であることにより、成形時に手作業で取り扱う、または自動機械に適用する際の取り扱い性が良好で、かつ表面が平滑であることから他部材との接着性に優れた、テープ状プリプレグを提供できる。

また、本発明のテープ状プリプレグの別の態様として、一方向に配向した強化繊維、及び、熱可塑性樹脂組成物を含むテープ状プリプレグであって、
前記強化繊維の配向方向と直交する方向における、ＪＩＳ Ｂ ０６０１：２０１３に基づいて測定されるうねり曲線の最大断面高さ（Ｗｔ）が８０μｍ以下、かつ、
上記（ｉ）〜（ｉｉｉ）によって求められる反り率が５％以下である、テープ状プリプレグが挙げられる。かかる場合において、前記強化繊維の配向方向と直交する方向における、ＪＩＳ Ｂ ０６０１：２０１３に基づいて測定されるうねり曲線の最大断面高さ（Ｗｔ）が８０μｍ以下、かつ、上記（ｉ）〜（ｉｉｉ）によって求められる反り率が５％以下であることにより、成形時に手作業で取り扱う、または自動機械に適用する際の取り扱い性が良好で、かつ積層時や他部材を補強する際に所望の形状にテープ状プリプレグを沿わせやすくなり、接着時の取り扱い性が向上すると共に、他部材との接着性に優れた、テープ状プリプレグを提供できる。

また、本発明のテープ状プリプレグとして、一方向に配向した強化繊維、及び、熱可塑性樹脂組成物を含むテープ状プリプレグであって、
前記強化繊維の配向方向と直交する方向における、ＪＩＳ Ｂ ０６０１：２０１３に基づいて測定される算術平均粗さ（Ｒａ）が０．１〜１０μｍであり、前記強化繊維の配向方向と直交する方向における、ＪＩＳ Ｂ ０６０１：２０１３に基づいて測定されるうねり曲線の最大断面高さ（Ｗｔ）が８０μｍ以下、であり、かつ、
上記（ｉ）〜（ｉｉｉ）によって求められる反り率が５％以下である、テープ状プリプレグであればより好ましい。かかる要件を満たすことによりことにより、積層時や他部材を補強する際に所望の形状にテープ状プリプレグを沿わせやすくなり、成型形時の取り扱い性が向上すると共に、表面が平滑であることから他部材との接着性向上を両立したテープ状プリプレグを提供できる。

本発明のテープ状プリプレグにおいて、一方向に配向した強化繊維は、前記強化繊維の配向方向と直交する方向において、テープ状プリプレグ中に特定の位置に局在化することなく概ね均一に分布されていることが好ましく、一方向に配向した強化繊維の隙間は熱可塑性樹脂組成物で充填されていることが好ましい。すなわち本発明のテープ状プリプレグにおいて、一方向に配向した強化繊維に熱可塑性樹脂組成物が含浸されていることが好ましい。

強化繊維に熱可塑性樹脂組成物を含浸させて、一方向に配向した強化繊維と熱可塑性樹脂組成物を含むテープ状プリプレグとする方法としては、溶融法、粉末法、フィルム法、混繊（コミングル）法などが例示される。本発明において、含浸させる方法は特に限定されないが、事前に熱可塑性樹脂組成物を加工する必要がない溶融法が好ましく用いられる。さらに好ましい製造方法については後述する。

本発明のテープ状プリプレグに用いられる強化繊維としては、特に限定されないが、炭素繊維、金属繊維、有機繊維、および無機繊維が例示され、これらを混合して用いても構わない。

炭素繊維としては、ポリアクリロニトリル（Ｐｏｌｙ Ａｃｒｙｌｏ−Ｎｉｔｒｉｌｅ）系炭素繊維（以降、ＰＡＮ系炭素繊維と略記することもある）、ピッチ系炭素繊維、セルロース系炭素繊維、気相成長系炭素繊維、これらの黒鉛化繊維などが例示される。このうちＰＡＮ系炭素繊維は、ポリアクリロニトリル繊維を原料とする炭素繊維である。ピッチ系炭素繊維は石油タールや石油ピッチを原料とする炭素繊維である。セルロース系炭素繊維はビスコースレーヨンや酢酸セルロースなどを原料とする炭素繊維である。気相成長系炭素繊維は炭化水素などを原料とする炭素繊維である。これら炭素繊維のうち、強度と弾性率のバランスに優れる点で、ＰＡＮ系炭素繊維が好ましく用いられる。

金属繊維としては、例えば、鉄、金、銀、銅、アルミニウム、黄銅、ステンレスなどの金属からなる繊維が挙げられる。

有機繊維としては、アラミド繊維、ポリフェニレンサルファイド繊維、ポリエステル繊維、ポリアミド繊維、ポリエチレン繊維などの有機材料からなる繊維が挙げられる。アラミド繊維としては強度や弾性率に優れたパラ系アラミド繊維と難燃性、長期耐熱性に優れるメタ系アラミド繊維とが例示される。パラ系アラミド繊維としては、例えば、ポリパラフェニレンテレフタルアミド繊維、コポリパラフェニレン−３，４’−オキシジフェニレンテレフタルアミド繊維などが挙げられ、メタ系アラミド繊維としては、ポリメタフェニレンイソフタルアミド繊維などが挙げられる。アラミド繊維としては、メタ系アラミド繊維に比べて弾性率の高いパラ系アラミド繊維が好ましく用いられる。

無機繊維としては、ガラス、バサルト、シリコンカーバイト、シリコンナイトライドなどの無機材料からなる繊維が挙げられる。ガラス繊維としては、Ｅガラス繊維（電気用）、Ｃガラス繊維（耐食用）、Ｓガラス繊維、Ｔガラス繊維（高強度、高弾性率）などが例示されるがこのいずれを用いても良い。バサルト繊維は、鉱物である玄武岩を繊維化した物で、耐熱性の非常に高い繊維である。玄武岩には、一般に鉄の化合物であるＦｅＯまたはＦｅＯ_２を９〜２５質量％、チタンの化合物であるＴｉＯまたはＴｉＯ_２を１〜６質量％含有するが、溶融状態でこれらの成分を増量して繊維化することも可能である。

本発明のテープ状プリプレグにおいては、強化繊維として、炭素繊維、ガラス繊維、バサルト繊維、及びアラミド繊維のいずれかの強化繊維を１種、または、その複数種を組み合わせて用いることがより好ましい。強化繊維を１種で使用する場合、これらの中でも、軽量化や強度などの力学特性を効率よく発揮する炭素繊維を用いることが特に好ましい。強化繊維を複数種組み合わせて使用する場合、これらの繊維を組み合わせることで複合的な効果が期待でき、例えば炭素繊維とガラス繊維を組み合わせる事で、炭素繊維による高い補強効果および安価なガラス繊維によるコストの低減が両立できる。

本発明のテープ状プリプレグにおいて、強化繊維は通常、多数本の単繊維を束ねた強化繊維束を１本または複数本を並べて構成される。１本または複数本の強化繊維束を並べたときの強化繊維の総フィラメント数（単繊維の本数）は、本発明のテープ状プリプレグ中に１，０００〜２，５００，０００本の範囲にあることが好ましい。生産性の観点からは、本発明のテープ状プリプレグ中の強化繊維の総フィラメント数は、１，０００〜１，０００，０００本がより好ましく、１，０００〜６００，０００本がさらに好ましく、１，０００〜３００，０００本が特に好ましい。上記の上限と下限のいずれを組み合わせた範囲であってもよい。強化繊維の総フィラメント数の上限は、分散性や取り扱い性とのバランスも考慮して、生産性と分散性、取り扱い性を良好に保てるように選択する。

本発明のテープ状プリプレグにおいて、強化繊維の単繊維の平均直径は好ましくは５〜１０μｍであり、６〜８μｍがさらに好ましい。上記の上限と下限のいずれを組み合わせた範囲であってもよい。

また強化繊維の引張強度は３，０００〜６，０００ＭＰａのものを用いることが好ましい。ここでいう強化繊維の強度とは、次式に示す様に、単繊維ベースで算出したものをいう。
強化繊維の強度［ＭＰａ］＝（単繊維強力［Ｎ］）／単繊維断面積［ｍｍ^２］
また、強化繊維は、接着性やコンポジット総合特性、高次加工性を向上させるためにサイジング剤が表面に付与されていてもよい。サイジング剤には、ビスフェノール型エポキシ化合物、直鎖状低分子量エポキシ化合物、ポリエチレングリコール、ポリウレタン、ポリエステル、乳化剤あるいは界面活性剤などの成分を粘度調整、耐擦過性向上、耐毛羽性向上、集束性向上、高次加工性向上等の目的で混合したものが好ましい。

強化繊維にサイジング剤を付与する手段としては特に限定されるものではないが、例えばローラーを介してサイジング液に強化繊維を浸漬させる方法、サイジング液の付着したローラーに強化繊維を接しさせる方法、サイジング液を霧状にして強化繊維に吹き付ける方法などがある。また、バッチ式、連続式いずれでもよいが、生産性がよくバラツキが小さくできる連続式が好ましい。この際、強化繊維に対するサイジング剤有効成分の付着量が適正範囲内で均一に付着するように、サイジング液濃度、温度、糸条張力などをコントロールすることが好ましい。また、サイジング剤の付与時に強化繊維を超音波で加振させることはより好ましい。

本発明のテープ状プリプレグ中の熱可塑性樹脂組成物に含まれる熱可塑性樹脂としては、熱可塑性樹脂でありさえすれば特に限定されず、例えばポリプロピレン、ポリエチレン、ポリスチレン、ポリ塩化ビニル、ポリ酢酸ビニル、ＡＢＳ樹脂、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリアミド、ポリアミドイミド、ポリアセタール、ポリカーボネート、変性ポリフェニレンオキサイド、ポリビニルアルコール、ポリアルキレンオキサイド、ポリサルホン、ポリフェニレンサルファイド、ポリアリレート、ポリエーテルイミド、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルスルホン、ポリイミド、ポリメチルメタアクリレート、ポリスルホンなどが挙げられる。

特に、耐熱性や強度、剛性などの各物性が優れたテープ状プリプレグが得られるので、本発明のテープ状プリプレグ中の熱可塑性樹脂組成物に含まれる熱可塑性樹脂としては、ポリアミド樹脂を用いることが好ましい。

ここで、ポリアミド樹脂とは、アミノ酸、ラクタムあるいはジアミンとジカルボン酸を主たる構成成分とするポリアミドである。その主要構成成分の代表例としては、６−アミノカプロン酸、１１−アミノウンデカン酸、１２−アミノドデカン酸、パラアミノメチル安息香酸などのアミノ酸、ε−カプロラクタム、ω−ラウロラクタムなどのラクタム、テトラメチレンジアミン、ヘキサメチレンジアミン、２−メチルペンタメチレンジアミン、ノナメチレンジアミン、ウンデカメチレンジアミン、ドデカメチレンジアミン、２，２，４−／２，４，４−トリメチルヘキサメチレンジアミン、５−メチルノナメチレンジアミン、メタキシリレンジアミン、パラキシリレンジアミン、１，３−ビス（アミノメチル）シクロヘキサン、１，４−ビス（アミノメチル）シクロヘキサン、１−アミノ−３−アミノメチル−３，５，５−トリメチルシクロヘキサン、ビス（４−アミノシクロヘキシル）メタン、ビス（３−メチル−４−アミノシクロヘキシル）メタン、２，２−ビス（４−アミノシクロヘキシル）プロパン、ビス（アミノプロピル）ピペラジン、アミノエチルピペラジンなどの脂肪族、脂環族、芳香族のジアミン、およびアジピン酸、スベリン酸、アゼライン酸、セバシン酸、ドデカン二酸、テレフタル酸、イソフタル酸、２−クロロテレフタル酸、２−メチルテレフタル酸、５−メチルイソフタル酸、５−ナトリウムスルホイソフタル酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸、ヘキサヒドロテレフタル酸、ヘキサヒドロイソフタル酸などの脂肪族、脂環族、芳香族のジカルボン酸が挙げられ、本発明のテープ状プリプレグにおいては、これらの原料から誘導されるナイロンホモポリマーまたはコポリマーを各々単独または混合物の形で用いることができる。なお、本明細書のテープ状プリプレグにおいてポリアミド樹脂を原料（アミノ酸、ラクタムあるいはジアミンとジカルボン酸）で表現したのは、これらを複数組み合わせた場合の構造を表現することが困難であることに鑑みて、あくまでポリマーの構造を特定するためである。すなわち、原料を限定したり、異なる原料より製造されたものを排除するものではない（以下同様）。

本発明のテープ状プリプレグ中の熱可塑性樹脂組成物に含まれる熱可塑性樹脂として特に有用なポリアミド樹脂の具体的な例としては、ポリカプロアミド（ナイロン６）、ポリヘキサメチレンアジパミド（ナイロン６６）、ポリテトラメチレンアジパミド（ナイロン４６）、ポリヘキサメチレンセバカミド（ナイロン６１０）、ポリヘキサメチレンドデカミド（ナイロン６１２）、ポリウンデカンアミド（ナイロン１１）、ポリドデカンアミド（ナイロン１２）、ポリカプロアミド／ポリヘキサメチレンアジパミドコポリマー（ナイロン６／６６）、ポリカプロアミド／ポリヘキサメチレンテレフタルアミドコポリマー（ナイロン６／６Ｔ）、ポリヘキサメチレンアジパミド／ポリヘキサメチレンテレフタルアミドコポリマー（ナイロン６６／６Ｔ）、ポリヘキサメチレンアジパミド／ポリヘキサメチレンイソフタルアミド／ポリカプロアミドコポリマー（ナイロン６６／６Ｉ／６）、ポリヘキサメチレンアジパミド／ポリヘキサメチレンイソフタルアミドコポリマー（ナイロン６６／６Ｉ）、ポリヘキサメチレンテレフタルアミド／ポリヘキサメチレンイソフタルアミドコポリマー（ナイロン６Ｔ／６Ｉ）、ポリヘキサメチレンテレフタルアミド／ポリドデカンアミドコポリマー（ナイロン６Ｔ／１２）、ポリヘキサメチレンアジパミド／ポリヘキサメチレンテレフタルアミド／ポリヘキサメチレンイソフタルアミドコポリマー（ナイロン６６／６Ｔ／６Ｉ）、ポリキシリレンアジパミド（ナイロンＸＤ６）、ポリヘキサメチレンテレフタルアミド／ポリ−２−メチルペンタメチレンテレフタルアミドコポリマー（ナイロン６Ｔ／Ｍ５Ｔ）、ポリノナメチレンテレフタルアミド（ナイロン９Ｔ）、およびこれらの混合物、ないし共重合体などが挙げられ、中でも強化繊維への含浸性、取扱い性に優れるポリアミド６が好ましい。

本発明においてテープ状プリプレグの反り率は以下の（ｉ）〜（ｉｉｉ）により測定する。
（ｉ）繊維配向方向の長さが１００ｍｍのテープ状プリプレグを平面上に端部が上方に浮く向きで静置する。この時、テープ長さが長いものをカットして１００ｍｍのサンプルとすることができるが、カット時に反りが発生しないよう注意する。テープ状プリプレグが平面上で不均一に浮いたり、または沈み込むことがないようにする必要があり、固い平面上に静置することが好ましく、また、平滑な平面上に静置することが好ましい。
（ｉｉ）上方に浮いたテープの右端の最も高い位置から平面までの垂直距離をａ、左端の最も高い位置から平面までの垂直距離をｂとし、ａとｂの算術平均（相加平均）値を反り長と規定する。
（ｉｉｉ）下式で反り率を算出する。
反り率（％）＝反り長［ｍｍ］／１００［ｍｍ］×１００
本発明におけるテープ状プリプレグの反り率は５％以下であり、３％以下であるとさらに好ましい。反り率が５％を超えると積層時や他部材を補強する際に所望の形状にテープ状プリプレグを沿わせることが難しく、成形時の取り扱い性が悪化する。また、反りを完全に解消することは現実的に困難であるものの、本発明で用いる測定方法においては、テープ状プリプレグの自重によって、テープ状プリプレグの両端部が平滑な表面上に完全に接触することもあるため、本発明における反り率の下限値は０％である。

本発明のテープ状プリプレグは、ＪＩＳ Ｂ ０６０１：２０１３に基づいて測定される強化繊維と直交する方向の表面粗さ（Ｒａ）が１０μｍ以下であり、より好ましくは８．０μｍ以下、さらに好ましくは６．３μｍ以下である。表面粗さ（Ｒａ）が１０μｍを超えると、積層時や他部材を補強する際の取り扱い性が悪くなり、生産性に劣る。また、表面粗さを０にすることは現実的に困難なこともあるので、下限としては０．１μｍ以上が考えられ、０．４μｍ以上のものであっても実用に耐え、用途によっては好ましいこともあり、その観点からより好ましくは０．８μｍ以上である。０．１μｍを下回ると、他部材を補強する際の接着性に劣る場合がある。上記の上限と下限のいずれを組み合わせた範囲であってもよい。

テープ状プリプレグの反り率を５％以下、表面粗さ（Ｒａ）を０．１〜１０μｍに制御するための手段としては、冷却機構の吸熱能力Ｐｃ［Ｗ］と、冷却機構を１秒間に通過するプリプレグの体積Ｑｐ［ｍ^３／ｓ］の比、Ｐｃ／Ｑｐ［Ｗ・ｓ／ｍ^３］を調整することがある。

本発明におけるテープ状プリプレグの厚さは、０．０５〜１５ｍｍが好ましく、より好ましくは０．２〜１５ｍｍ、さらに好ましくは０．２〜５ｍｍである。上記の上限と下限のいずれを組み合わせた範囲であってもよい。テープ状プリプレグの厚さが０．０５ｍｍ以上あれば、積層枚数の低減による生産性の向上や補強効果に優れ、テープ状プリプレグの厚さが１５ｍｍ以下であると、積層時や他部材を補強する際の取り扱い性に優れる。テープ状プリプレグの厚さは、槽の出口側、すなわち下流に配置されるノズルの空隙厚さにより調整することが可能である。

本発明において、テープ状プリプレグの厚みは、テープ状プリプレグの任意の異なる１５点以上の厚みの測定値を算術平均した値とする。

本発明のテープ状プリプレグ１００体積％中の繊維体積含有率は、３０〜７０体積％が好ましく、より好ましくは３５〜６５体積％、さらに好ましくは４０〜６０体積％である。上記の上限と下限のいずれを組み合わせた範囲であってもよい。繊維体積含有率が３０体積％以上であると、テープ状プリプレグの力学特性や補強効果に優れる。繊維体積含有率が７０体積％以下であると、テープ状プリプレグを製造する際の、強化繊維への熱可塑性樹脂組成物の含浸性に優れる。

本発明のテープ状プリプレグ１００体積％中の空隙率は、５体積％以下が好ましく、より好ましくは４体積％以下、さらに好ましくは３体積％以下である。空隙率が５体積％以下であると、テープ状プリプレグの力学特性や補強効果に優れる。なお、テープ状プリプレグの空隙率は、小さいほど好ましく、そのため下限は０体積％である。空隙率の測定方法は、実施例に後述のとおりである。

空隙率を５体積％以下に制御するための手段としては、含浸させる熱可塑性樹脂組成物の溶融粘度を下げる、含浸時にかかる圧力を上昇させる、などの手段がある。

本発明のテープ状プリプレグは、ＪＩＳ Ｂ ０６０１：２０１３に基づいて測定されるうねり曲線の最大断面高さ（Ｗｔ）が８０μｍ以下であることが好ましく、より好ましくは６０μｍ以下である。うねり曲線の最大断面高さ（Ｗｔ）が８０μｍ以下で、積層時や他部材を補強する際に所望の形状にテープ状プリプレグを沿わせやすくなり、成形時の取り扱い性が向上する。また、うねり曲線の最大断面高さは低ければ低いほど好ましいが、０にすることは現実的に困難なこともあるので、通常、下限は１μｍである。

本発明のテープ状プリプレグの製造方法は、溶融状態の熱可塑性樹脂組成物を、入口部及び出口部を有する槽内で、前記槽の入口部から導入された複数の連続強化繊維に含浸させ、
前記槽の出口部を通過させた後に、冷却機構を通過させて、前記熱可塑性樹脂組成物と複数の連続強化繊維とからなるテープ状プリプレグを製造する方法において、
前記冷却機構の吸熱能力をＰｃ［Ｗ］として、前記冷却機構を１秒間に通過する前記テープ状プリプレグの体積をＱｐ［ｍ^３／ｓ］とした際に、前記ＰｃとＱｐとが下記（Ａ）式を満たす、テープ状プリプレグの製造方法である。
２．８×１０^８≦Ｐｃ／Ｑｐ≦２３．２×１０^８・・・（Ａ）
かかる構成を採ることにより、テープ状プリプレグを確実に冷却固化し、熱可塑性樹脂組成物の収縮をコントロールすることが出来るようになり、表面の平滑性と寸法精度に優れたテープ状プリプレグを高い生産性を持って製造することができる。

複数の連続強化繊維と熱可塑性樹脂を含むテープ状プリプレグの製造方法に関する本発明は、熱可塑性樹脂を含む槽に、複数の連続強化繊維を通過させる工程を有する。熱可塑性樹脂を含む槽に、風数の連続強化繊維を通過させる工程を有するテープ状プリプレグの製造方法としては、例えば溶融法、粉末法、混繊（コミングル）法などが例示される。これらの中でも本発明では、事前に熱可塑性樹脂を加工する必要がない溶融法が好ましく用いられる。

以下に、本発明の実施の形態の一例について、図面を参照しながら説明する。

図１は、本発明の一実施態様に係わるテープ状プリプレグの製造方法を示しており、１００はテープ状プリプレグの製造装置全体を示している。本実施態様では、連続強化繊維１０１が巻かれた複数のボビン１０２を準備し、複数のボビン１０２それぞれから連続的に糸道ガイド１０３を通じて複数の連続強化繊維１０１が送り出される。連続的に送り出された複数の連続強化繊維１０１は、熱可塑性樹脂を充填したフィーダー１０５から定量供給された溶融状態の熱可塑性樹脂組成物１０７を含み、入口部及び出口部を有する槽１０４の槽内を通過する。このようにして、前記槽の入口部から導入された複数の連続強化繊維１０１に溶融状態の熱可塑性樹脂組成物１０７を、槽１０４を通過する際に含浸させることができる。熱可塑性樹脂組成物１０７が含浸された複数の連続強化繊維１０１は、引取ロール１０９の引取力により連続的に引き取られ、前記槽１０４の出口部を通過させた後に、冷却機構１０８を通過させることで熱可塑性樹脂組成物１０７を冷却固化し、熱可塑性樹脂組成物１０７と連続強化繊維１０１とからなるテープ状プリプレグ１１０が製造される。製造されたテープ状プリプレグ１１０は、巻取ロール１１１にて巻き取り、ロール状にすることが好ましい。

テープ状プリプレグ１１０の幅寸法および厚み寸法は槽１０４の出口の寸法で規定され、槽１０４の出口寸法を変更することで、テープ状プリプレグ１１０の寸法を変更することができる。なお、槽１０４の中を満たす熱可塑性樹脂組成物１０７は、その全てが複数の連続強化繊維１０１と共に槽１０４を通過してもよく、槽１０４の中の熱可塑性樹脂組成物１０７が複数の連続強化繊維１０１と共に通過しない場合には、槽１０４の中で余剰となった熱可塑性樹脂組成物１０７を、排出口１０６から排出することができる。

本発明のテープ状プリプレグの製造方法においては、槽に複数の連続強化繊維を通過させる際に、連続強化繊維をその走行方向に沿って一方向に配列させて通過させることが好ましい。このようにすることで、得られるテープ状プリプレグ中の連続強化繊維を、一方向に配向したものとすることができる。つまり、本発明のテープ状プリプレグの製造方法により得られる複数の連続強化繊維と熱可塑性樹脂を含むテープ状プリプレグにおいて、複数の連続強化繊維の配向方向は、特に限定されないが、テープ状プリプレグを製造する際の作業性に優れることから、一方向に配向していることが好ましい。

本発明のテープ状プリプレグの製造方法において、前記冷却機構１０８を構成する冷却用の部品として、ローラー形状のものを１個又は複数個用いることが好ましい。前記冷却機構１０８を構成する冷却用の部品としてローラー形状のものを用いると、ローラーとテープ状プリプレグの間で摩擦が発生しないため、テープ状プリプレグを傷つける可能性が低いという点で好ましい。

前記冷却機構１０８を構成する冷却用の部品としてローラー形状のものを用いる場合の例を、図２、及び、図３を用いて説明する。

図２は、図１中の冷却機構１０８の一実施態様を示しており、ローラー形状の部品にテープ状プリプレグ２０１を抱かせた冷却機構の一例を示す模式図である。以降、このような冷却機構を、ローラー形状の部品によるテープ状プリプレグ抱き構造の冷却機構と記す場合もある。２００はローラー形状の部品２０２を１個用いた場合のローラー形状の部品によるテープ状プリプレグ抱き構造の冷却機構を示している。槽１０４の出口を通過したテープ状プリプレグ２０１をローラー形状の部品２０２に片面を接触させて通過させることで、テープ状プリプレグ２０１を冷却固化できる。２０３はローラー形状の部品２０２を２個用いた場合のローラー形状の部品によるテープ状プリプレグ抱き構造の冷却機構を示している。槽１０４の出口を通過したテープ状プリプレグ２０１をローラー形状の部品２０２に片面ずつ接触させて通過させることで、テープ状プリプレグ２０１を冷却固化できる。２０４はローラー形状の部品２０２を４個用いた場合のローラー形状の部品によるテープ状プリプレグ抱き構造の冷却機構を示しており、テープ状プリプレグ２０１を冷却する方式は、２０３と同様である。なお、冷却機構を構成するローラー形状の部品には内部に水を流す等して温度調整される。

図３は、図１中の冷却機構１０８の一実施態様を示しており、一のローラー形状の部品の対向側に、冷却機構を構成する別のローラー形状の部品を設置して一対となし、かかる相対するローラー形状の部品を１組（２個）もしくは複数組用いてテープ状プリプレグを挟持可能に配置された構造の冷却機構の一例を示す模式図である。以降、このような冷却機構を、ローラー形状の部品によるテープ状プリプレグ挟持構造の冷却機構と記す場合もある。３００はローラー形状の部品３０２を２個用いた場合のローラー形状の部品によるテープ状プリプレグ挟持構造の冷却機構を示している。槽１０４の出口を通過したテープ状プリプレグ３０１をローラー形状の部品３０２で両面から挟持し、接触させて通過させることで、テープ状プリプレグ３０１を冷却固化できる。３０３はローラー形状の部品３０２を４個用いた場合のローラー形状の部品によるテープ状プリプレグ挟持構造の冷却機構を示しており、テープ状プリプレグ３０１を冷却する方式は、３００と同様である。

また、本発明のテープ状プリプレグの製造方法において、前記冷却機構１０８を構成する冷却用の部品として、プレート形状のものを１個又は複数個用いることも好ましい。前記冷却機構１０８を構成する冷却用の部品としてプレート形状のものを用いると、プレート形状の冷却用の部品とテープ状プリプレグの接触時間を長くすることができ、冷却が効率的になる点で好ましい。

前記冷却機構１０８を構成する冷却用の部品としてプレート形状のものを用いる場合の例を、図４を用いて説明する。

図４は、図１中の冷却機構１０８の一実施態様を示しており、プレート形状の部品にテープ状プリプレグ４０１を接触させた冷却機構の一例を示す模式図である。以降、このような冷却機構を、プレート形状の部品によるテープ状プリプレグ接触構造の冷却機構と記す場合もある。４００はプレート形状の部品４０２を１個用いた場合のプレート形状の部品によるテープ状プリプレグ接触構造の冷却機構を示している。槽１０４の出口を通過したテープ状プリプレグ４０１をプレート形状の部品４０２に接触させて通過させることで、テープ状プリプレグ４０１を冷却固化できる。４０３はプレート形状の部品４０２を２個用いた場合のプレート形状の部品によるテープ状プリプレグ接触構造の冷却機構を示している。槽１０４の出口を通過したテープ状プリプレグ４０１をプレート形状の部品４０２で両面から接触させて通過させることで、テープ状プリプレグ４０１を冷却固化できる。４０４はプレート形状の部品４０２を４個用いた場合のプレート形状の部品によるテープ状プリプレグ接触構造の冷却機構を示しており、テープ状プリプレグ４０１を冷却する方式は、４０３と同様である。

また、本発明のテープ状プリプレグの製造方法において、前記冷却機構１０８を構成する冷却用の部品として、ローラー形状のもの及びプレート形状のものをそれぞれ１個又は複数個ずつ用いることも好ましい。前記冷却機構１０８を構成する冷却用の部品としてローラー形状のものとプレート形状のものとを組み合わせて用いると、ローラーによる摩擦力の低減とプレート形状の冷却用の部品によるテープ状プリプレグとの接触時間が長くなる効果を同時に得られるという点で好ましい。

前記冷却機構１０８を構成する冷却用の部品としてローラー形状のものとプレート形状のものとを組み合わせて用いる場合の例を、図５を用いて説明する。

図５は、図１中の冷却機構１０８の一実施態様を示しており、一のローラー形状の部品の対向側に、冷却機構を構成する別のプレート形状の部品を設置し、冷却機構を構成するローラー形状の部品とプレート形状の部品でテープ状プリプレグを挟持した構造の冷却機構の一例を示す模式図である。以降、このような冷却機構を、ローラー形状の部品とプレート形状の部品の併用によるテープ状プリプレグ挟持構造の冷却機構と記す場合もある。５００はローラー形状の部品５０２と、プレート形状の部品５０３とをそれぞれ１個ずつ用いた場合の冷却機構を示している。槽１０４の出口を通過したテープ状プリプレグ５０１をローラー形状の部品５０２とプレート形状の部品５０３で両面から挟持し、接触させて通過させることで、テープ状プリプレグ５０１を冷却固化できる。５０４はローラー形状の部品５０２と、プレート形状の部品５０３とをそれぞれ２個ずつ用いた場合の冷却機構を示しており、テープ状プリプレグ５０１を冷却する方式は、５００と同様である。

本発明のテープ状プリプレグの製造方法においては、冷却機構の吸熱能力Ｐｃを［Ｗ］として、冷却機構を１秒間に通過するテープ状プリプレグの体積をＱｐ［ｍ^３／ｓ］とした際に、前記ＰｃとＱｐとが下記（Ａ）式を満たすことが好ましい。
２．８×１０^８≦Ｐｃ／Ｑｐ≦２３．２×１０^８・・・（Ａ）
すなわち、Ｐｃ／Ｑｐ［Ｗ・ｓ／ｍ^３］は、２．８×１０^８〜２３．２×１０^８であり、
より好ましくは４．７×１０^８〜２０．４×１０^８、さらに好ましくは５．６×１０^８〜１９．３×１０^８である。上記の上限と下限のいずれを組み合わせた範囲であってもよい。

Ｐｃ／Ｑｐが大きいことは、冷却機構を１秒間に通過するテープ状プリプレグの体積に対して冷却機構の吸熱能力が大きく、テープ状プリプレグを確実に冷却固化できることを意味しており、このＰｃ／Ｑｐが２３．２×１０^８を超えると、必要以上の吸熱能力を有する冷却機構が必要になり、設備が肥大化するため、生産コストが高くなる。一方でＰｃ／Ｑｐが小さいことは、冷却機構を１秒間に通過するテープ状プリプレグに対して、冷却機構の吸熱能力が小さく、テープ状プリプレグを十分に冷却固化できないことを意味しており、このＰｃ／Ｑｐが２．８×１０^８未満であると、冷却機構を通過した後にもテープ状プリプレグの冷却固化が進展するため、所望の寸法のテープ状プリプレグが得られなかったり、テープ状プリプレグの表面平滑性が悪化したりする。

本発明のテープ状プリプレグの製造方法において、冷却機構を構成する冷却用の部品の点数に関わらず、冷却機構全体の吸熱能力Ｐｃ［Ｗ］は、１．２〜３．９×１０^５が好ましく、より好ましくは３．９〜２．７×１０^５、さらに好ましくは６．９〜１．６×１０^５である。上記の上限と下限のいずれを組み合わせた範囲であってもよい。なお、かかる冷却機構は、槽内で熱可塑性樹脂を連続強化繊維に含浸させ、槽の出口部から引き抜かれて加熱されたテープ状プリプレグを冷却する目的で設置されるものであり、その機構の通過時に自然とプリプレグの温度が低下するもの、すなわちその機構の温度を調整するシステムがないものはここでいう冷却機構とは言わない。Ｐｃが１．２以上であると、高い吸熱能力を有する冷却機構となり、寸法精度ならびに表面の平滑性に優れたテープ状プリプレグを得ることができる。Ｐｃが３．９×１０^５以下であると、冷却機構を小型化することや、構造を簡略化することができる。なお、冷却機構の吸熱能力は、使用する熱可塑性樹脂の種類や温度条件に応じて、さらに、本発明の趣旨に従い冷却機構を１秒間に通過するテープ状プリプレグの体積に応じて設計することが好ましい。

本発明のテープ状プリプレグの製造方法において、冷却機構を１秒間に通過するテープ状プリプレグの体積Ｑｐ［ｍ^３／ｓ］は、４．２×１０^−９〜１．７×１０^−４が好ましく、より好ましくは８．３×１０^−９〜１．３×１０^−４、さらに好ましくは１．３×１０^−８〜８．３×１０^−５である。上記の上限と下限のいずれかを組み合わせた範囲であってもよい。Ｑｐが１．７×１０^−４以下であると、冷却機構の吸熱能力が小さくて済み、高い寸法精度のテープ状プリプレグを得ることが容易になる。また、Ｑｐが４．２×１０^−９以上であると、高い生産性が得られる。

なお、冷却機構を１秒間に通過するテープ状プリプレグの体積Ｑｐ［ｍ^３／ｓ］は、冷却機構を通過するテープ状プリプレグの速度［ｍ／ｓ］と槽の出口寸法（面積［ｍ^２］）との積から求めることができる。

本発明のテープ状プリプレグの製造方法に用いられる冷却機構を構成する冷却用の部品は、断面形状に限定がなく、ローラー形状であってもプレート形状であっても良い。さらに、それぞれの冷却機構を構成する冷却用の部品には、大きさや数、配置の限定がなく、ローラー形状の部品のみで冷却機構を構成しても、プレート形状の部品のみで冷却機構を構成しても、ローラー形状の部品とプレート形状の部品を組み合わせて冷却機構を構成しても良い。ローラー形状の部品を用いる場合は、ベアリングなどでローラー形状の部品を支持し、自然回転する形態であっても、モーターなどを用いて駆動回転させる形態であっても良い。ローラー形状の部品を用いた場合、冷却機構に異物が入っても、ローラーの回転により、異物が通過して除去される効果を期待できる。プレート形状の部品を用いる場合は、プレートの面上のテープ状プリプレグが通過する範囲は平面であることが好ましく、テープ状プリプレグの冷却機構への導入箇所となるプレート端の角部には、曲面を形成しても、テーパー面を形成しても良い。プレート形状の部品を用いた場合、ローラー形状の部品を用いた場合に比べて、冷却機構へのテープ状プリプレグの接触面積を大きくできるため、小規模の設備で高い冷却固化効果を得ることができる。

本発明のテープ状プリプレグの製造方法に用いられる冷却機構を構成する冷却用の部品のＪＩＳ Ｂ ０６０１：２０１３で測定した算術平均粗さ（Ｒａ）は、ローラー形状の部品やプレート形状の部品にかかわらず、０．１〜２５．０μｍであることが好ましく、より好ましくは０．４〜１２．５μｍ、さらに好ましくは０．８〜６．３μｍである。上記の上限と下限のいずれを組み合わせた範囲であってもよい。冷却機構を構成する冷却用の部品とテープ状プリプレグの両者は、冷却機構の吸熱能力と冷却機構を通過する際のテープ状プリプレグと冷却機構との間に働く摩擦力が適切であれば、両者のＲａはほぼ等しくなるか、冷却機構を構成する冷却用の部品のＲａに対してテープ状プリプレグのＲａが１０〜２０倍になるため、テープ状プリプレグの所望のＲａに合わせて、冷却機構を構成する冷却用の部品のＲａを選択することが好ましい。

本発明のテープ状プリプレグの製造方法に用いられる冷却機構を構成する冷却用の部品は、温度調整ができる構造となっていることが好ましい。ローラー形状の部品、プレート形状の部品どちらを用いて冷却機構を構成した場合においても、複数個の冷却用の部品を使用して冷却機構を構成する場合、各冷却用の部品はそれぞれ独立して温度調整できることが好ましい。冷却用の部品の温度調整をするための方式・手段は特に限定されず、冷却用の部品の内部に流体を流す方式、冷却用の部品の外部から冷却用の部品に流体を当てる方式、冷却用の部品の内部に熱源となる機器を固定する方式でも良い。冷却用の部品の内部に流体を流す方式は、冷却用の部品の構造が簡単で、温度調整が効率的に行われるため、好適に用いられる。 冷却機構を構成する冷却用の部品の内部に流す流体は、特に限定されないが、水、水蒸気、空気、油、不凍液（エチレングリコールなど）などが例示される。

冷却機構を構成する冷却用の部品の内部に形成される流路の断面形状は、ローラー形状、プレート形状の部品どちらを用いた場合にも特に限定されず、円形でも四角形でも良い。冷却用の部品の内部に形成される流路の断面形状として円形断面を採ると、冷却用の部品の構造が簡易化できるため好ましい。

冷却機構を構成する冷却用の部品の内部に流れる流体または冷却用の部品の外部から冷却用の部品に当てる流体の流量は大きいほどよく、テープ状プリプレグから冷却機構に伝わる熱量を効率的に交換することができるが、設備の制約に合わせて本発明のＰｃ／Ｑｐの範囲に収まるよう調整することが好ましい。

本発明のテープ状プリプレグの製造方法に用いられる冷却機構は、前記冷却機構を構成する冷却用の部品の大きさ、数、設定温度、使用する流体の流量などから冷却能力が決定され、設備の仕様やスペースなどの制約に合わせて所望の吸熱能力になるように設計することが好ましい。特に冷却用の部品の大きさについては、テープ状プリプレグと冷却用の部品の斗の接触長さが、冷却能力と概ね比例するので、冷却能力に見合った大きさを計算して設計するのが望ましい。

本発明のテープ状プリプレグの製造方法に用いられる冷却機構を構成する冷却用の部品の形状は特に限定されないが、一の冷却用の部品の対向側にテープ状プリプレグを挟んで一対の形状となる別の冷却用の部品を設置し、かかる冷却機構を構成する一対の形状の冷却用の部品でテープ状プリプレグを挟持した構造の冷却機構を用いる場合、テープ状プリプレグを挟む冷却用の部品間の距離を任意に設定できる構造であることが好ましい。冷却用の部品間の距離を任意に設定する方法としては、特に限定されず、エアシリンダや油圧シリンダの上死点または下死点の位置を所望の距離に合わせる方法、冷却用の部品間にシムプレートを挟む方法などが挙げられる。冷却用の部品間の距離を任意に設定できると、生産準備時の作業性に優れること、冷却機構を構成する冷却用の部品とテープ状プリプレグの接触度合を調整できることなどの利点がある。該冷却用の部品間の距離が狭すぎると、テープ状プリプレグが冷却機構を通過することができなくなる。該冷却用の部品間の距離が広すぎると、テープ状プリプレグが冷却機構に接触せず、テープ状プリプレグを冷却固化させることができなくなる場合がある。

本発明のテープ状プリプレグの製造方法に用いられる冷却機構を構成する冷却用の部品の形状は特に限定されないが、一の冷却用の部品の対向側にテープ状プリプレグを挟んで一対の形状となる別の冷却用の部品を設置し、冷却機構を構成する一対の冷却用の部品でテープ状プリプレグを挟持した構造の冷却機構を用いる場合、前記冷却用の部品間の距離を規定した際の冷却用の部品を規定の位置に固定する力を任意に設定できることが好ましい。冷却用の部品を規定の位置に固定する方式は、特に限定されず、固定手段により固定する方式をとることができ、例えばエアシリンダや油圧シリンダにより把持しても、ボルトナットにより締結しても良い。冷却機構を構成する冷却用の部品でテープ状プリプレグを挟持せず、テープ状プリプレグの片面を冷却用の部品のみに接触させる場合においても、冷却機構を構成する冷却用の部品を規定の位置に固定する力を任意に設定できる構造であることが好ましい。冷却用の部品を固定する力を任意に調整できると、テープ状プリプレグの生産条件に対して、冷却機構を通過するテープ状プリプレグに適正な荷重を付与することができる。冷却用の部品を固定する力が小さすぎると、テープ状プリプレグが冷却機構を通過する際の反力により、所望のテープ状プリプレグの寸法が得られなくなるなどの不具合が起こる。

本発明のテープ状プリプレグの製造方法において、槽の出口を通過し、冷却機構を通過するテープ状プリプレグは、通過方向に対して直交する方向に連続した形態（すなわち、１本のテープ状プルプレグのみを走行させて製造する態様）でも、分割された形態（すなわち、複数のテープ状プリプレグを並列して、同時に走行させて製造する態様）でも良い。連続した形態のテープ状プリプレグ、分割された形態のテープ状プリプレグどちらを冷却機構に通過させる場合においても、冷却機構を構成する冷却用の部品がローラー形状またはプレート形状によらず、テープ状プリプレグが接触する冷却用の部品表面は均一な平面であっても、テープ状プリプレグの寸法に応じた凹凸形状を形成していても良い。テープ状プリプレグの通過方向に対して直交する方向に連続したテープ状プリプレグは生産性に優れる。テープ状プリプレグの通過方向に対して直交する方向に分割したテープ状プリプレグは、寸法の自由度が高いため、種々の冷却用の部品寸法に高い追従性を有する。

次に本発明を、実施例、比較例に基づいて具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例により制限されるものではない。

（１）比重の測定方法
比重測定機（ＡＬＦＡ ＭＩＲＡＧＥ製、ＥＬＥＣＴＲＯＮＩＣ ＤＥＮＳＩＭＥＴＥＲ ＳＤ−２００Ｌ）を用いて測定した。

（２）繊維体積含有率、空隙率の測定方法
約０．５ｇのテープ状プリプレグを秤量（Ｗ１［ｇ］）した後、毎分５０ｍＬの窒素気流中、５００℃の温度に設定した電気炉に１２０分間放置し、テープ状プリプレグ中の熱可塑性樹脂組成物を完全に熱分解させる。そして、毎分２０Ｌの乾燥窒素気流中の容器に移し、１５分間冷却した後の強化繊維を秤量（Ｗ２［ｇ］）して、強化繊維量を求めた。次に各測定値から次式により各値を算出した。

繊維体積含有率（％）＝（Ｗ２［ｇ］／強化繊維比重［ｇ／ｃｍ^３］）／（Ｗ１［ｇ］／テープ状プリプレグ比重［ｇ／ｃｍ^３］）×１００
樹脂体積含有率（％）＝（（Ｗ１−Ｗ２）［ｇ］／熱可塑性樹脂組成物比重［ｇ／ｃｍ^３］）／（Ｗ１［ｇ］／テープ状プリプレグ比重［ｇ／ｃｍ^３］）×１００
空隙率（％）＝１００−繊維体積含有率（％）−樹脂体積含有率（％）
（３）厚みの測定方法
マイクロメータを用いて、テープ状プリプレグの任意の異なる１５点の厚みを測定し、それらを算術平均した値をテープ状プリプレグの厚みとした。

（４）表面粗さ（算術平均粗さ）の測定方法
表面粗さ試験機（株式会社東京精密製、ＳＵＲＦＣＯＭ４８０Ａ）を用いて、ＪＩＳ Ｂ ０６０１：２０１３に基づいて、テープ状プリプレグと冷却機構を構成する冷却用の部品との表面粗さ（算術平均粗さ（Ｒａ））を測定した。

（５）うねり曲線の最大断面高さの測定方法
表面粗さ試験機（株式会社東京精密製、ＳＵＲＦＣＯＭ４８０Ａ）を用いて、ＪＩＳ Ｂ ０６０１：２０１３に基づいて、テープ状プリプレグのうねり曲線の最大断面高さ（Ｗｔ）を測定した。

（６）取り扱い性の評価方法
長さ３００ｍｍのテープ状プリプレグの長辺同士をはんだごてで熱して溶着する作業を実施し、３分未満で苦労なく実施できる場合をＡ、作業に注意を要して３分以上の時間を要するが作業の実施が可能である場合をＢ、作業の実施が困難である場合をＣ、と評価した。本実施例においてはＢ以上を合格としている。

（７）原材料
（Ａ）強化繊維
（ａ−１）炭素繊維 “トレカ（登録商標）”Ｔ７００ＳＣ−１２Ｋ−６０Ｅ（東レ（株）製）
（Ｂ）熱可塑性樹脂組成物
（ｂ−１）ポリアミド６ “アミラン（登録商標）”ＣＭ１００７（東レ（株）製）
（Ｃ）冷却機構を構成する冷却用の部品の形状と個数
（ｃ−１） ローラー形状
上下各１個ずつで挟持したものを２組（計４個）
（ｃ−２） プレート形状
上下各１個ずつで挟持したものを１組（計２個）
（実施例１）
強化繊維として（ａ−１）を、熱可塑性樹脂組成物として（ｂ−１）を用い、図１に示す製造装置を用いてテープ状プリプレグを製造した。

図１において、強化繊維１０１が巻かれたボビン１０２を準備し、それぞれボビン１０２から連続的に糸道ガイド１０３を通じて強化繊維１０１を送り出した。連続的に送り出された強化繊維１０１に、槽１０４内にて、熱可塑性樹脂組成物を充填したフィーダー１０５から定量供給された熱可塑性樹脂組成物１０７を含浸させた。槽１０４内の熱可塑性樹脂組成物１０７を含浸した強化繊維１０１を、槽１０４の下流側に配置された空隙の幅が５０ｍｍ、厚みが０．３０ｍｍであるノズルから連続的に引き出した。なお、強化繊維１０１は、その総断面積が槽１０４のノズル空隙の断面積の５０％となる量だけ使用した。引取ロール１０９にて引き抜かれた強化繊維１０１を、冷却機構１０８を通過させ冷却固化し、巻取ロール１１１にて巻き取り、繊維体積含有率５０体積％のテープ状プリプレグ１１０を得た。このとき、冷却機構を構成する冷却用の部品の形状と個数としては（ｃ―１）を使用した。その表面粗さ（Ｒａ）は全て０．２μｍであった。また、（ｃ−１）の内部には冷却水が流れており、冷却機構の吸熱能力Ｐｃ［Ｗ］と、冷却機構を１秒間に通過するテープ状プリプレグの体積Ｑｐ［ｍ^３／ｓ］の比Ｐｃ／Ｑｐは５．７×１０^８であった。槽１０４の出口から導出されたテープ状プリプレグは、１組のローラー形状の部品の間を通過して、続いてもう１組のローラー形状の部品の間を通過して、冷却された。結果を表１−１に示す。

（実施例２）
槽１０４のノズルの空隙厚みを０．１５ｍｍに変更した以外は実施例１と同様に実施し、厚みの異なるテープ状プリプレグ１１０を得た。結果を表１−１に示す。

（実施例３）
槽１０４のノズルの空隙厚みを０．２０ｍｍに変更した以外は実施例１と同様に実施し、厚みの異なるテープ状プリプレグ１１０を得た。結果を表１−１に示す。

（実施例４）
槽１０４のノズルの空隙厚みを０．５０ｍｍに変更した以外は実施例１と同様に実施し、厚みの異なるテープ状プリプレグ１１０を得た。結果を表１−１に示す。

（実施例５）
冷却機構に用いるローラー形状をした冷却用の部品に、表面粗さ（Ｒａ）が１２．０μｍである冷却用の部品を用いたこと以外は実施例１と同様に実施し、表面粗さの異なるテープ状プリプレグ１１０を得た。結果を表１−１に示す。

（実施例６）
槽１０４のノズルの空隙厚みを０．２０ｍｍに変更した以外は実施例５と同様に実施し、厚みの異なるテープ状プリプレグ１１０を得た。結果を表１−１に示す。

（実施例７）
槽１０４のノズルの空隙厚みを０．５０ｍｍに変更した以外は実施例５と同様に実施し、厚みの異なるテープ状プリプレグ１１０を得た。結果を表１−１に示す。

（実施例８）
使用する強化繊維１０１の量をその総断面積が層１０４のノズル空隙の断面積の４０％となるように変更した以外は実施例１と同様に実施し、繊維体積含有率の異なるテープ状プリプレグ１１０を得た。結果を表１−２に示す。

（実施例９）
使用する強化繊維１０１の量をその総断面積が層１０４のノズル空隙の断面積の６０％となるように変更した以外は実施例１と同様に実施し、繊維体積含有率の異なるテープ状プリプレグ１１０を得た。結果を表１−２に示す。

（実施例１０）
製造速度を実施例１の２倍に変更した以外は実施例１と同様に実施し、空隙率の異なるテープ状プリプレグ１１０を得た。結果を表１−２に示す。

（実施例１１）
Ｐｃ／Ｑｐを１８．１×１０^８に変更した以外は実施例１と同様に実施し、テープ状プリプレグ１１０を得た。結果を表１−２に示す。

（実施例１２）
槽１０４のノズルの空隙厚みを０．１５ｍｍに変更した以外は実施例１１と同様に実施し、厚みの異なるテープ状プリプレグ１１０を得た。結果を表１−２に示す。

（実施例１３）
層１０４のノズルの空隙の幅を１０ｍｍ、厚みを０．０５ｍｍに変更した以外は実施例１と同様に実施し、幅と厚みの異なるテープ状プリプレグ１１０を得た。結果を表１−３に示す。

（実施例１４）
Ｐｃ／Ｑｐを１８．１×１０^８に変更した以外は実施例１３と同様に実施し、テープ状プリプレグ１１０を得た。結果を表１−３に示す。

（実施例１５）
層１０４のノズルの空隙幅を３００ｍｍに変更した以外は、実施例２と同様に実施し、幅と厚みの異なるテープ状プリプレグ１１０を得た。結果を表１−３に示す。

（実施例１６）
Ｐｃ／Ｑｐを１８．１×１０^８に変更した以外は実施例１５と同様に実施し、テープ状プリプレグ１１０を得た。結果を表１−３に示す。

（実施例１７）
層１０４のノズルの空隙厚みを０．３０ｍｍに変更した以外は、実施例１５と同様に実施し、幅と厚みの異なるテープ状プリプレグ１１０を得た。結果を表１−３に示す。

（実施例１８）
Ｐｃ／Ｑｐを１８．１×１０^８に変更した以外は実施例１７と同様に実施し、テープ状プリプレグ１１０を得た。結果を表１−３に示す。

（実施例１９）
冷却機構を構成する冷却用の部品の形状と個数として、（ｃ―２）を用いた以外は、実施例１３と同様に実施し、テープ状プリプレグ１１０を得た。結果を表２−１に示す。

（実施例２０）
Ｐｃ／Ｑｐを１８．１×１０^８に変更した以外は実施例１９と同様に実施し、テープ状プリプレグ１１０を得た。結果を表２−１に示す。

（実施例２１）
冷却機構を構成する冷却用の部品の形状と個数として、（ｃ―２）を用いた以外は、実施例２と同様に実施し、テープ状プリプレグ１１０を得た。結果を表２−１に示す。

（実施例２２）
Ｐｃ／Ｑｐを１８．１×１０^８に変更した以外は実施例２１と同様に実施し、テープ状プリプレグ１１０を得た。結果を表２−１に示す。

（実施例２３）
層１０４のノズルの空隙厚みを０．３０ｍｍに変更した以外は、実施例２１と同様に実施し、幅と厚みの異なるテープ状プリプレグ１１０を得た。結果を表２−１に示す。

（実施例２４）
Ｐｃ／Ｑｐを１８．１×１０^８に変更した以外は実施例２３と同様に実施し、テープ状プリプレグ１１０を得た。結果を表２−１に示す。

（実施例２５）
層１０４のノズルの空隙幅を３００ｍｍに変更した以外は、実施例２１と同様に実施し、幅と厚みの異なるテープ状プリプレグ１１０を得た。結果を表２−２に示す。

（実施例２６）
Ｐｃ／Ｑｐを１８．１×１０^８に変更した以外は実施例２５と同様に実施し、テープ状プリプレグ１１０を得た。結果を表２−２に示す。

（実施例２７）
層１０４のノズルの空隙厚みを０．３０ｍｍに変更した以外は、実施例２５と同様に実施し、幅と厚みの異なるテープ状プリプレグ１１０を得た。結果を表２−２に示す。

（実施例２８）
Ｐｃ／Ｑｐを１８．１×１０^８に変更した以外は実施例２７と同様に実施し、テープ状プリプレグ１１０を得た。結果を表２−２に示す。

（比較例１）
Ｐｃ／Ｑｐを１．０×１０^８とする以外は実施例１と同様に実施し、テープ状プリプレグ１１０を得た。結果を表３−１に示す。

（比較例２）
槽１０４のノズルの空隙厚みを０．２０ｍｍに変更した以外は比較例１と同様に実施し、厚みの異なるテープ状プリプレグ１１０を得た。結果を表３−１に示す。

（比較例３）
槽１０４のノズルの空隙厚みを０．５０ｍｍに変更した以外は比較例１と同様に実施し、厚みの異なるテープ状プリプレグ１１０を得た。結果を表３−１に示す。

（比較例４）
槽１０４のノズルの空隙厚みを０．１５ｍｍに変更した以外は比較例１と同様に実施し、厚みの異なるテープ状プリプレグ１１０を得た。結果を表３−１に示す。

（比較例５）
Ｐｃ／Ｑｐを１．０×１０^８とする以外は実施例１３と同様に実施し、テープ状プリプレグ１１０を得た。結果を表３−１に示す。

（比較例６）
槽１０４のノズルの空隙幅を３００ｍｍに変更した以外は比較例４と同様に実施し、厚みの異なるテープ状プリプレグ１１０を得た。結果を表３−１に示す。

（比較例７）
槽１０４のノズルの空隙厚みを０．３０ｍｍに変更した以外は比較例６と同様に実施し、厚みの異なるテープ状プリプレグ１１０を得た。結果を表３−１に示す。

（比較例８）
冷却機構を構成する冷却用の部品の形状と個数として、（ｃ―２）を用いた以外は、比較例４と同様に実施し、テープ状プリプレグ１１０を得た。結果を表３−２に示す。

（比較例９）
槽１０４のノズルの空隙厚みを０．３０ｍｍに変更した以外は比較例８と同様に実施し、厚みの異なるテープ状プリプレグ１１０を得た。結果を表３−２に示す。

（比較例１０）
冷却機構を構成する冷却用の部品の形状と個数として、（ｃ―２）を用いた以外は、比較例５と同様に実施し、テープ状プリプレグ１１０を得た。結果を表３−２に示す。

（比較例１１）
槽１０４のノズルの空隙幅を３００ｍｍに変更した以外は比較例８と同様に実施し、厚みの異なるテープ状プリプレグ１１０を得た。結果を表３−２に示す。

（比較例１２）
槽１０４のノズルの空隙厚みを０．３０ｍｍに変更した以外は比較例１１と同様に実施し、厚みの異なるテープ状プリプレグ１１０を得た。結果を表３−２に示す。

１００ 製造装置
１０１ 強化繊維
１０２ ボビン
１０３ 糸道ガイド
１０４ 槽
１０５ フィーダー
１０６ 排出口
１０７ 熱可塑性樹脂組成物
１０８ 冷却機構
１０９ 引取ロール
１１０ テープ状プリプレグ
１１１ 巻取ロール
２００ ローラー形状の部品を１個用いた場合のローラー形状の部品によるテープ状プリプレグ抱き構造の冷却機構
２０１ テープ状プリプレグ
２０２ ローラー形状の部品
２０３ ローラー形状の部品を２個用いた場合のローラー形状の部品によるテープ状プリプレグ抱き構造の冷却機構
２０４ ローラー形状の部品を４個用いた場合のローラー形状の部品によるテープ状プリプレグ抱き構造の冷却機構
３００ ローラー形状の部品を２個用いた場合のローラー形状の部品によるテープ状プリプレグ挟持構造の冷却機構
３０１ テープ状プリプレグ
３０２ ローラー形状の部品
３０３ ローラー形状の部品を４個用いた場合のローラー形状の部品によるテープ状プリプレグ挟持構造の冷却機構
４００ プレート形状の部品を１個用いた場合のプレート形状の部品によるテープ状プリプレグ挟持構造の冷却機構
４０１ テープ状プリプレグ
４０２ プレート形状の部品
４０３ プレート形状の部品を２個用いた場合のプレート形状の部品によるテープ状プリプレグ挟持構造の冷却機構
４０４ プレート形状の部品 を４個用いた場合のプレート形状の部品によるテープ状プリプレグ挟持構造の冷却機構
５００ ローラー形状の部品と、プレート形状の部品とをそれぞれ１個ずつ用いた場合の冷却機構
５０１ テープ状プリプレグ
５０２ ローラー形状の部品
５０３ プレート形状の部品
５０４ ローラー形状の部品と、プレート形状の部品とをそれぞれ２個ずつ用いた場合の冷却機構

Claims (22)

1. 一方向に配向した強化繊維、及び、熱可塑性樹脂組成物を含むテープ状プリプレグであって、
   前記強化繊維の配向方向と直交する方向における、ＪＩＳ Ｂ ０６０１：２０１３に基づいて測定される算術平均粗さ（Ｒａ）が０．１〜１０μｍ、 かつ、下記（ｉ）〜（ｉｉｉ）によって求められる反り率が５％以下である、テープ状プリプレグ。
   （ｉ）繊維配向方向の長さが１００ｍｍの前記テープ状プリプレグを平面上に端部が上方に浮く向きで静置する。
   （ｉｉ）前記上方に浮いたテープの右端の最も高い位置から平面までの垂直距離をａ、左端の最も高い位置から平面までの垂直距離をｂとし、ａとｂの算術平均値を反り長と規定する。
   （ｉｉｉ）下式で反り率を算出する。
   反り率（％）＝反り長（ｍｍ）／１００（ｍｍ）×１００
2. 厚みが０．０５〜１５ｍｍである、請求項１に記載のテープ状プリプレグ。
3. 前記強化繊維の繊維体積含有率が３０〜７０％である、請求項１または２に記載のテープ状プリプレグ。
4. 空隙率が５体積％以下である、請求項１〜３のいずれかに記載のテープ状プリプレグ。
5. 前記熱可塑性樹脂組成物がポリアミド樹脂組成物である、請求項１〜４のいずれかに記載のテープ状プリプレグ。
6. 前記強化繊維が炭素繊維である、請求項１〜５のいずれかに記載のテープ状プリプレグ。
7. 前記強化繊維の配向方向と直交する方向における、ＪＩＳ Ｂ ０６０１：２０１３に基づいて測定されるうねり曲線の最大断面高さ（Ｗｔ）が８０μｍ以下である、請求項１〜６のいずれかに記載のテープ状プリプレグ。
8. 一方向に配向した強化繊維、及び、熱可塑性樹脂組成物を含むテープ状プリプレグであって、
   前記強化繊維の配向方向と直交する方向における、ＪＩＳ Ｂ ０６０１：２０１３に基づいて測定されるうねり曲線の最大断面高さ（Ｗｔ）が８０μｍ以下、かつ、下記（ｉ）〜（ｉｉｉ）によって求められる反り率が５％以下である、テープ状プリプレグ。
   （ｉ）繊維配向方向の長さが１００ｍｍの前記テープ状プリプレグを平面上に端部が上方に浮く向きで静置する。
   （ｉｉ）前記上方に浮いたテープの右端の最も高い位置から平面までの垂直距離をａ、左端の最も高い位置から平面までの垂直距離をｂとし、ａとｂの算術平均値を反り長と規定する。
   （ｉｉｉ）下式で反り率を算出する。
   反り率（％）＝反り長（ｍｍ）／１００（ｍｍ）×１００
9. 溶融状態の熱可塑性樹脂組成物を、入口部及び出口部を有する槽内で、前記槽の入口部から導入された複数の連続強化繊維に含浸させ、
   前記槽の出口部を通過させた後に、冷却機構を通過させて、前記熱可塑性樹脂組成物と複数の連続強化繊維からなるテープ状プリプレグを製造する方法において、
   前記冷却機構の吸熱能力をＰｃ［Ｗ］として、前記冷却機構を１秒間に通過する前記テープ状プリプレグの体積をＱｐ［ｍ^３／ｓ］とした際に、前記ＰｃとＱｐとが下記（Ａ）式を満たす、テープ状プリプレグの製造方法。
   ２．８×１０^８≦Ｐｃ／Ｑｐ≦２３．２×１０^８・・・（Ａ）
10. 前記冷却機構を構成する冷却用の部品として、ローラー形状のものを１個又は複数個用いる、請求項８に記載のテープ状プリプレグの製造方法。
11. 前記冷却機構を構成する冷却用の部品として、プレート形状のものを１個又は複数個用いる、請求項８に記載のテープ状プリプレグの製造方法。
12. 前記冷却機構を構成する冷却用の部品として、ローラー形状のもの及びプレート形状のものをそれぞれ１個又は複数個ずつ用いる、請求項８に記載のテープ状プリプレグの製造方法。
13. 前記冷却機構を構成する冷却用の部品の温度を変更可能である、請求項８〜１１のいずれかに記載のテープ状プリプレグの製造方法。
14. 前記冷却機構を構成する冷却用の部品を複数個使用し、
    前記冷却機構を構成する各冷却用の部品の温度をそれぞれ独立に変更可能である、請求項１２に記載のテープ状プリプレグの製造方法。
15. 前記冷却機構が対向するように設置された少なくとも２つの冷却用の部品を有し、その部品の間を前記テープ状プリプレグが通過する、請求項８〜１３のいずれかに記載のテープ状プリプレグの製造方法。
16. 前記２つの冷却用の部品の間の距離を任意に規定可能である、請求項１５に記載のテープ状プリプレグの製造方法。
17. 前記２つの冷却用の部品を規定の位置に固定する力を任意に設定可能である、請求項１５または１６に記載のテープ状プリプレグの製造方法。
18. 前記冷却機構を通過して固化したテープ状プリプレグを巻き取る、請求項９〜１７のいずれかに記載のテープ状プリプレグの製造方法。
19. 複数のテープ状プリプレグを並列して、同時に走行させる、請求項９〜１８のいずれかに記載のテープ状プリプレグの製造方法。
20. 前記熱可塑性樹脂組成物が含浸した複数の連続強化繊維は、前記槽の出口部を通過する際に、走行方向に沿って一方向に配列される、請求項９〜１９のいずれかに記載のテープ状プリプレグの製造方法。
21. 前記熱可塑性樹脂組成物がポリアミド樹脂組成物である、請求項９〜２０のいずれかに記載のテープ状プリプレグの製造方法。
22. 前記連続強化繊維の材料が炭素繊維である、請求項９〜２１のいずれかに記載のテープ状プリプレグの製造方法。

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