JPWO2018199322A1 - 窒化アルミニウム粒子 - Google Patents
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Abstract
Description
なお、本発明の第1の態様に係る窒化アルミニウム粒子に該当するか否かを判別する粒子の抽出は無作為に行うものとする。また、上記式による含有量RVの算出において、NA+NB≧100であることが好ましく、NA+NB≧1000であることがより好ましい。すなわち、上記式による含有量RVの算出は、無作為に抽出された100個以上の粒子のSEM観察結果に基づくことが好ましく、無作為に抽出された1000個以上の粒子のSEM観察結果に基づくことがより好ましい。
pin N2:セッター内に流入するガスの窒素ガス含有量(単位:体積%)、
pin dilute:セッター内に流入するガスの希釈ガス含有量(単位:体積%)、
Vin:反応器へのガス流入量(単位:m3/s)、
Sopen:セッターの第1の開口部がなすガス流路の断面積の最小値(単位:m2)、
Sbypass:セッターを迂回するガス流路の断面積の最小値(単位:m2)、及び
Vf CO:セッター内部における一酸化炭素ガス発生量(単位:m3/s)
である。)
本発明の第1の態様に係る窒化アルミニウム粒子(以下において「本発明の窒化アルミニウム粒子」ということがある。)は、倍率500倍のSEM像写真による観察において、その特徴を確認することができる。図1(A)は、実施例1において得られた本発明の一の実施形態に係る窒化アルミニウム粒子を倍率500倍で観察したSEM写真(加速電圧:15kV、検出モード:二次電子検出)である。図1(A)において確認されるように、本発明の窒化アルミニウム粒子は、倍率500倍の走査型電子顕微鏡写真による観察において、稜部又は谷部を形成する複数の平面が表面にランダムに存在し、該稜部又は谷部の角度が鈍角を成す窒化アルミニウム粒子であって、粒子の長径(L)が20〜200μmであり、該長径L(単位:μm)の、粒子の短径D(単位:μm)に対する比L/Dが1以上1.25以下であり、上記複数の平面の少なくとも一つの面積S(単位:μm2)が、S/L≧1.0μmを満たすことを特徴とする。
同様の観点から、上記複数の平面の少なくとも1つについて、各平面(単一平面)の面積S(単位:μm)が、S/L2≧0.05を満たすことが好ましい。粒子のSEM像中に単一平面が占める面積Sが当該粒子の長径Lに対してS/L2≧0.05を満たす平面(以下において第2平面ということがある。)は、粒子表面に複数観察されることが好ましい。なお、第2平面は同時に第1平面であってもよい。さらに、窒化アルミニウム粒子の表面に、複数の第2平面が観察され、該複数の第2平面が合計で、当該粒子がSEM像中に占める面積の50%以上を占めることが好ましく、65%以上を占めることが特に好ましい。なお、粒子がSEM像中に占める面積に第2平面が占める合計の割合の平均値(算術平均値)は好ましくは60%以上、より好ましくは65%以上である。当該平均値は、100個以上の粒子についての平均値であることが好ましく、1000個以上の粒子についての平均値であることがより好ましい。
本発明の第2の態様に係る窒化アルミニウム粉末(以下において「本発明の窒化アルミニウム粉末」ということがある。)は、本発明の第1の態様に係る窒化アルミニウム粒子を40体積%以上含んでなる。
なお、本発明の第1の態様に係る窒化アルミニウム粒子に該当するか否かを判別する粒子の抽出は無作為に行うものとする。また、上記式による含有量RVの算出において、NA+NB≧1000であることが好ましい。すなわち、上記式による含有量RVの算出は、無作為に抽出された1000個以上の粒子のSEM観察結果に基づくことが好ましい。
本発明の窒化アルミニウム粒子および窒化アルミニウム粉末の用途は、特に限定されるものではない。好適な用途の例としては、電気絶縁性向上や熱伝導性付与等の目的で樹脂中に充填剤(樹脂用フィラー)として配合する用途が挙げられる。例えば、本発明の第3の態様に係る樹脂用フィラー(以下において「本発明の樹脂用フィラー」ということがある。)は、本発明の窒化アルミニウム粉末からなる。本発明の窒化アルミニウム粒子または窒化アルミニウム粉末を充填剤(樹脂用フィラー)として含有する樹脂組成物は、窒化アルミニウム粒子同士の面接触の可能性が向上していることにより向上した熱伝導性を有する。また、樹脂組成物中において窒化アルミニウム粒子の表面に気泡が残留しにくいことにより電気絶縁性を向上させやすい。
本発明の第4の態様に係る樹脂組成物(以下において「本発明の樹脂組成物」ということがある。)は、上記本発明の樹脂用フィラーと樹脂とを含む樹脂組成物である。
本発明の第2の態様に係る窒化アルミニウム粉末の製造方法は特に制限されないが、例えば本発明の第5の態様に係る窒化アルミニウム粉末の製造方法(以下において「本発明の製造方法」ということがある。)によれば、本発明の第2の態様に係る窒化アルミニウム粉末を好ましく製造できる。
Al2O3+3C+N2→2AlN+3CO↑ …(6)
COガスの発生量nf CO[mol]は、反応器から流出するガスの組成を測定することにより知ることができるので、窒化アルミニウムAlNの生成量nf AlN[mol]は、COガスの発生量nf CO[mol]に基づいて、次の式(7)で知ることができる。
(反応器から排出されるガスの組成)≒(原料混合物が存在する雰囲気のガス組成)
であるため、該原料混合物が存在する窒素ガス含有雰囲気中の希釈ガスの割合は、反応器より排出される排ガスのガス組成を測定することにより確認することができる。
(1)原料混合物を第1のボート(上部が開口したボート状の容器。例えばカーボン製容器等。)に収容し、該第1のボートを反応器内部に配置し、該反応器に、窒素ガスと希釈ガスとを上記所定の割合で含むガスを上記窒素ガス含有雰囲気として供給する形態。
(2)原料混合物を収容した第1のボートを反応器内に配置し、反応器内において該第1のボートよりもガス流の上流側に、アルミナ粉末とカーボン粉末との混合物(第2の混合物)を収容した第2のボート(例えばカーボン製容器等。)を配置して、窒素ガスと希釈ガスとを含む混合ガス又は窒素ガスを反応器に供給し、第2のボートにおけるアルミナの還元窒化によって一酸化炭素ガスを発生させ、第2のボートから発生した一酸化炭素ガスと反応器に供給したガスとの混合ガスを上記窒素ガス含有雰囲気として原料混合物に供給する形態。
なお、ガス排出口12から流出するガスは、第1のボート21における還元窒化により発生したCOガスに加えて、第2のボート22における還元窒化によって発生したCOガスも含んでいる。しかし、第2のボート22における還元窒化によって発生するCOガスの量及びその時間変化は、第1のボート21に原料混合物1を収容しない以外は同一の条件で予備実験を行うことにより予め知ることができる。したがって、ガス排出口12から流出するガス中のCOガス量から、第2のボート22における還元窒化に由来するCOガス量(既知)を差し引くことにより、第1のボート21における還元窒化により発生したCOガスの量を知ることができ、したがって窒化率RN(式(5))を知ることができる。
pin N2:セッター内に流入するガスの窒素ガス含有量(単位:体積%)、
pin dilute:セッター内に流入するガスの希釈ガス含有量(単位:体積%)、
Vin:反応器へのガス流入量(単位:m3/s)、
Sopen:セッターの第1の開口部がなすガス流路の断面積の最小値(単位:m2)、
Sbypass:セッターを迂回するガス流路の断面積の最小値(単位:m2)、及び
Vf CO:セッター内部における一酸化炭素ガス発生量(単位:m3/s)
である。)
Vin:反応器10へのガス流入量[m3/s]
Vin setter:セッター40へのガス流入量[m3/s]
Vbypass:セッター40を迂回するガスの流量[m3/s]
Vout setter:セッター40からのガス流出量[m3/s]
Vout:反応器10からのガス流出量[m3/s]
である。)
が成り立つ。
Vc N2:セッター40内部における窒素ガス消費量[m3/s]
Vf CO:セッター40内部における一酸化炭素ガス発生量[m3/s]
である。)
ただし上記(6)式より、窒素ガス消費量と一酸化炭素ガス消費量との関係は
セッター40から流出するガスの窒素ガス含有量pout N2[体積%]及び希釈ガス含有量pout dilute[体積%]は、セッター40内に流入するガスの窒素ガス含有量pin N2[体積%]及びセッター40内に流入するガスの希釈ガス含有量pin dilute[体積%]を用いて、次の式で表される。
一の実施形態において、セッター40に流入するガスの組成は、反応器10に供給されるガスの組成に等しい。例えば、ガス導入口11から窒素ガスのみを反応器10に供給し、該窒素ガスをそのままセッター40に流入させることができる。また例えば、ガス導入口11から、希釈ガス(例えば一酸化炭素ガス、もしくはアルゴンガス等の不活性ガス、又はそれらの組み合わせ)と窒素ガスとの混合ガスを反応器10に供給し、該混合ガスをそのままセッター40に流入させることができる。
他の実施形態において、反応器10に供給されるガスの組成と、セッター40に流入するガスの組成とが異なる形態とすることも可能である。例えば、反応器10内部においてセッター40のガス流れ上流側(図4の紙面右側)に、アルミナ粉末とカーボン粉末とを含む第2の混合物2を収容した第2のボート22(図3参照。)を配置し、ガス導入口11から反応器10内に供給されたガスと第2の混合物2から還元窒化によって発生した一酸化炭素ガスとの混合ガスを、第2の混合物2のガス流下流側に配置されたセッター40に流入させることも可能である。当該形態において、セッター40に流入するガスの組成及びその時間変化は、反応装置200を用いる形態について上記説明したように予備実験を行うことにより知ることができる。
α−アルミナA:D50 0.883μm
α−アルミナB:D50 3.518μm
カーボン粉末A:平均粒径 19nm、DBP吸収量 116cm3/100g、含有硫黄量 210ppm
カーボン粉末B:平均粒径 20nm、DBP吸収量 115cm3/100g、含有硫黄量 3000ppm
硫黄粉末:純度 98%以上
(1)窒化アルミニウム粒子の長径L[μm]、短径D[μm]、第1平面の割合、及び第2平面の割合
窒化アルミニウム粒子について、走査型電子顕微鏡(株式会社日立ハイテクノロジーズ製、TM3030)を用いて倍率500倍のSEM写真(加速電圧15kV、二次電子検出)を撮影し、該SEM写真を画像解析することにより、粒子の長径L[μm]及び短径D[μm](粒子がSEM写真中に占める領域の長径及び短径)を測定した。また、上記SEM写真を画像解析することにより、稜部又は谷部により囲まれる平面について解析図(図1(B)参照)を作成し、窒化アルミニウム粒子がSEM像に占める面積に対する、単一平面のSEM像中に占める面積S[μm2]がS/L≧1.0μmを満たす平面(第1平面)の合計面積の割合、及び、窒化アルミニウム粒子がSEM像に占める面積に対する、単一平面のSEM像に占める面積S[μm2]がS/L2≧0.05を満たす平面(第2平面)の合計面積の割合を求めた。
窒化アルミニウム粒子をエポキシ樹脂に充填し、該樹脂を金型体に注型し、熱プレスにより硬化させ、厚さ100μmのシートを作製した。
窒化アルミニウム粒子中の希土類金属元素濃度は、窒化アルミニウム粉末をアルカリ融解後、酸で中和し、ICP発光分光分析計(島津製作所製ICPS−7510)を使用して定量した。定量した元素は、イットリウムである。
窒化アルミニウム粒子について、走査型電子顕微鏡(株式会社日立ハイテクノロジーズ製、TM3030)を用いて倍率500倍のSEM写真(加速電圧15kV、二次電子検出)を撮影し、該SEM写真に基づいて、窒化アルミニウム粉末中に含まれる本発明の窒化アルミニウム粒子の割合を算出した。
アルミナ粉末100重量部及びカーボン粉末50重量部からなる混合物に、該混合物内の硫黄成分量が上記アルミナ粉末100重量部に対し5重量部となるように硫黄粉末を添加し、これらが均一に混合されるまで振動式攪拌機により混合し、原料混合物を得た。
原料組成及び窒素ガス含有雰囲気中の一酸化炭素ガスの割合を表1に記載の値に変更した以外は、実施例1と同様にして、本発明の窒化アルミニウム粉末を得た。得られた窒化アルミニウム粉末について、該窒化アルミニウム粉末中に含まれる本発明の窒化アルミニウム粒子の割合、ならびに、該窒化アルミニウム粒子の粒径、第1平面の割合、及び第2平面の割合を測定した。また該窒化アルミニウム粉末の粒子中の円相当径5μm以上の空隙断面の有無を確認した。結果を表2に示す。
窒化アルミニウム粉末に焼結助剤として酸化イットリウム、有機結合剤及び溶媒を添加混合しスラリーを作製した後、スプレードライヤーにより平均粒径約80μmの球状造粒粉を得た。球状造粒粉を100℃で乾燥した後、500℃の酸素雰囲気下で有機結合剤を燃焼除去し、1750℃で焼結し、焼結顆粒からなる窒化アルミニウム粉末を製造した。得られた窒化アルミニウム焼結顆粒のSEM写真(加速電圧15kV、反射電子検出、倍率500倍)を図8に示す。また、得られた窒化アルミニウム粉末より、無作為に10粒の焼結顆粒を選択し、実施例と同様の測定を行った。結果を表2に示す。
アルミナ粉末100重量部と、カーボン粉末42重量部と、共融解剤として希土類金属化合物である酸化イットリウム5重量部とからなる混合粉を、1700℃で15時間、還元窒化することによって、窒化アルミニウム粉末を製造した。得られた窒化アルミニウム粉末を構成する粒子のSEM写真(加速電圧25kV、二次電子検出)を図9に示す。得られた窒化アルミニウム粉末より、無作為に10粒を選択し、実施例と同様の測定を行った。結果を表2に示す。
窒化アルミニウム粉末に焼結助剤として酸化イットリウム、有機結合剤及び溶媒を添加混合しスラリーを作製した後、スプレードライヤーにより平均粒径約30μmの球状造粒粉を得た。球状造粒粉を100℃で乾燥した後、500℃の酸素雰囲気化で有機結合剤を燃焼除去し、1750℃で焼結し、焼結顆粒からなる窒化アルミニウム粉末を製造した。得られた窒化アルミニウム粉末より、無作為に10粒の焼結顆粒を選択し、実施例と同様の測定を行った。結果を表2に示す。
原料組成及び窒素ガス含有雰囲気中の一酸化炭素ガスの割合を表1に記載の値に変更した以外は実施例1と同様にして、窒化アルミニウム粉末を得た。
原料組成及び窒素ガス含有雰囲気中の一酸化炭素ガスの割合を表1に記載の値とした以外は実施例1と同様にして、窒化アルミニウム粉末を得た。
2液縮合型シリコーン樹脂(信越化学株式会社KE−1013A/B)100重量部と、実施例2又は比較例3で得られた窒化アルミニウム粉末1293重量部と、平均粒径1μmの球状窒化アルミニウム(株式会社トクヤマ製)554重量部と、を乳鉢を用いて混合することにより、樹脂組成物を調製した。樹脂組成物中の窒化アルミニウム粉末の充填率は85体積%であった。
シリコーン樹脂(信越化学株式会社KE−1013A)100重量部と、実施例2又は比較例3で得られた窒化アルミニウム粉末605重量部とを混合することにより樹脂組成物を調製し、該樹脂組成物の粘度を測定した。樹脂組成物中の窒化アルミニウム粉末の充填率は65体積%であった。なお、粘度の測定は、レオメーター(TA Instruments製 AR-2000ex)を使用し、測定温度:25℃、せん断速度:1s−1の条件で行った。
シリコーン樹脂(信越化学株式会社KE−1013A)100重量部と、実施例2又は比較例3で得られた窒化アルミニウム粉末760重量部とを混合することにより樹脂組成物を調製し、該樹脂組成物の粘度を測定した。樹脂組成物中の窒化アルミニウム粉末の充填率は70体積%であった。なお、粘度の測定は、レオメーター(TA Instruments製 AR-2000ex)を使用し、測定温度:25℃、せん断速度:1s−1の条件で行った。
2 第2の混合物
10 反応器
11 ガス導入口
12 ガス排出口
21 第1のボート
22 第2のボート
31 第1の加熱装置
32 第2の加熱装置
40 セッター
41 容器本体
42 蓋
40a 第1の開口部
40b 第2の開口部
Claims (12)
- 倍率500倍の走査型電子顕微鏡写真による観察において、表面に、稜部又は谷部を形成する複数の平面がランダムに存在し、前記稜部又は谷部の角度が鈍角を成す窒化アルミニウム粒子であって、
前記粒子の長径Lが20〜200μmであり、
該長径L(単位:μm)の、前記粒子の短径D(単位:μm)に対する比L/Dが1以上1.25以下であり、
前記複数の平面の少なくとも一つについて、各平面の面積S(単位:μm2)が、S/L≧1.0μmを満たすことを特徴とする、窒化アルミニウム粒子。 - 希土類金属不純物の含有量が、金属元素として1質量ppm以下である、請求項1に記載の窒化アルミニウム粒子。
- 粒子内に直径5μm以上の空隙が存在しない、請求項1または2に記載の窒化アルミニウム粒子。
- 前記複数の平面の少なくとも一つについて、各平面の面積S(単位:μm2)が、S/L2≧0.05を満たす、請求項1〜3のいずれか一項に記載の窒化アルミニウム粒子。
- 請求項1〜4のいずれか一項に記載の窒化アルミニウム粒子を40体積%以上含む、窒化アルミニウム粉末。
- 希土類金属不純物の含有量が、前記窒化アルミニウム粉末の全量を基準として、金属元素として1質量ppm以下である、請求項5に記載の窒化アルミニウム粉末。
- 請求項5又は6に記載の窒化アルミニウム粉末よりなる、樹脂用フィラー。
- (i)アルミナ粉末、カーボン粉末、及び硫黄成分を含む原料混合物を、窒素ガス含有雰囲気下で加熱することにより、前記アルミナ粉末を還元窒化する工程と、
(ii)前記還元窒化の終了後、前記還元窒化の生成物を、生成した窒化アルミニウム粉末が酸化されない雰囲気下に、前記還元窒化の終了時の加熱温度±30℃の範囲の温度を維持したまま、1時間以上保持する工程と
を含み、
前記工程(i)が、
(i−a)少なくとも窒化率が5〜50%である間、窒素ガス55〜30体積%と希釈ガス45〜70体積%との混合ガスである前記窒素ガス含有雰囲気下で前記還元窒化を行う工程
を含むことを特徴とする、窒化アルミニウム粉末の製造方法。 - 前記原料混合物中の前記硫黄成分の含有量が、前記原料混合物中の前記アルミナ粉末100重量部に対して、硫黄元素として1.0〜20重量部である、請求項9に記載の窒化アルミニウム粉末の製造方法。
- (i)アルミナ粉末、カーボン粉末、及び硫黄成分を含む原料混合物を、窒素ガス含有雰囲気下で加熱することにより、前記アルミナ粉末を還元窒化する工程と、
(ii)前記還元窒化の終了後、前記還元窒化の生成物を、生成した窒化アルミニウム粉末が酸化されない雰囲気下に、前記還元窒化の終了時の加熱温度±30℃の範囲の温度を維持したまま、1時間以上保持する工程と
を含み、
前記工程(i)が、
(i−b1)上部が開口したボート状の容器本体と該容器本体の上部を閉じる蓋とを有するセッターに前記原料混合物を収容して、該セッターを反応器内に配置する工程であって、該セッターは前記反応器のガス流方向上流側にガスを導入可能に設けられた第1の開口部と、前記反応器のガス流方向下流側にガスを排出可能に設けられた第2の開口部とを有する工程と、
(i−b2)窒素ガスと希釈ガスとを含む混合ガス又は窒素ガスを前記反応器に供給する工程と、
(i−b3)前記反応器に供給したガスの一部を前記第1の開口部から前記セッター内に流入させる工程と、
(i−b4)前記第1の開口部から前記セッター内に流入したガスと前記セッター内の前記原料混合物から還元窒化により発生した一酸化炭素ガスとによって前記セッター内部に前記窒素ガス含有雰囲気を形成する工程と、
(i−b5)少なくとも窒化率が5〜50%である間、下記式(3)で算出される前記セッター内部の前記窒素ガス含有雰囲気の平均窒素ガス含有量pavr N2が55〜30体積%となり、下記式(4)で算出される前記セッター内部の前記窒素ガス含有雰囲気の平均希釈ガス含有量pavr diluteが45〜70体積%となる条件を維持しながら、前記セッター内部の前記窒素ガス含有雰囲気下で前記還元窒化を行う工程と
を含むことを特徴とする、窒化アルミニウム粉末の製造方法。
pin N2:前記セッター内に流入するガスの窒素ガス含有量(単位:体積%)、
pin dilute:前記セッター内に流入するガスの希釈ガス含有量(単位:体積%)、
Vin:前記反応器へのガス流入量(単位:m3/s)、
Sopen:前記セッターの前記第1の開口部がなすガス流路の断面積の最小値(単位:m2)、
Sbypass:前記セッターを迂回するガス流路の断面積の最小値(単位:m2)、及び
Vf CO:前記セッター内部における一酸化炭素ガス発生量(単位:m3/s)
である。) - 前記原料混合物中の前記硫黄成分の含有量が、前記原料混合物中の前記アルミナ粉末100重量部に対して、硫黄元素として1.0〜20重量部である、請求項11に記載の窒化アルミニウム粉末の製造方法。
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