JPWO2018180372A1 - 二次電池およびその製造方法 - Google Patents
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Abstract
Description
前記正極と対向配置された負極と、
前記正極と前記負極との間に配置されたセパレータと、
を有し、
前記正極および前記負極はそれぞれ、集電体と、前記集電体の少なくとも片面に形成された活物質層と、を有し、かつ、前記正極および前記負極の少なくとも一方は、前記活物質層の表面に形成された絶縁層をさらに有し、
前記セパレータは、200℃での熱収縮率が5%未満であり、かつ、ガーレー値が10秒/100ml以下である。
前記電池要素を、電解液とともに外装体に封入する工程と、
を有し、
前記正極および前記負極はそれぞれ、集電体と、前記集電体の少なくとも片面に形成された活物質層と、を有し、かつ、前記正極および前記負極の少なくとも一方は、前記活物質層の表面に形成された絶縁層をさらに有し、
前記セパレータは、200℃での熱収縮率が5%未満であり、かつ、ガーレー値が10秒/100ml以下である。
負極は、例えば、負極活物質が負極用結着剤によって負極集電体に結着され、負極活物質が負極活物質層として負極集電体上に積層された構造を有する。本実施形態における負極活物質は、充放電に伴いリチウムイオンを可逆的に吸蔵及び放出が可能な材料であれば、本発明の効果を著しく損なわない限り任意のものを用いることができる。通常は、正極の場合と同様に、負極も集電体上に負極活物質層を設けて構成されたものを用いる。なお、正極と同様に、負極も適宜その他の層を備えていてもよい。
正極とは、電池内における高電位側の電極のことをいい、一例として、充放電に伴いリチウムイオンを可逆的に吸蔵、放出可能な正極活物質を含み、正極活物質が正極結着剤により一体化された正極活物質層として集電体上に積層された構造を有する。本発明の一形態において、正極は、単位面積当たりの充電容量を3mAh/cm2以上有し、好ましくは3.5mAh/cm2以上有する。また、安全性の観点などから単位面積当たりの正極の充電容量が、15mAh/cm2以下であることが好ましい。ここで、単位面積当たり充電容量とは、活物質の理論容量から計算される。すなわち、単位面積当たりの正極の充電容量は、(正極に用いられる正極活物質の理論容量)/(正極の面積)によって計算される。なお、正極の面積とは、正極両面ではなく片面の面積のことを言う。
(但し、0≦x<1、0<y≦1.2、MはCo、Al、Mn、Fe、Ti及びBからなる群より選ばれる少なくとも1種の元素である。)
(材質および作製方法等)
絶縁層は、正極または負極の活物質層の一部を被覆するように絶縁層用スラリー組成物を塗布し、溶媒を乾燥除去することにより形成することができる。絶縁層は電極の片面のみに形成してもよいが、両面に絶縁層を形成した場合(特に対称構造として)、電極の反りを低減できるという利点がある。
次に、絶縁層の形成方法について説明する。絶縁層を形成するための材料としては、非導電性フィラー、バインダおよび溶媒を混合分散したペースト状(スラリー状またはインク状を含む。以下同じ。)のものが用いられる。
絶縁層の厚みは、1μm以上30μm以下であることが好ましく、2μm以上15μm以下であることがより好ましい。
電解液は、特に限定されないが、電池の動作電位において安定な非水電解液が好ましい。非水電解液の具体例としては、プロピレンカーボネート(PC)、エチレンカーボネート(EC)、フルオロエチレンカーボネート(FEC)、t−ジフルオロエチレンカーボネート(t−DFEC)、ブチレンカーボネート(BC)、ビニレンカーボネート(VC)、ビニルエチレンカーボネート(VEC)等の環状カーボネート類;アリルメチルカーボネート(AMC)、ジメチルカーボネート(DMC)、ジエチルカーボネート(DEC)、エチルメチルカーボネート(EMC)、ジプロピルカーボネート(DPC)等の鎖状カーボネート類;プロピレンカーボネート誘導体;ギ酸メチル、酢酸メチル、プロピオン酸エチル等の脂肪族カルボン酸エステル類;γ―ブチロラクトン(GBL)等の環状エステル類、などの非プロトン性有機溶媒が挙げられる。非水電解液は、一種を単独で、または二種以上を組み合わせて使用することができる。また、スルホラン、フッ素化スルホラン、プロパンスルトン、プロペンスルトン等の含硫黄環状化合物を用いることが出来る。
セパレータ13は、200℃での熱収縮率が5%未満であり、かつ、ガーレー値が10秒/100ml以下であるように構成される。このように、高温での熱収縮率が極めて小さいセパレータを用いることで、電池の高温時に、セパレータが収縮しそれに引きずられて絶縁層が活物質層から剥がれるといった、セパレータによる絶縁層へのダメージを抑制することができる。
複数の電池を組み合わせて組電池とすることができる。組電池は、例えば、本実施形態に係る2以上の電池を、直列および/または並列に接続した構成とすることができる。電池の直列数および並列数はそれぞれ、組電池の目的とする電圧および容量に応じて適宜選択することができる。
上述した電池またはその組電池は、車両に用いることができる。電池または組電池を利用できる車両としては、ハイブリッド車、燃料電池車、電気自動車(いずれも四輪車(乗用車、トラック、バス等の商用車、軽自動車等)のほか、二輪車(バイク)や三輪車を含む)が挙げられる。なお、本実施形態に係る車両は自動車に限定されるわけではなく、他の車両、例えば電車等の移動体の各種電源として用いることもできる。このような車両の一例として、図6に電気自動車の模式図を示す。図6に示す電気自動車200は、上述した電池を複数、直列および並列に接続し、必要とされる電圧および容量を満たすように構成された組電池210を有する。
上述した電池またはその組電池は、蓄電装置に用いることができる。二次電池または組電池を利用した蓄電装置としては、例えば、一般家庭に供給される商用電源と家電製品等の負荷との間に接続され、停電時等のバックアップ電源や補助電源として使用されるものや、太陽光発電等の、再生可能エネルギーによる時間変動の大きい電力出力を安定化するための、大規模電力貯蔵用としても使用されるものが挙げられる。このような蓄電装置の一例を、図7に模式的に示す。図7に示す蓄電装置300は、上述した電池を複数、直列および並列に接続し、必要とされる電圧および容量を満たすように構成された組電池310を有する。
さらに、上述した電池またはその組電池は、携帯電話、ノートパソコンなどのモバイル機器の電源などとしてもとして利用できる。
[実施例1]
(正極)
正極活物質としてのリチウムニッケル複合酸化物(LiNi0.80Mn0.15Co0.05O2)、導電補助材としてのカーボンブラック、結着剤としてのポリフッ化ビニリデンを、90:5:5の質量比で計量し、それらをN−メチルピロリドンを用いて混練し、正極スラリーとした。調製した正極スラリーを、集電体としての厚み20μmのアルミニウム箔に塗布し乾燥し、さらにプレスすることで正極を得た。
次にアルミナ(平均粒径0.7μm)と結着剤としてポリフッ化ビニリデン(PVdF)を、90:10の重量比で計量し、それらをN−メチルピロリドンを用いて混練し、絶縁層スラリーとした。
作製した絶縁層スラリーを正極上にダイコーターで塗布し乾燥し、さらにプレスすることで絶縁層がコートされた正極を得た。断面を電子顕微鏡で観察したところ、絶縁層の平均厚みは5μmであった。絶縁層の平均厚みと、絶縁層を構成する各材料の真密度と組成比から算出した絶縁層の空孔率は0.55であった。
炭素材としての人造黒鉛粒子(平均粒径8μm)と、導電補助材としてのカーボンブラック、結着剤としてのスチレン−ブタジエン共重合ゴム:カルボキシメチルセルロースの質量比1対1混合物を、97:1:2の質量比で計量し、それらを蒸留水を用いて混練し、負極スラリーとした。調製した負極スラリーを、集電体としての厚み15μmの銅箔に塗布し乾燥し、さらにプレスすることで負極を得た。
作製した正極および負極を、セパレータを介して重ね合わせて電極積層体を作製した。セパレータには単層のPET不織布を用いた。このPET不織布は、厚みが15μm、空孔率が55%、ガーレー値が0.3秒/100mlであった。また、用いたPET不織布の200℃における熱収縮率は4.7%であった。ここで、電極積層体の初回放電が10000mAhになるように積層数を調整した。次に、正極及び負極それぞれの集電部分を束ねて、アルミニウム端子、ニッケル端子を溶接し、電極素子を作製した。電極素子をラミネートフィルムで外装し、ラミネートフィルム内部に電解液を注入した。
セパレータとして、PPを用いた以外は実施例1と同じ条件で二次電池を作製した。用いたPPは、ガーレー値が200秒/100ml、200℃における熱収縮率は90%以上であった。
[釘刺し試験]
実施例1および比較例1により作製した二次電池について、4.2Vまで充電した後、二次電池の中央部に対して直径3mm、釘先端角30度の釘を10mm/secの速度で貫通させて、釘刺し試験を実施した。釘刺し試験では、試験開始直後からの、電池電圧、釘内部温度、釘表面温度、電池表面温度および周囲温度の経時変化を測定し、二次電池の安全性を評価した。図8Aに、実施例1で得られた二次電池の釘刺し試験による電池電圧および各部温度の経時変化グラフを示し、図8Bに、比較例1で得られた二次電池の釘刺し試験による電池電圧および各部温度の経時変化グラフを示す。
以上、本発明について詳細に説明したが、本明細書は、以下の付記に記載された発明を開示する。ただし、本明細書の開示事項は以下の付記に限定されない。
正極と、
前記正極と対向配置された負極と、
前記正極と前記負極との間に配置されたセパレータと、
を有し、
前記正極および前記負極はそれぞれ、集電体と、前記集電体の少なくとも片面に形成された活物質層と、を有し、かつ、前記正極および前記負極の少なくとも一方は、前記活物質層の表面に形成された絶縁層をさらに有し、
前記セパレータは、200℃での熱収縮率が5%未満であり、かつ、ガーレー値が10秒/100ml以下である二次電池。
前記セパレータは、ポリエチレンテレフタレートからなる付記1に記載の二次電池。
前記セパレータは不織布である付記1または2に記載の二次電池。
正極と負極とを、セパレータを間において対向配置し、電池要素を構成する工程と、
前記電池要素を、電解液とともに外装体に封入する工程と、
を有し、
前記正極および前記負極はそれぞれ、集電体と、前記集電体の少なくとも片面に形成された活物質層と、を有し、かつ、前記正極および前記負極の少なくとも一方は、前記活物質層の表面に形成された絶縁層をさらに有し、
前記セパレータは、200℃での熱収縮率が5%未満であり、かつ、ガーレー値が10秒/100ml以下である二次電池の製造方法。
前記セパレータは、ポリエチレンテレフタレートからなる付記4に記載の二次電池の製造方法。
前記セパレータは不織布である付記4または5に記載の二次電池の製造方法。
10a 正極タブ
10b 負極タブ
11 正極
12 負極
13 セパレータ
31 正極端子
32 負極端子
110 集電体
110a 延長部
111 活物質層
112 絶縁層
Claims (6)
- 正極と、
前記正極と対向配置された負極と、
前記正極と前記負極との間に配置されたセパレータと、
を有し、
前記正極および前記負極はそれぞれ、集電体と、前記集電体の少なくとも片面に形成された活物質層と、を有し、かつ、前記正極および前記負極の少なくとも一方は、前記活物質層の表面に形成された絶縁層をさらに有し、
前記セパレータは、200℃での熱収縮率が5%未満であり、かつ、ガーレー値が10秒/100ml以下である二次電池。 - 前記セパレータは、ポリエチレンテレフタレートからなる請求項1に記載の二次電池。
- 前記セパレータは不織布である請求項1または2に記載の二次電池。
- 正極と負極とを、セパレータを間において対向配置し、電池要素を構成する工程と、
前記電池要素を、電解液とともに外装体に封入する工程と、
を有し、
前記正極および前記負極はそれぞれ、集電体と、前記集電体の少なくとも片面に形成された活物質層と、を有し、かつ、前記正極および前記負極の少なくとも一方は、前記活物質層の表面に形成された絶縁層をさらに有し、
前記セパレータは、200℃での熱収縮率が5%未満であり、かつ、ガーレー値が10秒/100ml以下である二次電池の製造方法。 - 前記セパレータは、ポリエチレンテレフタレートからなる請求項4に記載の二次電池の製造方法。
- 前記セパレータは不織布である請求項4または5に記載の二次電池の製造方法。
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