JP7164201B2 - 電極体およびそれを備えた二次電池 - Google Patents
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Description
正極、負極および固定層を有する電極体と、電解質と、それを収納する外装体と、を備え、前記固定層は、
a:結着剤である第1の成分と、前記第1の成分よりも融点が30℃以上低い第2の成分とを含むものであり、かつ、
b1:前記正極と前記負極との間に設けられ、それらを固定する、および/または、
b2:前記正極もしくは前記負極と外装体との間に設けられ、それらを固定する、
ように構成されている、二次電池。
図1を参照すると、電極体10と、電極体10を電解液とともに内包する外装体と、を有する、電池1の分解斜視図が示されている。外装体は、電極体10をその厚さ方向両側から挟んで包囲し、外周部が互いに接合されることで電極体10を封止する外装材21、22を有する。電極体10には、負極端子31および正極端子32がそれぞれ外装体から一部を突出させて接続されている。
次いで、電極体を構成する各要素および電解液について詳細に説明する。なお、以下の説明では、特に限定されるものではないが、リチウムイオン二次電池における各要素について説明する。
負極は、例えば、負極活物質が負極用結着剤によって負極集電体に結着され、負極活物質が負極活物質層として負極集電体上に積層された構造を有する。本実施形態における負極活物質は、充放電に伴いリチウムイオンを可逆的に吸蔵及び放出が可能な材料であれば、本発明の効果を著しく損なわない限り任意のものを用いることができる。なお、適宜その他の層を備えていてもよい。
正極とは、電池内における高電位側の電極のことをいい、一例として、充放電に伴いリチウムイオンを可逆的に吸蔵、放出可能な正極活物質を含み、正極活物質が正極結着剤により一体化された正極活物質層として集電体上に積層された構造を有する。本発明の一形態において、正極は、単位面積当たりの充電容量を3mAh/cm2以上有し、好ましくは3.5mAh/cm2以上有する。また、安全性の観点などから単位面積当たりの正極の充電容量が、15mAh/cm2以下であることが好ましい。ここで、単位面積当たり充電容量とは、活物質の理論容量から計算される。すなわち、単位面積当たりの正極の充電容量は、(正極に用いられる正極活物質の理論容量)/(正極の面積)によって計算される。なお、正極の面積とは、正極両面ではなく片面の面積のことを言う。
(但し、0≦x<1、0<y≦1.2、MはCo、Al、Mn、Fe、Ti及びBからなる群より選ばれる少なくとも1種の元素である。)
電解液は、特に限定されないが、電池の動作電位において安定な非水電解液が好ましい。非水電解液の具体例としては、プロピレンカーボネート(PC)、エチレンカーボネート(EC)、フルオロエチレンカーボネート(FEC)、t-ジフルオロエチレンカーボネート(t-DFEC)、ブチレンカーボネート(BC)、ビニレンカーボネート(VC)、ビニルエチレンカーボネート(VEC)等の環状カーボネート類;アリルメチルカーボネート(AMC)、ジメチルカーボネート(DMC)、ジエチルカーボネート(DEC)、エチルメチルカーボネート(EMC)、ジプロピルカーボネート(DPC)等の鎖状カーボネート類;プロピレンカーボネート誘導体;ギ酸メチル、酢酸メチル、プロピオン酸エチル等の脂肪族カルボン酸エステル類;γ―ブチロラクトン(GBL)等の環状エステル類、などの非プロトン性有機溶媒が挙げられる。非水電解液は、一種を単独で、または二種以上を組み合わせて使用することができる。また、スルホラン、フッ素化スルホラン、プロパンスルトン、プロペンスルトン等の含硫黄環状化合物を用いることが出来る。
セパレータを有する場合、セパレータとしては、特に制限されず、ポリプロピレン、ポリエチレン、フッ素系樹脂、ポリアミド、ポリイミド、ポリエステル、ポリフェニレンサルファイド等の多孔質フィルムや不織布、また、これらを基材としてシリカやアルミナ、ガラスなどの無機物を、付着もしくは接合したものや、単独で不織布や布として加工したものを用いることができる。また、セパレータとしては、それらを積層したものを用いることもできる。
本実施形態の一形態の構成においては、例えば図4に示すように、負極12の片面または両面(この例では一例で両面)に固定層18が設けられていてもよい。固定層18の具体的な材質や構成については後述するが、ここでの固定層18の主な機能としては、負極12と正極11とを固定する、および/または、負極12と外装フィルム(外装体20)とを固定するというものである。また、図5に示すように、正極11の片面または両面(この例では一例で両面)に固定層18が設けられていてもよい。
固定層は、結着剤である第1の成分と、第1の成分よりも融点が30℃以上低い第2の成分とを少なくとも含んでいる。第1の成分と第2の成分の融点の差は、また、50℃以上であってもよいし、それ以上であってもよい。
本実施形態の構成において、図4~図7に示すように固定層18を含む電極体を製造するにあたっては、一例として、固定層18を介在させた状態で電極を積層した電極体全体を、所定の温度で加熱し、固定層18のうちの第2の成分を溶融させる。ここで、「所定の温度」とは、第2の成分の融点より高く、かつ、第1の成分の融点未満の温度であることが好ましい。具体的な一例としては、130℃より高く180℃未満の温度範囲内である140℃程度としてもよい。セパレータを溶融させないように、加熱温度は、セパレータの溶融温度よりも低いことが好ましい。
本実施例の電池の作製について説明する。
(正極)
正極活物質としてのリチウムニッケル複合酸化物(LiNi0.80Mn0.15Co0.05O2)、導電補助材としてのカーボンブラック、結着剤としてのポリフッ化ビニリデンを、90:5:5の質量比で計量し、それらをN-メチルピロリドンを用いて混練し、正極スラリーとした。調製した正極スラリーを、集電体としての厚み20μmのアルミニウム箔に塗布し乾燥し、さらにプレスすることで正極を得た。
次に第1の成分としてポリフッ化ビニリデン(PVdF、融点177℃)、第2の成分としてポリエチレン(PE、融点130℃)、第3の成分としてアルミナ(融点>2000℃)とを、10:1:89の重量比で計量し、それらをN-メチルピロリドンを用いて混練し、固定層用スラリーとした。
作製した固定層スラリーを正極上にダイコーターで塗布し100℃で乾燥させ、さらにプレスすることで固定層がコートされた正極を得た。断面を電子顕微鏡で観察したところ、固定層の平均厚みは10μmであった。
炭素材としての人造黒鉛粒子(平均粒径8μm)と、導電補助材としてのカーボンブラック、結着剤としてのスチレン-ブタジエン共重合ゴム:カルボキシメチルセルロースの質量比1対1混合物を、97:1:2の質量比で計量し、それらを蒸留水を用いて混練し、負極スラリーとした。調製した負極スラリーを、集電体としての厚み15μmの銅箔に塗布し乾燥し、さらにプレスすることで負極を得た。
作製した正極および負極を、セパレータを介さずに直接重ね合わせて電極積層体を作製した。ここで、電極積層体の初回放電が100mAh程度になるように積層数を調整した。次に、正極及び負極それぞれの集電部分を束ねて、アルミニウム端子、ニッケル端子を溶接し、電極素子を作製した。
作製した積層体を金属板で挟んだ状態で140℃の恒温槽の中で10分間加熱させた後、室温まで冷却させ、固定層を介して正負極を固定した。
電極素子をラミネートフィルムで外装し、ラミネートフィルム内部に電解液を注入した。その後、ラミネートフィルム内部を減圧しながらラミネートフィルムを熱融着して封止した。これにより平板型の初回充電前の二次電池を複数個、作製した。ラミネートフィルムにはアルミニウムを蒸着したポリプロピレンフィルムを用いた。電解液には、電解質として1.0mol/lのLiPF6と、非水電解溶媒としてエチレンカーボネートとジエチルカーボネートの混合溶媒(7:3(体積比))を含む溶液を用いた。
(レート特性)
作製した二次電池を4.2Vまで充電後、1C(=100mA)で2.5Vまで放電し、1C放電容量を計測した。次に、再度4.2Vまで充電後、0.2C(=20mA)で2.5Vまで放電し、0.2C放電容量を計測した。これらの値から、レート特性(=0.2C放電容量/1C放電容量)を算出した。結果を表1に記す。
実施例2は、固定層スラリーを作製する際の組成を、第1の成分としてポリフッ化ビニリデン(PVdF):第2の成分としてポリエチレン(PE):第3の成分としてアルミナ=10:3:87(重量比)に変更した。それ以外は、実施例1と同様の手順で電極、及び二次電池を作製し、固定した電極間の剥離強度と、二次電池のレート特性を評価した。結果を表1に示す。
実施例3は、固定層スラリーを作製する際の組成を、第1の成分としてポリフッ化ビニリデン(PVdF):第2の成分としてポリエチレン(PE):第3の成分としてアルミナ=10:5:85(重量比)に変更した。それ以外は、実施例1と同様の手順で電極、及び二次電池を作製し、固定した電極間の剥離強度と、二次電池のレート特性を評価した。結果を表1に示す。
実施例4は、固定層スラリーを作製する際の組成を、第1の成分としてポリフッ化ビニリデン(PVdF):第2の成分としてポリエチレン(PE):第3の成分としてアルミナ=10:10:80(重量比)に変更した。それ以外は、実施例1と同様の手順で電極、及び二次電池を作製し、固定した電極間の剥離強度と、二次電池のレート特性を評価した。結果を表1に示す。
実施例5は、固定層スラリーを作製する際の組成を、第1の成分としてポリフッ化ビニリデン(PVdF):第2の成分としてポリエチレン(PE):第3の成分としてアルミナ=10:15:75(重量比)に変更した。それ以外は、実施例1と同様の手順で電極、及び二次電池を作製し、固定した電極間の剥離強度と、二次電池のレート特性を評価した。結果を表1に示す。
参考例1は、正極上に固定層を設けなかったこと以外は、実施例1と同様の手順で電極、及び二次電池を作製し、電極間の剥離強度と、二次電池のレート特性を評価した。結果を表1に示す。
比較例1は、固定層スラリーを作製する際の組成を、第1の成分としてポリフッ化ビニリデン(PVdF):第2の成分としてポリエチレン(PE):第3の成分としてアルミナ=10:20:70(重量比)に変更した。それ以外は、実施例1と同様の手順で電極、及び二次電池を作製し、固定した電極間の剥離強度と、二次電池のレート特性を評価した。結果を表1に示す。
比較例2は、固定層スラリーを作製する際の組成を、第1の成分としてポリフッ化ビニリデン(PVdF):第2の成分としてポリエチレン(PE):第3の成分としてアルミナ=10:0.5:89.5(重量比)に変更した。それ以外は、実施例1と同様の手順で電極、及び二次電池を作製し、固定した電極間の剥離強度と、二次電池のレート特性を評価した。結果を表1に示す。
比較例2は、固定層スラリーを作製する際の組成を、第1の成分としてポリフッ化ビニリデン(PVdF、融点177℃):第2の成分としてポリプロピレン(PP、融点160℃):第3の成分としてアルミナ(融点>2000℃)=10:10:80(重量比)に変更した。そして、電極の固定を170℃10分で実施した。それ以外は、実施例1と同様の手順で電極、及び二次電池を作製し、固定した電極間の剥離強度と、二次電池のレート特性を評価した。結果を表1に示す。
本出願は少なくとも以下の発明を開示する。なお、下記において、括弧内の符号は参考のため付したものであり、何ら本発明を限定するものではない:
1.正極(11)、負極(12)および固定層(18)を有する電極体(10)と、電解質と、
それを収納する外装体(20)と、を備え、
上記固定層(18)は、
a:結着剤である第1の成分と、上記第1の成分よりも融点が30℃以上低い第2の成分とを含むものであり、かつ、
b1:上記正極と上記負極との間に設けられ、それらを固定する、および/または、
b2:上記正極もしくは上記負極と外装体との間に設けられ、それらを固定する、
ように構成されている、二次電池。
b3:上記負極(12)と上記セパレータ(13)との間に設けられ、それらを固定する、および/または
b4:上記正極(11)と上記セパレータ(13)との間に設けられ、それらを固定する、
上記記載の二次電池。
上記負極と上記正極との間、
上記負極と上記外装体との間、または、
上記負極と上記セパレータとの間、
に設けられたものであって、上記負極の表面にコートされた固定層を加熱することで上記第1の成分を溶融させ、上記負極および上記正極、上記負極および上記外装体、または、上記負極および上記セパレータを固定したものである、
上記記載の二次電池。
上記固定層(18)は、
a:結着剤である第1の成分と、上記第1の成分よりも融点が30℃以上低い第2の成分とを含むものであり、かつ、
b1:上記正極と上記負極との間にも設けられ、それらを固定する、
ように構成されている、電極体。
s1:固定層材料を上記負極の片面または両面にコートするステップと、
s2:上記固定層を加熱して固定を行うステップであって、上記第2の成分の融点より高くかつ上記第1の成分の融点未満の温度条件で加熱を行うステップと、
を含む方法。
10 電極体
10a 正極タブ
10b 負極タブ
11 正極
12 負極
13 セパレータ
18 固定層
20 外装体
21、22 外装材
31 負極端子
32 正極端子
110 集電体
111 活物質層
Claims (10)
- 正極、負極および固定層を有する電極体と、電解質と、
それを収納する外装体と、を備え、
前記固定層は、
a:樹脂材料であって結着剤である第1の成分を3~20質量%と、前記第1の成分よりも融点が30℃以上低い樹脂材料である第2の成分を1~19質量%と、絶縁性の無機粒子である第3の成分を61~96質量%とを含むものであり、かつ、
b1:前記正極と前記負極との間に設けられ、それらを固定する、および/または、
b2:前記正極もしくは前記負極と外装体との間に設けられ、それらを固定する、
ように構成されている、二次電池。 - 前記第3の成分が板状の無機粒子である、請求項1に記載の二次電池。
- 前記固定層は多孔膜であって、前記無機粒子はその平板面が多孔膜の面にほぼ平行となるように配向している、請求項2に記載の二次電池。
- さらに、
前記正極および前記負極の間に配置されたセパレータを備える、
請求項1~3のいずれか一項に記載の二次電池。 - 前記固定層が、
b3:前記負極と前記セパレータとの間に設けられ、それらを固定する、および/または
b4:前記正極と前記セパレータとの間に設けられ、それらを固定する、
請求項1~4のいずれか一項に記載の二次電池。 - 第2の成分がPEである、請求項1~5のいずれか一項に記載の二次電池。
- 前記固定層は、
前記負極と前記正極との間、
前記負極と前記外装体との間、または、
前記負極と前記セパレータとの間、
に設けられたものであって、前記負極の表面にコートされた固定層を加熱することで前記第2の成分を溶融させ、前記負極および前記正極、前記負極および前記外装体、または、前記負極および前記セパレータを固定したものである、
請求項1~6のいずれか一項に記載の二次電池。 - 正極、負極および固定層を備え、
前記固定層は、
a:樹脂材料であって結着剤である第1の成分を3~20質量%と、前記第1の成分よりも融点が30℃以上低い樹脂材料である第2の成分を1~19質量%と、絶縁性の無機粒子である第3の成分を61~96質量%とを含むものであり、かつ、
b1:前記正極と前記負極との間に設けられ、それらを固定する、
ように構成されている、電極体。 - さらに、
前記正極および前記負極の間に配置されたセパレータを備える、
請求項8に記載の電極体。 - 正極、負極および固定層を有する電極体と、それを収納する外装体とを備え、前記固定層は、樹脂材料であって結着剤である第1の成分を3~20質量%と、前記第1の成分よりも融点が30℃以上低い樹脂材料である第2の成分を1~19質量%と、絶縁性の無機粒子である第3の成分を61~96質量%とを含むものである二次電池を製造する方法であって、
s1:固定層材料を前記負極の片面または両面にコートするステップと、
s2:前記固定層を加熱して固定を行うステップであって、前記第2の成分の融点より高くかつ前記第1の成分の融点未満の温度条件で加熱を行うステップと、
を含む方法。
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