JPWO2017014245A1 - リチウムイオン二次電池 - Google Patents
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Abstract
Description
代表的なリチウムイオン二次電池では、セパレータを介して正極と負極を交互に積層して電極群が構成されている。負極の活物質としては、リチウムイオンの層間への挿入及び放出が可能な多層構造を有する炭素材料が主に用いられている。また、正極の活物質としては、リチウム含有複合金属酸化物が主に用いられている。また、セパレータにはポリオレフィン製多孔質膜が主に用いられている。このような材料から構成されるリチウムイオン二次電池は、電池容量及び出力が高く、充放電サイクル特性も良好である。
<1> 正極、負極及びセパレータを備えるリチウムイオン二次電池であって、
前記正極は、集電体と前記集電体上に形成された導電層と前記導電層上に形成された正極活物質層とを有し、
前記導電層は、導電性粒子とポリマー粒子と水溶性高分子とを含み、
前記セパレータは、160℃における熱収縮率が30%以下であるリチウムイオン二次電池。
<2> 前記セパレータは多孔質基材と無機物粒子とを含み、前記多孔質基材は異なる2種以上の樹脂を含み、前記樹脂は、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリビニルアルコール、ポリエチレンテレフタレート、ポリアクリロニトリル及びアラミドからなる群より選択される<1>に記載のリチウムイオン二次電池。
<3> 前記多孔質基材は、ポリエチレンとポリプロピレンとを含む<2>に記載のリチウムイオン二次電池。
<4> 前記セパレータのガーレー値が1000秒/100cc以下である<1>に記載のリチウムイオン二次電池。
<5> 前記セパレータは多孔質基材と無機物粒子とを含み、前記多孔質基材はポリエステルを含む<1>又は<4>に記載のリチウムイオン二次電池。
<6> 前記ポリエステルはポリエチレンテレフタレートを含む<5>に記載のリチウムイオン二次電池。
<7> 前記ポリマー粒子はポリエチレン粒子を含む<1>〜<6>のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池。
<8> 前記導電性粒子及び前記ポリマー粒子の混合粒子と前記水溶性高分子との含有割合が、質量比(混合粒子:水溶性高分子)で、99.9:0.1〜95:5である<1>〜<7>のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池。
<9> 前記導電性粒子と前記ポリマー粒子との含有割合が、質量比(導電性粒子:ポリマー粒子)で2:98〜20:80である<1>〜<8>のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池。
<10> 正極、負極及びセパレータを備えるリチウムイオン二次電池であって、
前記正極は、集電体と前記集電体上に形成された導電層と前記導電層上に形成された正極活物質層とを有し、
前記導電層は、導電性粒子とポリマー粒子と水溶性高分子とを含み、
前記セパレータは多孔質基材と無機物粒子とを含み、前記多孔質基材はポリプロピレン及びポリエチレンが交互に積層された積層体であるリチウムイオン二次電池。
<11> 正極、負極及びセパレータを備えるリチウムイオン二次電池であって、
前記正極は、集電体と前記集電体上に形成された導電層と前記導電層上に形成された正極活物質層とを有し、
前記導電層は、導電性粒子とポリマー粒子と水溶性高分子とを含み、
前記セパレータは多孔質基材としてポリエチレンテレフタレートの織布又は不織布及び無機物粒子を含むリチウムイオン二次電池。
<12> 前記無機物粒子が酸化アルミニウム(Al2O3)及び酸化ケイ素(SiO2)の少なくとも一方である<2>、<3>、<5>、<6>、<10>及び<11>のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池。
<13> 前記セパレータは前記多孔質基材の一方の面に前記無機物粒子を含む層を備え、前記無機物粒子を含む層が前記正極と対向する<2>、<3>、<5>、<6>、及び<10>〜<12>のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池。
<14> 前記セパレータの厚みが5μm〜100μmである<1>〜<13>のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池。
<15> 前記導電層の厚みが0.1μm〜10μmである<1>〜<14>のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池。
また、本開示の第二のリチウムイオン二次電池は、正極、負極及びセパレータを備えるリチウムイオン二次電池であって、前記正極は、集電体と前記集電体上に形成された導電層と前記導電層上に形成された正極活物質層とを有し、前記導電層は、導電性粒子とポリマー粒子と水溶性高分子とを含み、前記セパレータは多孔質基材と無機物粒子とを含み、前記多孔質基材はポリプロピレン及びポリエチレンが交互に積層された積層体とされたものである。
また、本開示の第三のリチウムイオン二次電池は、正極、負極及びセパレータを備えるリチウムイオン二次電池であって、前記正極は、集電体と前記集電体上に形成された導電層と前記導電層上に形成された正極活物質層とを有し、前記導電層は、導電性粒子とポリマー粒子と水溶性高分子とを含み、前記セパレータは多孔質基材としてポリエチレンテレフタレートの織布又は不織布及び無機物粒子を含むものである。
以下、第一のリチウムイオン二次電池、第二のリチウムイオン二次電池及び第三のリチウムイオン二次電池を併せて本開示のリチウムイオン二次電池と称することがある。
正極は、集電体と前記集電体上に形成された導電層と前記導電層上に形成された正極活物質層とを有する。正極は、正極活物質層、導電層及び集電体(正極集電体)をこの順番で重ね合わせた積層体であってもよい。導電層は、導電性粒子とポリマー粒子と水溶性高分子とを含み、導電性粒子とポリマー粒子と水溶性高分子との集合体として構成される。
また、ある態様では、導電層の厚みは、電池特性とPTC機能の両立の観点から、0.1μm〜10μmであることが好ましく、1μm〜10μmであることがより好ましく、2μm〜8μmであることがさらに好ましく、3μm〜6μmであることが特に好ましい。
これらの中でも、アルミニウムを含有するシート又は箔が好ましい。シート及び箔の厚さは特に限定されず、集電体として必要な強度及び加工性を確保する観点から、例えば、1μm〜500μmであることが好ましく、2μm〜80μmであることがより好ましく、5μm〜50μmであることがさらに好ましい。
ポリマー粒子の平均粒子径は特に制限されず、電池特性をより向上できる観点から、0.1μm〜5μmであることが好ましく、0.2μm〜4μmであることがより好ましい。
ポリオレフィン粒子の平均粒子径が小さい程、正極活物質層を均一に正極集電体上に形成できる傾向にあり、ポリオレフィン粒子の平均粒子径が大きい程、電池特性が向上する傾向にある。
また、オリビン型リチウム塩としては、例えば、LiFePO4等が挙げられる。カルコゲン化合物としては、例えば、二硫化チタン、二硫化モリブデン等が挙げられる。また、その他の正極活物質としては、Li2MPO4F(Li2MPO4F中、MはNa、Mg、Sc、Y、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、Al、Cr、Pb、Sb、V及びBからなる群より選ばれる少なくとも1種の元素を示す。)が挙げられる。正極活物質は1種を単独で用いてもよく、又は必要に応じて2種以上を組み合わせて用いてもよい。
フッ素樹脂としては、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)、ポリフッ化ビニリデン(PVDF)、テトラフルオロエチレン−ヘキサフルオロプロピレン共重合体(FEP)、フッ化ビニリデン−ヘキサフルオロプロピレン共重合体等が挙げられる。
ゴム粒子としては、スチレン−ブタジエンゴム粒子、アクリロニトリルゴム粒子等が挙げられる。
これらの中でも、正極活物質層の耐酸化性を向上させること等を考慮すると、フッ素を含む結着材が好ましい。結着材は1種を単独で使用でき、又は必要に応じて2種以上を組み合わせて使用できる。
負極は、セパレータを介して正極に対向するように設けられ、負極集電体及び負極活物質層を含む。負極集電体としては、例えば、ステンレス鋼、ニッケル、銅等を含むシート、箔などが挙げられる。シート及び箔の厚さは特に限定されず、集電体として必要な強度及び加工性を確保する観点から、例えば、1μm〜500μmであることが好ましく、2μm〜100μmであることがより好ましく、5μm〜50μmであることがさらに好ましい。負極活物質層は、負極集電体の厚み方向における一方又は両方の面に形成され、負極活物質を含有し、さらに必要に応じて、結着材、導電材、増粘剤等を含有していてもよい。
BET比表面積は、例えば、JIS Z 8830:2013に準じて窒素吸着能から測定することができる。評価装置としては、例えば、QUANTACHROME社製:AUTOSORB−1(商品名)を用いることができる。BET比表面積の測定を行う際には、試料表面及び構造中に吸着している水分がガス吸着能に影響を及ぼすと考えられることから、まず、加熱による水分除去の前処理を行うことが好ましい。
前処理では、0.05gの測定試料を投入した測定用セルを、真空ポンプで10Pa以下に減圧した後、110℃で加熱し、3時間以上保持した後、減圧した状態を保ったまま常温(25℃)まで自然冷却する。この前処理を行った後、評価温度を77Kとし、評価圧力範囲を相対圧(飽和蒸気圧に対する平衡圧力)にて1未満として測定する。
電解質としては、例えば、液状非水電解質、ゲル状非水電解質、固体状電解質(例えば高分子固体電解質)等が挙げられる。液状非水電解質は、溶質(支持塩)と非水溶媒とを含み、さらに必要に応じて各種添加剤を含む。溶質は通常非水溶媒中に溶解する。液状非水電解質は、例えば、セパレータに含浸される。
セパレータは、正極と負極との間に配置される。
本開示で用いられる第一のセパレータは、160℃における熱収縮率が30%以下とされる。
本開示で用いられる第二のセパレータは、多孔質基材と無機物粒子とを含み、前記多孔質基材はポリプロピレン及びポリエチレンが交互に積層された積層体とされる。
本開示で用いられる第三のセパレータは、多孔質基材としてポリエチレンテレフタレートの織布又は不織布及び無機物粒子を含む。
以下、第一のセパレータ、第二のセパレータ及び第三のセパレータを併せて本開示のセパレータと称することがある。
なお、第二のセパレータ及び第三のセパレータについての熱収縮率に限定はなく、例えば、30%以下であってもよく、20%以下であることが好ましく、10%以下であることがより好ましく、7%以下であることがさらに好ましく、2%以下であることが特に好ましい。
なお、TD方向とは、フィルム製造時の引取方向に対して垂直方向(横方向)を意味し、MD方向とは引取方向を意味する。
熱収縮率(面積収縮率)(%)=(加熱前の面積−加熱後の面積)/加熱前の面積×100
また、本開示のセパレータのガーレー値[秒/100cc]は、1秒/100cc〜1000秒/100ccであってもよく、1秒/100cc〜800秒/100ccであってもよく、1秒/100cc〜600秒/100ccであってもよく、1秒/100cc〜300秒/100ccであってもよく、1秒/100cc〜200秒/100ccであってもよく、1秒/100cc〜100秒/100ccであってもよい。
本明細書においてガーレー値は、ガーレー試験法(JIS P8117:2009)に準じて測定される値である。
多孔質基材に含まれる樹脂としては、ポリプロピレン、ポリエチレン等のオレフィン系樹脂、ポリテトラフルオロエチレン等のフッ素系樹脂、ポリエチレンテレフタレート(PET)等のポリエステル、アラミド、ポリアクリロニトリル、ポリビニルアルコール、ポリイミドなどが挙げられる。多孔質基材は、1種を単独で用いてもよく、又は必要に応じて2種以上を組み合わせて用いてもよい。
また、多孔質基材が2種以上の樹脂を含む場合、2種以上の樹脂を交互に積層した構造としてもよい。本開示において多孔質基材が2種以上の樹脂を積層した構造である場合、多孔質基材は二層構造又は三層構造であることが好ましい。
本明細書において、融点は、示差走査熱量測定装置(パーキンエルマ製DSC7)を用い、昇温速度10℃/分、測定温度範囲25℃〜350℃、流量20±5ml/minの窒素雰囲気下の条件で、アルミパンに密閉した3mg〜5mgの試料の示差走査熱量測定を行うことで測定される。示差走査熱量測定から得られた結果より、相転移に伴うエネルギー変化が起こる温度(吸熱反応ピーク)を融点とする。
セパレータは多孔質基材の一方の面に無機物粒子を含む層を備え、無機物粒子を含む層が正極と対向するようにセパレータを配置してもよい。無機物粒子を含む層は、多孔質基材を熱変形又は熱収縮から保護する耐熱層として機能することができる。
また、セパレータに三層構造の多孔質基材を用いる場合、三層構造の多孔質基材において好ましい組み合わせは、溶融温度の異なる樹脂を含む多孔質膜を積層したものであり、より好ましくはオレフィン系樹脂を含む多孔質基材の組み合わせであり、さらに好ましくは、ポリプロピレン/ポリエチレン/ポリプロピレン(以下、「PP/PE/PP」と称することがある。)の順で積層されたものである。多孔質基材を上記組み合わせにすることで、セパレータがシャットダウン機能を有し、かつ電気化学的安定性にも優れているため好ましい。
この3層の構成により、ポリエチレン層はポリプロピレン層間に挟持されている為、ポリエチレン層が溶融した場合でも、多孔質基材表面に存在するか又は空孔に含浸されている無機物粒子が耐熱層としての機能を発揮し、正極と負極の隔離機能を保持する。加えて、ポリエチレンが溶融しても流れ出さないため、効率よくシャットダウン機能が発揮される。さらに高温にさらされた場合、160℃〜170℃の温度範囲においてポリプロピレンが溶融して、ポリエチレンとポリプロピレンが多孔質基材の空隙を閉塞させる為、より安全なシャットダウン機能が発揮される。
セパレータの厚みが、5μm〜100μmの範囲であると、イオン透過性を保ちつつ、優れた体積エネルギー密度及び安全性を得ることができる。
図1に示すように、本開示のリチウムイオン二次電池1は、ニッケルメッキが施されたスチール製で有底円筒状の電池容器6を有している。電池容器6には、帯状の正極板2及び負極板3がセパレータ4を介して断面渦巻状に捲回された電極群5が収容されている。セパレータ4は、例えば、幅が58mm、厚さが30μmに設定される。電極群5の上端面には、一端部を正極板2に固定されたアルミニウム製でリボン状の正極タブ端子が導出されている。正極タブ端子の他端部は、電極群5の上側に配置され正極外部端子となる円盤状の電池蓋の下面に超音波溶接で接合されている。一方、電極群5の下端面には、一端部を負極板3に固定された銅製でリボン状の負極タブ端子が導出されている。負極タブ端子の他端部は、電池容器6の内底部に抵抗溶接で接合されている。従って、正極タブ端子及び負極タブ端子は、それぞれ電極群5の両端面の互いに反対側に導出されている。なお、電極群5の外周面全周には、図示を省略した絶縁被覆が施されている。電池蓋は、絶縁性の樹脂製ガスケットを介して電池容器6の上部にカシメ固定されている。このため、リチウムイオン二次電池1の内部は密封されている。また、電池容器6内には、図示しない非水電解液が注液されている。
(1)導電層の作製
アセチレンブラック(導電性粒子、商品名:HS−100、平均粒子径48nm(電気化学工業株式会社カタログ値)、電気化学工業株式会社製)と、ポリエチレン粒子(ポリマー粒子、商品名:ケミパール(登録商標)W400、平均粒子径4μm(三井化学株式会社カタログ値)、三井化学株式会社製)と、カルボキシメチルセルロース(CMC、株式会社ダイセル製、#2200)とを、固形分の質量比(アセチレンブラック:ポリエチレン粒子:CMC)が5:94:1になるように混合し、均一に分散させた。得られた混合物に、水を加えて導電層スラリーを作製した。この導電層スラリーを厚さ15μmのアルミニウム箔(正極集電体、三菱アルミニウム株式会社製)の両面に塗布し、60℃で乾燥させ、厚さ5μmの導電層を作製した。
正極板の作製を以下のように行った。正極活物質である層状型リチウム・ニッケル・マンガン・コバルト複合酸化物に、導電材としてアセチレンブラック(平均粒子径50nm)と、結着材としてポリフッ化ビニリデン(PVDF)とを順次添加し、混合することにより正極合剤ペーストを調整した。
負極板の作製を以下のように行った。負極活物質として易黒鉛化炭素(d002=0.35nm、平均粒子径(D50)=18μm)に結着材としてポリフッ化ビニリデン(PVDF)を添加した。これらの質量比は、負極活物質:結着材=92:8とした。これに分散溶媒であるN−メチル−2−ピロリドン(NMP)を添加し、混練することによりスラリーを形成した。このスラリーを負極用の集電体である厚さ10μmの圧延銅箔の両面に実質的に均等かつ均質に塗布した。尚、負極合材密度は1.15g/cm3とし、負極合剤の片面塗布量は90g/m2とした。
作製した正極と負極の間に、厚さ30μm、幅58.5mmのポリプロピレン/ポリエチレン/ポリプロピレン三層の多孔質基材にシリカを塗布したセパレータ(以下、コーティング型PP/PE/PPセパレータともいう)を挟んで捲回し、電極群を作製した。その際、電池の容量は900mAhとなるよう電極群を設計した。電極群を電池容器に挿入し、予め負極集電体に溶着した負極タブ端子を缶底に溶着した。次に、予め正極集電体に溶着した正極タブ端子を正極外部端子に電気的に接続するように溶着し、正極キャップを缶上部に配置させ、絶縁性のガスケットを挿入した。
なお、コーティング型PP/PE/PPセパレータは多孔質基材の一方の面にシリカを含む耐熱層が形成されており、正極と負極の間にコーティング型PP/PE/PPセパレータを介在させた際に、耐熱層が正極と対向するように配置した。
コーティング型PP/PE/PPセパレータの熱収縮率(面積収縮率)を上述の方法により測定したところ、18%であった。
ポリエチレン粒子(ポリマー粒子、商品名:ケミパール(登録商標)W400、平均粒子径4μm(三井化学株式会社カタログ値)、三井化学株式会社製)に代えて、ポリエチレン粒子(ポリマー粒子、商品名:ケミパール(登録商標)W300、平均粒子径3μm(三井化学株式会社カタログ値)、三井化学株式会社製)を使用する以外は、実験例1Aと同様にして、18650型電池を作製した。
ポリエチレン粒子(ポリマー粒子、商品名:ケミパール(登録商標)W400、平均粒子径4μm(三井化学株式会社カタログ値)、三井化学株式会社製)に代えて、ポリエチレン粒子(ポリマー粒子、商品名:ケミパール(登録商標)WP100、平均粒子径1μm(三井化学株式会社カタログ値)、三井化学株式会社製)を使用する以外は、実験例1Aと同様にして、18650型電池を作製した。
正極集電体表面に導電層を設けない以外は、実験例1Aと同様にして、18650型電池を作製した。
正極集電体表面に導電層を設けず、厚みが30μmのポリエチレン(PE)製セパレータを用いた以外は、実験例4Aと同様にして、18650型電池を作製した。
ポリエチレン製セパレータの熱収縮率(面積収縮率)を上述の方法により測定したところ、98%であった。
厚みが30μmのポリエチレン製セパレータを用いた以外は、実験例1Aと同様にして、18650型電池を作製した。
実験例1A〜6Aで得られた18650型電池について、25℃の雰囲気下、3CA(2.7A)の定電流条件で過充電試験を実施した。過充電が進行するに従い電池温度が上昇し、それに伴い導電層中のポリマー粒子が溶解して内部抵抗が上昇する。内部抵抗の上昇により、大きな過電圧が生ずる。このとき電池の電圧をプロファイリングし、以下の基準で熱暴走する前の最高到達電圧を求め、これを過充電特性とした。この値が高いほど、電池の内部抵抗が上昇しており、良好な電流遮断性を示し、安全性に優れる。
A:6.1V以上
B:5.5V以上6.1V未満
C:5.5V未満
実験例1A〜6Aで得られた18650型電池について、25℃での放電容量を基にした体積エネルギー密度を、充放電装置(東洋システム株式会社、商品名:TOSCAT−3200)を用いて以下の充放電条件で測定し、体積エネルギー密度を求めた。過充電試験の結果がA〜Cのものは0.5Cで4.2Vまで定電流(CC)充電した後、0.01Cまで定電圧(CV)充電した。次いで、0.5Cで3Vまで定電流(CC)放電を行い、以下の評価基準で放電時の体積エネルギー密度を評価した。尚、Cとは“電流値(A)/電池容量(Ah)”を意味する。
A:235Wh/dm3以上
B:225Wh/dm3以上235Wh/dm3未満
C:225Wh/dm3未満
これは、導電層のPTC機能に加え、コーティング型PP/PE/PPセパレータは3層セパレータであることによって、セパレータがメルトダウンする温度を160℃程度まで向上させており、さらにセパレータ表面にシリカがコーティングされていることによって、セパレータがメルトダウンした際の短絡面積が縮小されているためであると考えられる。
一方、導電層を設けていない実験例4A、及び導電層を設けず且つポリエチレン製のセパレータを用いた実験例5Aは、過充電特性及び体積エネルギー密度が劣ることが分かった。また、ポリエチレン製のセパレータを用い、導電層を有する実験例6Aは、実験例4A及び5Aと比較して優れるものの、実験例1A〜3Aよりは劣ることが分かった。
実験例1Aにおいて、コーティング型PP/PE/PPセパレータに代えて、厚さ28μm、幅58.5mmのポリエチレンテレフタレート不織布にアルミナ及びシリカが混合した耐熱層を有するセパレータ(以下、ポリエチレンテレフタレート不織布、PET不織布、という場合もある)を用いた以外は実験例1Aと同様にして、18650型リチウムイオン二次電池を作製した。
PET不織布のガーレー値を上述の方法により測定したところ、20秒/100ccであった。また、PET不織布の熱収縮率(面積収縮率)を上述の方法により測定したところ、2%であった。
ポリエチレン粒子(ポリマー粒子、商品名:ケミパール(登録商標)W400、平均粒子径4μm(三井化学株式会社カタログ値)、三井化学株式会社製)に代えて、ポリエチレン粒子(ポリマー粒子、商品名:ケミパール(登録商標)W300、平均粒子径3μm(三井化学株式会社カタログ値)、三井化学株式会社製)を使用する以外は、実験例1Bと同様にして、18650型電池を作製した。
ポリエチレン粒子(ポリマー粒子、商品名:ケミパール(登録商標)W400、平均粒子径4μm(三井化学株式会社カタログ値)、三井化学株式会社製)に代えて、ポリエチレン粒子(ポリマー粒子、商品名:ケミパール(登録商標)WP100、平均粒子径1μm(三井化学株式会社カタログ値)、三井化学株式会社製)を使用する以外は、実験例1Bと同様にして、18650型電池を作製した。
正極集電体表面に導電層を設けない以外は、実験例1Bと同様にして、18650型電池を作製した。
正極集電体表面に導電層を設けず、厚みが30μm、ガーレー値が600秒/100ccのポリエチレン(PE)製セパレータを用いた以外は、実験例4Bと同様にして、18650型電池を作製した。
ポリエチレン製セパレータのガーレー値は上述の方法により測定した。ポリエチレン製セパレータの熱収縮率(面積収縮率)を上述の方法により測定したところ、98%であった。
厚みが30μm、ガーレー値が600秒/100ccのポリエチレン製セパレータを用いた以外は、実験例1Bと同様にして、18650型電池を作製した。
実験例1B〜6Bで得られた18650型電池について、実験例1A〜6Aと同様にして過充電特性を評価した。なお、評価基準は以下のように変更した。
A:7V以上
B:6.1V以上7V未満
C:5.5V以上6.1V未満
D:4.8V以上5.5V未満
E:4.8V未満
[体積エネルギー密度の評価]
実験例1B〜6Bで得られた18650型電池について、25℃での放電容量を基にした体積エネルギー密度と放電レート特性を、充放電装置(東洋システム株式会社、商品名:TOSCAT−3200)を用いて以下の充放電条件で測定し、電池特性とした。過充電特性の結果がAのものは0.5Cで4.3Vまで定電流(CC)充電した後、0.01Cまで定電圧(CV)充電した。過充電試験の結果がBのものは0.5Cで4.25Vまで定電流(CC)充電した後、0.01Cまで定電圧(CV)充電した。過充電試験の結果がCのものは0.5Cで4.2Vまで定電流(CC)充電した後、0.01Cまで定電圧(CV)充電した。過充電試験の結果がD及びEのものは0.5Cで4.1Vまで定電流(CC)充電した後、0.01Cまで定電圧(CV)充電した。次いで、0.5Cで3Vまで定電流(CC)放電を行い、以下の評価基準で放電時の体積エネルギー密度を評価した。尚、Cとは“電流値(A)/電池容量(Ah)”を意味する。
A:245Wh/dm3以上
B:235Wh/dm3以上245Wh/dm3未満
C:225Wh/dm3以上235Wh/dm3未満
D:225Wh/dm3未満
過充電試験の結果がAのものは0.5Cで4.3Vまで定電流(CC)充電した後、0.01Cまで定電圧(CV)充電した。過充電試験の結果がBのものは0.5Cで4.25Vまで定電流(CC)充電した後、0.01Cまで定電圧(CV)充電した。過充電試験の結果がCのものは0.5Cで4.2Vまで定電流(CC)充電した後、0.01Cまで定電圧(CV)充電した。過充電試験の結果がD及びEのものは0.5Cで4.1Vまで定電流(CC)充電した後、0.01Cまで定電圧(CV)充電した。次いで、0.5Cで3Vまで定電流(CC)放電した。その後、充電の条件は同様にし、放電電流値を1C、3C、5Cと変化させた際の放電容量の測定を行い、下記の式から算出される値を放電レート特性とし、以下の評価基準で評価した。
放電レート特性(%)=(5Cでの放電容量/0.5Cでの放電容量)×100
A:91%以上
B:89%以上91%未満
C:80%以上89%未満
D:80%未満
導電層を含まず、ポリエチレンテレフタレート製のセパレータを用いた実験例4Bは、ポリエチレン製のセパレータを用いた実験例5Bと比較すると、電池特性は同等であるものの、過充電特性の点で劣ることがわかった。
本明細書に記載された全ての文献、特許出願、及び技術規格は、個々の文献、特許出願、及び技術規格が参照により取り込まれることが具体的かつ個々に記された場合と同程度に、本明細書中に参照により取り込まれる。
Claims (15)
- 正極、負極及びセパレータを備えるリチウムイオン二次電池であって、
前記正極は、集電体と前記集電体上に形成された導電層と前記導電層上に形成された正極活物質層とを有し、
前記導電層は、導電性粒子とポリマー粒子と水溶性高分子とを含み、
前記セパレータは、160℃における熱収縮率が30%以下であるリチウムイオン二次電池。 - 前記セパレータは多孔質基材と無機物粒子とを含み、前記多孔質基材は異なる2種以上の樹脂を含み、前記樹脂は、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリビニルアルコール、ポリエチレンテレフタレート、ポリアクリロニトリル及びアラミドからなる群より選択される請求項1に記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記多孔質基材は、ポリエチレンとポリプロピレンとを含む請求項2に記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記セパレータのガーレー値が1000秒/100cc以下である請求項1に記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記セパレータは多孔質基材と無機物粒子とを含み、前記多孔質基材はポリエステルを含む請求項1又は請求項4に記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記ポリエステルはポリエチレンテレフタレートを含む請求項5に記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記ポリマー粒子はポリエチレン粒子を含む請求項1〜請求項6のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記導電性粒子及び前記ポリマー粒子の混合粒子と前記水溶性高分子との含有割合が、質量比(混合粒子:水溶性高分子)で、99.9:0.1〜95:5である請求項1〜請求項7のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記導電性粒子と前記ポリマー粒子との含有割合が、質量比(導電性粒子:ポリマー粒子)で2:98〜20:80である請求項1〜請求項8のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池。
- 正極、負極及びセパレータを備えるリチウムイオン二次電池であって、
前記正極は、集電体と前記集電体上に形成された導電層と前記導電層上に形成された正極活物質層とを有し、
前記導電層は、導電性粒子とポリマー粒子と水溶性高分子とを含み、
前記セパレータは多孔質基材と無機物粒子とを含み、前記多孔質基材はポリプロピレン及びポリエチレンが交互に積層された積層体であるリチウムイオン二次電池。 - 正極、負極及びセパレータを備えるリチウムイオン二次電池であって、
前記正極は、集電体と前記集電体上に形成された導電層と前記導電層上に形成された正極活物質層とを有し、
前記導電層は、導電性粒子とポリマー粒子と水溶性高分子とを含み、
前記セパレータは多孔質基材としてポリエチレンテレフタレートの織布又は不織布及び無機物粒子を含むリチウムイオン二次電池。 - 前記無機物粒子が酸化アルミニウム(Al2O3)及び酸化ケイ素(SiO2)の少なくとも一方である請求項2、請求項3、請求項5、請求項6、請求項10及び請求項11のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記セパレータは前記多孔質基材の一方の面に前記無機物粒子を含む層を備え、前記無機物粒子を含む層が前記正極と対向する請求項2、請求項3、請求項5、請求項6、及び請求項10〜請求項12のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記セパレータの厚みが5μm〜100μmである請求項1〜請求項13のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記導電層の厚みが0.1μm〜10μmである請求項1〜請求項14のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池。
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