JPWO2018152290A5

JPWO2018152290A5 -

Info

Publication number: JPWO2018152290A5
Application number: JP2019543945A
Authority: JP
Publication date: 2022-05-27
Anticipated expiration: 2038-02-15

Description

他の実施形態では、ウラン金属ならびに／または水和されたおよび炭酸化されたウラン酸化物、ならびに他の重要なウラン成分は、ウラン酸化物形態または酸化物鉱物相の成分に変換される。

本発明の他の実施形態は、本明細書および本明細書に開示される本発明の実施を考慮することにより当業者に明らかである。本明細書および実施例は例示にすぎないとみなされるべきであり、本発明の真の範囲は添付の特許請求の範囲によって示されることが意図される。
本発明の好ましい実施形態によれば、以下が提供される。
（項１）
ウラン、グラファイト、マグネシウム、およびアルミニウムのうちの少なくとも１種の放射性成分または合金を含有する核含有廃棄物を固定化する組成物であって、前記組成物が、
前記少なくとも１種の放射性成分または合金と反応する少なくとも１種の鉱物相形成元素または化合物、および
前記少なくとも１種の鉱物相形成元素または化合物と反応しない廃棄物放射性同位体および不純物を組み込むガラス相を形成する少なくとも１種のガラス形成元素または化合物を含み、前記核含有廃棄物を固体の廃棄物形態に固定化する組成物。
（項２）
前記核含有廃棄物が、マグネシウム金属、炭酸マグネシウムまたは水酸化マグネシウムを含み、前記鉱物相が、前記マグネシウム金属、炭酸マグネシウムまたは水酸化マグネシウムをＭｇＯに変換するのに十分である、上記項１に記載の組成物。
（項３）
前記核含有廃棄物が、ウラン金属ならびに／または水和されたおよび炭酸化されたウランを含み、前記鉱物相が、ウラン酸化物を変換するのに十分である、上記項１に記載の組成物。
（項４）
核含有廃棄物が、マグノックススラッジ、クリノプチロライト廃棄物、およびそれらの組合せを含む、上記項１に記載の組成物。
（項５）
前記最終の廃棄物形態が、理論密度の９０％より高い密度を有する、上記項１に記載の組成物。
（項６）
前記マグネシウムが、２５０μｍ未満の粒径を有するマグネシウム由来成分を有する、上記項１に記載の組成物。
（項７）
前記最終の廃棄物形態の熱処置および圧密化を支援する少なくとも１種の添加剤をさらに含む、上記項１に記載の組成物。
（項８）
前記少なくとも１種の添加剤が、Ｔｉ、Ｓｉ、ＰまたはＡｌの供給源を含み、前記マグネシウム成分と反応して、安定な相を形成する、上記項７に記載の組成物。
（項９）
Ｔｉ、Ｓｉ、ＰまたはＡｌの前記供給源が、チタニア、チタネート鉱物、アルミナ、ホスフェートシリカ、シリケート鉱物、シリカゾルおよびガラスフリットを含む、上記項８に記載の組成物。
（項１０）
前記安定な相が、ＭｇＴｉＯ _３、Ｍｇ _２ＴｉＯ _４、およびＭｇＴｉ _２Ｏ _５、ＭｇＳｉＯ _３、Ｍｇ _２ＳｉＯ _４、ＭｇＡｌ _２Ｏ _４、ならびにそれらの組合せを含む、上記項８に記載の組成物。
（項１１）
前記廃棄物の他の元素からの三元多成分相をさらに含む、上記項８に記載の組成物。
（項１２）
前記三元多成分相が、透輝石（ＣａＭｇＳｉ _２Ｏ _６）およびペロブスカイト（ＣａＴｉＯ _３）を含む、上記項１１に記載の組成物。
（項１３）
前記廃棄物形態が、保護ガラスとセラミック相のマトリックスにカプセル化された、ＭｇＯと他のセラミック相との混合物を含む、上記項１に記載の組成物。
（項１４）
前記廃棄物形態が、ウラン酸化物、またはマトリックスにカプセル化された、チタネート鉱物：ブラネライト、パイロクロア、ジルコノライトから選択される化合物を含む、上記項１に記載の組成物。
（項１５）
前記核含有廃棄物が、微粒子の粗部分と微細部分の両方を１０：９０～９０：１０の範囲の比で含有する、上記項１に記載の組成物。
（項１６）
前記粗部分の大部分が、２００μｍ～６ｍｍの範囲の微粒子サイズを有し、前記微細部分の大部分が、０．１～２００μｍ未満の範囲の微粒子サイズを有する、上記項１５に記載の組成物。
（項１７）
核含有廃棄物を処置する方法であって、前記方法が、
核含有廃棄物および少なくとも１種の添加剤を含むスラリーを形成するステップ、
前記スラリーを乾燥して、乾燥生成物を形成するステップ、
前記乾燥生成物をか焼して、か焼生成物を形成するステップ、
前記か焼生成物をキャニスターに装填するステップ、
前記金属キャニスターを排気し、シールするステップ、ならびに
前記キャニスター中の材料を熱処置して、ガラス－セラミックを含む緻密な廃棄物形態の生成物を生成するステップ
を含む方法。
（項１８）
少なくとも１つのパドル型混合、再循環混合、インライン混合、乱流スラリー混合またはそれらの組合せを使用して、前記スラリーを混合するステップをさらに含む、上記項１７に記載の方法。
（項１９）
前記スラリーの乾燥が、得られた生成物を顆粒化するステップと同時に行われ、前記乾燥が、ワイプもしくは薄膜蒸発、回転乾燥またはコニカルミキサー乾燥、噴霧乾燥、流動床乾燥またはフラッシュ乾燥から選択される少なくとも１つのプロセスを含む、上記項１７に記載の方法。
（項２０）
熱間静水圧プレス処理が、９００℃～１３００℃の範囲の温度および５ＭＰａ～１５０ＭＰａの範囲の圧力で行われる、上記項１７に記載の方法。
（項２１）
か焼が、回転式か焼、振動式か焼、流動床か焼またはバッチ式か焼法を使用して行われる、上記項１７に記載の方法。
（項２２）
か焼後に、１種または複数の廃棄物成分が酸化物形態に変換される、上記項１７に記載の方法。
（項２３）
マグネシウム金属、炭酸マグネシウムもしくは水酸化マグネシウムが、ＭｇＯに変換され、そして／またはウラン金属ならびに／もしくは水和されたおよび炭酸化されたウランが、ウラン酸化物に変換される、上記項１７に記載の方法。
（項２４）
か焼により、水素および／または反応性水が前記廃棄物形態から除去される、上記項１７に記載の方法。
（項２５）
前記生成物を理論密度の９０％より高くなるまで緻密化する熱処理のステップをさらに含む、上記項１７に記載の方法。
（項２６）
２５０μｍ未満の粒径を有するマグネシウム由来成分を、前記緻密な廃棄物形態の生成物の前記熱処置および圧密化を支援する少なくとも１種の添加剤と反応させるステップをさらに含む、上記項１７に記載の方法。
（項２７）
前記反応が、前記廃棄物の微細成分と、Ｔｉ、Ｓｉ、ＰまたはＡｌの供給源を提供する微細添加剤とを一緒に混合して、少なくとも１つの安定な相を形成するステップを含む、上記項２５に記載の方法。
（項２８）
Ｔｉ、Ｓｉ、ＰまたはＡｌの前記供給源が、チタニア、アルミナ、ホスフェートシリカ、およびガラスフリットを含む、上記項２７に記載の方法。
（項２９）
前記少なくとも１つの安定な相が、ＭｇＴｉＯ _３、Ｍｇ _２ＴｉＯ _４、およびＭｇＴｉ _２Ｏ _５、ＭｇＳｉＯ _３、Ｍｇ _２ＳｉＯ _４、ＭｇＡｌ _２Ｏ _４、ならびにそれらの組合せを含む、上記項２７に記載の方法。
（項３０）
前記廃棄物の他の元素からの三元多成分相をさらに含む、上記項２７に記載の方法。
（項３１）
前記三元多成分相が、透輝石（ＣａＭｇＳｉ _２Ｏ _６）、ペロブスカイト（ＣａＴｉＯ _３）、およびそれらの混合物を含む、上記項３０に記載の方法。
（項３２）
前記緻密な廃棄物形態の生成物が、保護ガラスとセラミック相のマトリックスにカプセル化された、ＭｇＯと少なくとも１つの他のセラミック相との混合物を含む、上記項１７に記載の方法。
（項３３）
前記緻密な廃棄物形態の生成物が、ウラン酸化物、およびマトリックスにカプセル化された、チタネート鉱物ブラネライト、パイロクロア、ジルコノライトから選択される少なくとも化合物を含む、上記項１７に記載の方法。
（項３４）
前記少なくとも１種の添加剤が、ゼオライトを含む、上記項１７に記載の方法。
（項３５）
前記ゼオライトが、揮発性元素およびそれらの同位体を吸着し、廃棄物中に存在する放射性イオンを含有するガラスを処理の間に形成し、または両方を行って、熱処理の間におけるそれらの損失率が低減されるような量で見出される、クリノプチロライトを含む、上記項３４に記載の方法。
（項３６）
前記揮発性元素およびそれらの同位体が、Ｃｓを含む、上記項３４に記載の方法。
（項３７）
前記ゼオライトが反応して、処理の間に前記廃棄物中に存在する放射性イオンを含有するガラスを形成し、必要に応じて、前記乾燥生成物を顆粒化する、上記項３４に記載の方法。
（項３８）
前記か焼材料を、熱処置する前に振動充填するステップをさらに含む、上記項１７に記載の方法。
（項３９）
前記キャニスターが金属で作製され、前記金属材料キャニスターの熱処置が、熱間静水圧プレス処理を含む、上記項３８に記載の方法。
（項４０）
前記乾燥生成物を顆粒化するステップをさらに含む、上記項１７に記載の方法。

Claims

ウラン、グラファイト、マグネシウム、およびアルミニウムのうちの少なくとも１種の放射性成分または合金を含有する核含有廃棄物を固定化する組成物であって、前記組成物が、
前記少なくとも１種の放射性成分または合金と反応する少なくとも１種の鉱物相形成元素または化合物、および
前記少なくとも１種の鉱物相形成元素または化合物と反応しない廃棄物放射性同位体および不純物を組み込むガラス相を形成する少なくとも１種のガラス形成元素または化合物を含み、
ここで、前記組成物が、前記核含有廃棄物を固体の廃棄物形態に固定化し、
ここで、前記核含有廃棄物が、マグネシウム金属、炭酸マグネシウムまたは水酸化マグネシウムを含み、そして前記少なくとも１種の鉱物相形成元素または化合物が、前記マグネシウム金属、炭酸マグネシウムまたは水酸化マグネシウムをＭｇＯに変換するのに十分であり、ならびに／または前記核含有廃棄物が、ウラン金属ならびに／または水和されたおよび炭酸化されたウランを含み、そして前記少なくとも１種の鉱物相形成元素または化合物が、ウラン金属ならびに／または水和されたおよび炭酸化されたウランをウラン酸化物に変換するのに十分である、
組成物。
核含有廃棄物が、マグノックススラッジ、クリノプチロライト廃棄物、およびそれらの組合せを含む、請求項１に記載の組成物。
前記固体の廃棄物形態が、理論密度の９０％より高い密度を有する、請求項１に記載の組成物。
前記マグネシウムが、２５０μｍ未満の粒径を有するマグネシウム由来成分を有する、請求項１に記載の組成物。
前記固体の廃棄物形態の熱処置および圧密化を支援する少なくとも１種の添加剤をさらに含む、請求項１に記載の組成物。
前記少なくとも１種の添加剤が、Ｔｉ、Ｓｉ、ＰまたはＡｌの供給源を含み、前記マグネシウムと反応して、安定な相を形成する、請求項５に記載の組成物。
Ｔｉ、Ｓｉ、ＰまたはＡｌの前記供給源が、チタニア、チタネート鉱物、アルミナ、ホスフェートシリカ、シリケート鉱物、シリカゾルおよびガラスフリットを含む、請求項６に記載の組成物。
前記安定な相が、ＭｇＴｉＯ_３、Ｍｇ_２ＴｉＯ_４、ＭｇＴｉ_２Ｏ_５、ＭｇＳｉＯ_３、Ｍｇ_２ＳｉＯ_４、ＭｇＡｌ_２Ｏ_４、およびそれらの組合せを含む、請求項６に記載の組成物。
前記核含有廃棄物の他の元素からの三元多成分相をさらに含む、請求項６に記載の組成物。
前記三元多成分相が、透輝石（ＣａＭｇＳｉ_２Ｏ_６）およびペロブスカイト（ＣａＴｉＯ_３）を含む、請求項９に記載の組成物。
前記廃棄物形態が、保護ガラスとセラミック相のマトリックスにカプセル化された、ＭｇＯと他のセラミック相との混合物を含む、請求項１に記載の組成物。
前記廃棄物形態が、ウラン酸化物、またはマトリックスにカプセル化された、チタネート鉱物：ブラネライト、パイロクロア、ジルコノライトから選択される化合物を含む、請求項１に記載の組成物。
前記核含有廃棄物が、微粒子の、２００μｍよりも大きいとして定義される粗部分と２００μｍ未満として定義される微細部分の両方を１０：９０～９０：１０の範囲の比で含有する、請求項１に記載の組成物。
前記粗部分が、２００μｍ～６ｍｍの範囲の微粒子サイズを有し、前記微細部分が、０．１～２００μｍ未満の範囲の微粒子サイズを有する、請求項１３に記載の組成物。