JPWO2016175217A1 - 二次電池用電解液及び二次電池 - Google Patents
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Abstract
Description
式(1)で示されるフッ素含有エーテル化合物から選択される少なくとも一種と、
式(2)で示されるフッ素含有リン酸エステル化合物および式(3)で示されるスルホン化合物から選択される少なくとも一種と、
ジフルオロリン酸リチウムと、
を含むことを特徴とする。
R1−O−R2 (1)
(式(1)中、R1およびR2は、それぞれ独立してアルキル基またはフッ素含有アルキル基であり、R1およびR2の少なくとも一方はフッ素含有アルキル基である。)
O=P(−O−R1’)(−O−R2’)(−O−R3’) (2)
(式(2)中、R1’、R2’、R3’はそれぞれ独立してアルキル基またはフッ素含有アルキル基であり、R1’、R2’、R3’のうちの少なくとも1つはフッ素含有アルキル基である。)
R1’’−SO2−R2’’ (3)
(式(3)中、R1’’、R2’’は置換または無置換のアルキル基またはアルキレン基であり、ただし、R1’’、R2’’がアルキレン基を表す場合において式(3)で表されるスルホン化合物は、R1’’、R2’’の炭素原子が単結合または二重結合を介して結合した環状化合物である。)
R1−O−R2 (1)
(式(1)中、R1およびR2は、それぞれ独立してアルキル基またはフッ素含有アルキル基であり、R1およびR2の少なくとも一方はフッ素含有アルキル基である。R1とR2のアルキル基の炭素数は、それぞれ1以上7以下が好ましい。)
O=P(−O−R1’)(−O−R2’)(−O−R3’) (2)
(式(2)中、R1’、R2’、R3’はそれぞれ独立してアルキル基またはフッ素含有アルキル基であり、R1’、R2’、R3’のうちの少なくとも1つの水素がフッ素で置換されている。R1’、R2’、R3’のアルキル基の炭素数は、それぞれ1以上5以下が好ましい。)
O=P(−O−R4’)3 (4)
(式(4)中、R4’は、炭素数1以上5以下のフッ素含有アルキル基であることが好ましい。)
R1’’−SO2−R2’’ (3)
(式(3)中、R1’’、R2’’は、置換または無置換のアルキル基またはアルキレン基を示す。R1’’、R2’’がアルキレン基の場合において式(3)で表されるスルホン化合物は、R1’’、R2’’の炭素原子が単結合または二重結合を介して結合した環状化合物である。)
正極は、例えば、正極活物質が正極用結着剤によって正極集電体に結着されて構成される。正極材料(正極活物質)としては、特に限定はされないが、スピネル系の材料、層状系の材料、オリビン系の材料などが挙げられる。
LiMn2O4;
LiMn2O4のMnの一部を置換して寿命を高めた、リチウムに対して4V付近で動作する材料、例えば、
LiMn2−xMxO4
(式中、0<x<0.3であり、Mは、金属元素であり、Li、Al、B、Mg、Siおよび遷移金属から選ばれる少なくとも一種を含む。);
LiNi0.5Mn1.5O4などの5V付近の高電圧で動作する材料;
LiNi0.5Mn1.5O4に類似した組成で、LiMn2O4の材料の一部を遷移金属で置換した高電位で充放電動作する材料と、さらに別の元素を添加した材料、例えば、
Lia(MxMn2−x−yYy)(O4−wZw) (6)
(式(6)中、0.4≦x≦1.2、0≦y、x+y<2、0≦a≦1.2、0≦w≦1である。Mは遷移金属元素であり、Co、Ni、Fe、CrおよびCuからなる群より選ばれる少なくとも一種を含み、Yは、金属元素であり、Li、B、Na、Al、Mg、Ti、Si、KおよびCaからなる群より選ばれる少なくとも一種を含み、Zは、FおよびClからなる群より選ばれる少なくとも一種である。);
等が使用可能である。
LiCo1−xMxO2(0≦x<0.3であり、MはCo以外の金属である。);
LiyNi1−xMxO2 (A)
(但し、0≦x<1、0<y≦1.20、MはCo、Al、Mn、Fe、TiおよびBからなる群より選ばれる少なくとも1種の元素である。)、特に、
LiNi1−xMxO2
(0.05<x<0.3であり、MはCo、MnおよびAlから選ばれる少なくとも一種を含む金属元素である。);
Li(LixM1−x−zMnz)O2 (7)
(式(7)中、0.1≦x<0.3、0.33≦z≦0.7、MはCoおよびNiのうちの少なくとも一種である。);および
Li(M1−zMnz)O2
(式中、0.33≦z≦0.8、MはLi、CoおよびNiのうちの少なくとも一種である。);
で表される層状構造のリチウム金属複合酸化物が挙げられる。
(式中、Mは、Co、Fe、Mn、およびNiのうちの少なくとも一種である。)
具体的には、LiFePO4、LiMnPO4、LiCoPO4、LiNiPO4などが挙げられ、これらの一部を別の元素で置換したり、酸素部分をフッ素で置換したりしたものを使用することもできる。上記LiMPO4において、MはCoおよびNiのうちの少なくとも一種を含むことによって、リチウムに対して4.5V以上の高い電位で動作する正極材料となり、電池のエネルギー密度を高めることができる。このような理由から、Mの組成比のうち80%以上がCoおよび/またはNiであることがより好ましく、特に以下の一般式(8)で表される材料が好ましい。
(式(8)中、Mは、Co、およびNiのうちの少なくとも一種である。)
負極活物質としては、特に制限されるものではなく、例えば、リチウムイオンを吸蔵、放出し得る炭素材料(a)、リチウムと合金可能な金属(b)、およびリチウムイオンを吸蔵、放出し得る金属酸化物(c)等が挙げられる。
二次電池は、正極、負極、セパレータ、および非水電解液との組み合わせからなることができる。セパレータとしては、例えば、織布、不織布、ポリエチレンやポリプロピレンなどのポリオレフィン、ポリイミド、多孔性ポリフッ化ビニリデン膜等の多孔性ポリマー膜、又はイオン伝導性ポリマー電解質膜等が挙げられる。これらは単独または組み合わせで使用することができる。また、アラミド樹脂のセパレータを用いることができる。アラミド樹脂のセパレータは不織布、微多孔膜のものを適用できる。
二次電池の形状としては、例えば、円筒形、角形、コイン型、ボタン型、ラミネート型等が挙げられる。電池の外装体としては、例えば、ステンレス、鉄、アルミニウム、チタン、又はこれらの合金、あるいはこれらのメッキ加工品等が挙げられる。メッキとしては例えばニッケルメッキを用いることができる。
高温下でのサイクル特性を確認するため、セルを45℃の恒温槽内に配置した。この電池を、20mAで充電し、上限電圧が4.75Vに達した後は、全充電時間が2.5時間になるまで定電圧で充電した。その後、20mAで下限電圧3Vになるまで定電流で放電した。この充放電を200回繰り返した。200サイクル時点の容量と1サイクル目の容量の比率を、45℃200サイクル後の容量維持率として評価した。結果を表1に示す。
FE1: 1,1,2,2−テトラフルオロエチル−2,2,3,3−テトラフルオロプロピルエーテル
FE2: 2,2,3,4,4,4−ヘキサフルオロブチル−ジフルオロメチルエーテル
FE3: 1,1−ジフルオロエチル−2,2,3,3−テトラフルオロプロピルエーテル
FE4: 1,1,2,3,3,3−ヘキサフルオロプロピル−2,2−ジフルオロエチルエーテル
FE5: 1,1−ジフルオロエチル−1H,1H−ヘプタフルオロブチルエーテル
FE6: 1H,1H,2’H,3H−デカフルオロジプロピルエーテル
FE7: ビス(2,2,3,3,3−ペンタフルオロプロピル)エーテル
FE8: 1H,1H,5H−パーフルオロペンチル−1,1,2,2−テトラフルオロエチルエーテル
FE9: ビス(1H,1H−ヘプタフルオロブチル)エーテル
FE10: 1H,1H,2’H−パーフルオロジプロピルエーテル
FE11: 1,1,2,3,3,3−ヘキサフルオロプロピル−1H,1H−ヘプタフルオロブチルエーテル
FE12: 1H−パーフルオロブチル−1H−パーフルオロエチルエーテル
FE13: ビス(2,2,3,3−テトラフルオロプロピル)エーテル
FP1: リン酸トリス(2,2,2−トリフルオロエチル)
FP2: リン酸トリス(2,2,3,3,3−ペンタフルオロプロピル)
FP3: リン酸トリス(1H,1H−ヘプタフルオロブチル)
2 負極活物質層
3 正極集電体
4 負極集電体
5 セパレータ
6 ラミネート外装体
7 ラミネート外装体
8 負極タブ
9 正極タブ
10 フィルム外装体
20 電池要素
25 セパレータ
30 正極
40 負極
Claims (10)
- 式(1)で示されるフッ素含有エーテル化合物から選択される少なくとも一種と、
式(2)で示されるフッ素含有リン酸エステル化合物および式(3)で示されるスルホン化合物から選択される少なくとも一種と、
ジフルオロリン酸リチウムと、
を含むことを特徴とする、二次電池用電解液。
R1−O−R2 (1)
(式(1)中、R1およびR2は、それぞれ独立してアルキル基またはフッ素含有アルキル基であり、R1およびR2の少なくとも一方がフッ素含有アルキル基である。)
O=P(−O−R1’)(−O−R2’)(−O−R3’) (2)
(式(2)中、R1’、R2’、R3’は、それぞれ独立してアルキル基またはフッ素含有アルキル基であり、R1’、R2’、R3’のうちの少なくとも1つがフッ素含有アルキル基である。)
R1’’−SO2−R2’’ (3)
(式(3)中、R1’’、R2’’は置換または無置換のアルキル基またはアルキレン基であり、ただし、R1’’、R2’’がアルキレン基を表す場合において式(3)で表されるスルホン化合物は、R1’’、R2’’の炭素原子が単結合または二重結合を介して結合した環状化合物である。) - 電解液中のジフルオロリン酸リチウムの濃度が、0.05質量%以上10質量%以下であることを特徴とする、請求項1に記載の二次電池用電解液。
- 電解液中の前記式(1)で示されるフッ素含有エーテル化合物の濃度が、10体積%以上90体積%以下であることを特徴とする、請求項1または2に記載の二次電池用電解液。
- 前記式(1)で示されるフッ素含有エーテル化合物のR1およびR2における水素原子数とフッ素原子数の総和に対するフッ素原子数の比率が、40%以上90%以下であることを特徴とする、請求項1から3のいずれか1項に記載の二次電池用電解液。
- 前記式(1)で示されるフッ素含有エーテル化合物が、1,1,2,2−テトラフルオロエチル−2,2,3,3−テトラフルオロプロピルエーテル、2,2,3,4,4,4−ヘキサフルオロブチル−ジフルオロメチルエーテル、1,1−ジフルオロエチル−2,2,3,3−テトラフルオロプロピルエーテル、1,1,2,3,3,3−ヘキサフルオロプロピル−2,2−ジフルオロエチルエーテル、1,1−ジフルオロエチル−1H,1H−ヘプタフルオロブチルエーテル、1H,1H,2’H,3H−デカフルオロジプロピルエーテル、ビス(2,2,3,3,3−ペンタフルオロプロピル)エーテル、1H,1H,5H−パーフルオロペンチル−1,1,2,2−テトラフルオロエチルエーテル、ビス(1H,1H−ヘプタフルオロブチル)エーテル、1H,1H,2’H−パーフルオロジプロピルエーテル、1,1,2,3,3,3−ヘキサフルオロプロピル−1H,1H−ヘプタフルオロブチルエーテル、1H−パーフルオロブチル−1H−パーフルオロエチルエーテル、ビス(2,2,3,3−テトラフルオロプロピル)エーテルから選ばれる少なくとも一種であることを特徴とする、請求項1から4のいずれか1項に記載の二次電池用電解液。
- 前記式(2)で示されるフッ素含有リン酸エステル化合物および前記式(3)で示されるスルホン化合物を含み、式(2)で示されるフッ素含有リン酸エステル化合物および式(3)で示されるスルホン化合物の電解液中の体積比率が、5体積%以上80体積%以下であることを特徴とする、請求項1から5のいずれか1項に記載の二次電池用電解液。
- 前記式(2)で示されるフッ素含有リン酸エステル化合物を含み、式(2)で示されるフッ素含有リン酸エステル化合物が、リン酸トリス(2,2,2−トリフルオロエチル)、リン酸トリス(2,2,3,3,3−ペンタフルオロプロピル)、リン酸トリス(1H,1H−ヘプタフルオロブチル)から選ばれる少なくとも一種であることを特徴とする、請求項1から6のいずれか1項に記載の二次電池用電解液。
- 前記式(3)で示されるスルホン化合物を含み、式(3)で示されるスルホン化合物が、スルホラン、3−メチルスルホラン、ジメチルスルホン、エチルメチルスルホン、ジエチルスルホン、エチルイソプロピルスルホンから選ばれる少なくとも一種であることを特徴とする、請求項1から7のいずれか1項に記載の二次電池用電解液。
- 請求項1から8のいずれか1項に記載の二次電池用電解液を含み、正極が、下式(4)、(5)、(6)および(7)より選択される一般式で表される1種類以上の正極活物質を含むことを特徴とする、二次電池。
LiMn2−xMxO4 (4)
(式(4)中、0<x<0.3であり、Mは金属元素であり、Li、Al、B、Mg、Siおよび遷移金属からなる群より選ばれる少なくとも一種を含む。)
Lia(MxMn2−x−yYy)(O4−wZw) (5)
(式(5)中、0.4≦x≦1.2、0≦y、x+y<2、0≦a≦1.2、0≦w≦1である。Mは遷移金属元素であり、Co、Ni、Fe、CrおよびCuからなる群より選ばれる少なくとも一種を含み、Yは金属元素であり、Li、B、Na、Al、Mg、Ti、Si、KおよびCaからなる群より選ばれる少なくとも一種を含み、Zは、FおよびClからなる群より選ばれる少なくとも一種である。)
Li(LixM1−x−zMnz)O2 (6)
(式(6)中、0.1≦x<0.3、0.33≦z≦0.7であり、Mは、CoおよびNiのうちの少なくとも一種である。)
LiMPO4 (7)
(式(7)中、Mは、CoおよびNiのうちの少なくとも一種である。) - 正極と、負極とを、セパレータを介して対向配置して電極素子を作製する工程と、
前記電極素子と、請求項1に記載の二次電池用電解液と、を外装体の中に封入する工程と、
を含む二次電池の製造方法。
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