JPWO2016103656A1 - 円筒形非水電解質二次電池 - Google Patents
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Abstract
Description
正極31は、正極集電体と、正極集電体上に形成された正極合材層とで構成される。正極集電体には、正極31の電位範囲で安定な金属の箔、例えばアルミニウムの箔、またはこの金属を表層に配置したフィルムを用いることができる。正極合材層は、正極活物質を含む。正極合材層は、正極活物質の他に、導電材及び結着材を含むことが好適である。正極31は、正極集電体の両面に、正極活物質及び結着材を含む正極合材スラリーを塗布し、塗膜を乾燥させた後、圧延して集電体の両面に正極合材層を形成することによって作製できる。
負極32は、負極集電体と、負極集電体上に形成された負極合材層とで構成される。負極集電体には、負極32の電位範囲で安定な金属の箔、例えば銅の箔、またはこの金属を表層に配置したフィルムを用いることができる。負極合材層は、負極活物質を含む。負極合材層は、負極活物質の他に、結着材を含むことが好適である。負極32は、負極集電体の両面に、負極活物質及び結着材を含む負極合材スラリーを塗布し、塗膜を乾燥させた後、圧延して集電体の両面に負極合材層を形成することによって作製できる。
セパレータ33には、イオン透過性及び絶縁性を有する多孔性シートが用いられる。多孔性シートの具体例として、例えば微多孔薄膜、織布、不織布が挙げられる。セパレータ33の材質としては、ポリエチレン、ポリプロピレンなどのオレフィン系樹脂、セルロースなどが好適である。セパレータ33は、セルロース繊維層及びオレフィン系樹脂などの熱可塑性樹脂繊維層を有する積層体であってもよい。
電解質は、例えば非水系溶媒と、非水系溶媒に溶解した電解質塩とを含む非水電解質である。非水電解質は、液体電解質である非水電解液に限定されず、ゲル状ポリマーなどを用いた固体電解質であってもよい。
図2は、図1の下から見た図である。ケース本体12の底板部12bは、環の少なくとも一部を形成する形状の薄肉部13を有する。図2では、薄肉部13を砂地で示している。具体的には、薄肉部13は、底板部12bの中心Oを中心とする円環において全周に形成される。薄肉部13は、底板部12bの下側面のうち、薄肉部13に対応する部分に円環状の凹部である刻印部14を形成することによって構成される。底板部12bは、薄肉部13と、薄肉部13から外れた部分、すなわち薄肉部13以外の本体部12cとからなり、薄肉部13の厚みは本体部12cの厚みより小さい。このような薄肉部13は、電池ケース11の内部のガス圧力が増大した場合に破断され、内部のガスを外部に排出して、優れた安全性を確保するために設けられる。
図1に戻って、封口体20は、ケース本体12の開口部にガスケット42を介して装着されることで、電池ケース11内部の密閉性を確保する。凸部15はガスケット42を介して封口体20を支持する。
上部絶縁板40は、上記のように電極体30と凸部15との間に設けられる。上部絶縁板40の外周部の上面が凸部15と対向することで上部絶縁板40の封口体20側への移動が阻止される。
上記のように電池ケース11を構成するケース本体12の底板部12bの厚みtが0.25mm<t<0.35mmであり、かつ底板部12bに薄肉部13が形成される。これによって、電池ケース11の内部のガス圧力が増大する傾向となった場合に底板部12bが外側に膨れやすいので、内部の容積を大きくできる。このため、二次電池10を長時間使用した場合、または高温条件下で使用した場合において正極31及び負極32の電極面に係る圧力と、二次電池10内のガス圧力の上昇とを抑制できる。したがって、負極活物質がケイ素化合物を含む場合に、充放電の所定サイクルにおける電池容量の維持率であるサイクル特性を向上できる。また、長期または高温での保存時に電流遮断機構23の誤作動を抑制できる。この結果、二次電池10の寿命向上を図れる。また、底板部12bの厚みtが0.25mm<tとなるように規制されるので、ケース本体12の筒部12aの厚みもほぼ0.25mmより大きくなる。これによって筒部12aの強度を確保できるので、金属板から筒状にプレス加工を施してケース本体12を製造する場合において、筒部12aの製造上の限界厚さ以上を確保できる。
<実験例1−1>
[正極の作製]
正極活物質としてLiNi0.91Co0.06Al0.03O2で表されるリチウムニッケルコバルトアルミニウム複合酸化物を100質量部と、アセチレンブラック(AB)を1質量部と、ポリフッ化ビニリデン(PVdF)を1質量部とを混合し、さらにN−メチル−2−ピロリドン(NMP)を適量加えて、正極合材スラリーを調製した。次に、当該正極合材スラリーを、厚みが14μmのアルミニウム箔からなる正極集電体の両面に塗布し、乾燥させた。これを所定の電極サイズに切り取り、ローラを用いて正極合材密度が3.6g/ccとなるように圧延して、正極集電体の両面に正極合材層が形成された正極31を作製した。
負極活物質として黒鉛粉末を93質量部、及び粒子表面が炭素被覆された酸化ケイ素(SiO)を7質量部と、カルボキシメチルセルロース(CMC)を1質量部と、スチレン−ブタジエンゴム(SBR)を1質量部とを混合し、さらに水を適量加えて、負極合材スラリーを調製した。次に、当該負極合材スラリーを、厚みが7μmの銅箔からなる負極集電体の両面に塗布し、乾燥させた。これを所定の電極サイズに切り取り、ローラを用いて合材密度が1.65g/ccとなるように圧延して、負極集電体の両面に負極合材層が形成された負極32を作製した。また、負極活物質における酸化ケイ素(SiO)の含有量を7質量%とした。
エチレンカーボネート(EC)と、ジメチルカーボネート(DMC)と、メチルエチルカーボネート(MEC)とを、20:75:5の体積比で混合した。当該混合溶媒に1.4mol/Lの濃度になるようにLiPF6を溶解させて、非水電解液を調製した。
正極31にアルミニウム製の正極リード34を取り付け、負極32にニッケル製の負極リード35を取り付けた。そして、セパレータ33を介して正極31及び負極32を渦巻き状に巻回することにより巻回型の電極体30を作製した。セパレータ33には、ポリエチレン製の微多孔膜の片面にポリアミドとアルミナのフィラーを分散させた耐熱層を形成したものを用いた。電極体30を、外径18.2mm、高さ65mmのケース本体12に収容し、上記の非水電解液を注入した後、ガスケット42及び封口体20によりケース本体12の開口部を封口して18650型で、体積エネルギー密度が760Wh/Lの二次電池10を作製した。二次電池10は、図1及び図2に示す構造を有する。
ケース本体12の底板部の厚みtを0.4mmとした。その他の構成は、実験例1−1と同様である。
上記のようにして得られた、実験例1−1〜2に係る各電池について、25℃の恒温槽中で、0.5It(=1700mA)の定電流で電池電圧が4.2Vに達するまで充電し、更に電池電圧が4.2Vに達した後は4.2Vの定電圧で電流値が0.02It(=68mA)になるまで充電した。その後、1It(=3400mA)の定電流で電池電圧が2.5Vになるまで放電した。これを1サイクル目の充放電とし、このときの放電容量を初期容量として測定した。
容量維持率(%)=(400サイクル後における放電容量/初期容量)×100 ・・・(1)
<実験例2−1>
実験例2は、実験例2−1から2−11を用いて行った。実験例2−1の構成は、実験例1−1と同様である。実験例2では、評価項目として、以下の「高温保存試験」を行った。以下の表2では電流遮断が生じた場合の電池の本数を示している。また、電流遮断機構23の遮断圧も求めた。
25℃の恒温槽中で、0.3It(=1020mA)の定電流で電池電圧が4.2Vに達するまで充電し、更に電池電圧が4.2Vに達した後は4.2Vの定電圧で電流値が0.02It(=68mA)になるまで充電した。その後、80℃の恒温槽中で、3日間電池を保管し、電流遮断機構23に電流遮断が生じたか否かを「保存特性」として評価した。評価する電池の本数は3本とした。
実験例2−2は、正極活物質における遷移金属中のNiの含有量を88mol%とした。その他の構成は、実験例1−1と同様である。
<実験例2−3>
実験例2−3は、電流遮断圧を12.0kgf/cm2とした。その他の構成は、実験例1−1と同様である。
<実験例2−4>
実験例2−4は、電流遮断圧を12.5kgf/cm2とした。その他の構成は、実験例1−1と同様である。
<実験例2−5>
実験例2−5は、電流遮断圧を13.5kgf/cm2とした。その他の構成は、実験例1−1と同様である。
<実験例2−6>
実験例2−6は、電流遮断圧を14.0kgf/cm2とした。その他の構成は、実験例1−1と同様である。
<実験例2−7>
実験例2−7は、底板部12bの厚みtが0.28mmであった。その他の構成は、実験例2−1と同様である。
<実験例2−8>
実験例2−8は、底板部12bの厚みtが0.32mmであった。その他の構成は、実験例2−1と同様である。
<実験例2−9>
実験例2−9は、負極活物質中のSiOの割合を4質量%とした。その他の構成は、実験例2−1と同様である。
<実験例2−10>
実験例2−10は、底板部12bの厚みtが0.4mmであった。その他の構成は、実験例2−1と同様である。
実験例2−11は、底板部12bの厚みtが0.3mmであり、実験例2−1と同様であるが、底板部12bに刻印を形成せず、薄肉部13を形成していない。その他の構成は、実験例2−1と同様である。実験例2−1から実験例2−11において、評価結果を表2に示した。
Claims (6)
- 電極体を収容する有底筒状のケース本体と、
前記ケース本体の開口部を塞ぐ封口体と、を備え、
前記電極体は、正極活物質を有する正極と、負極活物質を有する負極とを、前記正極及び前記負極の間にセパレータを介在させて巻回して形成され、前記負極活物質は、ケイ素(Si)を含有する化合物を含み、
前記封口体は、上弁体と、前記上弁体の下側に配置されて前記上弁体に接合される下弁体とを有し、前記下弁体を介して前記電極体及び前記上弁体を電気的に接続する電流経路を形成し、前記上弁体及び前記下弁体の間に形成される空間内のガス圧力が増大することで前記上弁体及び前記下弁体が離隔して前記電流経路を遮断する電流遮断機構を有し、
前記ケース本体の底部は、環の少なくとも一部を形成する薄肉部を有し、かつ、前記底部のうち前記薄肉部から外れた部分の厚みtが、0.25mm<t<0.35mmである、円筒形非水電解質二次電池。 - 前記ケース本体は鉄を主成分とする金属により形成される、請求項1に記載の円筒形非水電解質二次電池。
- 前記負極活物質において、ケイ素を含有する化合物の含有量の割合は、負極活物質の全質量に対して4質量%以上である、請求項1または請求項2に記載の円筒形非水電解質二次電池。
- 前記電流遮断機構は、前記上弁体及び前記下弁体の間の空間内のガス圧力が遮断圧以上で前記電流経路を遮断し、
前記遮断圧は、12kgf/cm2以上で14kgf/cm2以下である、請求項1〜請求項3のいずれか1項に記載の円筒形非水電解質二次電池。 - 前記薄肉部は環状または円弧状に形成される、請求項1〜請求項4のいずれか1項に記載の円筒形非水電解質二次電池。
- 前記薄肉部の直径Lが、前記ケース本体を構成する筒部の外径Dに対して、0.4<L/D<0.7の関係を満たす、請求項5に記載の円筒形非水電解質二次電池。
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