JPWO2016079919A1 - 電解液 - Google Patents
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Abstract
Description
下記一般式(1)で表される鎖状カーボネートを含むヘテロ元素含有有機溶媒が、
アルカリ金属、アルカリ土類金属又はアルミニウムをカチオンとし、下記一般式(2)で表される化学構造をアニオンとする金属塩に対し、
モル比1.5以下で含まれることを特徴とする。
(R10、R11は、それぞれ独立に、鎖状アルキルであるCnHaFbClcBrdIe、又は、環状アルキルを化学構造に含むCmHfFgClhBriIjのいずれかから選択される。nは1以上の整数、mは3以上の整数、a、b、c、d、e、f、g、h、i、jはそれぞれ独立に0以上の整数であり、2n+1=a+b+c+d+e、2m=f+g+h+i+jを満たす。)
(R21は、水素、ハロゲン、置換基で置換されていても良いアルキル基、置換基で置換されていても良いシクロアルキル基、置換基で置換されていても良い不飽和アルキル基、置換基で置換されていても良い不飽和シクロアルキル基、置換基で置換されていても良い芳香族基、置換基で置換されていても良い複素環基、置換基で置換されていても良いアルコキシ基、置換基で置換されていても良い不飽和アルコキシ基、置換基で置換されていても良いチオアルコキシ基、置換基で置換されていても良い不飽和チオアルコキシ基、CN、SCN、OCNから選択される。
R22は、水素、ハロゲン、置換基で置換されていても良いアルキル基、置換基で置換されていても良いシクロアルキル基、置換基で置換されていても良い不飽和アルキル基、置換基で置換されていても良い不飽和シクロアルキル基、置換基で置換されていても良い芳香族基、置換基で置換されていても良い複素環基、置換基で置換されていても良いアルコキシ基、置換基で置換されていても良い不飽和アルコキシ基、置換基で置換されていても良いチオアルコキシ基、置換基で置換されていても良い不飽和チオアルコキシ基、CN、SCN、OCNから選択される。
また、R21とR22は、互いに結合して環を形成しても良い。
X21は、SO2、C=O、C=S、RaP=O、RbP=S、S=O、Si=Oから選択される。
Ra、Rbは、それぞれ独立に、水素、ハロゲン、置換基で置換されていても良いアルキル基、置換基で置換されていても良いシクロアルキル基、置換基で置換されていても良い不飽和アルキル基、置換基で置換されていても良い不飽和シクロアルキル基、置換基で置換されていても良い芳香族基、置換基で置換されていても良い複素環基、置換基で置換されていても良いアルコキシ基、置換基で置換されていても良い不飽和アルコキシ基、置換基で置換されていても良いチオアルコキシ基、置換基で置換されていても良い不飽和チオアルコキシ基、OH、SH、CN、SCN、OCNから選択される。
また、Ra、Rbは、R21又はR22と結合して環を形成しても良い。)
下記一般式(1)で表される鎖状カーボネートを含むヘテロ元素含有有機溶媒が、
アルカリ金属、アルカリ土類金属又はアルミニウムをカチオンとし、下記一般式(2)で表される化学構造をアニオンとする金属塩に対し、
モル比1.5以下で含まれることを特徴とする。
(R10、R11は、それぞれ独立に、鎖状アルキルであるCnHaFbClcBrdIe、又は、環状アルキルを化学構造に含むCmHfFgClhBriIjのいずれかから選択される。nは1以上の整数、mは3以上の整数、a、b、c、d、e、f、g、h、i、jはそれぞれ独立に0以上の整数であり、2n+1=a+b+c+d+e、2m=f+g+h+i+jを満たす。)
(R21は、水素、ハロゲン、置換基で置換されていても良いアルキル基、置換基で置換されていても良いシクロアルキル基、置換基で置換されていても良い不飽和アルキル基、置換基で置換されていても良い不飽和シクロアルキル基、置換基で置換されていても良い芳香族基、置換基で置換されていても良い複素環基、置換基で置換されていても良いアルコキシ基、置換基で置換されていても良い不飽和アルコキシ基、置換基で置換されていても良いチオアルコキシ基、置換基で置換されていても良い不飽和チオアルコキシ基、CN、SCN、OCNから選択される。
R22は、水素、ハロゲン、置換基で置換されていても良いアルキル基、置換基で置換されていても良いシクロアルキル基、置換基で置換されていても良い不飽和アルキル基、置換基で置換されていても良い不飽和シクロアルキル基、置換基で置換されていても良い芳香族基、置換基で置換されていても良い複素環基、置換基で置換されていても良いアルコキシ基、置換基で置換されていても良い不飽和アルコキシ基、置換基で置換されていても良いチオアルコキシ基、置換基で置換されていても良い不飽和チオアルコキシ基、CN、SCN、OCNから選択される。
また、R21とR22は、互いに結合して環を形成しても良い。
X21は、SO2、C=O、C=S、RaP=O、RbP=S、S=O、Si=Oから選択される。
Ra、Rbは、それぞれ独立に、水素、ハロゲン、置換基で置換されていても良いアルキル基、置換基で置換されていても良いシクロアルキル基、置換基で置換されていても良い不飽和アルキル基、置換基で置換されていても良い不飽和シクロアルキル基、置換基で置換されていても良い芳香族基、置換基で置換されていても良い複素環基、置換基で置換されていても良いアルコキシ基、置換基で置換されていても良い不飽和アルコキシ基、置換基で置換されていても良いチオアルコキシ基、置換基で置換されていても良い不飽和チオアルコキシ基、OH、SH、CN、SCN、OCNから選択される。
また、Ra、Rbは、R21又はR22と結合して環を形成しても良い。)
(R13、R14は、それぞれ独立に、鎖状アルキルであるCnHaFb、又は、環状アルキルを化学構造に含むCmHfFgのいずれかから選択される。nは1以上の整数、mは3以上の整数、a、b、f、gはそれぞれ独立に0以上の整数であり、2n+1=a+b、2m=f+gを満たす。)
(R23、R24は、それぞれ独立に、CnHaFbClcBrdIe(CN)f(SCN)g(OCN)hである。
n、a、b、c、d、e、f、g、hはそれぞれ独立に0以上の整数であり、2n+1=a+b+c+d+e+f+g+hを満たす。
また、R23とR24は、互いに結合して環を形成しても良く、その場合は、2n=a+b+c+d+e+f+g+hを満たす。
X22は、SO2、C=O、C=S、RcP=O、RdP=S、S=O、Si=Oから選択される。
Rc、Rdは、それぞれ独立に、水素、ハロゲン、置換基で置換されていても良いアルキル基、置換基で置換されていても良いシクロアルキル基、置換基で置換されていても良い不飽和アルキル基、置換基で置換されていても良い不飽和シクロアルキル基、置換基で置換されていても良い芳香族基、置換基で置換されていても良い複素環基、置換基で置換されていても良いアルコキシ基、置換基で置換されていても良い不飽和アルコキシ基、置換基で置換されていても良いチオアルコキシ基、置換基で置換されていても良い不飽和チオアルコキシ基、OH、SH、CN、SCN、OCNから選択される。
また、Rc、Rdは、R23又はR24と結合して環を形成しても良い。)
(R25、R26は、それぞれ独立に、CnHaFbClcBrdIeである。
n、a、b、c、d、eはそれぞれ独立に0以上の整数であり、2n+1=a+b+c+d+eを満たす。
また、R25とR26は、互いに結合して環を形成しても良く、その場合は、2n=a+b+c+d+eを満たす。)
また後述の通り、本発明の電解液を具備する二次電池は、電極/電解液界面に、低抵抗かつカチオン含有率の高いSEI皮膜を金属塩由来物で形成することで、電極/電解液界面において可逆的かつ高速な反応を可能にすると考えられる。
ここで、
L:結晶子の大きさ
λ:入射X線波長(1.54Å)
β:ピークの半値幅(ラジアン)
θ:回折角
なお、上記したSiOxにおいては、リチウムイオン二次電池の充放電時にリチウムとSi相のケイ素とによる合金化反応が生じると考えられている。そして、この合金化反応がリチウムイオン二次電池の充放電に寄与すると考えられている。後述するスズを含む負極活物質についても、同様に、スズとリチウムとの合金化反応によって充放電できると考えられている。
正極及び負極に必要に応じてセパレータを挟装させ電極体とする。電極体は、正極、セパレータ及び負極を重ねた積層型、又は、正極、セパレータ及び負極を捲いた捲回型のいずれの型にしても良い。正極の集電体及び負極の集電体から、外部に通ずる正極端子及び負極端子までの間を、集電用リード等を用いて接続した後に、電極体に本発明の電解液を加えてリチウムイオン二次電池とするとよい。また、本発明のリチウムイオン二次電池は、電極に含まれる活物質の種類に適した電圧範囲で充放電を実行されればよい。
ジメチルカーボネートに、金属塩である(FSO2)2NLiを溶解させて、(FSO2)2NLiの濃度が5.5mol/Lである実施例1−1の電解液を製造した。実施例1−1の電解液においては、有機溶媒が金属塩に対しモル比1.1で含まれる。
ジメチルカーボネートに、金属塩である(FSO2)2NLiを溶解させて、(FSO2)2NLiの濃度が5.0mol/Lである実施例1−2の電解液を製造した。実施例1−2の電解液においては、有機溶媒が金属塩に対しモル比1.3で含まれる。
エチルメチルカーボネートに、金属塩である(FSO2)2NLiを溶解させて、(FSO2)2NLiの濃度が5.5mol/Lである実施例2−1の電解液を製造した。実施例2−1の電解液においては、有機溶媒が金属塩に対しモル比1.1で含まれる。
ジメチルカーボネートに、金属塩である(FSO2)2NLiを溶解させて、(FSO2)2NLiの濃度が4.5mol/Lである比較例1−1の電解液を製造した。比較例1−1の電解液においては、有機溶媒が金属塩に対しモル比1.6で含まれる。
ジメチルカーボネートに、金属塩である(FSO2)2NLiを溶解させて、(FSO2)2NLiの濃度が3.9mol/Lである比較例1−2の電解液を製造した。比較例1−2の電解液においては、有機溶媒が金属塩に対しモル比2で含まれる。
ジメチルカーボネートに、金属塩である(FSO2)2NLiを溶解させて、(FSO2)2NLiの濃度が3.0mol/Lである比較例1−3の電解液を製造した。比較例1−3の電解液においては、有機溶媒が金属塩に対しモル比3で含まれる。
ジメチルカーボネートに、金属塩である(FSO2)2NLiを溶解させて、(FSO2)2NLiの濃度が2.0mol/Lである比較例1−4の電解液を製造した。比較例1−4の電解液においては、有機溶媒が金属塩に対しモル比5で含まれる。
ジメチルカーボネートに、金属塩である(FSO2)2NLiを溶解させて、(FSO2)2NLiの濃度が1.0mol/Lである比較例1−5の電解液を製造した。比較例1−5の電解液においては、有機溶媒が金属塩に対しモル比11で含まれる。
ジメチルカーボネート及びエチレンカーボネートを1:1の体積比で混合した混合溶媒に、電解質であるLiPF6を溶解させて、LiPF6の濃度が1.0mol/Lである比較例2の電解液を製造した。比較例2の電解液においては、有機溶媒が電解質に対し概ねモル比10で含まれる。
フッ素置換したエチレンカーボネート3体積部並びに低粘度溶媒としてエチルメチルカーボネート及びフッ素化した鎖状化合物の混合液7体積部を混合した混合溶媒に、電解質であるLiPF6を溶解させて、LiPF6の濃度が1.0mol/Lである比較例3の電解液を製造した。比較例3の電解液においては、上記混合溶媒がLiPF6に対し、概ねモル比10で含まれる。
LiFSA:(FSO2)2NLi
DMC:ジメチルカーボネート
EMC:エチルメチルカーボネート
EC:エチレンカーボネート
FEC:フッ素置換したエチレンカーボネート
F化合物:フッ素化した鎖状化合物
実施例及び比較例の電解液のイオン伝導度を以下の条件で測定した。結果を表3に示す。
Ar雰囲気下、白金極を備えたセル定数既知のガラス製セルに、電解液を封入し、30℃、1kHzでのインピーダンスを測定した。インピーダンスの測定結果から、イオン伝導度を算出した。測定機器はSolartron 147055BEC(ソーラトロン社)を使用した。
実施例及び比較例の電解液の30℃における密度を測定した。結果を表4に示す。
実施例及び比較例の電解液の粘度を以下の条件で測定した。結果を表5に示す。
落球式粘度計(AntonPaar GmbH(アントンパール社)製 Lovis 2000 M)を用い、Ar雰囲気下、試験セルに電解液を封入し、30℃の条件下で粘度を測定した。
実施例1−1、実施例1−2、比較例1−1〜1−5の電解液、並びに、DMCにつき、以下の条件でラマンスペクトル測定を行った。各電解液のDMCに由来する部分、及び、金属塩のアニオン部分、すなわち(FSO2)2Nに由来するピークが観察されたラマンスペクトルを図1に示す。図1の横軸は波数(cm−1)であり、縦軸は散乱強度である。図1のFSAとは(FSO2)2Nの略号である。
装置:レーザーラマン分光光度計(日本分光株式会社NRSシリーズ)
レーザー波長:532nm
レーザーパワー:50mW
露光時間:20〜40秒
積算回数:3回
不活性ガス雰囲気下で電解液を石英セルに密閉し、測定に供した。
実施例1−1及び実施例1−2の電解液においては、電解液に含まれる鎖状カーボネートの分子のほぼすべてが金属塩と溶媒和していることが裏付けられた。
実施例1−2の電解液を用いたハーフセルを以下のとおり製造した。
径13.82mm、面積1.5cm2、厚み20μmのアルミニウム箔(JIS A1000番系)を作用極とし、対極は金属Liとした。セパレータは、厚み30μmのポリプロピレン製微多孔セパレータを用いた。
作用極、対極、セパレータ及び実施例1−2の電解液を電池ケース(宝泉株式会社製 CR2032型コインセルケース)に収容しハーフセルを構成した。これを実施例Aのハーフセルとした。
比較例1−1の電解液を用いた以外は、実施例Aのハーフセルと同様にして、比較例Aのハーフセルを作製した。
比較例1−2の電解液を用いた以外は、実施例Aのハーフセルと同様にして、比較例Bのハーフセルを作製した。
比較例1−3の電解液を用いた以外は、実施例Aのハーフセルと同様にして、比較例Cのハーフセルを作製した。
比較例1−4の電解液を用いた以外は、実施例Aのハーフセルと同様にして、比較例Dのハーフセルを作製した。
比較例1−5の電解液を用いた以外は、実施例Aのハーフセルと同様にして、比較例Eのハーフセルを作製した。
実施例A及び比較例A〜Eのハーフセルに対して、Liに対する電位3.0V〜6.0Vの範囲にわたり、1mV/sの条件で連続的に変化させるリニアスイープボルタンメトリーを行い、電位と応答電流との関係を観察した。電位と応答電流のグラフを図2及び図3に示す。図3のグラフは図2のグラフを拡大したものである。
実施例1−2の電解液を用いたハーフセルを以下のとおり製造した。
活物質であるスピネル構造のLiNi0.5Mn1.5O480質量部、及び、結着剤であるポリフッ化ビニリデン5質量部、及び導電助剤であるアセチレンブラック15質量部を混合した。この混合物を適量のN−メチル−2−ピロリドンに分散させて、スラリーを作製した。集電体として厚み20μmのアルミニウム箔を準備した。このアルミニウム箔の表面に、ドクターブレードを用いて、上記スラリーを膜状に塗布した。スラリーが塗布されたアルミニウム箔を乾燥してN−メチル−2−ピロリドンを除去し、その後、アルミニウム箔をプレスし、接合物を得た。得られた接合物を真空乾燥機で120℃、6時間加熱乾燥して、活物質層が形成されたアルミニウム箔を得た。これを作用極とした。
電解液として比較例1−1の電解液を用いた以外は、実施例Bと同様の方法で、比較例Fのハーフセルを製造した。
電解液として比較例2の電解液を用いた以外は、実施例Bと同様の方法で、比較例Gのハーフセルを製造した。
実施例B、比較例F、比較例Gのハーフセルの容量維持率を以下の方法で試験した。
各ハーフセルにつき、室温、0.2Cにて、3.5V〜4.9V(vs.Li基準)の範囲の充放電サイクルを繰り返し、各サイクルの放電容量を測定した。各ハーフセルにつき、以下の式にて容量維持率(%)を算出した。なお、ここでの記述は、対極を負極、作用極を正極とみなしている。結果を表6に示す。
容量維持率(%)=100×(30サイクル時の放電容量)/(1サイクル時の放電容量)
実施例1−2の電解液を用いたハーフセルを以下のとおり製造した。
活物質であるスピネル構造のLiNi0.5Mn1.5O480質量部、及び、結着剤であるポリフッ化ビニリデン10質量部、及び導電助剤であるアセチレンブラック10質量部を混合した。この混合物を適量のN−メチル−2−ピロリドンに分散させて、スラリーを作製した。集電体として厚み20μmのアルミニウム箔を準備した。このアルミニウム箔の表面に、ドクターブレードを用いて、上記スラリーを膜状に塗布した。スラリーが塗布されたアルミニウム箔を乾燥してN−メチル−2−ピロリドンを除去し、その後、アルミニウム箔をプレスし、接合物を得た。得られた接合物を真空乾燥機で120℃、6時間加熱乾燥して、活物質層が形成されたアルミニウム箔を得た。これを作用極とした。
電解液として比較例1−1の電解液を用いた以外は、実施例Cと同様の方法で、比較例Hのハーフセルを製造した。
電解液として比較例2の電解液を用いた以外は、実施例Cと同様の方法で、比較例Iのハーフセルを製造した。
実施例C、比較例H、比較例Iのハーフセルのレート容量を以下の方法で試験した。
各ハーフセルに対し、室温、3.5Vから4.9Vまでの充電及び4.9Vから3.5Vまでの放電を、0.1C、0.2C、0.5C、1C、2C、5C、10C、15C、20C及び0.1Cレートの順序で、各レートにつき3回ずつ行う充放電サイクル試験を行った。初めの0.1Cレートでの2回目の放電容量に対する、5Cレートでの2回目の放電容量の比率を算出した結果を表7に示す。なお、ここでの記述は、対極を負極、作用極を正極とみなしている。1Cとは一定電流において1時間で電池を完全充電又は放電させるために要する電流値を意味する。
実施例1−2の電解液を用いたハーフセルを以下のとおり製造した。
活物質である平均粒径10μmの黒鉛90質量部及び結着剤であるポリフッ化ビニリデン10質量部を混合した。この混合物を適量のN−メチル−2−ピロリドンに分散させて、スラリーを作製した。集電体として厚み20μmの銅箔を準備した。この銅箔の表面に、ドクターブレードを用いて、上記スラリーを膜状に塗布した。スラリーが塗布された銅箔を乾燥してN−メチル−2−ピロリドンを除去し、その後、銅箔をプレスし、接合物を得た。得られた接合物を真空乾燥機で120℃、6時間加熱乾燥して、活物質層が形成された銅箔を得た。これを作用極とした。なお、黒鉛は、SECカーボン株式会社のSNOグレードのものを使用した。
比較例1−1の電解液を用いた以外は、実施例Dのハーフセルと同様にして、比較例Jのハーフセルを作製した。
比較例1−2の電解液を用いた以外は、実施例Dのハーフセルと同様にして、比較例Kのハーフセルを作製した。
比較例1−3の電解液を用いた以外は、実施例Dのハーフセルと同様にして、比較例Lのハーフセルを作製した。
比較例1−4の電解液を用いた以外は、実施例Dのハーフセルと同様にして、比較例Mのハーフセルを作製した。
比較例1−5の電解液を用いた以外は、実施例Dのハーフセルと同様にして、比較例Nのハーフセルを作製した。
比較例2の電解液を用いた以外は、実施例Dのハーフセルと同様にして、比較例Oのハーフセルを作製した。
実施例D、比較例J〜Oのハーフセルにつき、25℃、0.1Cにて、2.5V〜0.1Vの範囲で充放電を行い、充電曲線及び放電曲線を観察した。また、各ハーフセルの初回充電容量、初回放電容量を測定し、さらに、初回クーロン効率(%)を下記の計算式で算出した。結果を表8に示す。
初回クーロン効率(%)=100×(初回放電容量)/(初回充電容量)
なお、ここでの記述は、対極を正極、作用極を負極とみなしている。
実施例1−1の電解液を用いたリチウムイオン二次電池を以下のとおり製造した。
実施例2−1の電解液を用いた以外は、実施例Iのリチウムイオン二次電池と同様にして、実施例IIのリチウムイオン二次電池を作製した。
比較例3の電解液を用いた以外は、実施例Iのリチウムイオン二次電池と同様にして、比較例Iのリチウムイオン二次電池を作製した。
実施例I、II、比較例Iのリチウムイオン二次電池につき、以下の方法で、容量維持率を評価した。各リチウムイオン二次電池について、室温、0.1C、3.0V〜4.9V(vs.Li基準)の範囲で充放電を繰り返した。初回充放電時の放電容量、各サイクル時の放電容量を測定した。そして、初回放電時の各リチウムイオン二次電池の容量を100%として、特定のサイクル時の各リチウムイオン二次電池の容量維持率(%)を算出した。結果を表9及び図4に示す。また、実施例IIのリチウムイオン二次電池について、初回、10サイクル目、20サイクル目、45サイクル目の充放電曲線を図5に示し、比較例Iのリチウムイオン二次電池について、初回、10サイクル目、20サイクル目の充放電曲線を図6に示す。
Claims (13)
- 下記一般式(1)で表される鎖状カーボネートを含むヘテロ元素含有有機溶媒が、
アルカリ金属、アルカリ土類金属又はアルミニウムをカチオンとし、下記一般式(2)で表される化学構造をアニオンとする金属塩に対し、
モル比1.5以下で含まれること特徴とする電解液。
R10OCOOR11 一般式(1)
(R10、R11は、それぞれ独立に、鎖状アルキルであるCnHaFbClcBrdIe、又は、環状アルキルを化学構造に含むCmHfFgClhBriIjのいずれかから選択される。nは1以上の整数、mは3以上の整数、a、b、c、d、e、f、g、h、i、jはそれぞれ独立に0以上の整数であり、2n+1=a+b+c+d+e、2m=f+g+h+i+jを満たす。)
(R21X21)(R22SO2)N 一般式(2)
(R21は、水素、ハロゲン、置換基で置換されていても良いアルキル基、置換基で置換されていても良いシクロアルキル基、置換基で置換されていても良い不飽和アルキル基、置換基で置換されていても良い不飽和シクロアルキル基、置換基で置換されていても良い芳香族基、置換基で置換されていても良い複素環基、置換基で置換されていても良いアルコキシ基、置換基で置換されていても良い不飽和アルコキシ基、置換基で置換されていても良いチオアルコキシ基、置換基で置換されていても良い不飽和チオアルコキシ基、CN、SCN、OCNから選択される。
R22は、水素、ハロゲン、置換基で置換されていても良いアルキル基、置換基で置換されていても良いシクロアルキル基、置換基で置換されていても良い不飽和アルキル基、置換基で置換されていても良い不飽和シクロアルキル基、置換基で置換されていても良い芳香族基、置換基で置換されていても良い複素環基、置換基で置換されていても良いアルコキシ基、置換基で置換されていても良い不飽和アルコキシ基、置換基で置換されていても良いチオアルコキシ基、置換基で置換されていても良い不飽和チオアルコキシ基、CN、SCN、OCNから選択される。
また、R21とR22は、互いに結合して環を形成しても良い。
X21は、SO2、C=O、C=S、RaP=O、RbP=S、S=O、Si=Oから選択される。
Ra、Rbは、それぞれ独立に、水素、ハロゲン、置換基で置換されていても良いアルキル基、置換基で置換されていても良いシクロアルキル基、置換基で置換されていても良い不飽和アルキル基、置換基で置換されていても良い不飽和シクロアルキル基、置換基で置換されていても良い芳香族基、置換基で置換されていても良い複素環基、置換基で置換されていても良いアルコキシ基、置換基で置換されていても良い不飽和アルコキシ基、置換基で置換されていても良いチオアルコキシ基、置換基で置換されていても良い不飽和チオアルコキシ基、OH、SH、CN、SCN、OCNから選択される。
また、Ra、Rbは、R21又はR22と結合して環を形成しても良い。) - 前記ヘテロ元素含有有機溶媒は前記鎖状カーボネートを80体積%以上又は80モル%以上で含む請求項1に記載の電解液。
- 請求項1に記載の一般式(1)で表される鎖状カーボネートが、
アルカリ金属、アルカリ土類金属又はアルミニウムをカチオンとし、請求項1に記載の一般式(2)で表される化学構造をアニオンとする金属塩に対し、
モル比1.5以下で含まれることを特徴とする電解液。 - 前記金属塩のアニオンの化学構造が下記一般式(2−1)で表される請求項1〜3のいずれかに記載の電解液。
(R23X22)(R24SO2)N 一般式(2−1)
(R23、R24は、それぞれ独立に、CnHaFbClcBrdIe(CN)f(SCN)g(OCN)hである。
n、a、b、c、d、e、f、g、hはそれぞれ独立に0以上の整数であり、2n+1=a+b+c+d+e+f+g+hを満たす。
また、R23とR24は、互いに結合して環を形成しても良く、その場合は、2n=a+b+c+d+e+f+g+hを満たす。
X22は、SO2、C=O、C=S、RcP=O、RdP=S、S=O、Si=Oから選択される。
Rc、Rdは、それぞれ独立に、水素、ハロゲン、置換基で置換されていても良いアルキル基、置換基で置換されていても良いシクロアルキル基、置換基で置換されていても良い不飽和アルキル基、置換基で置換されていても良い不飽和シクロアルキル基、置換基で置換されていても良い芳香族基、置換基で置換されていても良い複素環基、置換基で置換されていても良いアルコキシ基、置換基で置換されていても良い不飽和アルコキシ基、置換基で置換されていても良いチオアルコキシ基、置換基で置換されていても良い不飽和チオアルコキシ基、OH、SH、CN、SCN、OCNから選択される。
また、Rc、Rdは、R23又はR24と結合して環を形成しても良い。) - 前記金属塩のアニオンの化学構造が下記一般式(2−2)で表される請求項1〜4のいずれかに記載の電解液。
(R25SO2)(R26SO2)N 一般式(2−2)
(R25、R26は、それぞれ独立に、CnHaFbClcBrdIeである。
n、a、b、c、d、eはそれぞれ独立に0以上の整数であり、2n+1=a+b+c+d+eを満たす。
また、R25とR26は、互いに結合して環を形成しても良く、その場合は、2n=a+b+c+d+eを満たす。) - 前記金属塩が(CF3SO2)2NLi、(FSO2)2NLi、(C2F5SO2)2NLi、FSO2(CF3SO2)NLi、(SO2CF2CF2SO2)NLi、又は(SO2CF2CF2CF2SO2)NLiである請求項1〜5のいずれかに記載の電解液。
- 前記鎖状カーボネートが下記一般式(1−1)で表される請求項1〜6のいずれかに記載の電解液。
R13OCOOR14 一般式(1−1)
(R13、R14は、それぞれ独立に、鎖状アルキルであるCnHaFb、又は、環状アルキルを化学構造に含むCmHfFgのいずれかから選択される。nは1以上の整数、mは3以上の整数、a、b、f、gはそれぞれ独立に0以上の整数であり、2n+1=a+b、2m=f+gを満たす。) - 前記鎖状カーボネートがジメチルカーボネート、エチルメチルカーボネート又はジエチルカーボネートから選択される請求項1〜7のいずれかに記載の電解液。
- 前記モル比が1〜1.5の範囲内である請求項1〜8のいずれかに記載の電解液。
- 請求項1〜9のいずれかに記載の電解液を具備する二次電池。
- 反応電位がLi基準で4.5V以上である正極活物質を具備する請求項10に記載の二次電池。
- 正極活物質としてスピネル構造のリチウム金属複合酸化物を具備する請求項10又は11に記載の二次電池。
- アルミニウム製の正極集電体を具備する請求項10〜12のいずれかに記載の二次電池。
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