JPWO2016063612A1 - 二次電池用電極の製造方法および製造装置と、二次電池用電極および二次電池 - Google Patents
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Abstract
Description
二次電池は大別して巻回型と積層型に分類できる。巻回型二次電池の電池素子は、長尺の正極シートと負極シートとがセパレータによって隔離されつつ重ね合わされた状態で複数回巻き回された構造を有する。積層型二次電池の電池素子は、正極シートと負極シートとがセパレータによって隔離されながら交互に繰り返し積層された構造を有する。正極シートおよび負極シートは、集電体に活物質層(活物質と結着剤や導電材などとを含む合剤からなる場合も含む)が形成された塗布部と、電極端子を接続するために活物質層が形成されていない未塗布部とを備えている。
また、二次電池は、電気的な特性や信頼性を安定させるために、電池素子をテープ等で固定して電池素子を均一な圧力で押さえることが好ましい。しかし、積層型二次電池に特許文献1のような絶縁部材を用いると、絶縁部材が存在する部分と存在しない部分との厚さの差により電池素子を均等に押さえることが出来なくなり、電気特性のばらつきやサイクル特性の低下など、電池の品質の低下を招くおそれがある。
特許文献3には、活物質の間欠塗布に用いられる間欠供給用バルブが記載されている。
[二次電池の基本構造]
図1は、本発明を採用した積層型のリチウムイオン二次電池の構成の一例を模式的に示している。本発明のリチウムイオン二次電池100は、1対の電極、すなわち正極(正極シート)1と負極(負極シート)6とが、セパレータ20を介して交互に複数層積層された電極積層体(電池素子)を備えている。この電極積層体は電解液5と共に、可撓性フィルム30からなる外装容器に収納されている。電極積層体の正極1には正極端子11の一端が、負極6には負極端子16の一端がそれぞれ接続されており、正極端子11の他端側および負極端子16の他端側は、それぞれ可撓性フィルム30の外部に引き出されている。図1では、電極積層体を構成する各層の一部(厚さ方向の中間部に位置する層)を図示省略して、電解液5を示している。
負極活物質層7を構成する材料としては、黒鉛、非晶質炭素、ダイヤモンド状炭素、フラーレン、カーボンナノチューブ、カーボンナノホーンなどの炭素材料や、リチウム金属材料、シリコンやスズなどの合金系材料、Nb2O5やTiO2などの酸化物系材料、あるいはこれらの複合物を用いることができる。
正極活物質層2および負極活物質層7を構成する材料は、結着剤や導電助剤等を適宜加えた合剤であってよい。導電助剤としては、カーボンブラック、炭素繊維、または黒鉛などのうちの1種、または2種以上の組み合せを用いることができる。また、結着剤としては、ポリフッ化ビニリデン(PVDF)、ポリテトラフルオロエチレン、カルボキシメチルセルロース、変性アクリロニトリルゴム粒子などを用いることができる。
図2は、本発明におけるリチウムイオン二次電池の一実施形態を説明するための概略断面図であり、電極積層体の一部分のみを拡大して模式的に記載している。
図1では図示省略したが、図2に示すように、本実施形態の正極活物質層2は、中央部付近に位置し、正極活物質層2の平均膜厚と同等であって概ね一定の厚さを有する層厚部2bと、正電活物質層2の一端部に位置し層厚部2bよりも厚さが薄い層薄部2aとを含む。この層薄部2aは、正極活物質を含むスラリーを正極集電体3上に塗布する際の塗り始めの部分である。層薄部2aの厚さと、一部がこの層薄部2aの上に配置される絶縁部材40との厚さの和が、層厚部2aの平均厚さ以下となるように、層薄部2aおよび層厚部2bの厚さが設定されている。
塗工弁13の弁体130の移動は、モーター135によって行うことが特に好ましい。モーター135を利用することで、弁体130と一体的に接続されたシャフト131を任意の動作プロファイルで直線運動させることができ、エアシリンダーなどを用いた場合に比べて、弁体130と弁座132の貫通穴132aによって形成される開口量を高速で任意に制御することができるからである。
このようにスラリーの吐出量と、正極集電体3からダイヘッド12の吐出口12aまでの間隔との双方を制御することで、間欠塗布における正極1の塗布端を精度良く形成することが可能となる。
本実施形態では、図6に示すように、ダイヘッド12が回動可能に配置されており、ダイヘッド12の吐出口12aからスラリーを突出する方向(矢印A)と、バックロール600の接線Bとのなす角度が変化する。この構成によると、第1の実施形態のようにダイヘッド12がバックロール600に対して接近したり離れたりするように平行移動するのではなく、ダイヘッド12の回動によって、ダイヘッド12の吐出口12aと、バックロール600上の正極集電体3との間隔を変更する。具体的には、図6(a1),6(a2)に示すように、吐出口12aからのスラリーの吐出方向Aがバックロール600の接線Bに直交してバックロール600の中心に直線的に向いている場合には、吐出口12aと正極集電体3の間隔C1が小さい。従って、正極活物質層2の層薄部2aを形成する際には、ダイヘッド12をこのような位置および姿勢に保つ。
また、本発明は、間欠塗布方式による活物質層の塗布に限られず、層厚部と層薄部とを含む電極活物質層であれば、連続塗布方式による活物質層の形成時にも適用可能である。
本発明は、リチウムイオン二次電池の電極の製造に特に効果的であるが、その他の二次電池の電極の製造に適用することもできる。
(実施例1)
[正極の製造]
図7は、本発明におけるリチウムイオン二次電池の製造方法のうち、間欠塗布方式によって正極集電体3に正極活物質層2を形成した状態を示している。正極1の未塗布部の一部は正極タブであり、塗布部と未塗布部の境界4を覆うように絶縁テープ40が貼り付けられている。
正極活物質としてLiMn2O4とLiNi0.8Co0.1Al0.1O2との混合物を用い、導電剤としてカーボンブラック、バインダーとしてPVdFを用い、これらの合剤を有機溶媒中に分散したスラリーを準備した。このスラリーを、図7(a)に示すように厚さ20μmのアルミニウムを主成分とする集電体3に間欠的に塗布して乾燥し、平均厚さ80μmの正極活物質層2を形成した。正極活物質層の一端部、すなわち、塗布開始部分である層薄部2aは、その他の部分(層厚部2b)よりも厚さが薄くなっている。具体的な塗布方法については後述する。
このように正極集電体3に塗布された正極活物質層2は、正極集電体3ごとプレス機にセットされて厚さ方向に圧縮される。その後、正極集電体3の長手方向に所定の間隔で形成されている正極活物質層2の塗布部と未塗布部との境界4を覆う範囲に、厚さ30μmのポリプロピレン製の絶縁テープ40が貼り付けられる。絶縁テープ40の一端部は、正極活物質層2が存在しない未塗布部、すなわち正極集電体3上に直接配置され、他端部は正極活物質層2の薄い層薄部2aの上に配置される。
図8を参照して、正極活物質を含むスラリーを間欠塗布方式によって塗布する方法を説明する。
図8に示すように、バックロール600を含む搬送装置によって正極集電体3を矢印方向に搬送しながら、バックロール600に対向するダイヘッド12の吐出口12aからスラリーを正極集電体3に吐出する。それによって、正極集電体3の表面に正極活物質層2を形成する。この製造装置は、図3に示すのと同様なダイヘッド12、塗工弁13、および供給部50を含む。供給部50は、スラリータンク15と、塗工弁13に接続されている三方弁17と、スラリータンク15と三方弁17との間に位置するポンプ14と、スラリータンク15と三方弁17との間でポンプ14とは異なる経路内に位置するリターン弁18とを含む。従って、スラリータンク15に蓄えられているスラリー10が、ポンプ14によって、配管501、配管502、三方弁17、および配管503を介して、塗工弁13に供給される。塗工弁13が開いているときには、配管504を介してダイヘッド12にスラリーが供給されて吐出口12aから正極集電体3に向けて吐出される。塗工弁13が閉じているときには、ダイヘッド12にスラリーが供給されずスラリーは吐出されない。一方、スラリーの吐出を行わないときには、三方弁17がスラリーの流れる経路を、配管503から配管505に切り替える。従って、スラリーは、ポンプ14から三方弁17、配管505、リターン弁18、配管506を経由してスラリータンク15に戻される。
負極活物質として表面を非晶質で被覆した黒鉛を用い、バインダーとしてPVdFを用い、これらの合剤を有機溶媒中に分散したスラリーを準備した。このスラリーを、負極集電体8である厚さ15μmの銅箔に間欠的に塗布して乾燥して負極活物質層7を形成し、集電体の片面上における厚さが55μmとなるようプレスした。本実施例では負極活物質層7は一様な厚さを有し、塗布部と未塗布部との境界に負極活物質層7の段差や傾斜は形成せず、絶縁部材を貼り付けてもいない。負極活物質層7が形成された負極集電体8を切断することによって複数の負極6を得る。
前述したように製造した正極1と負極6とを、厚さ25μmのポリプロピレンからなるセパレータ20を介して積層し、これに負極端子16や正極端子11を接続し、可撓性のフィルム30からなる外装容器に収容して、図1に示すような厚さ8mmの積層型二次電池を得た。
正極1の製造装置における塗工弁13の弁体130の駆動装置として、モーターに代えてエアシリンダーを用いた。それ以外の条件はすべて実施例1と同様にして、積層型の二次電池を得た。
正極1の製造装置におけるダイヘッド12の吐出口12aと正極集電体3との間隔を常に一定に固定し、層厚部2aの形成時も層薄部2bの形成時も吐出口12aと正極集電体3との間隔を一定にして吐出口12aからスラリーを吐出した。そして、正極1の製造装置における塗工弁13の弁体130の駆動装置として、モーターに代えてエアシリンダーを用いた。それ以外の条件はすべて実施例1と同様にして、積層型の二次電池を得た。
前述したようにして10個ずつ製造した実施例1〜2および比較例1の積層型二次電池のそれぞれの厚さおよびサイクル特性を評価して平均した結果を表1に示している。これによると、実施例1〜2の積層型二次電池は、比較例1の積層型二次電池に比べて厚さが薄く、サイクル特性が良好であった。
Claims (20)
- 複数の電極とセパレータとを積層した構成の電極積層体を有する二次電池用の電極の製造方法であって、
前記電極は、集電体と該集電体の表面に形成された活物質層とを有し、
前記活物質層は、層厚部と、前記活物質層の端部に位置し前記層厚部よりも厚さが薄い層薄部とを含み、活物質を含むスラリーが塗工弁を介して供給されるダイヘッドの吐出口から前記集電体の表面に向けて前記スラリーを吐出することによって形成され、
前記活物質層の前記層薄部の形成時には、前記層厚部の形成時に比べて前記集電体に近い前記吐出口から、前記層厚部の形成時に比べて開口量が小さい前記塗工弁を介して供給された前記スラリーを前記集電体に向かって吐出する
二次電池用電極の製造方法。 - 前記活物質層の形成開始時には、前記集電体との間隔が小さい前記吐出口から、開口量の小さい前記塗工弁を介して供給された少量の前記スラリーを前記集電体に向かって吐出して前記層薄部を形成し、前記層薄部の形成後には、前記吐出口と前記集電体との間隔を大きくし、かつ前記塗工弁の開口量を大きくしてから、該塗工弁を介して供給された多量の前記スラリーを前記集電体に向かって吐出して前記層厚部を形成する、請求項1に記載の二次電池用電極の製造方法。
- 前記層薄部の形成後に、前記塗工弁の開口量を大きくした後に前記吐出口と前記集電体との間隔を大きくする、請求項2に記載の二次電池用電極の製造方法。
- 前記塗工弁は、貫通穴を有する弁座と、前記弁座に当接可能であるとともに前記弁座から離れることも可能な弁体とを含み、前記活物質層の前記層薄部の形成時には、前記弁体と前記弁座との間隔を小さくすることによって前記塗工弁の開口量を小さくする、請求項1から3のいずれか1項に記載の二次電池用電極の製造方法。
- 前記塗工弁が閉じており前記ダイヘッドから前記スラリーを吐出しない状態から、前記塗工弁を開いて前記ダイヘッドから前記集電体への前記スラリーの吐出を開始し、
前記塗工弁を開き始めた時点から所定の時間経過した後に、前記ダイヘッドが前記集電体から離れるように移動を開始させる
請求項1から4のいずれか1項に記載の二次電池用電極の製造方法。 - 前記塗工弁を開き始めた時点から前記ダイヘッドが前記集電体から離れるように移動を開始させるまでの間は、前記層薄部を形成する、請求項5に記載の二次電池用電極の製造方法。
- 複数の電極とセパレータとを積層した構成の電極積層体を有する二次電池用の電極の製造方法であって、
前記電極は、集電体と該集電体の表面に形成された活物質層とを有し、
前記活物質層は、層厚部と、前記活物質層の端部に位置し、前記層厚部よりも厚さが薄い層薄部とを含み、活物質を含むスラリーが塗工弁を介して供給されるダイヘッドの吐出口から前記集電体の表面に向けて前記スラリーを吐出することによって形成され、
前記活物質層の前記層薄部の形成時には、前記層厚部の形成時に比べて前記ダイヘッドの前記集電体に向かう角度を異ならせることによって前記集電体に近づけられた前記吐出口から、前記層厚部の形成時に比べて少量の前記スラリーを前記集電体に向かって吐出する
二次電池用電極の製造方法。 - 前記ダイヘッドは回動可能に設けられており、前記層薄部の形成から前記層厚部の形成に移行する際に、前記ダイヘッドを回動させることによって前記吐出口と前記集電体との間隔を大きくする、請求項7に記載の二次電池用電極の製造方法。
- 前記塗工弁が閉じており前記ダイヘッドから前記スラリーを吐出しない状態から、前記塗工弁を開いて前記ダイヘッドから前記集電体への前記スラリーの吐出を開始し、
前記塗工弁を開き始めた時点から所定の時間経過した後に、前記ダイヘッドの回動を開始させる
請求項8に記載の二次電池用電極の製造方法。 - 前記塗工弁を開き始めた時点から前記ダイヘッドの回動を開始させるまでの間は、前記層薄部を形成する、請求項9に記載の二次電池用電極の製造方法。
- 前記集電体の表面に前記活物質層が存在しない未塗布部を形成する際には、前記塗工弁を閉じる、請求項1から10のいずれか1項に記載の二次電池用電極の製造方法。
- 前記層薄部と前記層厚部との間に位置する移行部分の長さを1mm以下にする、請求項1から11のいずれか1項に記載の二次電池用電極の製造方法。
- 複数の電極とセパレータとを積層した構成の電極積層体を有する二次電池用の電極の製造装置であって、
前記電極を構成する集電体の表面に向かって活物質を含むスラリーを吐出する吐出口を有するダイヘッドと、前記ダイヘッドに前記スラリーを供給する、開口量を調整可能な塗工弁と、を有し、
前記ダイヘッドは、前記集電体の表面に活物質層の厚さの厚い層厚部を形成するときには前記吐出口と前記集電体との間隔を大きくし、前記集電体の表面に厚さの薄い層薄部を形成するときには前記吐出口と前記集電体との間隔を小さくすることができ、
前記塗工弁は、前記集電体の表面に前記層厚部を形成するときには開口量を大きくして前記ダイヘッドに供給する前記スラリーの量を多くし、前記集電体の表面に前記層薄部を形成するときには開口量を小さくして前記ダイヘッドに供給する前記スラリーの量を少なくすることができる、二次電池用電極の製造装置。 - 前記塗工弁は、貫通穴を有する弁座と、前記弁座に当接可能であるとともに前記弁座から離れることも可能な弁体とを含み、前記活物質層の前記層厚部の形成時には、前記弁体と前記弁座との間隔を大きくすることによって前記塗工弁の開口量を大きくし、前記活物質層の前記層薄部の形成時には、前記弁体と前記弁座との間隔を小さくすることによって前記塗工弁の開口量を小さくすることができる、請求項13に記載の二次電池用電極の製造装置。
- 前記ダイヘッドは、前記塗工弁が開き始めて前記ダイヘッドから前記スラリーを吐出し始めてから所定の時間経過した後に、前記集電体から離れるように移動を開始する、請求項13または14に記載の二次電池用電極の製造装置。
- 複数の電極とセパレータとを積層した構成の電極積層体を有する二次電池用の電極の製造装置であって、
前記電極を構成する集電体の表面に向かって活物質を含むスラリーを吐出する吐出口を有する回動可能なダイヘッドと、前記ダイヘッドに前記スラリーを供給する塗工弁と、を有し、
前記ダイヘッドは回動することによって、前記集電体の表面に活物質層の厚さの厚い層厚部を形成するときには前記吐出口と前記集電体との間隔を大きくし、前記集電体の表面に厚さの薄い層薄部を形成するときには前記吐出口と前記集電体との間隔を小さくすることができる
二次電池用電極の製造装置。 - 前記ダイヘッドは、前記塗工弁が開き始めて前記ダイヘッドから前記スラリーを吐出し始めてから所定の時間経過した後に、回動を開始する、請求項16に記載の二次電池用電極の製造装置。
- 前記スラリーを収容するスラリータンクと、前記スラリーを前記スラリータンクから前記塗工弁に供給するポンプとをさらに含む、請求項13から17のいずれか1項に二次電池用電極の製造装置。
- 集電体と該集電体の表面に形成された活物質層とを有する二次電池用電極であって、
前記活物質層は、層厚部と、前記活物質層の端部に位置し、前記層厚部よりも厚さが薄い層薄部とを含み、
前記集電体の前記活物質層が形成されていない未塗布部と、前記活物質層の前記層薄部との境界部分を覆うように絶縁部材が設けられており、
前記層薄部の厚さと前記絶縁部材の厚さの和が、前記層厚部の厚さよりも小さく、
前記層薄部は1.5mm以上の長さを有し、
前記層薄部と前記層厚部との間の移行部分の長さは1mm以下である
二次電池用電極。 - 複数の電極とセパレータとを積層した構成の電極積層体と、前記電極積層体を電解液とともに収容する外装容器とを有し、前記電極積層体に含まれる前記複数の電極のうちの少なくとも一部が請求項19に記載の二次電池用電極である、二次電池。
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