JPWO2013012081A1 - 水中のセシウムイオンの除去方法及び除去装置 - Google Patents
水中のセシウムイオンの除去方法及び除去装置 Download PDFInfo
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Abstract
Description
しかしこれらの担体はセシウムイオンに対する選択性が低く、水溶液中の海水中の金属イオン、特にナトリウムイオンが共存すると、極端にセシウムイオンに対する吸着能が低下し、大量の吸着担体が必要となる。その結果、大量の放射性廃棄物を処理する必要となる。また水に不溶性の担体を使用しているため、セシウムイオンの吸着反応は不均一となり、吸着平衡に達するまでに時間を要する。
さらに近年、磁性粒子を用いた排水処理システムが開発され、水溶液中の重金属の除去に磁気分離が利用されている。したがって、この方法を水溶液中のセシウムイオンの分離に利用すれば、遠心分離、減圧濾過の工程がなく、磁気分離によりセシウムイオンを除去することが可能である。そのため、ヒトに対する被爆の少ない迅速なセシウムイオンの除去に向いていると想定される。
例えば、フェロシアン化鉄を結合させた磁性粒子からなる固体吸着剤をあらかじめ調整し、これを放射性セシウムに汚染された水に投入してセシウムイオンを吸着させ、磁場中に設置したカラムを用いて、セシウムイオンが吸着した固体吸着剤を分離する方法が知られている(非特許文献3)。磁気分離により固体吸着剤と水とを分離する方法は、短時間での分離、比較的小型の設備で処理が可能となる。しかしながら、この方法では、予めフェロシアン化鉄を結合した磁性粒子を製造する必要があり、また、この方法も水に不溶性の磁性粒子を固形吸着剤として使用しているため、吸着平衡に達するまでに時間を要し、実用化は困難である。
(1) セシウム含有水溶液中でセシウムイオンを含有する磁性粒子を調製し、該磁性粒子を磁気分離する、水溶液中のセシウムイオンの除去方法。
(2) セシウム含有水溶液中でセシウムイオンを含有する磁性粒子を調製し、該磁性粒子を濾過または磁気分離する、水溶液中のセシウムイオンの除去方法。
(3) セシウムイオンとセシウムイオン吸着物質を均一系で反応させた後にセシウムイオンを含有する磁性粒子を調製する、前記(1)または(2)記載のセシウムイオンの除去方法。
(4) 前記セシウム含有水溶液中に水溶性フェロシアン化物と水溶性鉄塩を添加してセシウムイオンを含有する磁性粒子を調製する、前記(1)または(2)記載のセシウムイオンの除去方法。
(5) 前記水溶性フェロシアン化物が、フェロシアン化カリウム又はフェロシアン化ナトリウムであり、前記水溶性鉄塩が、塩化鉄、硫酸鉄又は硝酸鉄である、前記(4)記載のセシウムイオンの除去方法。
(6) 前記水溶性鉄塩が、塩化鉄第一鉄と塩化第二鉄との混合物である、前記(5)記載のセシウムイオンの除去方法。
(7) 前記磁性粒子の調製後、前記セシウム含有水溶液中に凝集剤を添加して濾過または磁気分離を行う、前記(1)〜(6)のいずれか1つに記載のセシウムイオンの除去方法。
(8) 前記セシウム含有水溶液中のセシウムイオンを、磁性微粒子調製工程と濾過または磁気分離工程とを併せて60分以内に除去する、前記(1)〜(7)のいずれか1つに記載のセシウムイオンの除去方法。
(9) セシウムイオンを含有する磁性粒子を調製する槽を有し、かつ、該槽に該磁性粒子を自動的に濾過または磁気分離を行うための機能が配備された、前記(1)〜(8)のいずれか1つに記載のセシウム含有水溶液中のセシウムイオンの除去を行うための除去装置。
更に本発明によれば、従来必要であった遠心分離、減圧濾過等の工程が、汎用の濾過または磁気分離工程で簡略化されるため、セシウム除去工程の自動化が可能である。その結果、ヒトに対する被爆は最低限度に止めることが可能であり、放射性セシウムの処理技術として、極めて価値の大きいものである。また回収されたセシウムイオンを含有する磁性粒子も、ゼオライトなどの水に不溶性の吸着担体によるセシウムイオンの吸着方法と比較して、その容積が非常に小さく、放射性廃棄物の量を大幅に低減することができる。
さらに非特許文献3によるとフェロシアン化鉄を固定化した磁性微粒子を用いて放射性セシウムイオンの吸着を試みているが、その吸着反応は不均一系であるために、10時間以上の処理時間を要している。
さらに、本発明の方法によれば、予めフェロシアン化鉄を担体に担持させて吸着剤を製造する等の予備操作を行う必要がなく、また、生成した磁性粒子は濾過または磁気分離により含水率の低い廃棄物として容易に分離できるため、廃棄物の低減につながる。
本発明では、セシウム含有水溶液中で磁性粒子を製造することによって、磁性粒子の製造過程において、磁性粒子中にセシウムイオンを吸着又は取り込んだ、セシウムイオンを含有する磁性粒子を調製することができれば、いかなる製造方法であってもよい。例えば、セシウム含有水溶液中でセシウムイオン吸着能を有する化合物の存在下で磁性粒子を製造することにより、セシウムイオンを含有する磁性粒子を調製することができる。セシウム含有水溶液は、セシウムがイオンの状態で溶解した水溶液である。なお、セシウム含有水溶液は必要に応じて、油水分離、濾過、pH調整等の前処理を行ってもよい。
例えば、セシウム含有水溶液において、上記水溶性フェロシアン化物の存在下で、水溶性鉄塩を添加することにより、水溶液中でセシウムイオンを含有する磁性粒子を調製することができる。かかる磁性粒子の調製過程において、セシウムイオンと反応しつつフェロシアン化物と水溶性鉄塩が反応して、セシウムイオンを含有する磁性粒子が得られるものと推定され、かつ、かかる調製工程を経ることにより、セシウムイオンが非常に効率よく、かつ短時間で磁性粒子に吸着ないし取り込まれることが判明した。
濾過は、工業用濾紙、メンブランフィルタ、中空フィルタ、カートリッジフィルタ、ガラス濾紙、濾過板などの公知のフィルタを用いて、従来公知の方法により行うことができ、磁気分離の場合と同様に、人的作業を経ることなく自動化することが、放射性物質の人的影響を最小限に抑える上で好ましい。フィルタの孔径は特に限定的ではないが、濾過速度の向上、目詰まり防止の点で、0.2μm以上であることが好ましい。上限は特に限定的でないが、生成した磁性微粒子の濾過時の回収漏れを防ぐ点で、1μm以下であることが好ましい。
磁性粒子の濾過または磁気分離が可能であれば粒径も特に限定的ではないが、1〜400μmに調製することが好ましい。
なお、原子吸光光度法によるセシウムイオンの濃度の測定は、株式会社日立ハイテクノロジーズ製フレーム原子吸光光度計「Z−2300」を用いて、測定波長852.1nmで測定した。
また、本発明で使用した水は、ミリポア社製純水製造装置「Elix UV 35」によって精製された導電率14.7MΩcmの精製水である。
100mlの三口フラスコに塩化セシウム水溶液(濃度20mg/ml)を1mlとフェロシアン化カリウム・三水和物水溶液(濃度50mg/ml)を20ml添加し、室温で回転数250rpmにて5分間攪拌した。さらに塩化第二鉄・六水和物水溶液(濃度50mg/ml)を40ml添加し、30分攪拌した。塩化第一鉄・四水和物水溶液(濃度50mg/ml)15mlを添加し、攪拌を継続しながらウォーターバス中で加温した。液温が60℃に到達後、28重量%アンモニア水溶液を3ml添加し、60℃で10分攪拌を継続した。その後、攪拌を停止し、生成した磁性粒子を4000Gのネオジウム磁石にて回収した。磁性粒子回収後の上清を採取し、原子吸光光度法にて反応前後のセシウムイオン濃度を測定した。その結果、反応前のセシウムイオン濃度(200ppm)から磁性粒子回収後の上清のセシウムイオン濃度が5ppm以下に低下し、97%以上のセシウムイオンが磁性粒子側に回収されていた。
100mlの三口フラスコに10容量%海水水溶液を68ml入れ、続いて塩化セシウム(濃度20mg/ml)を1mlとフェロシアン化カリウム・三水和物水溶液(濃度100mg/ml)を2ml添加し、室温で回転数250rpmにて5分間攪拌した。さらに塩化第二鉄・六水和物水溶液(87mg/ml)と塩化第一鉄・四水和物水溶液(32mg/ml)各2.5mlをフラスコに添加し、ウォーターバスで液温が50℃になるまで昇温した。50℃到達後、28重量%アンモニア水溶液を2ml添加し、50℃で10分間、攪拌を継続した。その後、攪拌を停止し、生成した磁性粒子を4000Gのネオジウム磁石にて回収した。磁性粒子回収後の上清を採取し、原子吸光光度法にて反応前後のセシウムイオン濃度を測定した。その結果、反応前のセシウムイオン濃度(200ppm)から磁性粒子回収後の上清セシウムイオン濃度が5ppm以下に低下し、97%以上のセシウムイオンが磁性粒子側に回収されていた。
実施例2において、フェロシアン化カリウム・三水和物水溶液の添加量を1ml、塩化第二鉄・六水和物水溶液(87mg/ml)と塩化第一鉄・四水和物水溶液(32mg/ml)の添加量を各1.5mlとした以外は実施例2と同様にして、反応前後のセシウムイオン濃度を測定した。その結果、反応前のセシウムイオン濃度(200ppm)から磁性粒子回収後の上清のセシウムイオン濃度が5ppm以下に低下し、97%以上のセシウムイオンが磁性粒子側に回収されていた。また、このときに回収された磁性粒子の重量は150mgであった。
粉砕した天然硬質ゼオライト(NEW STONE社NS−IZK−ZEOLITE)390mgを50mlのサンプルチューブに入れ、さらに塩化セシウム(濃度20mg/ml)10mlを海水78ml、水692mlに添加して調製したセシウム含有10容量%海水水溶液39mlをサンプルチューブに入れ、5分、30分、1時間、4時間、24時間ロータリーシェーカーで攪拌した後、遠心分離(10000rpm、2分)にてゼオライトを分離した。その後、上清を採取し、原子吸光光度法にて反応前後のセシウムイオン濃度を測定した。その結果、5分後で70%、30分後で84%、1時間で88%、4時間で89%、24時間で95%のセシウムが回収されており、24時間吸着操作を継続しても5%のセシウムが残存することが確認された。
Claims (9)
- セシウム含有水溶液中でセシウムイオンを含有する磁性粒子を調製し、該磁性粒子を磁気分離する、水溶液中のセシウムイオンの除去方法。
- セシウム含有水溶液中でセシウムイオンを含有する磁性粒子を調製し、該磁性粒子を濾過または磁気分離する、水溶液中のセシウムイオンの除去方法。
- セシウムイオンとセシウムイオン吸着物質を均一系で反応させた後にセシウムイオンを含有する磁性粒子を調製する、請求項1または2記載のセシウムイオンの除去方法。
- 前記セシウム含有水溶液中に水溶性フェロシアン化物と水溶性鉄塩を添加してセシウムイオンを含有する磁性粒子を調製する、請求項1または2記載のセシウムイオンの除去方法。
- 前記水溶性フェロシアン化物が、フェロシアン化カリウム又はフェロシアン化ナトリウムであり、前記水溶性鉄塩が、塩化鉄、硫酸鉄又は硝酸鉄である、請求項4記載のセシウムイオンの除去方法。
- 前記水溶性鉄塩が、塩化鉄第一鉄と塩化第二鉄との混合物である、請求項5記載のセシウムイオンの除去方法。
- 前記磁性粒子の調製後、前記セシウム含有水溶液中に凝集剤を添加して濾過または磁気分離を行う、請求項1〜6のいずれか1項に記載のセシウムイオンの除去方法。
- 前記セシウム含有水溶液中のセシウムイオンを、磁性微粒子調製工程と濾過または磁気分離工程とを併せて60分以内に除去する、請求項1〜6のいずれか1項に記載のセシウムイオンの除去方法。
- セシウムイオンを含有する磁性粒子を調製する槽を有し、かつ、該槽に該磁性粒子を自動的に濾過または磁気分離を行うための機能が配備された、請求項1〜8のいずれか1項に記載のセシウム含有水溶液中のセシウムイオンの除去を行うための除去装置。
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KR102160108B1 (ko) * | 2017-12-28 | 2020-09-25 | 한국원자력연구원 | 방사성 세슘 흡착제 및 이를 이용한 방사성 세슘의 제거방법 |
JP7390652B2 (ja) * | 2019-02-08 | 2023-12-04 | 広島県公立大学法人 | 被処理物の調製方法並びに粉粒体の処理方法及び装置 |
Citations (6)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPS58223798A (ja) * | 1982-06-23 | 1983-12-26 | 日本原子力事業株式会社 | 放射性物質を含む濃厚塩廃液の処理方法 |
JPS62266499A (ja) * | 1986-05-15 | 1987-11-19 | 株式会社東芝 | 放射性廃液の処理方法 |
JPH0527094A (ja) * | 1991-07-17 | 1993-02-05 | Hitachi Ltd | 固体状放射性廃棄物の処理方法 |
JP2005177709A (ja) * | 2003-12-22 | 2005-07-07 | Nishi Nippon Gijutsu Kaihatsu Kk | 廃水処理方法及び装置 |
WO2010049396A1 (fr) * | 2008-10-27 | 2010-05-06 | Commissariat A L'energie Atomique | Procede de decontamination d'un effluent liquide comprenant un ou plusieurs elements chimiques radioactifs par traitement en lit fluidise |
JP2013036970A (ja) * | 2011-07-11 | 2013-02-21 | Nippon Steel & Sumikin Eco-Tech Corp | 汚染液中のセシウムの除去方法及びそれに使用する除去剤 |
Family Cites Families (9)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
US4193866A (en) * | 1976-09-27 | 1980-03-18 | General Electric Company | Ferrite flocculating system |
GB2134694A (en) * | 1983-01-14 | 1984-08-15 | British Nuclear Fuels Ltd | Improvements in and relating to the treatment of radioactive effluents |
JP2560253B2 (ja) | 1994-05-18 | 1996-12-04 | 工業技術院長 | セシウム分離用イオン交換体の製造および再生方法 |
JP3749941B2 (ja) | 1997-09-04 | 2006-03-01 | 独立行政法人産業技術総合研究所 | セシウム分離材の製造方法 |
US8097185B2 (en) * | 2002-02-26 | 2012-01-17 | University Of Utah Research Foundation | Magnetic activated carbon particles for adsorption of solutes from solution |
JP4220846B2 (ja) * | 2003-07-03 | 2009-02-04 | パナソニック株式会社 | カラーテストチャート及び画像記録制御装置 |
RU2313147C1 (ru) * | 2006-03-29 | 2007-12-20 | Федеральное государственное унитарное предприятие "Производственное объединение "Маяк" | Способ переработки жидких радиоактивных отходов низкого уровня активности |
US8148594B2 (en) * | 2007-08-06 | 2012-04-03 | Energysolutions Diversified Services, Inc. | Process for treating radioactive waste water to prevent overloading demineralizer systems |
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Patent Citations (6)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPS58223798A (ja) * | 1982-06-23 | 1983-12-26 | 日本原子力事業株式会社 | 放射性物質を含む濃厚塩廃液の処理方法 |
JPS62266499A (ja) * | 1986-05-15 | 1987-11-19 | 株式会社東芝 | 放射性廃液の処理方法 |
JPH0527094A (ja) * | 1991-07-17 | 1993-02-05 | Hitachi Ltd | 固体状放射性廃棄物の処理方法 |
JP2005177709A (ja) * | 2003-12-22 | 2005-07-07 | Nishi Nippon Gijutsu Kaihatsu Kk | 廃水処理方法及び装置 |
WO2010049396A1 (fr) * | 2008-10-27 | 2010-05-06 | Commissariat A L'energie Atomique | Procede de decontamination d'un effluent liquide comprenant un ou plusieurs elements chimiques radioactifs par traitement en lit fluidise |
JP2013036970A (ja) * | 2011-07-11 | 2013-02-21 | Nippon Steel & Sumikin Eco-Tech Corp | 汚染液中のセシウムの除去方法及びそれに使用する除去剤 |
Non-Patent Citations (2)
Title |
---|
JPN6012054743; R.D. Ambashta, et al.: 'Nano-aggregates of hexacyanoferrate (II)-loaded magnetite for removal of cesium from radioactive was' Journal of Magnetism and Magnetic Materials 267, 2003, 335-340 * |
JPN7013002656; 青木芳朗,渡利一夫: 人体内放射能の除去技術-挙動と除染のメカニズム 第1刷, 19960110, p.54-57,108,奥付, 株式会社講談社 * |
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