JPWO2009054062A1 - サンドイッチ構造の磁化自由層を有する磁気トンネル接合素子 - Google Patents
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Abstract
少なくとも、トンネルバリア層(107)を多層構造の磁化固定層(105、106)と多層構造の磁化自由層(108、109、110)とで挟持してなる積層構造を基板(101)上に有するように構成される。多層構造の磁化固定層、トンネルバリア層及び多層構造の磁化自由層は、基板側からこの順に積層される。多層構造の磁化自由層は、中間層(109)を第1磁化自由層(108)と第2磁化自由層(110)とで挟持してなるサンドイッチ構造を有し、当該中間層は、単層の金属窒化物、単層の合金、または、金属、金属窒化物または合金からなる膜を複数積層した多層膜、のいずれか1つからなる。上記積層構造の形成後、磁界中でアニール処理することによってMTJ素子(100)に所定の磁化が与えられる。
Description
本発明は、ハードディスクのような情報記憶装置に使用される磁気ヘッドや磁気ランダムアクセスメモリ(Magnetic Random Access Memory、MRAM)に利用可能な磁気トンネル接合(Magnetic Tunnel Junction、MTJ)素子に関する。
近年では、MgOからなるトンネルバリア層を持ったMTJ素子は、室温でも高いMR比で製造できる磁気抵抗素子として有望な候補となってきている(非特許文献1)。
従来のMTJ素子について、図8を使用して説明する。MTJ素子810は、2つの強磁性層807及び809がトンネルバリア層808を挟持した構成となっている。この2つの強磁性層807及び809の両側に所要電圧を印加して一定電流を流した状態において、外部磁場をかける。2つの強磁性層807及び809の磁化の向きが平行で同じ向きであるとき(以下「平行状態」という)、MTJ素子の電気抵抗は最小になり(図8(A)の状態:以下、このときの抵抗値をRPとする)、強磁性層807及び809の磁化の向きが平行で反対向きであるとき(以下「反平行状態」という)、MTJ素子の電気抵抗は最大になる(図8(B)の状態:以下、このときの抵抗値をRAとする)という特性を有する。このためMTJ素子810は、外部磁場によって上記平行状態と反平行状態を作り出すことにより、抵抗値変化として情報の記憶を行うことができる。
このようなMTJ素子に関しては、「平行状態」の抵抗値RPと「反平行状態」の抵抗値RAの差が大きいことが要求される。その指標として磁気抵抗比(MR比)が用いられる。MR比は「(RA−RP)/RP」として定義される。
また、高いMR比を得るために、強磁性層809をアモルファスCoFeBを利用して磁化自由層として形成する技術や、RFスパッタリング法によりMgOからなるトンネルバリア層808を形成する技術が提案されている。これらの技術は、HDD(Hard Disc Drive)やMRAMといった高密度メディアに用いられる磁気ヘッドの大量生産を可能としている。
しかしながら、CoFeBは、その強い結晶性に固有の高い保磁力(Hc)を有している。このため、CoFeBを利用して磁化自由層を形成する場合には、MRAMと同様に、磁気ヘッドについても、それらのデバイスが要求する記録能力の向上、すなわち記録磁界を強くする必要がある。したがって、保磁力の低い磁化自由層の実現が望まれている。
また、磁気ヘッドからの出力ΔVは、以下の式で表されることが知られている。
ΔV=a×I×ΔRs×(Tw/Th)×Φ/(Mf×t) (1)
ここで、各値は以下の通りである。
a :定数
I :電流
ΔRs:抵抗変化
Tw :トラックの幅
Th :トラックの高さ
Φ :磁束密度
Mf :磁化自由層の飽和磁化
t :磁化自由層の厚さ
ΔV=a×I×ΔRs×(Tw/Th)×Φ/(Mf×t) (1)
ここで、各値は以下の通りである。
a :定数
I :電流
ΔRs:抵抗変化
Tw :トラックの幅
Th :トラックの高さ
Φ :磁束密度
Mf :磁化自由層の飽和磁化
t :磁化自由層の厚さ
式(1)からも判るように、磁気ヘッドからの出力を大きくするために、飽和磁化(Mf)と厚さ(t)との積(Mf×t)の小さな磁化自由層の実現が望まれている。
最近では、磁化自由層を、単層構造、異なる材質の2つの磁化自由層からなる2層構造、または、2つの磁化自由層を金属からなる中間層によって分離した3層構造として構成したMTJ素子が提案されている(特許文献1)。
図9は、1層の磁化自由層908を有した従来のMTJ素子の構造を示した図である。図9のMTJ素子900は、基板901、下地層902、反強磁性層903、第1磁化固定層904、交換結合用非磁性層905、第2磁化固定層906、トンネルバリア層907、磁化自由層908及び電極層911を具備する。
図10は、異なる材質からなる2層の磁化自由層1008、1010を有した従来のMTJ素子の構造を示した図である。図10のMTJ素子1000は、基板1001、下地層1002、反強磁性層1003、第1磁化固定層1004、交換結合用非磁性層1005、第2磁化固定層1006、トンネルバリア層1007、第1磁化自由層1008、第2磁化自由層1010及び電極層1011を具備する。
図11は、2層の磁化自由層1108、1110を金属からなる中間層1109によって分離した3層構造を有した従来のMTJ素子の構造を示した図である。図11のMTJ素子1100は、基板1101、下地層1102、反強磁性層1103、第1磁化固定層1104、交換結合用非磁性層1105、第2磁化固定層1106、トンネルバリア層1107、第1磁化自由層1108、中間層1109、第2磁化自由層1110及び電極層1111を具備する。
また、CoFeB/NiFeの2層構造の磁化自由層、又は多層構造の磁化自由層を利用することにより、磁化自由層の保磁力Hcを減じることができると提案されている(非特許文献2、4)。
また、約30エルステッド(Oe)の保磁力Hcを有する、CoFeBからなる磁化自由層が報告されている(非特許文献2、3)。
特開2006−319259号公報
Physical Review B、Vol.63,pp054416、2001
Fujitsu Science and Technology Journal、Vol.42,pp139、2006
Applied Physics Letter、Vol.88,pp182508、2006
29th Japan Applied Magneti Society Symposium、22aF−8、2005
Applied Physics Letter、Vol.87,pp242503、2005
Journal Of Applied Physics 、Vol.101,pp103907、2007
しかしながら、従来実現されている磁化自由層の保磁力の値は、今後、記録密度のより大きいHDDに用いられる磁気ヘッドへ応用する場合には不十分であり、保磁力のより一層の低減が望まれている。また、保磁力をより一層低減させると、MTJ素子のMR比が大きく低下してしまうという問題がある。
本発明の目的は、MR比を低下させることなく、磁化自由層の保磁力を低減させ、磁化自由層の飽和磁化(Mf)と磁化自由層の厚さ(t)の積(Mf×t)の小さな構造のMTJ素子を提供することにある。
上記課題を解決するため、本発明のMTJ素子は、少なくとも、トンネルバリア層を多層構造の磁化固定層と多層構造の磁化自由層とで挟持してなる積層構造を基板上に有するように構成される。多層構造の磁化固定層、トンネルバリア層及び多層構造の磁化自由層は、基板側からこの順に積層される。多層構造の磁化自由層は、中間層を第1磁化自由層と第2磁化自由層とで挟持してなるサンドイッチ構造を有し、当該中間層は、単層の金属窒化物、単層の合金、または、金属、金属窒化物または合金からなる膜を複数積層した多層膜、のいずれか1つからなる。そして、上記積層構造の形成後、磁界中でアニール処理することによってMTJ素子に所定の磁化が与えられる。
本発明において、多層構造の磁化自由層は、第1磁化自由層と、中間層と、第2磁化自由層とが基板側からこの順で積層されるように構成することができる。
また、多層構造の磁化固定層は、第1磁化固定層と、交換結合用非磁性層と、第2磁化固定層とが、前記基板側からこの順で積層されていることを特徴とする。
また、上記金属窒化物は、TiNx、HfNx、NbNx、TaNx、VNx、CrNx、ZrNx,MoNx,WNxの内1つからなる。上記合金は、Ta、Nb,Zr、W、Mo、Hf、Ti、V、Crの内、少なくとも2つを含む。
さらに、多層膜は、Ta、Nb,Zr、W、Mo、Ti、V、Cr、これら金属の窒化物、またはこれら金属の合金からなる膜を複数積層した多層構造として構成することができる。
トンネルバリア層はMgO層として形成することができ、当該MgO層は、膜面に垂直に(001)配向した多結晶構造であることを特徴とする。
また、第1磁化自由層をCoFeBを用いて構成し、第2磁化自由層を、第1磁化自由層より小さい保磁力を持つNiFeを用いて構成してもよい。
尚、上記アニール処理の条件は、アニール温度が250〜400℃、この温度を維持する時間が0.5〜10時間、アニール中に印加する膜面に平行な磁界の強度が8kOe以上であることが望ましい。
本発明によれば、アニール処理後の磁気トンネル接合素子の磁化自由層の保磁力として、5Oe以下という値が達成される。同時に、アニール処理後の磁気トンネル接合素子のMR比として、150%以上という値が達成される。
本発明によれば、アニール処理後の磁気トンネル接合素子の磁化自由層の飽和磁化と厚さとの積が75Gμm以下となり、本発明のMTJ素子を磁気ヘッドに応用した場合、磁気ヘッドからの出力を大きくすることが可能となる。
本発明によれば、多層構造の磁化自由層を、中間層を第1磁化自由層と第2磁化自由層とで挟持してなるサンドイッチ構造として構成し、中間層の材料を金属窒化物、合金、または多層膜のいずれか1種から構成することにより、MR比を低下させることなく、磁化自由層の保磁力を大幅に減少させ、磁化自由層の飽和磁化と磁化自由層の厚さとの積が小さなMTJ素子を実現できる。本発明のMTJ素子は、今後の磁気ヘッドやMRAMへ効果的に適用することができる。
101、601、701、901、1001、1101 基板
102、602、702、902、1002、1102 下地層
103,603,703、903、1003、1103 反強磁性層
104,604,704、904、1004、1104 第1磁化固定層
105,605,705、905、1005、1105 交換結合用非磁性層
106,606,606、906、1006、1106 第2磁化固定層
107,607,707、907、1007、1107 トンネルバリア層
108、608,708、1008、1108 第1磁化自由層
908 磁化自由層
109,609,709、709’、1109 中間層
110,610、710、1010、1110 第2磁化自由層
111、611、711,911、1011、1111 電極層
102、602、702、902、1002、1102 下地層
103,603,703、903、1003、1103 反強磁性層
104,604,704、904、1004、1104 第1磁化固定層
105,605,705、905、1005、1105 交換結合用非磁性層
106,606,606、906、1006、1106 第2磁化固定層
107,607,707、907、1007、1107 トンネルバリア層
108、608,708、1008、1108 第1磁化自由層
908 磁化自由層
109,609,709、709’、1109 中間層
110,610、710、1010、1110 第2磁化自由層
111、611、711,911、1011、1111 電極層
以下、本発明のMTJ素子の構成について説明する。図1は、本発明のMTJ素子の好ましい第1の実施形態の構造を示す図である。本実施例のMTJ素子100の形成に際し、基板101は、その表面の不純物をクリーニングする目的でプラズマ処理によってエッチングされる。次に、下地層102(Ta:5nm/CuN:20nm/Ta:3nm/CuN:20nm/Ru:5nmの多層構造、各値は各層の厚さの例を示す)、反強磁性層103(IrMn:7nm)、第1磁化固定層104(Co70Fe30:2.5nm)、交換結合用非磁性層105(Ru:0.85nm)、第2磁化固定層106(CoFeB:3nm)、トンネルバリア層107(MgO:1.2nm)、第1磁化自由層108(CoFeB)、中間層109(TiN)、第2磁化自由層110(Ni81Fe19)、電極層111(Ta/Cu/Ta/Ruの多層構造)が基板側101上にこの順で積層される。第1磁化固定層104、交換結合用非磁性層105及び第2磁化固定相106は多層構造の磁化固定層を構成し、第1磁化自由層108、中間層109及び第2磁化自由層110は多層構造の磁化自由層を構成する。
ここで、「磁化自由層」及び「磁化固定層」という用語は、磁化自由層の磁気モーメントが磁化固定層の磁気モーメントよりも小さいものとして定義される。このようにMTJ素子が形成された基板は高真空アニール装置内を搬送される。アニール条件は、例えば、アニール中に印加される膜面に平行な磁界の強度が8kOe以上、アニール温度が250℃〜400℃(例えば、360℃)、当該温度を維持する時間が0.5時間〜10時間(例えば、2時間)である。このアニール処理により、MTJ素子に所定の磁化が与えられる。
本実施例のMTJ素子は、第2磁化自由層110としてNiFeを使用する。NiFeが軟磁性であって第1磁化自由層108よりも保磁力が低く、中間層109を介して第1磁化自由層108と磁気結合し、第1磁化自由層108に軟磁性を引き起こすので、本実施例のMTJ素子は、保磁力を低くすることができるという利点を有する。
また、トンネルバリア層107(MgO)は、膜面に垂直に(001)配向した多結晶構造であることが望ましく、第2磁化固定層106と第1磁化自由層108は、両方ともCoFeBからなり、積層された状態でアモルファスであることが望ましい。アモルファスCoFeBと接触していて、NaCl構造を持った(001)配向のトンネルバリア層107は、アニール処理時、bcc CoFeの結晶化のテンプレートの役割を果たすことが知られている(非特許文献5参照)。つまり、MTJ素子を積層した後のアニール処理は、トンネルバリア層107であるMgO(001)[100]をテンプレートとして、その上にbcc CoFe(001)[110]が45°回転した状態で結晶化する。これは、bcc CoFe(001)[110]//MgO(001)[100]というエピタキシャルな関係によるものである。この45°回転した結晶化は、CoFe/MgO/CoFeの柱状の粒子を形成し、それぞれの粒子は、巨大トンネル磁気抵抗効果を達成するのに不可欠な微細構造を有している(非特許文献6参照)。
サンドイッチ構造の磁化自由層における中間層109の材料は、材料の結晶構造によって決定され、アモルファス、又は(001)配向を持った第1磁化自由層108(CoFeB)の結晶構造のように(001)配向を持ったNaCl構造であることが望ましい。本実施例においては中間層109の材料としてTiNが使用されているが、このほか、TiNx、HfNx、NbNx、TaNx、VNx、CrNx、ZrNx,MoNx,WNxなどの金属窒化物を用いて中間層109を形成してもよい。また、本実施例における中間層109(TiN)は、リアクティブスパッタリング法によって積層される。
サンドイッチ構造の磁化自由層における各層の相対的な厚さは、MTJ素子に要求される保磁力とMR比によって決定される。以下、本実施例のMTJ素子の保磁力とMR比の特性に関して説明する。
図2に、サンドイッチ構造の磁化自由層の構造と保磁力との関係を示す。図2中のaは、本発明によるCoFeB(第1磁化自由層108、厚さ3nm)/TiN(中間層109、厚さ0.466nm)/NiFe(第2磁化自由層110、厚さxnm)のサンドイッチ構造の磁化自由層における、第2磁化自由層110(NiFe)の厚さと保磁力との関係を示す。本発明の構成によれば、第2磁化自由層110(NiFe)の厚さが3nm以上の時、保磁力が4.5エルステッド(Oe)以下に大幅に減少することが分かる。一方、図2中のb乃至eは、特許文献1に開示されるような、CoFeBからなる厚さ3nmの第1磁化自由層と、Ta、Ru、Ti又はRhからなる厚さ0.5nmの中間層と、NiFeからなる厚さ3nmの第2磁化自由層を用いた構成の保磁力を示す。
尚、図11に示す従来技術のMTJ素子1100において、中間層1109としてTaを使用して、第1磁化自由層1108、中間層1109及び第2磁化自由層1110をCoFeB/Ta/NiFe構造として形成した場合、保磁力Hcは変化しない。
また、図10に示す従来技術のMTJ素子1000において、中間層を使用することなく、CoFeBからなる第1磁化自由層1008とNiFeからなる第2磁化自由層1010とを具備する磁化自由層を形成した場合、保磁力Hcは4Oeであった。しかし、保持力をCoFeB(3nm)の単層からなる磁化自由層の21OeからCoFeB(2nm)/NiFe(3nm)の2層からなる磁化自由層の4Oeまで低減させるとMR比が、120%から60%まで大きく減少してしまう。
本発明における保磁力の大幅な減少は、これら図11及び図10に示す従来技術の場合と比較して大きい。本実施例において、第2磁化自由層110(NiFe)が3nmより厚い時、中間層109(TiN)を介した第1磁化自由層108(CoFeB)との磁気結合が強くなり、CoFeBの軟磁性を引き起こし、その結果、CoFeBの磁化が減少すると考えられる。図2に示すように、保磁力は、第2磁化自由層110(NiFe)の厚さの増加とともに単調に減少し、第2磁化自由層110(NiFe)の厚さが11nmの時、4Oeに達する。図2から明らかなように、この保磁力の値は、特許文献1に示される構造の磁化自由層の保持力に比較して小さい。
また、本発明のサンドイッチ構造(CoFeB(3nm)/TiN(0.466nm)/NiFe(3nm))の磁化自由層に関して、飽和磁化と磁化自由層の厚さとの積は75Gμm以下であるが、図2より、このときに同時に5Oe以下の保磁力を実現していることが分かる。
次に、図3に、サンドイッチ構造の磁化自由層の構造とMR比との関係を示す。図3aは、CoFeB(3nm)/TiN(0.466nm)/NiFe(xnm)の本発明のサンドイッチ構造の磁化自由層における、第2磁化自由層110(NiFe)の厚さとMR比の関係を示す。第2磁化自由層110(NiFe)の厚さが3nm以上の時、MR比は220%から150%へ減少し、飽和する。本実施例のサンドイッチ構造の磁化自由層における第2磁化自由層110(NiFe)が3nm以上の標準的なMR比は150%である。
一方、図3中のb乃至eは、図2と同様、特許文献1に開示されるような、CoFeBからなる厚さ3nmの第1磁化自由層と、Ta、Ru、Ti又はRhからなる厚さ0.5nmの中間層と、NiFeからなる厚さ3nmの第2磁化自由層を用いた構成のMR比を示す。図3に示されるように、中間層としてTaを使用した図3bのみが本実施例の構成よりも高いMR比を示し、図3c乃至eのMR比は本実施例よりも低い。さらに、図2から明らかなように、Taを中間層として利用する構成の保磁力は本実施例よりも遥かに大きい。
以上より、本発明のサンドイッチ構造(CoFeB(3nm)/TiN(0.466nm)/NiFe(3nm))は、磁化自由層の保磁力の低減と高いMR比の確保の両方を達成できることが示された。上述のとおり、本実施例のMTJ素子における磁化自由層の飽和磁化と磁化自由層の厚さとの積は75Gμm以下であり、同時に5Oe以下の磁化自由層の保磁力と150%以上のMR比とを実現している。
図4に、CoFeB(3nm)/TiN(xnm)/NiFe(5nm)の本発明のサンドイッチ構造の磁化自由層における、金属窒化物からなる中間層109(TiN)の厚さと保磁力の関係を示す。中間層109の厚さを0.286nmから0.719nmまで変化させた時、保磁力は、4.5Oeから4.2Oeへわずかに減少した。図5に、CoFeB(3nm)/TiN(xnm)/NiFe(5nm)の本発明のサンドイッチ構造の磁化自由層における、金属窒化物ならなる中間層109(TiN)の厚さとMR比の関係を示す。中間層109の厚さを0.286nmから0.719nmまで変化させた時、MR比は、130%から180%へ増加した。
図6は、本発明のMTJ素子の好ましい第2の実施形態の構造を示す図である。図1に示す第1の実施形態と異なり、中間層609は、金属窒化物ではなく合金からなる。例えば、Ta、Nb,Zr、W、Mo、Hf、Ti、V、Crの内、少なくとも2つを含む合金が中間層609に使用される。本実施例の場合も、第1の実施形態の金属窒化膜と同様に、第1磁化自由層と第2磁化自由層との磁気結合を引き起こし、保磁力を低減させる効果がある。
図7は、本発明のMTJ素子の好ましい第3の実施形態の構造を示す図である。図1に示す第1の実施形態と異なり、中間層は単層の金属窒化物ではなく、少なくとも第1中間層709及び第2中間層709’の2層を含む多層膜から構成される。例えば、Ta、Nb,Zr、W、Mo,Ti,V,Crから選択される金属からなる膜を複数具備する多層膜、またはこれらの金属の窒化物からなる膜を複数具備する多層膜、あるいはこれらの金属の合金からなる膜を複数具備する多層膜が中間層として使用される。本実施例の場合も、第1の実施形態の金属窒化膜と同様に、第1磁化自由層と第2磁化自由層との磁気結合を引き起こし、保磁力を低減させる効果がある。
Claims (14)
- 少なくとも、トンネルバリア層を多層構造の磁化固定層と多層構造の磁化自由層とで挟持してなる積層構造を基板上に有する磁気トンネル接合素子であって、
前記多層構造の磁化固定層と、前記トンネルバリア層と、前記多層構造の磁化自由層とは、前記基板側からこの順に積層され、
前記多層構造の磁化自由層は、中間層を第1磁化自由層と第2磁化自由層とで挟持してなるサンドイッチ構造を有し、
前記中間層は、単層の金属窒化物、単層の合金、または、金属、金属窒化物または合金からなる膜を複数積層した多層膜、のいずれか1つからなり、
前記積層構造の形成後、磁界中でアニール処理することによって所定の磁化が与えられたことを特徴とする磁気トンネル接合素子。 - 前記多層構造の磁化自由層は、第1磁化自由層と、中間層と、第2磁化自由層とが前記基板側からこの順で積層されていることを特徴とする請求項1に記載の磁気トンネル接合素子。
- 前記多層構造の磁化固定層は、第1磁化固定層と、交換結合用非磁性層と、第2磁化固定層とが、前記基板側からこの順で積層されていることを特徴とする請求項1に記載の磁気トンネル接合素子。
- 前記金属窒化物は、TiNx、HfNx、NbNx、TaNx、VNx、CrNx、ZrNx,MoNx,WNxの内1つからなることを特徴とする請求項1記載の磁気トンネル接合素子。
- 前記合金は、Ta、Nb,Zr、W、Mo、Hf、Ti、V、Crの内、少なくとも2つを含むことを特徴とする請求項1記載の磁気トンネル接合素子。
- 前記多層膜は、Ta、Nb,Zr、W、Mo、Ti、V、Cr、これら金属の窒化物、またはこれら金属の合金からなる膜を複数積層した多層構造であることを特徴とする請求項1記載の磁気トンネル接合素子。
- 前記トンネルバリア層は、MgO層であることを特徴とする請求項1に記載の磁気トンネル接合素子。
- 前記MgO層は、膜面に垂直に(001)配向した多結晶構造であることを特徴とする請求項7記載の磁気トンネル接合素子。
- 前記第1磁化自由層は、CoFeBからなることを特徴とする請求項1に記載の磁気トンネル接合素子。
- 前記第2磁化自由層は、前記第1磁化自由層より小さい保磁力を有したNiFeからなることを特徴とする請求項1に記載の磁気トンネル接合素子。
- 前記アニール処理の条件は、アニール温度が250〜400℃、前記温度を維持する時間が0.5〜10時間、アニール中に印加する膜面に平行な磁界の強度が8kOe以上であることを特徴とする請求項1に記載の磁気トンネル接合素子。
- 前記アニール処理後の磁気トンネル接合素子の磁化自由層の保磁力は、5Oe以下であることを特徴とする請求項11に記載の磁気トンネル接合素子。
- 前記アニール処理後の磁気トンネル接合素子のMR比は、150%以上であることを特徴とする請求項11に記載の磁気トンネル接合素子。
- 前記アニール処理後の磁気トンネル接合素子の磁化自由層の飽和磁化と厚さとの積が75Gμm以下であることを特徴とする請求項11に記載の磁気トンネル接合素子。
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