JPWO2005065805A1 - 排気ガスの処理方法及び装置 - Google Patents
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Abstract
Description
(1)プラズマ処理される気体が排気ガスに比べ少量で低温のため、リアクタ内の滞留時間が増し、活性化されたラジカルが効率よく形成される。
(2)単位流量あたりのプラズマ消費エネルギーを下げることができる。
(3)小流量のラジカルで最適化を図れば数十倍のNOを酸化できる。したがって、リアクターを小型化できる。
(4)高温排ガスに対して適応することができる。例えば300℃以上の高温排ガスを、室温(27℃)程度の低温リモートプラズマにより効率よくNO2に酸化できる。
本実施例では、非平衡プラズマプロセスと湿式の化学反応プロセスを複合させたハイブリッドプロセスによりディーゼルエンジンや火力発電所等から排出される窒素酸化物NOx等の大気汚染物質の除去を目的としている。このプロセスの化学反応は、以下の2つの反応を複合させたものである。
プラズマプロセス:NO+O*(酸素ラジカル)+M(第三体物体)→NO2+M(1)
湿式化学反応プロセス:2NO2+4Na2SO3→N2+4Na2SO4 (2)
前記反応(1)により排ガス中の大部分を占めるNOはNO2に低コストで酸化され、前記反応(2)によりNO2は無害で水溶性のNa2SO4とN2に還元される。なおNa2SO3とは異なる薬剤(例えばNa2S,NaOH,Na2S2O3,Ca(OH)2等)を使用しても良い。
(2)本実施例の実験装置
本発明の非熱リモートプラズマ法を用いた実験装置50の概略を図1に示す。
(3)本実施例のプラズマリアクタ
非熱プラズマリアクタの概略断面図を図2に示す。非熱プラズマリアクタ1は、内径20mm、外径24mmのパイレックス(登録商標)ガラス(石英ガラス)製円筒2の内部空間に、直径1.5mmのステンレス製放電線電極3を通し、円筒状の反応管2の外壁に銅製メッシュ(有効長260mm)を巻いて接地電極4とした。放電線電極3と接地電極4との間にはパルス高電圧電源21を接続した。円筒2の下と上の中空部は、シリコーンゴム栓5,6により密閉した。7はポリテトラフルオロエチレン製の多孔板、8はガス供給口、9はガス排出口、a、bはガス流を示す。このプラズマリアクタにより前記反応(1)を実現する。
(4)本実施例の湿式反応器
湿式反応器であるケミカルスクラバー(充てん塔)11の概略断面図を図3に示す。内径55.5mm、外径60.5mmのステンレス管12の下部から上部へ被処理ガスを流し、上部から液噴霧(スプレー)ノズル13によりNa2SO3水溶液14を噴霧して気液接触により前記湿式化学反応(2)を行う。内部には反応を促進させるためにラシヒリング(円筒型ガラス製、内径5mm、外径7mm、幅7.2mm)15を充てんしている。15aはラシヒリングの拡大形状である。ラシヒリング15の充てん高さは160mm、液噴霧ノズル13の高さはガス注入口16から340mm、ガス注入口16からラシヒリング開始点までの高さの差は100mmである。17はガス排出口、c、dはガス流を示す。18は液の高さを測るためのマノメーター、19はバルブ、20は液(ドレイン)排出口、eは排出液流を示す。
(5)比較例で用いた直接プラズマ法の実験装置
直接プラズマ法の実験装置30の概略を図4に示す。2%NOガスボンベ31からNOガスをマスフローコントローラ34により所定の流量で供給する。一方、コンプレッサー32から圧縮空気を、エアフィルターを備えたドライヤー33に供給して乾燥空気をつくり、この乾燥空気をマスフローコントローラ35により所定の流量で供給する。その後、NOと混合して、NOが所定の濃度に調整された模擬排ガス(空気希釈NOx、濃度300ppm)を、プラズマリアクタ1に供給する。プラズマリアクタ1には、IGBTパルス電源(増田研究所製、PPCP Pulsar SMC−30/1000)21により発生させた高速立ち上がり短幅パルス高電圧を印加する。これにより、前記反応(1)を起こさせ、次にケミカルスクラバー11にて前記還元処理反応(2)を行う。次にオゾン除去ヒーター38を通し、ガス分析計(堀場製作所製PG−235及びVIA−510)39によってNO、NOX、CO、N2O、CO2、O2の濃度を測定した。非熱プラズマリアクタ1の印加電圧、電流、消費電力はオシロスコープ(横河電機社製 DL 1740)37と高電圧プローブ、電流プローブ(Sony Tektronix社製、P6015A及びP6021)で測定し、瞬時電力の積分値から消費電力を求めた。40はガス排出口、41はNa2SO3水溶液タンクである。
実施例1は図1に示す装置を用い、比較例1は図4の直接プラズマ処理装置30のみ、比較例2は図4に示す直接プラズマ装置30と湿式反応器11を直結した処理、比較例3は図1に示す非熱リモートプラズマ装置50のみとし、それぞれ模擬ガスの流量を5.0L/minとしたときのNOXの除去実験を行った。
実施例2は図1に示す装置を用い、比較例4は図4の直接プラズマ処理装置30のみ、比較例5は図4に示す直接プラズマ装置30と湿式反応器11を直結した処理、比較例6は図1に示す非熱リモートプラズマ装置50のみとし、それぞれ模擬ガスの流量を7.0L/minとしたときのNOXの除去実験を行った。
図1に示す非熱リモートプラズマ法と湿式反応器を直結した処理(実施例3)と、図4に示す直接プラズマ法と湿式反応器を直結した処理(比較例7)について、単位処理ガス体積あたりのプラズマ消費エネルギー(SED)と除去効率の関係を検討した。すなわち、リアクタ消費電力からSED(単位処理ガス体積あたりのプラズマ消費エネルギー)を算出し、SEDとNO、NOxの除去効率の関係を調べた。
(a)プラズマ処理される気体が排気ガスに比べ少量のため、同じ大きさのプラズマリアクタを使用した場合、滞留時間が増し、小型化が可能となる。
(b)単位流量あたりのプラズマ消費エネルギーを下げ、エネルギー効率をさらに改善することができる。
(c)小流量の注入で最適化を図れば数十倍のNOを酸化できる。
実施例4においては、本発明のリモート非熱プラズマ・ケミカルハイブリットプロセス技術を立証するため、実際のボイラーを使用したパイロット試験を実施した。
(1)プラズマ処理される気体が排気ガスに比べ少量で低温のため、リアクタ内の滞留時間が増し、活性化されたラジカルが効率よく形成される。
(2)単位流量あたりのプラズマ消費エネルギーを下げることができる。
(3)小流量のラジカルで最適化を図れば数十倍のNOを酸化できる。したがって、リアクターを小型化できる。
(4)高温排ガスに対して適応することができる。例えば300℃以上の高温排ガスを、室温(27℃)程度の低温リモートプラズマにより効率よくNO2に酸化できる。
本実施例では、非平衡プラズマプロセスと湿式の化学反応プロセスを複合させたハイブリッドプロセスによりディーゼルエンジンや火力発電所等から排出される窒素酸化物NOx等の大気汚染物質の除去を目的としている。このプロセスの化学反応は、以下の2つの反応を複合させたものである。
湿式化学反応プロセス:2NO2+4Na2SO3→N2+4Na2SO4 (2)
前記反応(1)により排ガス中の大部分を占めるNOはNO2に低コストで酸化され、前記反応(2)によりNO2は無害で水溶性のNa2SO4とN2に還元される。なおNa2SO3とは異なる薬剤(例えばNa2S,NaOH,Na2S2O3, Ca(OH)2等)を使用しても良い。
(2)本実施例の実験装置
本発明の非熱リモートプラズマ法を用いた実験装置50の概略を図1に示す。
(3)本実施例のプラズマリアクタ
非熱プラズマリアクタの概略断面図を図2に示す。非熱プラズマリアクタ1は、内径20mm、外径24mmのパイレックス(登録商標)ガラス(石英ガラス)製円筒2の内部空間に、直径1.5mmのステンレス製放電線電極3を通し、円筒状の反応管2の外壁に銅製メッシュ(有効長260mm)を巻いて接地電極4とした。放電線電極3と接地電極4との間にはパルス高電圧電源21を接続した。円筒2の下と上の中空部は、シリコーンゴム栓5,6により密閉した。7はポリテトラフルオロエチレン製の多孔板、8はガス供給口、9はガス排出口、a、bはガス流を示す。このプラズマリアクタにより前記反応(1)を実現する。
(4)本実施例の湿式反応器
湿式反応器であるケミカルスクラバー(充てん塔)11の概略断面図を図3に示す。内径55.5mm、外径60.5mmのステンレス管12の下部から上部へ被処理ガスを流し、上部から液噴霧(スプレー)ノズル13によりNa2SO3水溶液14を噴霧して気液接触により前記湿式化学反応(2)を行う。内部には反応を促進させるためにラシヒリング(円筒型ガラス製、内径5mm、外径7mm、幅7.2mm)15を充てんしている。15aはラシヒリングの拡大形状である。ラシヒリング15の充てん高さは160mm、液噴霧ノズル13の高さはガス注入口16から340mm、ガス注入口16からラシヒリング開始点までの高さの差は100mmである。17はガス排出口、c、dはガス流を示す。18は液の高さを測るためのマノメーター、19はバルブ、20は液(ドレイン)排出口、eは排出液流を示す。
(5)比較例で用いた直接プラズマ法の実験装置
直接プラズマ法の実験装置30の概略を図4に示す。2%NOガスボンベ31からNOガスをマスフローコントローラ34により所定の流量で供給する。一方、コンプレッサー32から圧縮空気を、エアフィルターを備えたドライヤー33に供給して乾燥空気をつくり、この乾燥空気をマスフローコントローラ35により所定の流量で供給する。その後、NOと混合して、NOが所定の濃度に調整された模擬排ガス(空気希釈NOx、濃度300ppm)を、プラズマリアクタ1に供給する。プラズマリアクタ1には、IGBTパルス電源(増田研究所製、PPCP Pulsar SMC(30/1000)21により発生させた高速立ち上がり短幅パルス高電圧を印加する。これにより、前記反応(1)を起こさせ、次にケミカルスクラバー11にて前記還元処理反応(2)を行う。次にオゾン除去ヒーター38を通し、ガス分析計(堀場製作所製PG−235及びVIA−510)39によってNO、NOX、CO、N2O、CO2、O2の濃度を測定した。非熱プラズマリアクタ1の印加電圧、電流、消費電力はオシロスコープ(横河電機社製 DL 1740)37と高電圧プローブ、電流プローブ(Sony Tektronix社製、P6015A及びP6021)で測定し、瞬時電力の積分値から消費電力を求めた。40はガス排出口、41はNa2SO3水溶液タンクである。
実施例1は図1に示す装置を用い、比較例1は図4の直接プラズマ処理装置30のみ、比較例2は図4に示す直接プラズマ装置30と湿式反応器11を直結した処理、比較例3は図1に示す非熱リモートプラズマ装置50のみとし、それぞれ模擬ガスの流量を5.0L/minとしたときのNOXの除去実験を行った。
実施例2は図1に示す装置を用い、比較例4は図4の直接プラズマ処理装置30のみ、比較例5は図4に示す直接プラズマ装置30と湿式反応器11を直結した処理、比較例6は図1に示す非熱リモートプラズマ装置50のみとし、それぞれ模擬ガスの流量を7.0L/minとしたときのNOXの除去実験を行った。
図1に示す非熱リモートプラズマ法と湿式反応器を直結した処理(実施例3)と、図4に示す直接プラズマ法と湿式反応器を直結した処理(比較例7)について、単位処理ガス体積あたりのプラズマ消費エネルギー(SED)と除去効率の関係を検討した。すなわち、リアクタ消費電力からSED(単位処理ガス体積あたりのプラズマ消費エネルギー)を算出し、SEDとNO、NOxの除去効率の関係を調べた。
(a)プラズマ処理される気体が排気ガスに比べ少量のため、同じ大きさのプラズマリアクタを使用した場合、滞留時間が増し、小型化が可能となる。
(b)単位流量あたりのプラズマ消費エネルギーを下げ、エネルギー効率をさらに改善することができる。
(c)小流量の注入で最適化を図れば数十倍のNOを酸化できる。
実施例4においては、本発明のリモート非熱プラズマ・ケミカルハイブリットプロセス技術を立証するため、実際のボイラーを使用したパイロット試験を実施した。
ボイラー60からの排ガス流量Qg=450〜1170Nm3/h、ラジカルガス流量Qr=50〜180Nm3/hと変化させたときの単位処理ガス体積あたりのプラズマ消費エネルギーとNO,NOx除去効率の関係を図12に示す。図12から、高温の排ガスであってもNO,NOxを効率よく除去できることが確認できた。
Claims (18)
- 窒素酸化物を含む排気ガスを浄化する方法であって、
空気を大気圧低温非平衡プラズマ反応器に供給してラジカルガスを生成し、前記ラジカルガスを酸化反応領域に供給し、
前記排気ガスを前記ラジカルガス生成ラインとは別個のラインから前記酸化反応領域に供給することにより、前記排気ガス中の窒素酸化物を前記ラジカルガスによりNO2を含む酸化ガスに酸化し、
次に、前記酸化ガスを還元剤溶液と接触させることにより、NO2を窒素ガス(N2)に還元反応させることを特徴とする排気ガスの処理方法。 - 前記酸化反応領域と前記還元反応領域が、1つの湿式反応器に存在する請求項1に記載の排気ガスの処理方法。
- 前記湿式反応器が塔式又はカラム式反応器であり、前記湿式反応器の下部に前記酸化反応領域が存在し、前記湿式反応器の上部に前記還元反応領域が存在する請求項1に記載の排気ガスの処理方法。
- 前記還元剤溶液がNa2SO3,Na2S,NaOH,Na2S2O3及びCa(OH)2から選ばれる少なくとも1つの化合物を含む水溶液である請求項1に記載の排気ガスの処理方法。
- 前記低温非平衡プラズマ反応器における反応温度が300℃以下である請求項1に記載の排気ガスの処理方法。
- 前記低温非平衡プラズマ反応器における反応温度が100℃以下である請求項5に記載の排気ガスの処理方法。
- 前記プラズマ発生手段が、交流又は直流電圧によるパルス放電方式、無声放電方式、コロナ放電方式、沿面放電方式、バリア放電方式、ハニカム放電方式、ペレット充填層放電方式、アーク放電方式、誘導結合型放電方式、容量結合型放電方式、マイクロ波励起放電方式、レーザ誘起放電方式、電子線誘起放電方式、粒子線誘起放電方式、又はこれらの結合である請求項1に記載の排気ガスの処理方法。
- 前記空気をラジカル化させる非平衡プラズマ反応器における非平衡プラズマの発生条件は、印加電圧:10〜100kV、周波数:250Hz〜1000Hzの範囲である請求項1に記載の排気ガスの処理方法。
- 前記非平衡プラズマが、パルスコロナ放電により発生した非平衡プラズマである請求項1に記載の排気ガスの処理方法。
- 窒素酸化物を含む排気ガスを浄化する装置であって、
空気をラジカルガスにするための大気圧低温非平衡プラズマ反応器と、
前記ラジカルガスを酸化反応領域に供給するラインと、
前記排気ガスを前記ラジカルガス生成ラインとは別個のラインから前記酸化反応領域に供給するラインと、
前記排気ガス中の窒素酸化物を前記ラジカルガスによりNO2を含む酸化ガスに酸化するための前記酸化反応領域と、
前記酸化ガスを還元剤溶液と接触させることにより、NO2を窒素ガス(N2)に還元反応させる還元反応領域を含み、
前記酸化反応領域と前記還元反応領域を直結させたことを特徴とする排気ガスの処理装置。 - 前記酸化反応領域と前記還元反応領域が、1つの湿式反応器に存在する請求項10に記載の排気ガスの処理装置。
- 前記湿式反応器が塔式又はカラム式反応器であり、下部に前記ラジカルガスと前記排気ガスの供給口と酸化反応領域が存在し、上部に還元剤溶液との接触反応領域が存在する請求項10に記載の排気ガスの処理装置。
- 前記還元剤溶液がNa2SO3,Na2S,NaOH,Na2S2O3及びCa(OH)2から選ばれる少なくとも1つの化合物を含む水溶液である請求項10に記載の排気ガスの処理装置。
- 前記低温非平衡プラズマ反応器における反応温度が300℃以下である請求項10に記載の排気ガスの処理装置。
- 前記低温非平衡プラズマ反応器における反応温度が100℃以下である請求項14に記載の排気ガスの処理装置。
- 前記プラズマ発生手段が、交流又は直流電圧によるパルス放電方式、無声放電方式、コロナ放電方式、沿面放電方式、バリア放電方式、ハニカム放電方式、ペレット充填層放電方式、アーク放電方式、誘導結合型放電方式、容量結合型放電方式、マイクロ波励起放電方式、レーザ誘起放電方式、電子線誘起放電方式、粒子線誘起放電方式、又はこれらの結合である請求項10に記載の排気ガスの処理装置。
- 前記空気をラジカル化させる非平衡プラズマ反応器における非平衡プラズマの発生条件は、印加電圧:10〜100kV、周波数:250Hz〜1000Hzの範囲である請求項10に記載の排気ガスの処理装置。
- 前記非平衡プラズマが、パルスコロナ放電により発生した非平衡プラズマである請求項10に記載の排気ガスの処理装置。
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