JP2000051653A - 窒素酸化物の浄化方法及び浄化装置 - Google Patents

窒素酸化物の浄化方法及び浄化装置

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JP2000051653A
JP2000051653A JP10226102A JP22610298A JP2000051653A JP 2000051653 A JP2000051653 A JP 2000051653A JP 10226102 A JP10226102 A JP 10226102A JP 22610298 A JP22610298 A JP 22610298A JP 2000051653 A JP2000051653 A JP 2000051653A
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nitrogen oxides
atmospheric pressure
pressure low
equilibrium plasma
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Toshiaki Yamamoto
俊昭 山本
Sadayoshi You
禎禄 楊
Akira Mizuno
彰 水野
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SANDENSHA KK
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 環境中における窒素酸化物を効率よく、か
つ、低コストで除去し、反応生成物の発生を抑制するこ
の可能な、窒素酸化物の浄化方法及び浄化装置を提供す
ることを目的とする。 【解決手段】 排ガス中に含まれる窒素酸化物の浄化方
法及び浄化装置において、排ガスに、大気圧低温非平衡
プラズマを印加する工程を備え、前記低温プラズマ印加
によって、ガス中のＮＯが酸化されてＮＯ2が最大値と
なる値を基準値として、前記低温プラズマの印加電圧を
設定し、ガス中に含まれるＮＯを効率的にＮＯ2に酸化
させた後、排ガスに還元剤溶液を接触させる工程を備
え、前記低温プラズマ印加による乾式工程と、前記還元
剤溶液を用いた湿式工程の二段階の工程、或は、前記乾
式工程と湿式工程を組み合わせた半乾式の工程によっ
て、排ガス中の窒素酸化物を除去する窒素酸化物の浄化
方法及び浄化装置である。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、排ガスの処理方法
及びその処理装置に関し、大気圧低温非平衡プラズマ
（以下、「低温プラズマ」という。）を用いた乾式処
理、還元剤溶液を用いた湿式処理の二段階処理により、
又は、前記乾式処理及び湿式処理を組み合わせた処理に
より、排ガス中の反応副生成物（Ｎ2Ｏ、ＨＮＯ3、ＮＯ
3 -）を抑制させ、かつ、経済的に除去する窒素酸化物の
浄化方法及び浄化装置である。
【０００２】
【従来の技術】一般に、発電所や、ディーゼルエンジン
等に代表されるエネルギーの供給及びこれらのエネルギ
ーの消費に伴って一酸化窒素（ＮＯ）や、二酸化窒素
（ＮＯ2）等の窒素酸化物が排出される。環境中に排出
された窒素酸化物は、光化学スモッグ等の原因となり、
大都市での環境問題の重要課題として、その対策が検討
されている。また、Ｎ2Ｏは、近年問題となっている地
球温暖化ガスの原因としても注目されている。
【０００３】窒素酸化物を低減させる方法として、燃焼
方式、触媒方式、選択触媒還元方式（ＳＣＲ）、アンモ
ニア噴射方式、また、近年においては、前記触媒方式
や、非熱プラズマ、電子ビーム等の技術を結合して、窒
素酸化物を低減させる方法や、その他前記方式とアンモ
ニア、過酸化水素及び塩化カルシウム等の化学物質や触
媒等を用いた方式との結合により、窒素酸化物を低減す
る方法が知られている。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】しかし、前記従来の方
法においては、排ガス中の窒素酸化物を除去することが
可能であるが、窒素酸化物を除去するために、反応中に
生じるＮ2Ｏや、ＨＮＯ3等の副生成物は、考慮されてい
ないという問題がある。
【０００５】また、前記従来窒素酸化物を低減させる方
法においては、多大なコストがかかるという問題があっ
た。
【０００６】図８は、従来の窒素酸化物浄化方法によ
り、ＮＯx濃度が５００ｐｐｍ〜１０００ｐｐｍ程度の
環境中の窒素酸化物１トンを各浄化効率で除去するため
にかかったコストを示す。
【０００７】図８に示すように、従来商業化されている
技術によって環境中の窒素酸化物を除去しようとするに
は、例えば、ＳＣＲ（図８中、直線で示す。）を用いた
場合、８０％〜８５％の窒素酸化物浄化効率で、環境中
の窒素酸化物１トンを除去するために年間かかるコスト
は、約１５０万〜１６０万円（約１２，０００ドル）で
あり、高額のコストがかかっていることがわかる。
【０００８】例えば、ＳＣＲを用いた場合、前記高額の
コストをかけても、環境中の窒素酸化物除去効率は、８
０％〜８５％程度である。
【０００９】また、低温プラズマ等を用いて環境中の窒
素酸化物を除去した場合、７０ｅＶ〜７８０ｅＶの多大
な電力が消費され、前記ＳＣＲと同様に高額のコストが
かかるという問題がある。
【００１０】その他、低温プラズマを用いた従来方式に
おいては、環境中の窒素酸化物を分解除去するために、
反応過程において、一酸化二窒素（Ｎ2Ｏ）や、硝酸イ
オン（ＮＯ3 -)、及び、硝酸（ＨＮＯ3）等の副生成物が
大量に生産されてしまい、これらの副生成物の除去がな
されていないという問題があった。これらの副生成物を
酸化・還元により浄化するためには、更なるコストの高
騰につながるという問題があった。
【００１１】そこで、本発明は、低温プラズマによる乾
式の工程と強力な還元剤溶液を用いる湿式の工程を組み
合わせて、低コストで、環境中の窒素酸化物を効率的に
除去し、窒素酸化物除去工程において、生成される副生
成物の大幅な制限が可能となる窒素酸化物の浄化方法及
びその浄化装置を提供することを目的とする。
【００１２】
【課題を解決するための手段】本願第１請求項に記載し
た発明は、排ガス中に含まれる窒素酸化物を除去する排
ガスの浄化方法において、前記排ガスの浄化方法は、排
ガスに大気圧低温非平衡プラズマを印加して窒素酸化物
を除去するものであって、前記大気圧低温非平衡プラズ
マ印加によってガス中のＮＯが酸化されてＮＯ2が最大
値となる値を基準値として、前記大気圧低温非平衡プラ
ズマの印加電圧を設定する窒素酸化物の浄化方法であ
る。
【００１３】排ガスに低温プラズマを印加すると、プラ
ズマの放電により、ガス中の、窒素Ｎ2や酸素Ｏ2が、電
離し、励起されて、活性窒素（Ｎ）や、活性酸素（Ｏ）
となる。また、水分存在下においては、水分子がＯＨラ
ジカルとなり、これらの、分子の励起により、ＮＯxの
解離が始まる。
【００１４】すなわち、ＮＯxのうち、一部の一酸化窒
素ＮＯは、活性窒素（Ｎ）により、温度に影響されるこ
となく、Ｎ2に還元される。しかし、このＮ2への還元
は、排ガス中に含まれるＮＯのごく一部であり、大部分
は活性酸素（Ｏ）によって酸化されて二酸化窒素ＮＯ2
へと酸化される。これらのことは、以下の式で表すこと
ができる。
【００１５】（１） ＮＯ＋（Ｎ） → Ｎ2＋（Ｏ） （２） ＮＯ＋（Ｏ）＋Ｍ → ＮＯ2＋Ｍ ここで、Ｍは、第三体物質を表しており、この第三体物
質Ｍは、反応で得られた過剰エネルギーを吸収し、反応
を効果的に進める物質であり、空気中では、窒素や酸素
を示している。
【００１６】前記（２）式に示すように、排ガス中に含
まれるＮＯは、低温プラズマを印加することにより、そ
のほとんどすべてが、ＮＯ2に酸化される。ＮＯ2量が最
大値となるときの低温プラズマの印加電圧は、従来のプ
ラズマ法で用いられている印加電圧よりも、大幅に低い
値となる。
【００１７】これよりも、高い電圧を印加すると、生成
されたＮＯ2は、低温プラズマ印加によって生成される
活性窒素の影響により、更に、反応が進み、次式（３）
に表すように、Ｎ2Ｏに還元される。このＮ2Ｏは近年、
地球温暖化ガスとして注目されている。
【００１８】 （３） ＮＯ2＋（Ｎ） → Ｎ2Ｏ＋（Ｏ） 更に、水分存在下において、ＮＯ2の一部は、前記第三
体物質Ｍ及びＯＨラジカルの影響により、次式（４）に
表すように、硝酸（ＨＮＯ3）に酸化される。
【００１９】 （４） ＮＯ2＋（ＯＨ）＋Ｍ → ＨＮＯ3＋Ｍ また、水分が存在しない場合は、ＮＯ2の一部は、空気
中の活性酸素（Ｏ）により、次式（５）に表すように、
硝酸イオン（ＮＯ3 -）となる。
【００２０】（５） ＮＯ2＋（Ｏ）＋ｅ → ＮＯ3 - また、同時に、ＮＯ2の一部は、空気中の活性酸素
（Ｏ）により、次式（６）に表すように、再び、ＮＯに
還元される。
【００２１】（６） ＮＯ2＋（Ｏ） → ＮＯ＋Ｏ2 このように、空気中に存在する活性酸素及び活性窒素に
よって、ＮＯxの酸化・還元サイクルが影響を受けて、
ＮＯ及びＮＯ2が酸化・還元されている。また、この窒
素酸化物の酸化・還元サイクル中に、前記副生成物（Ｎ
2Ｏ，ＨＮＯ3，ＮＯ3 -等）が生成される。このため、窒
素酸化物の完全な除去には、限界があることがわかる。
副生成物のうち、ＨＮＯ3及びＮＯ3 -の除去は容易であ
るが、地球温暖化ガスとして、近年注目されているＮ2
Ｏガスの除去は困難であることが知られている。
【００２２】低温プラズマ印加によって、ＮＯはＮＯ2
に酸化されるが、印加電圧の増加によって、更に、反応
が進むと、前記ＮＯ2が酸化・還元されて、前記副生成
物が生成される。
【００２３】本発明は、低温プラズマ印加によって、前
記（２）式にしたがって排ガス中のＮＯがＮＯ2に酸化
される場合に、ＮＯ2量が最も大きくなる印加電圧を基
準値として、プラズマ印加の電圧を設定することによ
り、ＮＯ2の反応を抑制して、ＮＯ2反応の促進による副
生成物の発生を低減し、窒素酸化物中に含まれるＮＯを
最大量近傍のＮＯ2に酸化することが可能となる。
【００２４】酸化されたＮＯ2は、還元剤溶液を用い
て、排ガス中から比較的容易に除去されるため、排ガス
中の窒素酸化物から生成されるＮＯ2量が最大値となる
電圧を基準値として印加電圧を設定し、従来のプラズマ
法による印加電圧よりも大幅な低電圧（又は、大幅な低
電力）で、ＮＯをＮＯ2に酸化できるので、エネルギー
消費を削減して、コスト低減を図ることができる。
【００２５】また、ＮＯ2が最大値となる電圧を基準値
として、印加電圧を設定するため、生成される副生成物
の生成量を抑制することができ、除去の困難な副生成物
の発生を抑制して、効率的な窒素酸化物の浄化方法を提
供することが可能となる。
【００２６】このように、ＮＯ2量が最大値となる電圧
を基準値として、前記低温プラズマ印加電圧を設定し、
ガス中に含まれるＮＯをＮＯ2に酸化させた後、還元剤
でＮＯ2を処理するので、プラズマ法のみを用いた場合
や、ＳＣＲ等の従来方法よりも効率的にＮＯxを除去す
ることができる。
【００２７】本願第２請求項に記載した発明は、排ガス
中に含まれる窒素酸化物を除去する排ガスの浄化方法に
おいて、前記排ガスの浄化方法は、排ガスに大気圧低温
非平衡プラズマを印加して窒素酸化物を除去するもので
あって、前記大気圧低温非平衡プラズマ印加によってガ
ス中のＮＯが酸化されてＮＯ2を生成し、前記ＮＯが所
定値以下となるとともに、酸化生成されるＮＯ2が最大
値となる値を基準値として、生成される副生成物が所定
値以下となる任意の値を設定値として、前記大気圧低温
非平衡プラズマの印加電圧を設定する窒素酸化物の浄化
方法である。
【００２８】このように、本発明は、ガス中のＮＯが所
定値以下となり、ＮＯが酸化されて生成されるＮＯ2が
最大値となるとともに、ＮＯ2の反応が更に進んで、Ｎ
Ｏ2の減少をきたすことにより、生成される副生成物の
量が所定値以下となる値を基準値として印加電圧を設定
し、前記所定値電圧を低温プラズマに印加することによ
り、生成された活性酸素等によって、排ガス中のＮＯが
酸化反応して、プラズマ印加工程後の処理が容易となる
ＮＯ2量を最大値近傍となるように生成することができ
る。
【００２９】本発明の方法によれば、ＮＯ2の反応が更
に進んで生成される副生成物の量が所定値以下となる値
を基準値として設定するため、副生成物の発生を抑制し
て、後の工程でＮＯ2を除去することが可能となる。
【００３０】また、この方法では、ＮＯ2生成量が最大
値となる必要電圧を印加するため、従来のプラズマ法を
用いた場合よりも印加電圧を低い値に設定し、消費エネ
ルギーを削減して大幅なコストの低減を図ることができ
る。
【００３１】本願第３請求項に記載した発明は、排ガス
中に含まれる窒素酸化物を除去する排ガスの浄化方法に
おいて、大気圧低温非平衡プラズマを排ガスに印加する
ことによってガス中のＮＯが酸化されてＮＯ2が最大値
となる値を基準値として、印加電圧が設定された大気圧
低温非平衡プラズマを印加する工程と、前記大気圧低温
非平衡プラズマ印加した排ガスに還元剤溶液を反応させ
る工程とを備えた窒素酸化物の浄化方法である。
【００３２】このように、排ガス中のＮＯが酸化されて
生成されるＮＯ2が最大値となる印加電圧を基準値とし
て、低温プラズマに電圧を印加して、副生成物の生成を
抑制し、排ガス中に含まれるＮＯを効率的にＮＯ2に酸
化させるとともに、低温プラズマ印加工程後の、最大量
のＮＯ2が含まれるガスを、還元剤溶液と反応させるこ
とにより、排ガス中に含まれる窒素酸化物を効率的に除
去している。
【００３３】本発明のように、低温プラズマ印加工程で
生成されるＮＯ2が最大値となる値を基準値として印加
電圧の値を設定すると、従来のプラズマ方式で窒素酸化
物を浄化する場合よりも、低い電圧を設定値とすること
ができ、消費エネルギーを削減して、コストの低減を図
ることが可能となる。
【００３４】また、本発明は、プラズマ印加による乾式
の工程のみならず、低温プラズマ印加後の排ガスを還元
剤溶液と反応させる湿式の工程（還元剤溶液を用いたケ
ミカルプロセス）を用いるため、最大量近傍のＮＯ2が
含まれている排ガス中からＮＯ2を１００％近く除去す
ることができ、従来の窒素酸化物浄化効率よりも高い効
率で窒素酸化物を除去することが可能となる。
【００３５】本願第４請求項に記載した発明は、排ガス
中に含まれる窒素酸化物を除去する排ガスの浄化方法に
おいて、前記大気圧低温非平衡プラズマ印加によってガ
ス中のＮＯが酸化されてＮＯ2を生成し、前記ＮＯが所
定値以下となるとともに、酸化生成されるＮＯ2が最大
値となる値を基準値として、生成される副生成物が所定
値以下となる任意の値を設定値として、印加電圧が設定
された大気圧低温非平衡プラズマを印加する工程と、前
記大気圧低温非平衡プラズマ印加した排ガスに還元剤溶
液を反応させる工程とを備えた窒素酸化物の浄化方法で
ある。
【００３６】このように、排ガス中のＮＯを所定値以下
とし、酸化生成されたＮＯ2量が最大値となる値を基準
値とし、反応中に生成される副生成物を所定値以下とす
る任意の値を印加電圧の設定値とすることにより、副生
成物の生成を所定値以下に抑制して、排ガス中に含まれ
るＮＯを低電圧で効率的にＮＯ2に酸化し、その後、Ｎ
Ｏ2最大限度含まれる排ガスと還元剤溶液を接触させる
ことにより、前記還元剤溶液の作用によって、排ガス中
に含まれる窒素酸化物を効率良く除去することが可能と
なる。
【００３７】本願第５請求項に記載した発明は、排ガス
中に含まれる窒素酸化物を除去する排ガスの浄化方法に
おいて、大気圧低温非平衡プラズマを排ガスに印加する
ことによってガス中のＮＯが酸化されてＮＯ2が最大値
となる値を基準値として、印加電圧が設定された大気圧
低温非平衡プラズマを印加する工程と、前記大気圧低温
非平衡プラズマ印加した排ガスに還元剤溶液を反応させ
る工程とを備え、前記大気圧低温非平衡プラズマ印加に
よる乾式工程と、前記還元剤溶液を用いた湿式工程の二
段階の工程によって、排ガス中の窒素酸化物を除去する
窒素酸化物の浄化方法である。
【００３８】このように、排ガス中のＮＯが酸化されて
生成されるＮＯ2が最大値となる印加電圧を基準値とし
て、低温プラズマに電圧を印加して、副生成物の生成を
抑制し、排ガス中に含まれるＮＯを効率的にＮＯ2に酸
化させるとともに、低温プラズマ印加工程後の、最大量
のＮＯ2が含まれるガスを、還元剤溶液と反応させる二
段階の工程を用いたことにより、排ガス中に含まれる窒
素酸化物を効率的に除去している。
【００３９】本発明のように、低温プラズマ印加工程で
生成されるＮＯ2が最大値となる値を基準値として印加
電圧の値を設定することにより、従来のプラズマ方式よ
りも、設定電圧を低くすることができ、消費するエネル
ギーを削減して、コストの低減を図ることが可能とな
る。
【００４０】また、本発明は、低温プラズマ印加による
乾式の工程と、低温プラズマ印加後の排ガスを還元剤溶
液と反応させる湿式の工程の二段階の工程とすることに
より、ＮＯ2を１００％近く除去することが可能とな
り、従来方式と比較して、高い効率で窒素酸化物を除去
することが可能となる。
【００４１】本願第６請求項に記載した発明は、排ガス
中に含まれる窒素酸化物を除去する排ガスの浄化方法に
おいて、大気圧低温非平衡プラズマを排ガスに印加する
ことによってガス中のＮＯが酸化されてＮＯ2を生成
し、前記ＮＯが所定値以下となるとともに、酸化生成さ
れるＮＯ2が最大値となる値を基準値として、ＮＯ2反応
によって生成される副生成物が設定値以下となる任意の
値を設定値として、印加電コスト低減を図ることが可能
となる。
【００４２】電圧が設定された大気圧低温非平衡プラズ
マの印加する工程と、前記大気圧低温非平衡プラズマ印
加した排ガスに還元剤溶液を反応させる工程とを備え、
前記大気圧低温非平衡プラズマ印加による乾式工程と、
前記還元剤溶液を用いた湿式工程の二段階の工程によっ
て、排ガス中の窒素酸化物を除去する窒素酸化物の浄化
方法である。
【００４３】このように、排ガス中のＮＯを所定値以下
とし、酸化生成されたＮＯ2量が最大値となる値を基準
値とし、反応中に生成される副生成物を所定値以下とす
る任意の値を印加電圧の設定値とすることにより、副生
成物の生成を所定値以下に抑制して、排ガス中に含まれ
るＮＯを低電圧で効率的にＮＯ2に酸化し、その後、Ｎ
Ｏ2が最大限度含まれる排ガスと還元剤溶液を反応させ
る二段階の工程を用いることにより、前記還元剤溶液の
作用によって、排ガス中に含まれる窒素酸化物を効率良
く除去することが可能となる。
【００４４】また、本発明の方法によれば、環境に影響
のある除去の困難な副生成物の発生を抑制し、低コスト
で、且つ、効率的に排ガス中の窒素酸化物を除去するこ
とができる。
【００４５】本願第７請求項に記載した発明は、排ガス
中に含まれる窒素酸化物を除去する排ガスの浄化方法に
おいて、大気圧低温非平衡プラズマを排ガスに印加する
ことによってガス中のＮＯが酸化されてＮＯ2が最大値
となる値を基準値として、印加電圧が設定された大気圧
低温非平衡プラズマを印加する工程と、前記大気圧低温
非平衡プラズマ印加した排ガスに還元剤溶液を反応させ
る工程とを備え、前記大気圧低温非平衡プラズマ印加工
程と、前記還元剤溶液を用いた工程が組み合わされた半
乾式の一段階の工程によって、排ガス中の窒素酸化物を
除去する窒素酸化物の浄化方法である。
【００４６】このように、排ガス中の窒素酸化物を最大
限度ＮＯ2に酸化する電圧を基準値として、低温プラズ
マに印加する電圧を設定し、前記低温プラズマ印加後の
排ガスを還元剤溶液と接触させることにより、排ガス中
の窒素酸化物を除去することが可能となる。
【００４７】前記低温プラズマ印加する工程に、還元剤
溶液と接触させる工程を組み合わせて半乾式の一段階の
工程とすることにより、工程数を低減して、効率的に排
ガス中の窒素酸化物を除去し、大幅なコスト低減を図る
ことが可能となる。
【００４８】本願第８請求項に記載した発明は、排ガス
中に含まれる窒素酸化物を除去する排ガスの浄化方法に
おいて、大気圧低温非平衡プラズマを排ガスに印加する
ことによってガス中のＮＯが酸化されてＮＯ2を生成
し、前記ＮＯが所定値以下となるとともに、酸化生成さ
れるＮＯ2が最大値となる値を基準値として、ＮＯ2反応
によって生成される副生成物が所定値以下となる任意の
値を設定値として、印加電圧が設定された大気圧低温非
平衡プラズマの印加する工程と、前記大気圧低温非平衡
プラズマ印加した排ガスに還元剤溶液を反応させる工程
とを備え、前記大気圧低温非平衡プラズマ印加工程と、
前記還元剤溶液を用いた工程が組み合わされた半乾式の
一段階の工程によって、排ガス中の窒素酸化物を除去す
る窒素酸化物の浄化方法である。
【００４９】このように、所定値の電圧を設定して、低
温プラズマを印加することにより、排ガス中の窒素酸化
物ＮＯは、全てＮＯ2に酸化される。また、ＮＯ2の反応
がさらに促進されて発生するＮ2Ｏ等の副生成物の生成
を抑制することができる。そして、酸化されたＮＯ2と
還元剤溶液を接触させることにより、排ガス中に含まれ
る窒素酸化物を容易に除去することが可能となる。排ガ
ス中のＮＯが所定値以下となり、また、低温プラズマ印
加によって生成されるＮＯ2の値が最大値となるととも
に、反応中に生じる副生成物が所定値以下となる電圧を
低温プラズマの印加電圧として設定すると、従来のプラ
ズマ法で用いられていた電圧よりも低い電圧を印加する
こととなり、消費電圧を削減して、コスト低減を図るこ
とができる。
【００５０】本願第９請求項に記載された発明は、排ガ
ス中に含まれる窒素酸化物を除去する窒素酸化物の浄化
方法において、排ガスに、大気圧低温非平衡プラズマを
印加する工程と、前記大気圧抵抗非平衡プラズマを印加
した排ガスに還元剤溶液を反応させる工程とを備え、前
記大気圧低温非平衡プラズマ印加による乾式工程と、前
記還元剤溶液を用いた湿式工程を備えた窒素酸化物の浄
化方法である。
【００５１】このように、低温プラズマ印加によって、
排ガス中に含まれる窒素酸化物を、酸化し、前記排ガス
に還元剤溶液を反応させることにより、排ガス中の窒素
酸化物を排ガスから容易に除去することが可能となる。
このため、従来法よりも、低電圧でプラズマ印加するこ
とが可能となり、高電圧の印加が必要であった従来法よ
りも、消費エネルギーを削減し、コスト低減を図ること
ができる。また、副生成物の発生を制限して、従来方法
よりも高い効率で、排ガス中から窒素酸化物を除去する
ことが可能となる。
【００５２】本願第１０請求項に記載した発明は、排ガ
ス中に含まれる窒素酸化物を除去する窒素酸化物の浄化
方法において、排ガスに、大気圧低温非平衡プラズマを
印加する工程と、前記大気圧低温非平衡プラズマを印加
した排ガスに還元剤溶液を反応させる工程とを備え、前
記大気圧低温非平衡プラズマ印加による乾式工程と、前
記還元剤溶液を用いた湿式工程の二段階の工程によっ
て、排ガス中の窒素酸化物を除去する窒素酸化物の浄化
方法である。
【００５３】このように、排ガス中に含まれる窒素酸化
物を、低温プラズマ印加により酸化し、その後の工程
で、排ガスと還元剤溶液を接触させることにより、排ガ
ス中の窒素酸化物を排ガスから容易に除去することが可
能となる。このため、従来法よりも、プラズマ印加のた
めの電圧を低電圧とすることができ、消費エネルギーを
削減して、コスト低減を図ることができる。また、副生
成物の発生を制限して、従来の方法よりも、高い効率
で、排ガス中から窒素酸化物を除去することが可能とな
る。
【００５４】本願第１１請求項に記載した発明は、排ガ
ス中に含まれる窒素酸化物を除去する窒素酸化物の浄化
方法において、排ガスに、大気圧低温非平衡プラズマを
印加する工程とともに、前記大気圧低温非平衡プラズマ
印加した排ガスに還元剤溶液を反応させる工程とを備
え、前記大気圧低温非平衡プラズマ印加工程と、前記還
元剤溶液を用いた工程が組み合わされた半乾式の一段階
の工程によって、排ガス中の窒素酸化物を除去する窒素
酸化物の浄化方法である。
【００５５】このように、排ガス中に含まれる窒素酸化
物を、低温プラズマ印加により酸化し、排ガスと還元剤
溶液を接触させることにより、排ガス中の窒素酸化物を
排ガスから容易に除去することが可能となる。このた
め、従来法よりも、プラズマ印加のための電圧を低電圧
とすることができ、消費エネルギーを削減して、コスト
低減を図ることができる。また、副生成物の発生を制限
して、従来の方法よりも、高い効率で、排ガス中から窒
素酸化物を除去することが可能となる。
【００５６】また、低温プラズマ印加工程に、排ガスと
還元剤溶液を反応させる工程を組み合わせた半乾式の一
段階の工程とすることにより、窒素酸化物の除去工程を
減らし、処理数低減による処理工程の簡易化と、コスト
低減を図ることが可能となる。
【００５７】本願第１２請求項に記載した発明は、前記
第１請求項乃至第１１請求項いずれか記載の窒素酸化物
の浄化方法において、前記大気圧低温非平衡プラズマを
用いる工程は、パルス放電方式、強誘電体ペレット充填
放電方式、無声放電（バリア放電），沿面放電，又は、
これらの結合による方式を用いた窒素酸化物の浄化方法
である。
【００５８】このように低温プラズマ印加方法として、
パルス放電方式、強誘電体ペレット充填放電方式、無声
放電（バリア放電）、沿面放電、又は、これらの結合に
よる方式を用いることができ、従来のように真空条件の
整備等の複雑な工程を必要とせずに、比較的簡易な工程
で、大気圧で低温プラズマを発生させることが可能とな
る。
【００５９】本願第１３請求項に記載した発明は、前記
請求項１乃至請求項１２いずれか記載の発明において、
前記還元剤は、亜硫酸ナトリウム（Ｎａ2ＳＯ3）及び硫
化ナトリウム（Ｎａ2Ｓ）を用いた窒素酸化物の浄化方
法である。
【００６０】このように、プラズマ印加後の排ガスに、
Ｎａ2ＳＯ3溶液又はＮａ2Ｓ溶液のように強力な還元作
用を示す還元剤溶液と接触させることにより、プラズマ
印加されて、酸化された窒素酸化物ＮＯ2が容易に反応
し、排ガス中の窒素酸化物を効率よく除去できる。な
お、還元剤は、前記Ｎａ2ＳＯ3又はＮａ2Ｓに限らず、
他の還元剤を使用することも可能である。
【００６１】本願第１４請求項に記載した発明は、排ガ
ス中に含まれる窒素酸化物を除去する窒素酸化物の浄化
装置であって、排ガスに、大気圧低温非平衡プラズマを
印加するリアクタと、前記排ガスに、還元剤溶液を用い
てスクラバを備え、前記大気圧低温非平衡プラズマ印加
する乾式処理と、前記還元剤溶液を用いて湿式処理の二
段階の処理部を用いて、排ガス中の窒素酸化物を除去す
る窒素酸化物の浄化装置である。
【００６２】このように、本発明の窒素酸化物浄化装置
は、排ガスに低温プラズマを印加するリアクタと、リア
クタ通過後の排ガスと還元剤溶液を接触させるスクラバ
を備えることにより、リアクタ内部で低温プラズマを印
加して、排ガス中の窒素酸化物を酸化し、酸化されたＮ
Ｏ2をスクラバ内で還元剤溶液と反応させて、効率よく
排ガス中から窒素酸化物を除去する。
【００６３】従来のプラズマ法のみを用いた場合は、印
加電圧等のエネルギー消費量が多くなり、窒素酸化物除
去にかかるコストが高騰し、窒素酸化物除去はコスト高
となっていたが、プラズマリアクタ、スクラバの二段階
の装置を用いることにより、低コストで、効率的に排ガ
ス中の窒素酸化物を除去することができる。また、従来
の一段階の方式による窒素酸化物除去で問題となってい
た副生成物の発生も制限することができる。
【００６４】本願第１５請求項に記載した発明は、排ガ
ス中に含まれる窒素酸化物を除去する窒素酸化物の浄化
装置であって、排ガスに、大気圧低温非平衡プラズマを
印加するリアクタと、前記リアクタ内部に、大気圧低温
非平衡プラズマが印加された排ガスと還元剤溶液を接触
させる手段を備え、前記非熱プラズマ印加による処理
に、前記還元剤溶液を用いた処理を組み合わせて、一段
で処理を行う窒素酸化物の浄化装置である。
【００６５】このように、リアクタに、プラズマ印加後
の排ガスと、還元剤溶液を接触させる手段が備えられて
いると、排ガスに低温プラズマ印加する工程と還元剤溶
液を反応させる工程の二段階の処理を一つの装置内で行
うことができ、装置の低コスト化及び作業スペースを削
減することが可能となる。
【００６６】本願第１６請求項に記載した発明は、前記
請求項１４又は１５記載の発明において、前記リアクタ
において、大気圧低温非平衡プラズマを発生させる手段
は、パルス放電方式，強誘電体ペレット充填放電方式、
無声放電（バリア放電），沿面放電，又は、これらの結
合による方式を用いた手段によって行う窒素酸化物の浄
化装置である。
【００６７】このように、リアクタ内部にプラズマを発
生させる手段として、パルス放電方式等の多種の方式を
用いることができ、また、これらの方式を用いることに
より、真空条件が必要となる複雑な条件を整える必要な
く、比較的簡易な構造の装置を用いてプラズマ印加が可
能となる。
【００６８】
【発明の実施の形態】以下に本発明の具体例を図面に基
づいて説明する。
【００６９】まず、図１は、本発明の具体例に係り、リ
アクタ構成を示す図である。また、図２は、本例に係る
排ガスの浄化装置の概略構成図を示す。これらの図に基
づいて、排ガスの浄化装置について説明する。
【００７０】図１に示すように、本例のリアクタ３は、
容器内部に吸着材として、所定のペレット材を充填した
バリアタイプのパックドベッドリアクタであり、中央部
に直径１．６ｍｍのワイヤ状の放電線を備えている。
この放電線に所定値に設定された電圧及び周波数のＡＣ
電流を印加することにより、常温常圧下で低温プラズマ
を発生させる装置である。
【００７１】図１に示すように、リアクタ３は、密閉容
器であるリアクタ本体３１に所定のペレット材３２が収
納されており、リアクタ本体３１の内部中央に配設され
たワイヤー状の中央電極３８及びリアクタ外周に設けら
れたメッシュスクリーン状の外部電極３９から構成され
るプラズマ電極を設けている。
【００７２】このリアクタ本体３１は、パイレックス製
の素材を用いて、直径２０ｍｍ程度、長さ３０ｃｍ程度
の直管状に形成されており、上下の開口部は、シリコン
製の素材を用いたブッシュ３５，３６によって閉塞され
ている。
【００７３】また、このリアクタ本体３１の上側及び下
側の側方には、それぞれ、配管接続部３３，３４が設け
られており、上下側の接続部３３，３４は、実験装置の
ガス配管にそれぞれ接続されている。
【００７４】前記誘電体ペレットは、リアクタ本体の上
下に設けられた接続孔間に位置するように充填されてい
る。すなわち、リアクタ本体の下側接続孔の上方に、絶
縁体のテフロン等の素材を用いて、多孔を設けた円板３
７が配置されており、この円板３７でペレット材３２
を、リアクタ本体３１内に保持するとともに、ガスが円
板３７を通過できるように構成されている。
【００７５】プラズマ電極を構成するリアクタ本体３１
内に配置された中央電極３８と、リアクタ本体の外周に
設けられた外部電極３９は、それぞれ電源部に電気的に
接続されている。
【００７６】すなわち、前記中央電極３８には、ステン
レス・スチールワイヤーが用いられており、この中央電
極３８の下側は、リアクタ本体内に設けられた円板３７
の中心に接続され、その上端は、リアクタ本体の上側開
口を閉塞するブッシュ３５の中央を貫通して、電源部に
電気的に接続されている。
【００７７】また、外部電極３９は、銅製のメッシュス
クリーン状に形成されて、リアクタ本体３１の外周を覆
うように構成され、中央電極３８と同様に電気的に電源
部５に接続されている。
【００７８】従って、電源部５から中央電極３８に、例
えば、６０ＨｚのＡＣ電源（３０ｋＶ、１０ｍＡ）で電
流を印加すると、中央電極３８と外部電極３９の間に位
置する誘電率の比較的低い吸着材の間に常温常圧下にお
いて、非熱プラズマ（電離気体）を発生させることがで
きる。
【００７９】尚、プラズマ電極に印加するＡＣ電流は、
前述した６０Ｈｚに限らず、条件に応じて、１Ｈｚ〜１
００ＭＨｚで設定してもよい。
【００８０】例えば、中央電極３８及び外部電極３９間
に電圧を印加することにより、ペレット間近傍は高電界
となり、排ガスのガス分子や気体分子は、加速された電
子からエネルギーを与えられて電離され、反応性の高い
ラジカルとなって、ラジカル反応・イオン反応により、
解離・分解し、連鎖的に前記（１）式乃至（６）式のよ
うに反応して分解反応が進んでいくものと考えられる。
【００８１】次に、前述したリアクタ３を用いた実験装
置１について説明する。
【００８２】図２に示すように、この実験装置１は、所
定成分の試料ガスを発生するガス発生供給部２と、前述
した吸着材３２を備えたリアクタ３と、このリアクタ３
に流入・排出されるガスの成分や、濃度を測定する測定
部４と、このリアクタ３のプラズマ電極に電力を供給す
る電源部５とから構成されている。
【００８３】このガス発生供給部２は、電導モータによ
って駆動されるコンプレッサ２１と、このコンプレッサ
２１が生成したエア圧力を安定化する所定容量のエアタ
ンク２２と、エア流量を一定に調節する自動調整弁２３
と、エア中に含まれる水分を除去するエア乾燥機２４に
至る配管経路及び試料ガス発生器２５をバイパスした配
管経路上にもうけられて、試料ガスの濃度や、全体の流
量を調節する２つの制御弁２６，２７とから構成されて
いる。また、制御弁２６は、ＮＯタンク２８から所定濃
度のＮＯを供給する制御弁ともなっている。
【００８４】この実験装置１において、前記試料ガス発
生器２５は、所定容量の容器に、所要成分の試料を溶解
させた溶液を充填し、この溶液内にエア供給口が位置す
るように配設するとともに、同溶液面の上にエア排出口
が位置するように構成されている。従って、溶液中をエ
アが通過することにより、この通過エア中に試料成分が
十分に含まれる。
【００８５】また、試料ガス発生器２５に接続されたガ
ス供給配管には、流量制御弁２６が設けられるととも
に、試料ガス発生器２５をバイパスする配管経路上に
も、同様に流量制御弁２７が設けられている。従って、
流量制御弁２６，２７の絞り開度を調節することによ
り、試料ガス発生器２５が生成したガスと通流するエア
との比率を変更でき、リアクタ３に供給する試料ガスの
流量や成分濃度を、任意に設定することができる。
【００８６】また、リアクタ３から送出されるガス配管
には、このガス配管を通流する排ガスと還元剤溶液を接
触させるスクラバ６が配設されている。
【００８７】このスクラバ６内部で、低温プラズマ印加
により酸化・還元された排ガス中に還元剤溶液を均質に
噴霧する。
【００８８】また、リアクタ３流入前の試料ガス若しく
はリアクタ３通過後の試料ガス、又は、スクラバ６流入
前の試料ガス若しくはスクラバ６通過後の試料ガス、を
採取する配管が設置され、リアクタ３通過前後、リアク
タ３通過後であって、スクラバ６通過前後の各状態の試
料ガスを採取できるような配管構成となっている。
【００８９】これらの配管には、試料ガス中の窒素酸化
物を測定する化学発光式窒素酸化物測定計４１（Model
200AH Advanced Pollution Instrumentation）が備えら
れリアクタ３通過前後の排ガス中の窒素酸化物、及び、
スクラバ６通過前後の排ガス中の窒素酸化物の測定を行
っている。
【００９０】また、化学発光式窒素酸化物測定計４１
は、図示を省略した記録器に接続され、実験時の時間経
過に伴う変化を記録できるようにしている。
【００９１】また、前記電源部５は、外部電源５１と、
外部電源５１からの電力を任意の電圧・電流に変換する
変圧器５２を通じて、供給電流及び電圧を測定して監視
する電流及び電圧計５３とから構成されている。
【００９２】次に、前記実験装置１を用いて行った第１
の実験結果について図面に基づき説明する。
【００９３】図３に、リアクタ３内部に充填する各ペレ
ット材３２の電流、電圧特性を示す。
【００９４】本例に用いたペレット材３２は、ガラス製
ペレット及びチタン酸バリウムを用いたペレットの２種
である。
【００９５】ＧＰＲは、直径６ｍｍ程度のリアクタ内部
に、誘電率の比較的低い（ε＝４）ガラス製のペレット
を充填したリアクタであり、また、ＦＰＲは、直径６ｍ
ｍ程度のリアクタ内部に、誘電率の比較的高い（ε＞
５，０００）チタン酸バリウム（ＢａＴｉＯ3）製のペ
レットを充填したリアクタである。
【００９６】本例のバリアタイプのリアクタ３は、６０
ＨｚのＡＣ電源（３０ｋＶ、１０ｍＡ）を用いたリアク
タであり、常温常圧下でプラズマを発生することができ
る。なお、低温プラズマの発生が可能であれば、形式或
は電源装置は、本例のリアクタ等の形状に限定する必要
はない。
【００９７】図３に示すように、ＧＰＲのスパーク電圧
は、２５ｋＶであり、ＦＰＲのスパーク電圧は、２２．
５ｋＶであった。なお、リアクタ３の消費電力は、壁プ
ラグ電力の約２７％であった。
【００９８】次に、前記実験装置１を用いて実際に実験
を行った結果について説明する。
【００９９】＜実験１＞まず、ベースラインデータを得
るために、乾燥空気中の窒素酸化物（ＮＯ，ＮＯ2）の
濃度を測定した。
【０１００】図４は、リアクタ３にガラス製のペレット
を充填したＧＰＲを用いて、乾燥空気流量を変化させ、
この流量変化に対するリアクタ３通過後の乾燥空気中の
ＮＯ濃度及びＮＯ2濃度を測定した結果を示す図であ
る。
【０１０１】本例においては、乾燥空気流量を、２．０
Ｌ／ｍｉｎ、４．０Ｌ／ｍｉｎ、８．０Ｌ／ｍｉｎと変
化させてＮＯ濃度及びＮＯ2濃度を測定した。前記各流
量における乾燥空気の滞留時間は、流量２．０Ｌ／ｍｉ
ｎの場合に２．６秒、流量４．０Ｌ／ｍｉｎの場合に
１．３秒、流量８．０Ｌ／ｍｉｎの場合に０．７秒であ
った。なお、前記滞留時間は、空隙率を考慮していない
数値である。
【０１０２】図４に示すように、乾燥空気中のＮＯ2濃
度は、リアクタ３内部の滞留時間が長く、また、リアク
タ３に印加する電圧が上昇するほどリアクタ３通過後の
乾燥空気中のＮＯ2濃度が高くなることが確認できる。
【０１０３】一方、ＮＯ濃度は、滞留時間の変化に拘ら
ず、また、印加電圧を上昇させてもリアクタ３通過後の
濃度が全て０ｐｐｍであった。
【０１０４】このことから、ＮＯはリアクタ３内部で、
滞留時間かかわらず、低電圧すなわち小電力で、全て酸
化されていることが確認できる。
【０１０５】＜実験２＞次に、第２の実験例として、リ
アクタ３として、チタン酸バリウム製のペレットを充填
したＦＰＲを用いて、内部に所定の試料ガスを通流さ
せ、リアクタ３通過後の試料ガス中のＮＯ濃度、ＮＯ2
濃度、及び、前記ＮＯ濃度及びＮＯ2濃度の和であるＮ
Ｏx濃度を測定した結果を示す。本実験において、試料
ガスとして、５％濃度の窒素ガスを、乾燥空気と混合し
て所定濃度としたものを用いた。また、本実験例の試料
ガス流量は、２．０Ｌ／ｍｉｎ（リアクタ３内滞留時間
２．６秒）に調整されている。
【０１０６】図５は、印加電圧を変化させた場合に、Ｆ
ＰＲを通過した試料ガス中のＮＯ，ＮＯ2及びＮＯxの濃
度変化を示す図である。
【０１０７】図５に示すように、印加電圧が０ｋＶのと
き、ＮＯの初期濃度は、１２５ｐｐｍであり、ＮＯ2の
初期濃度は、３５ｐｐｍ、前記初期のＮＯ濃度及び初期
のＮＯ2濃度の和であるＮＯxは、１６０ｐｐｍである。
【０１０８】印加電圧を上昇させて印加電圧が４．５ｋ
Ｖのとき、ＮＯ濃度は、初期濃度１２５ｐｐＭから９０
ｐｐｍ程度に減少し、一方、ＮＯ2濃度は、３５ｐｐｍ
から７５ｐｐｍ程度に増加する。ここで、ＮＯ濃度及び
ＮＯ2濃度の和であるＮＯx濃度は、１６０ｐｐｍのまま
変化していない。従って、ＦＰＲに４．５ｋＶの電圧が
印加されると、ＮＯは、Ｎ2Ｏや、ＨＮＯ3等の副生成物
を発生することなく、前記（２）式に表される酸化反応
により、全てＮＯ2に酸化されていることが確認でき
る。従って、プラズマ内部では、試料ガス中のＮＯは、
前記（１）式のような還元作用が起こりにくく、前記
（２）式で表される酸化反応により、全てＮＯ2に酸化
されていることが確認できる。
【０１０９】次に、ＦＰＲに印加する電圧を上昇させて
６．７ｋＶにすると、ＮＯ濃度は、初期濃度１２５ｐｐ
ｍから０ｐｐｍとなる。一方、印加電圧６．７ｋＶのと
きのＮＯ2濃度は、初期濃度３５ｐｐｍから１４０ｐｐ
ｍに増加する。
【０１１０】また、前記ＮＯ濃度及びＮＯ2濃度の全体
の和であるＮＯx濃度は、初期濃度１６０ｐｐｍから１
４０ｐｐｍとなり、前記初期濃度と比較して２０ｐｐｍ
相当の二酸化窒素ＮＯ2が、前記（３）式、（４）式及
び（５）式に表される反応によって、他の窒素酸化物、
Ｎ2Ｏ、ＨＮＯ3（或は、ＮＯ3 -）に酸化・還元されてい
ることが推測できる。
【０１１１】更に、ＦＰＲに印加する電圧を７．０ｋＶ
以上に上昇させると、ＮＯ濃度は、０ｐｐｍを維持し、
ＮＯ2濃度及びＮＯx濃度は減少する。ＮＯxは初期濃度
１６０ｐｐｍから１２０ｐｐｍ程度にまで減少している
ことが確認できる。
【０１１２】ここで、初期濃度と比較して４０ｐｐｍ程
度のＮＯx濃度の減少していることから、一部のＮＯ2が
前記（３）式に示すようにＮ2Ｏに還元され、他のＮＯ2
が、前記（４）式及び（５）式に示すように、ＨＮＯ3
（或は、ＮＯ3 -）に酸化されていることが推測できる。
また、他の一部のＮＯ2は、（６）式に示されるよう
に、ＮＯに還元され、更に、還元されたＮＯは、（２）
式で示すように、再び、ＮＯ2に酸化され、連鎖的に酸
化・還元反応が繰り返されているものと考えられる。
【０１１３】従って、排ガス中の窒素酸化物を除去する
ためには、反応中に生じる副生成物が最小値近辺となる
ような条件を選ぶことが重要になってくる。
【０１１４】ここで、近年において、排ガスにプラズマ
を印加し、排ガス中に含まれる窒素酸化物を反応させる
と、この反応によって生じる副生成物うち、９０％以上
がＨＮＯ3であり、残りの少量がＮ2Ｏであるという報告
がなされている（Fourth International Conference on
Advanced Oxidation Technologies for Water and Air
Remediation Sept. 1997,p57、及び1997 IEEE-IAS mee
ting,New Orleans Oct.5-9,1997,pp1937-1941）。
【０１１５】副生成物として生成されるＨＮＯ3は反応
性に富むため、処理が容易であり、浄化処理プロセスの
簡易化の実現が推測される。
【０１１６】＜実験３＞次に、第３の実験例として、リ
アクタ３としてガラス製のペレットを充填したＧＰＲを
用いて、リアクタ３内部に所定の試料ガスを通流させ、
リアクタ３通過後の試料ガス中のＮＯ濃度、ＮＯ2濃
度、及び、前記ＮＯ濃度及びＮＯ2濃度の和であるＮＯx
濃度を測定した結果を示す。
【０１１７】本実験において、前記第２の実験と同様
に、試料ガスとして、５％濃度の窒素ガスを、乾燥空気
と混合して所定濃度としたものを用いた。また、本実験
例の試料ガス流量は、４．０Ｌ／ｍｉｎ（リアクタ３内
滞留時間１．３秒）に調整されている。図６は、実験３
の結果を示す図である。
【０１１８】図６に示すように、電圧を印加していない
リアクタ（印加電圧０ｋＶ）通過後の試料ガス中のＮＯ
初期濃度は、７０ｐｐｍであり、ＮＯ2初期濃度は、５
ｐｐｍであり、前記ＮＯ初期濃度及びＮＯ2初期濃度の
和であるＮＯx初期濃度は、７５ｐｐｍである。
【０１１９】電圧を印加していないリアクタ３通過後の
試料ガスが、スクラバ６を通過して還元剤溶液と反応す
ると、ＮＯx濃度は６８ｐｐｍに減少する。
【０１２０】ＮＯは、還元剤溶液、本実験の場合は、亜
硫酸ナトリウム溶液（Ｎａ2ＳＯ3溶液）とは、全く反応
しない。一方、試料ガス中のＮＯ2は、Ｎａ2ＳＯ3溶液
と反応し、還元剤溶液であるＮａ2ＳＯ3溶液をＮａ2Ｓ
Ｏ4溶液に酸化する。ここで、酸化されたＮａ2ＳＯ4は
水に溶解し、無害である。
【０１２１】すなわち、リアクタ通過後の試料ガスを強
力な還元剤溶液（Ｎａ2ＳＯ3溶液、Ｎａ2Ｓ溶液等）と
反応させることにより、試料ガス中のＮＯ2が反応し
て、試料ガス中からＮＯ2が除去される。
【０１２２】従って、前述のように、印加電圧０ｋＶの
リアクタ３及びスクラバ６を通過した試料ガス中のＮＯ
x濃度が減少しているのは、ＮＯが空気により自然酸化
されてＮＯ2となり、前記還元剤溶液と反応してＮＯ2が
除去されているためと推測できる。
【０１２３】次に、リアクタ３に印加する印加電圧を
６．７ｋＶに上昇させ、ＮＯ濃度を測定すると、初期濃
度７０ｐｐｍから５５ｐｐｍに減少し、一方、ＮＯ2濃
度は、初期濃度５ｐｐｍから２０ｐｐｍに増加する。Ｎ
Ｏx濃度は、７５ｐｐｍ程度である。ここで、ＮＯx濃度
が、初期濃度から変化していないため、初期濃度と比較
して減少したＮＯは、全てＮＯ2に酸化されていること
が推測できる。
【０１２４】リアクタ３通過後、前記濃度の試料ガスが
スクラバ６を通過すると、リアクタ通過後７５ｐｐｍで
あったＮＯx濃度は、５５ｐｐｍに減少する。従って、
スクラバ内で試料ガスが還元剤溶液が反応すると、還元
剤溶液であるＮａ2ＳＯ3溶液の強力な還元作用により、
排ガス中から約２０ｐｐｍ程度の窒素酸化物が除去され
ることが確認できる。
【０１２５】次に、リアクタ３に、ＧＰＲの最大加電圧
である２５ｋＶの半分の電圧である１３．５ｋＶを印加
する。このとき、ＮＯ濃度は、初期濃度５５ｐｐｍから
３ｐｐｍ以下に減少する。一方、ＮＯ2濃度は、初期濃
度５ｐｐｍから３８ｐｐｍに増加する。ＮＯx濃度は、
３８ｐｐｍ程度となる。更に、前記試料ガスをスクラバ
内部を通過させ、還元剤溶液と接触させると、ＮＯx濃
度が２ｐｐｍまで減少する。すなわち、試料ガスを還元
剤溶液と反応させると、窒素酸化物が試料ガス中から除
去され、Ｎａ2ＳＯ3が酸化されて、水に溶解されやすく
無害化されたＮａ2ＳＯ4のみが測定されることとなる。
【０１２６】本実験においては、ＮＯxは、初期濃度７
５ｐｐｍから、電圧１３．５ｋＶ加圧時に濃度３８ｐｐ
ｍまで減少するため、３７ｐｐｍ程度のＮＯ2が副生成
物として酸化・還元されていることとなる。また、この
副生成物のうちほとんどが、前記文献の記載から、処理
の簡単なＨＮＯ3となっていることが推測される。
【０１２７】従って、低温プラズマ印加によって生成さ
れるＮＯ2量が最大値となる印加電圧を基準値としてリ
アクタ３に電圧を印加すれば、副生成物の生成量を最低
限度に押さえて窒素酸化物を除去することが可能となる
ことが推測できる。
【０１２８】また、生成されるＮＯ2量が最大値となる
印加電圧は、更に反応を進ませてＮＯ2量を低減させる
従来のプラズマ法よりも、低電圧であり、生成されるＮ
Ｏ2量が最大値となる印加電圧を基準値として、リアク
タ３に印加する電圧を設定することにより、エネルギー
コストが低減され、窒素酸化物除去のためのコスト低減
を図ることが可能となる。
【０１２９】＜実験４＞次に、第４の実験例として、リ
アクタ３としてチタン酸バリウム製のペレットを充填し
たＦＰＲを用いて、リアクタ３内部に所定の試料ガスを
通流させ、リアクタ３通過後の試料ガス中のＮＯ濃度、
ＮＯ2濃度、及び、前記ＮＯ濃度とＮＯ2濃度の和である
ＮＯx濃度を測定した結果を示す。
【０１３０】本実験において、前記第３の実験と同様
に、試料ガスとして、５％濃度の窒素ガスを、乾燥空気
と混合して所定濃度としたものを用いた。また、本実験
例の試料ガス流量は、４．０Ｌ／ｍｉｎ（リアクタ３内
滞留時間１．３秒）に調整されている。図７は、実験４
の結果を示す図である。
【０１３１】図７に示すように、電圧を印加していない
リアクタ（印加電圧０ｋＶ）通過後の試料ガス中のＮＯ
の初期濃度は、１３０ｐｐｍであり、ＮＯ2の初期濃度
は、２２ｐｐｍであり、前記ＮＯの初期濃度及びＮＯ2
の初期濃度の和であるＮＯxの初期濃度は、１５２ｐｐ
ｍである。
【０１３２】電圧を印加していないリアクタ３通過後の
試料ガスがスクラバ６を通過すると、前記濃度の試料ガ
スが還元剤溶液と反応し、ＮＯx濃度は１３０ｐｐｍ程
度に減少する。
【０１３３】従って、２２ｐｐｍ程度のＮＯ2が還元剤
溶液との反応によって除去されていることが確認でき
る。
【０１３４】次に、リアクタ３に印加する印加電圧を
６．７ｋＶに上昇させ、窒素酸化物の濃度を測定する
と、ＮＯは、初期濃度１３０ｐｐｍから３０ｐｐｍに減
少し、一方、ＮＯ2は、初期濃度２２ｐｐｍから１２５
ｐｐｍに増加しており、ＮＯx濃度は変化していない。
このため、ＮＯの減少分だけＮＯ2が増加していること
を確認することができる。６．７ｋＶの電圧が印加され
たＦＰＲを通過した試料ガスが、スクラバ６を通過して
還元剤溶液と反応すると、ＮＯx濃度は、ＮＯ濃度と一
致する約３０ｐｐｍの値を示すため、還元剤溶液との反
応によって、ＮＯ2のほぼ全てが除去されていることが
確認できる。
【０１３５】次に、リアクタに印加する電圧を９．０ｋ
Ｖに上昇させると、ＮＯ濃度は、０ｐｐｍとなり、ＮＯ
2濃度は、１３０ｐｐｍとなる。また、ＮＯx濃度は、Ｎ
Ｏ濃度が０ｐｐｍであるため、ＮＯ2濃度と同一の１３
０ｐｐｍとなる。
【０１３６】従って、９．０ｋＶの電圧が印加されて、
低温プラズマが発生するＦＰＲ内部を試料ガスが通過す
ると、プラズマリアクタ内部の試料ガス中に含まれてい
たＮＯは、前記（１）式のような還元作用は起こりにく
く、前記（２）式で表される酸化反応により全てＮＯ2
に酸化されていることが確認できる。
【０１３７】更に、ＦＰＲ通過後の試料ガスをスクラバ
６内を通過させて還元剤溶液と反応させ、その後のＮＯ
x濃度を測定すると、ＮＯx濃度は、０ｐｐｍとなる。
【０１３８】従って、ＦＰＲ通過後の試料ガスが、還元
剤溶液と反応することにより、試料ガス中のＮＯ2が全
て除去されていることが確認できる。
【０１３９】また、ＮＯxの初期濃度と、９．０ｋＶの
電圧が印加されたＦＰＲ通過後のＮＯx濃度と比較する
と、ＮＯx濃度が、２５ｐｐｍ程度減少していることか
ら、約２５ｐｐｍ程度の副生成物が生成されていること
が確認できる。
【０１４０】これらの結果から、排ガスを所定電圧の印
加によって低温プラズマが発生されるＦＰＲ内部を通過
させると、低温プラズマにより発生する活性酸素及び活
性窒素等の影響により、排ガス中に含まれる全てのＮＯ
が、前記（２）式にしたがってＮＯ2に酸化され、この
ＮＯ2を含む排ガスを還元剤溶液と反応させると、排ガ
ス中のＮＯ2が全て除去されることがわかる。
【０１４１】このように、排ガス中に含まれるＮＯは、
低温プラズマが発生されるリアクタ内部を通過させるこ
とにより、ＮＯ2に酸化され、更に、その排ガスを還元
剤溶液と反応させることにより、酸化生成されたＮＯ2
のほぼ１００％が排ガス中から除去されることが確認で
きる。
【０１４２】また、ＮＯの酸化に伴って生成される副生
成物のほぼ９０％が、処理しやすいＨＮＯ3に酸化され
るため、本実験例の窒素酸化物の浄化方法によれば、除
去されにくいＮ2Ｏは、２．５ｐｐｍ程度の低濃度であ
ることが確認できる。
【０１４３】従って、窒素酸化物中のＮＯが最大限ＮＯ
2に酸化される電圧を基準値としてリアクタに電圧を印
加すると、排ガス中の窒素酸化物が酸化されて生成され
るＮＯ2の量は最大値となり、一方、ＮＯ2の反応が更に
進んで副生成物が生成される量が最小値となるとなるこ
とがわかる。
【０１４４】従って、リアクタ３に印加する電圧を、リ
アクタ３を通過する排ガス中のＮＯ2量が最大値となる
値を基準値として、設定することにより、副生成物を最
小限に押さえて、その後の除去反応がしやすいように効
率良く酸化することが可能となる。また、酸化生成され
るＮＯ2量が最大値となる値を基準値として、印加電圧
を設定すると、従来のプラズマ法で排ガス中の窒素酸化
物を除去する場合よりも、低電圧の印加電圧ですみ、エ
ネルギーコストを低減することができる。
【０１４５】また、図６に示す第３の実験例及び図７に
示す第４の実験例の双方の結果を比較してみると、図７
に示すチタン酸バリウム製のペレットを充填したＦＰＲ
の方が、図６に示すガラス製のペレットを充填したＧＰ
Ｒよりも低電圧（低電力）で、ＮＯxを除去できること
が確認できる。更に、反応後のＮＯxの減少量から、Ｆ
ＰＲの方が、ＧＰＲよりも副生成物の生成量が低いこと
が確認できる。
【０１４６】第４の実験例においては、酸化生成される
ＮＯ2量が最大値となる値は、９．０ｋＶであり、この
値の電圧を基準値として、例えば、８．５ｋＶ〜９．０
ｋＶの印加電圧で、リアクタを稼動する場合、電力消費
量は、３０Ｊ／Ｌ（或は、８．３ｋＷ／Ｎｍ3／ｈｒ、
１４Ｗ／ｃｆｍ）である。
【０１４７】従って、本発明のリアクタ３を用いた装置
で、排ガス１トン中のＮＯを酸化させるために必要な電
力コストは、１，２９０ドル（アメリカ合衆国における
電気料に基づいて計算した。０．０５ドル／ｋＷ・ｈ
ｒ）となる。
【０１４８】この値は、以前報告された他の形状のリア
クタを用いた場合の１トンのＮＯを処理するための電力
コスト（１０ー２０ｅＶ／ｍｏｌ）よりもやや高めであ
るが、値的にはほぼ一致する。
【０１４９】また、排ガス１トンを処理するために必要
な還元剤（Ｎａ2ＳＯ3）のコストは、４４０ドル／トン
である（Ｎａ2ＳＯ3の価格は、１トン当たり、０．４４
ドル／ｋｇとして計算した。）。
【０１５０】従って、プラズマ印加による乾式の方法
と、還元剤溶液と反応させる湿式の方式（ケミカルプロ
セス）を用いて、１トンの窒素酸化物を除去するために
必要なトータルコストは、１，７３０ドル／トンとな
る。
【０１５１】図８は、ＮＯx濃度５００ｐｐｍ〜１，０
００ｐｐｍである排ガス１トンから窒素酸化物を除去す
るために、従来における各処理方法がかかったコストを
示す図である。
【０１５２】例えば、図８に示すように、従来のプラズ
マ方法で前記濃度の排ガス中の窒素酸化物を、除去効率
８０％程度で除去する場合にかかる年間コストは、約１
２，０００ドル／トンである。これは、図８中直線で示
す、従来において一般的に用いられているＳＣＲと同等
の値か、更に高い値を示している。
【０１５３】また、図８中、黒丸印は、本発明の方法に
より、窒素酸化物除去にかかる年間コストを示してい
る。
【０１５４】従って、従来法の窒素酸化物除去効率９５
％の場合にかかる年間コスト４０，０００ドル／トン
と、本発明の方法の窒素酸化物除去効率１００％の場合
にかかる年間コスト１，７３０ドル／トンを比較してみ
ると、本発明の方法にかかるコストは、従来方法にかか
るコストの１／２０以下に低減されていることがわか
る。
【０１５５】このように、本発明によれば、排ガス中の
窒素酸化物を、ほぼ１００％近い高い効率で除去するこ
とができる。また、生成される副生成物も、濃度的に問
題とならないレベルまで低減することができ、生成され
た副生成物も大部分が、無害化されて除去される。
【０１５６】また、コスト的にも、従来方法と比較して
エネルギー消費を削減して、約１／２０までコストを低
減することができる。
【０１５７】なお、本実験例においては、低温プラズマ
を印加するリアクタと、排ガスと還元剤を接触させるス
クラバを別装置として設置し、プラズマ印加による乾式
の処理と、還元剤を用いた湿式の処理（ケミカルプロセ
ス）の２段階の処理を行ったが、本実験例に限らず、例
えば、リアクタ内部に、還元剤と接触する手段を備える
ことにより、一段階の処理部内で、窒素酸化物除去処理
を行うことが可能となり、窒素酸化物除去の効率化、シ
ステムの簡略化、及び、配置スペースの低減化等の効果
を得ることが可能である。
【０１５８】
【発明の効果】以上説明したように、本発明は、排ガス
中に含まれる窒素酸化物を除去する排ガスの浄化方法に
おいて、前記排ガスの浄化方法は、排ガスに大気圧低温
非平衡プラズマを印加して窒素酸化物を除去するもので
あって、前記大気圧低温非平衡プラズマ印加によってガ
ス中のＮＯが酸化されてＮＯ2が最大値となる値を基準
値として、前記大気圧低温非平衡プラズマの印加電圧を
設定する窒素酸化物の浄化方法である。
【０１５９】このように、低温プラズマ印加によって、
排ガス中のＮＯがＮＯ2に酸化される場合に、ＮＯ2量が
最も大きくなる印加電圧を基準値として、低温プラズマ
に電圧を設定することにより、前記ＮＯ2の反応が更に
進んで生成される副生成物の発生を抑制し、排ガス中に
含まれるＮＯを最大限ＮＯ2に酸化することが可能とな
る。酸化されたＮＯ2は、Ｎａ2ＳＯ3やＮａ2Ｓ等の還元
剤を用いて排ガス中から比較的容易に除去することがで
きる。
【０１６０】前記基準値となるＮＯ2量が最大値となる
電圧は、低電圧であるため、エネルギー消費を低減し、
コスト低減を実効することができる。また、除去処理の
困難な副生成物の発生も抑制することができる。
【０１６１】また、本発明は、排ガス中に含まれる窒素
酸化物を除去する排ガスの浄化方法において、大気圧低
温非平衡プラズマを排ガスに印加することによってガス
中のＮＯが酸化されてＮＯ2が最大値となる値を基準値
として、印加電圧が設定された大気圧低温非平衡プラズ
マを印加する工程と、前記大気圧低温非平衡プラズマ印
加した排ガスに還元剤溶液を反応させる工程とを備えた
窒素酸化物の浄化方法である。
【０１６２】このように、低温プラズマ印加による乾式
の工程と、低温プラズマ印加後の排ガスを還元剤溶液と
反応させる湿式の工程（還元剤溶液を用いたケミカルプ
ロセス）を用いることにより、排ガス中の窒素酸化物を
従来よりも高い効率で除去することが可能となる。
【０１６３】また、低温プラズマ印加による乾式工程
と、還元剤溶液を反応させる湿式工程を組み合わせて用
いた場合においても、排ガス中の窒素酸化物を従来より
も高い効率で除去することが可能となる。
【０１６４】また、本発明は、排ガス中に含まれる窒素
酸化物を効率的に除去する窒素酸化物の浄化装置とし
て、排ガスに、大気圧低温非平衡プラズマを印加するプ
ラズマリアクタと、前記排ガスと還元剤溶液を接触させ
るスクラバを備え、前記大気圧低温非平衡プラズマ印加
する乾式処理と、前記還元剤溶液を用いて湿式処理の二
段階の処理部により、排ガス中の窒素酸化物を除去する
窒素酸化物の浄化装置である。
【０１６５】このように、排ガスに低温プラズマを印加
するリアクタと、リアクタ通過後の排ガスと還元剤溶液
を接触させるスクラバを備えることにより、リアクタ内
部で低温プラズマを印加することにより、排ガス中の窒
素酸化物を酸化し、酸化されたＮＯ2をスクラバ内で還
元剤溶液と接触させることにより、効率よく排ガス中か
ら窒素酸化物を除去する。
【０１６６】従って、本発明は、リアクタ、スクラバの
二段階の装置を備えることにより、低コストで、効率的
に排ガス中の窒素酸化物を除去することができる。ま
た、プラズマ方式のみでは問題となっていた副生成物の
発生を制限して、効率的に窒素酸化物を除去することが
できる。
【０１６７】また、本発明は、リアクタに、低温プラズ
マを印加する手段と、還元剤溶液を接触させる手段を備
え、前記低温プラズマによる乾式処理と、前記還元剤を
用いた湿式の処理を二段階の処理部で行う窒素酸化物の
浄化装置である。従って、プラズマ内部では、試料ガス
中のＮＯは、前記（１）式のような還元作用が起こりに
くく、前記（２）式で表される酸化反応により、全てＮ
Ｏ2に酸化されていることが確認できる。
【０１６８】このように、リアクタに、低温プラズマを
印加する手段と、還元剤溶液を接触させる手段を備えて
いると、低温プラズマ印加と還元剤溶液接触の二つの処
理を一つの装置内で行うことができ、窒素酸化物除去の
効率化、システムの簡略化、及び、配置スペースの低減
化等の効果を得ることが可能である。
【０１６９】このように、本発明によれば、従来よりも
低電圧で効率よく、環境中の窒素酸化物を除去すること
ができ、従来コストの約１／２０に相当する大幅なコス
ト低減を図ることが可能となり、また、副反応生成物の
発生を押えて、従来よりも高い効率で、環境中の窒素酸
化物の除去が可能となる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の具体例に係り、本実験に用いた充填バ
リア放電式のリアクタの概略構成を説明する縦断面図で
ある。
【図２】本発明の具体例に係り、図１に示すリアクタ及
びスクラバを備えた実験装置の全体構成を示す概略構成
図である。
【図３】本発明の具体例に係り、図１に示すマリアクタ
に各ペレット材を充填し、各ペレット材充填時のリアク
タの印加電圧と電流の関係を示す図である。
【図４】本発明の第１の実験例に係り、直径６ｍｍのガ
ラス製のペレットをリアクタに充填したＧＰＲを用い
て、乾燥空気を各通流速度でリアクタに通流し、各通流
速度の電圧変化と試料ガス中のＮＯ、ＮＯ2濃度の変化
を示す図である。
【図５】本発明の第２の実験例に係り、直径４ｍｍのチ
タン酸バリウム製のペレットをリアクタに充填したＦＰ
Ｒを用いて、試料ガスを４．０Ｌ／分の流量で、リアク
タに通流し、リアクタに印加する電圧と、リアクタ通流
後の試料ガス中のＮＯ濃度，ＮＯ2濃度及び前記ＮＯ及
びＮＯ2濃度の和を示すＮＯx濃度の変化を示す図であ
る。
【図６】本発明の第３の実験例に係り、直径６ｍｍのガ
ラス製のペレットをリアクタに充填したＧＰＲを用い
て、試料ガスを４．０Ｌ／分の流量で、リアクタに通流
し、リアクタに印加する電圧と、リアクタ通流後の試料
ガス中のＮＯ濃度，ＮＯ2濃度、及び、スクラバ通過後
の印加電圧と試料ガス中のＮＯx濃度の変化を示す図で
ある。
【図７】本発明の第４の実験例に係り、直径４ｍｍのチ
タン酸バリウム製のペレットをリアクタに充填したＦＰ
Ｒを用いて、試料ガスを４．０Ｌ／分の流量で、リアク
タに通流し、リアクタに印加する電圧と、リアクタ通流
後の試料ガス中のＮＯ濃度,ＮＯ2濃度、及び、スクラバ
通過後の印加電圧と試料ガス中のＮＯx濃度の変化を示
す図である。
【図８】従来の方法及び本発明の方法における各窒素酸
化物除去効率に対して、環境中の窒素酸化物１トンを除
去するために年間にかかった費用を示す図である。
【符号の説明】
１ 実験装置 ２ ガス生成供給部 ３ リアクタ ４ 測定部 ５ 電源部 ６ スクラバ ２１ コンプレッサ ２２ エアタンク ２３ 自動制御弁 ２４ エア乾燥器 ２５ 試料ガス発生器 ２６ 流量制御弁 ２７ 流量制御弁 ３１ リアクタ本体 ３２ ペレット材 ３３ 接続部 ３４ 接続部 ３５ ブッシュ ３６ ブッシュ ３７ 円板 ３８ 中央電極 ３９ 外部電極 ４１ 化学発光式窒素酸化物測定計 ５１ 外部電極 ５２ 変圧器 ５３ 電流及び電圧計
フロントページの続き (71)出願人 598107839 水野 彰 愛知県春日井市藤山台１丁目４番１号103 −503 (72)発明者 山本 俊昭 大阪府堺市大野芝町23丁目府大宅舎４− 106 (72)発明者 楊 禎禄 東京都港区浜松町２丁目７番15号 株式会 社三電舎内 (72)発明者 水野 彰 愛知県春日井市藤山台１丁目４番１号103 −503 Ｆターム(参考） 4D002 AA12 AC01 AC10 BA02 BA05 BA06 BA07 BA13 CA06 CA07 DA02 DA13 DA15 EA02 GA02 GA03 GB01 GB02 GB03 GB04 GB20 HA03

Claims (16)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 排ガス中に含まれる窒素酸化物を除去す
    る排ガスの浄化方法において、 前記排ガスの浄化方法は、排ガスに大気圧低温非平衡プ
    ラズマを印加して窒素酸化物を除去するものであって、 前記大気圧低温非平衡プラズマ印加によってガス中のＮ
    Ｏが酸化されてＮＯ2が最大値となる値を基準値とし
    て、前記大気圧低温非平衡プラズマの印加電圧を設定す
    るようにしたことを特徴とする窒素酸化物の浄化方法。
  2. 【請求項２】 排ガス中に含まれる窒素酸化物を除去す
    る排ガスの浄化方法において、 前記排ガスの浄化方法は、排ガスに大気圧低温非平衡プ
    ラズマを印加して窒素酸化物を除去するものであって、 前記大気圧低温非平衡プラズマ印加によってガス中のＮ
    Ｏが酸化されてＮＯ2を生成し、前記ＮＯが所定値以下
    となるとともに、酸化生成されるＮＯ2が最大値となる
    値を基準値として、生成される副生成物が所定値以下と
    なる任意の値を設定値として、前記大気圧低温非平衡プ
    ラズマの印加電圧を設定することを特徴とする窒素酸化
    物の浄化方法。
  3. 【請求項３】 排ガス中に含まれる窒素酸化物を除去す
    る排ガスの浄化方法において、 大気圧低温非平衡プラズマを排ガスに印加することによ
    ってガス中のＮＯが酸化されてＮＯ2が最大値となる値
    を基準値として、印加電圧が設定された大気圧低温非平
    衡プラズマを印加する工程と、 前記大気圧低温非平衡プラズマ印加した排ガスに還元剤
    溶液を反応させる工程とを備えたことを特徴とする窒素
    酸化物の浄化方法。
  4. 【請求項４】 排ガス中に含まれる窒素酸化物を除去す
    る排ガスの浄化方法において、 前記大気圧低温非平衡プラズマ印加によってガス中のＮ
    Ｏが酸化されてＮＯ２を生成し、前記ＮＯが所定値以下
    となるとともに、酸化生成されるＮＯ２が最大値となる
    値を基準値として、生成される副生成物が所定値以下と
    なる任意の値を設定値として、印加電圧が設定された大
    気圧低温非平衡プラズマを印加する工程と、 前記大気圧低温非平衡プラズマ印加した排ガスに還元剤
    溶液を反応させる工程とを備えたことを特徴とする窒素
    酸化物の浄化方法。
  5. 【請求項５】 排ガス中に含まれる窒素酸化物を除去す
    る排ガスの浄化方法において、 大気圧低温非平衡プラズマを排ガスに印加することによ
    ってガス中のＮＯが酸化されてＮＯ2が最大値となる値
    を基準値として、印加電圧が設定された大気圧低温非平
    衡プラズマを印加する工程と、 前記大気圧低温非平衡プラズマ印加した排ガスに還元剤
    溶液を反応させる工程とを備え、 前記大気圧低温非平衡プラズマ印加による乾式工程と、
    前記還元剤溶液を用いた湿式工程の二段階の工程によっ
    て、排ガス中の窒素酸化物を除去することを特徴とする
    窒素酸化物の浄化方法。
  6. 【請求項６】 排ガス中に含まれる窒素酸化物を除去す
    る排ガスの浄化方法において、 大気圧低温非平衡プラズマを排ガスに印加することによ
    ってガス中のＮＯが酸化されてＮＯ2を生成し、前記Ｎ
    Ｏが所定値以下となるとともに、酸化生成されるＮＯ2
    が最大値となる値を基準値として、ＮＯ2反応によって
    生成される副生物が設定値以下となる任意の値を設定値
    として、印加電圧が設定された大気圧低温非平衡プラズ
    マの印加する工程と、前記大気圧低温非平衡プラズマ印
    加した排ガスに還元剤溶液を反応させる工程とを備え、 前記大気圧低温非平衡プラズマ印加による乾式工程と、
    前記還元剤溶液を用いた湿式工程の二段階の工程によっ
    て、排ガス中の窒素酸化物を除去することを特徴とする
    窒素酸化物の浄化方法。
  7. 【請求項７】 排ガス中に含まれる窒素酸化物を除去す
    る排ガスの浄化方法において、 大気圧低温非平衡プラズマを排ガスに印加することによ
    ってガス中のＮＯが酸化されてＮＯ2が最大値となる値
    を基準値として、印加電圧が設定された大気圧低温非平
    衡プラズマを印加する工程と、 前記大気圧低温非平衡プラズマ印加した排ガスに還元剤
    溶液を反応させる工程とを備え、 前記大気圧低温非平衡プラズマ印加工程と、前記還元剤
    溶液を用いた工程が組み合わされた半乾式の一段階の工
    程によって、排ガス中の窒素酸化物を除去することを特
    徴とする窒素酸化物の浄化方法。
  8. 【請求項８】 排ガス中に含まれる窒素酸化物を除去す
    る排ガスの浄化方法において、 大気圧低温非平衡プラズマを排ガスに印加することによ
    ってガス中のＮＯが酸化されてＮＯ2を生成し、前記Ｎ
    Ｏが所定値以下となるとともに、酸化生成されるＮＯ2
    が最大値となる値を基準値として、ＮＯ2反応によって
    生成される副生成物が所定値以下となる任意の値を設定
    値として、印加電圧が設定された大気圧低温非平衡プラ
    ズマの印加する工程と、前記大気圧低温非平衡プラズマ
    印加した排ガスに還元剤溶液を反応させる工程とを備
    え、 前記大気圧低温非平衡プラズマ印加工程と、前記還元剤
    溶液を用いた工程が組み合わされた半乾式の一段階の工
    程によって、排ガス中の窒素酸化物を除去することを特
    徴とする窒素酸化物の浄化方法。
  9. 【請求項９】 排ガス中に含まれる窒素酸化物を除去す
    る窒素酸化物の浄化方法において、 排ガスに、大気圧低温非平衡プラズマを印加する工程
    と、 前記大気圧低温非平衡プラズマを印加した排ガスに還元
    剤溶液を反応させる工程とを備え、 前記大気圧低温非平衡プラズマ印加による乾式工程と、
    前記還元剤溶液を用いた湿式工程を備えたことを特徴と
    する窒素酸化物の浄化方法。
  10. 【請求項１０】 排ガス中に含まれる窒素酸化物を除去
    する窒素酸化物の浄化方法において、 排ガスに、大気圧低温非平衡プラズマを印加する工程
    と、 前記大気圧低温非平衡プラズマを印加した排ガスに還元
    剤溶液を反応させる工程とを備え、 前記大気圧低温非平衡プラズマ印加による乾式工程と、
    前記還元剤溶液を用いた湿式工程の二段階の工程によっ
    て、排ガス中の窒素酸化物を除去することを特徴とする
    窒素酸化物の浄化方法。
  11. 【請求項１１】 排ガス中に含まれる窒素酸化物を除去
    する窒素酸化物の浄化方法において、 排ガスに、大気圧低温非平衡プラズマを印加する工程と
    ともに、前記大気圧低温非平衡プラズマ印加した排ガス
    に還元剤溶液を反応させる工程とを備え、 前記大気圧低温非平衡プラズマ印加工程と、前記還元剤
    溶液を用いた工程が組み合わされた半乾式の一段階の工
    程によって、排ガス中の窒素酸化物を除去することを特
    徴とする窒素酸化物の浄化方法。
  12. 【請求項１２】 前記大気圧低温非平衡プラズマを用い
    る工程は、パルス放電方式、強誘電体ペレット充填放電
    方式、無声放電（バリア放電），沿面放電，又は、これ
    らの結合による方式を用いたことを特徴とする請求項１
    乃至請求項１１いずれか記載の窒素酸化物の浄化方法。
  13. 【請求項１３】 前記還元剤は、亜硫酸ナトリウム（Ｎ
    ａ2ＳＯ3）及び硫化ナトリウム（Ｎａ2Ｓ）を用いたこ
    とを特徴とする前記請求項１乃至請求項１２いずれか記
    載の窒素酸化物の浄化方法。
  14. 【請求項１４】 排ガス中に含まれる窒素酸化物を除去
    する窒素酸化物の浄化装置であって、 排ガスに、大気圧低温非平衡プラズマを印加するリアク
    タと、 前記排ガスに、還元剤溶液を用いてスクラバを備え、 前記大気圧低温非平衡プラズマ印加する乾式処理と、前
    記還元剤溶液を用いて湿式処理の二段階の処理部を用い
    て、排ガス中の窒素酸化物を除去することを特徴とする
    窒素酸化物の浄化装置。
  15. 【請求項１５】 排ガス中に含まれる窒素酸化物を除去
    する窒素酸化物の浄化装置であって、 排ガスに、大気圧低温非平衡プラズマを印加するリアク
    タと、 前記リアクタ内部に、大気圧低温非平衡プラズマが印加
    された排ガスと還元剤溶液を接触させる手段を備え、 前記非熱プラズマ印加による処理に、前記還元剤溶液を
    用いた処理を組み合わせて、一段で処理を行うことを特
    徴とする窒素酸化物の浄化装置。
  16. 【請求項１６】 前記リアクタにおいて、大気圧低温非
    平衡プラズマを発生させる手段は、パルス放電方式，強
    誘電体ペレット充填放電方式、無声放電（バリア放
    電），沿面放電，又は、これらの結合による方式を用い
    た手段によって行うことを特徴とする請求項１４又は１
    ５記載の窒素酸化物の浄化装置。
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