JPS6333890B2 - - Google Patents
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- JPS6333890B2 JPS6333890B2 JP54123464A JP12346479A JPS6333890B2 JP S6333890 B2 JPS6333890 B2 JP S6333890B2 JP 54123464 A JP54123464 A JP 54123464A JP 12346479 A JP12346479 A JP 12346479A JP S6333890 B2 JPS6333890 B2 JP S6333890B2
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Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02A—TECHNOLOGIES FOR ADAPTATION TO CLIMATE CHANGE
- Y02A50/00—TECHNOLOGIES FOR ADAPTATION TO CLIMATE CHANGE in human health protection, e.g. against extreme weather
- Y02A50/20—Air quality improvement or preservation, e.g. vehicle emission control or emission reduction by using catalytic converters
Landscapes
- Catalysts (AREA)
- Treating Waste Gases (AREA)
- Exhaust Gas Treatment By Means Of Catalyst (AREA)
Description
本発明は含硫黄燃料の燃焼装置、例えばボイラ
などの排ガスをはじめとし、各種の燃焼排ガス中
に含有される硫黄酸化物（以下SOxと略称する）
や窒素酸化物（以下NOxと略称する）を同時に
処理し、浄化する方法に関するものである。 現在、燃焼排ガス中の成分で大気汚染の主な原
因物質として、SOxとNOxがあげられ、その対
策となる浄化方法が開発されている。この対策と
しては脱硫は石灰石膏法、脱硝は接触還元法が主
流をなしているが、これらは各々単独のプロセス
である。また、この単独の浄化法が採用された理
由は、脱硫の必要な排ガスは脱硝触媒に悪影響が
大きく脱硝プロセスは成立し難いし、又反対に脱
硝プロセスの成立する燃焼排ガスはいわゆるクリ
ーンガスであつて、脱硫が必要でなかつた。とこ
ろで石油類の逼迫した今日ではエネルギーの多様
化から石炭燃料や重質油の利用が検討されてい
る。これらの石炭や重質油を燃焼させた場合には
排ガス中のNOxやSOxの濃度が高いため両者の
浄化の必要性が高まつている。また従来の別種の
方法と装置による脱硝や脱硫法の現況は複雑な周
辺機器が必要になつて経済性を悪化させるため実
用化に至つていない。 このような情勢において単一の方法と装置によ
る脱硫と脱硝（以下脱硫硝と略称する）が同時に
可能となれば、その社会への貢献は素晴らしいも
のがある。 乾式の脱硫硝の試みは、すでに発表されている
が、例えば、以下に述べるような問題点があつて
実用化されていない。 まず、脱硫については酸化銅（CuO）触媒を使
用する方法は公知であり原理としては(1)、(2)式で
示される。 CuO＋SO3CuSO4 ……(1) CuO＋SO2＋1/2O2CuSO4 ……(2) この触媒の担体としてアルミナ（Al2O3）の使
用が（特公昭52−43615）報告されているがSOx
との反応によつてAl2（SO4）3への転化があり、遂
次活性の低下を生じることが難点である。 この改良法としてアルミナの上にチタニアをコ
ートした触媒（特開昭49−97794）があるが上述
の如くアルミナの硫酸化の問題は免れない。 本発明者らは種々の耐SOx性を有し、かつ触媒
性能の高い担体材料について探索しアナターゼ型
のチタニア（TiO2）が優れることを見出した。
これは触媒討論会（昭和48年名工大村上教授）に
も発表されているように活性は小さい担体であり
このTiO2の担体を実用化するために二つの問題
があつた。 第一の問題点はTiO2の熱安定性である。さき
に述べたとおり活性のあるTiO2担体の結晶形は
アナターゼ型であるが、触媒上のCuOがCuSO4と
なるとSOxの浄化作用はなくなるため再生処理が
必要である。この再生法としては加熱による(1)、
(2)式の左向きの反応や、CO、やH2による還元反
応が知られている。この反応により600℃以下の
高温下に触媒が暴露され活性の高いTiO2はこの
ような高温のもとではルチル型に転化し活性を失
うため再生しながら反復利用できないことが問題
である。更にもう一つの問題点はTiO2は従来の
担体Al2O3と異つて成形性が極めて悪いためペレ
ツトやハニカムなどの触媒形状に保持することが
難しいことである。 このような事実からTiO2をコートした先述の
特許出願がなされた理由がよく理解できる。 この点、本発明の触媒は熱安定化させたTiO2
担体の触媒を使用することを特徴とする同時脱硫
硝に関するものである。 即ち、本発明は、酸化タングステンにより、熱
安定化させた酸化チタンをアルミナ質にて粘結し
た担体に酸化銅を担持させた触媒と燃焼排ガスと
を接触させて、同燃焼排ガス中の硫黄酸化物と窒
素酸化物を同時に除去することを特徴とする燃焼
排ガスの浄化方法である。 同触媒担体の組成は、重量％比で、チタニア、
酸化タングステン、アルミナ質が85〜94、７〜
３、８〜３の範囲が好ましい。 以下実施例により本発明の特徴ならびに優位性
について述べる。 実施例 本発明の脱硫硝の試験条件を表１に試験ガス性
状を表２に示す。
などの排ガスをはじめとし、各種の燃焼排ガス中
に含有される硫黄酸化物（以下SOxと略称する）
や窒素酸化物（以下NOxと略称する）を同時に
処理し、浄化する方法に関するものである。 現在、燃焼排ガス中の成分で大気汚染の主な原
因物質として、SOxとNOxがあげられ、その対
策となる浄化方法が開発されている。この対策と
しては脱硫は石灰石膏法、脱硝は接触還元法が主
流をなしているが、これらは各々単独のプロセス
である。また、この単独の浄化法が採用された理
由は、脱硫の必要な排ガスは脱硝触媒に悪影響が
大きく脱硝プロセスは成立し難いし、又反対に脱
硝プロセスの成立する燃焼排ガスはいわゆるクリ
ーンガスであつて、脱硫が必要でなかつた。とこ
ろで石油類の逼迫した今日ではエネルギーの多様
化から石炭燃料や重質油の利用が検討されてい
る。これらの石炭や重質油を燃焼させた場合には
排ガス中のNOxやSOxの濃度が高いため両者の
浄化の必要性が高まつている。また従来の別種の
方法と装置による脱硝や脱硫法の現況は複雑な周
辺機器が必要になつて経済性を悪化させるため実
用化に至つていない。 このような情勢において単一の方法と装置によ
る脱硫と脱硝（以下脱硫硝と略称する）が同時に
可能となれば、その社会への貢献は素晴らしいも
のがある。 乾式の脱硫硝の試みは、すでに発表されている
が、例えば、以下に述べるような問題点があつて
実用化されていない。 まず、脱硫については酸化銅（CuO）触媒を使
用する方法は公知であり原理としては(1)、(2)式で
示される。 CuO＋SO3CuSO4 ……(1) CuO＋SO2＋1/2O2CuSO4 ……(2) この触媒の担体としてアルミナ（Al2O3）の使
用が（特公昭52−43615）報告されているがSOx
との反応によつてAl2（SO4）3への転化があり、遂
次活性の低下を生じることが難点である。 この改良法としてアルミナの上にチタニアをコ
ートした触媒（特開昭49−97794）があるが上述
の如くアルミナの硫酸化の問題は免れない。 本発明者らは種々の耐SOx性を有し、かつ触媒
性能の高い担体材料について探索しアナターゼ型
のチタニア（TiO2）が優れることを見出した。
これは触媒討論会（昭和48年名工大村上教授）に
も発表されているように活性は小さい担体であり
このTiO2の担体を実用化するために二つの問題
があつた。 第一の問題点はTiO2の熱安定性である。さき
に述べたとおり活性のあるTiO2担体の結晶形は
アナターゼ型であるが、触媒上のCuOがCuSO4と
なるとSOxの浄化作用はなくなるため再生処理が
必要である。この再生法としては加熱による(1)、
(2)式の左向きの反応や、CO、やH2による還元反
応が知られている。この反応により600℃以下の
高温下に触媒が暴露され活性の高いTiO2はこの
ような高温のもとではルチル型に転化し活性を失
うため再生しながら反復利用できないことが問題
である。更にもう一つの問題点はTiO2は従来の
担体Al2O3と異つて成形性が極めて悪いためペレ
ツトやハニカムなどの触媒形状に保持することが
難しいことである。 このような事実からTiO2をコートした先述の
特許出願がなされた理由がよく理解できる。 この点、本発明の触媒は熱安定化させたTiO2
担体の触媒を使用することを特徴とする同時脱硫
硝に関するものである。 即ち、本発明は、酸化タングステンにより、熱
安定化させた酸化チタンをアルミナ質にて粘結し
た担体に酸化銅を担持させた触媒と燃焼排ガスと
を接触させて、同燃焼排ガス中の硫黄酸化物と窒
素酸化物を同時に除去することを特徴とする燃焼
排ガスの浄化方法である。 同触媒担体の組成は、重量％比で、チタニア、
酸化タングステン、アルミナ質が85〜94、７〜
３、８〜３の範囲が好ましい。 以下実施例により本発明の特徴ならびに優位性
について述べる。 実施例 本発明の脱硫硝の試験条件を表１に試験ガス性
状を表２に示す。
【表】
【表】
(1) 実験１
硫酸チタニルをアンモニア水で中和し、沈澱
を生じせしめ過分離してこれを400℃で焼成
した。このTiO2粉末に水酸化アルミナの水溶
液をAl2O3として５％相当添加し、２〜４ｍ／
ｍφの粒状に成形して600℃で３時間焼成し、
担体を得た。 この担体に硫酸銅をCuOとして５％となるよ
うに水溶液で含浸させ500℃で３時間焼成して
触媒とし、表１、２、の条件で評価して、表３
に示す結果を得た。 (2) 実験２ 硫酸チタニルをアンモニア水で中和し沈澱を
生じせしめ、過分離してこれを400℃で焼成
した。ここで、生成したTiO2にタングステン
酸をメチルアミンに溶解させた液をWO3とし
て７重量％相当加え700℃で焼成し熱安定化さ
せたTiO2−WO3の粉末を得た。 次にこの粉末に水酸化アルミナをAl2O3で５
重量％相当添加し２〜４ｍ／ｍφの粒状に成形
し600℃で３時間焼成して担体を得た。この得
られた担体を実験１と同様の処理をしてCuOの
触媒とし表１、２の条件で評価して、表３の結
果を得た。 (3) 実験３ 市販の活性アルミナ（住友化学KHA）を２
〜４ｍ／ｍφに篩分けし、これを担体として実
験１と同様にCuOとして５％担持し触媒とし
た。この触媒について表１、２の条件で性能を
評価し、表３に示す結果を得た。
を生じせしめ過分離してこれを400℃で焼成
した。このTiO2粉末に水酸化アルミナの水溶
液をAl2O3として５％相当添加し、２〜４ｍ／
ｍφの粒状に成形して600℃で３時間焼成し、
担体を得た。 この担体に硫酸銅をCuOとして５％となるよ
うに水溶液で含浸させ500℃で３時間焼成して
触媒とし、表１、２、の条件で評価して、表３
に示す結果を得た。 (2) 実験２ 硫酸チタニルをアンモニア水で中和し沈澱を
生じせしめ、過分離してこれを400℃で焼成
した。ここで、生成したTiO2にタングステン
酸をメチルアミンに溶解させた液をWO3とし
て７重量％相当加え700℃で焼成し熱安定化さ
せたTiO2−WO3の粉末を得た。 次にこの粉末に水酸化アルミナをAl2O3で５
重量％相当添加し２〜４ｍ／ｍφの粒状に成形
し600℃で３時間焼成して担体を得た。この得
られた担体を実験１と同様の処理をしてCuOの
触媒とし表１、２の条件で評価して、表３の結
果を得た。 (3) 実験３ 市販の活性アルミナ（住友化学KHA）を２
〜４ｍ／ｍφに篩分けし、これを担体として実
験１と同様にCuOとして５％担持し触媒とし
た。この触媒について表１、２の条件で性能を
評価し、表３に示す結果を得た。
【表】
この結果から判るようにAl2O3やTiO2の単独
より、TiO2−WO3系の担体（実験No.２）を用
いた場合が脱硫硝の作用が秀れていることがわ
かる。 (4) 実験４ 実験１〜３で使用した触媒（CuO）はCuSO4
に転化する。これらの触媒について再生の可否
を確認するため各々を700℃の温度で３時間加
熱し、熱分解により再生して再度表１、２の試
験条件で触媒の性能評価を行いその結果を表４
に示した。 この結果から判るように本発明のTiO2−
WO3系担体を用いた触媒は劣化が殆どなく、
他のものは脱硫、脱硝性能において著しい劣化
が認められた。なおこのWO3の効果について
の理由は鋭意探索中であるが、恐らくWO3と
TiO2の共晶が生成しておるものと考える。
より、TiO2−WO3系の担体（実験No.２）を用
いた場合が脱硫硝の作用が秀れていることがわ
かる。 (4) 実験４ 実験１〜３で使用した触媒（CuO）はCuSO4
に転化する。これらの触媒について再生の可否
を確認するため各々を700℃の温度で３時間加
熱し、熱分解により再生して再度表１、２の試
験条件で触媒の性能評価を行いその結果を表４
に示した。 この結果から判るように本発明のTiO2−
WO3系担体を用いた触媒は劣化が殆どなく、
他のものは脱硫、脱硝性能において著しい劣化
が認められた。なおこのWO3の効果について
の理由は鋭意探索中であるが、恐らくWO3と
TiO2の共晶が生成しておるものと考える。
【表】
(5) 実験５
実験２においてWO3の添加量を0.5、1.0、
3.0、5.0、9.0各重量％添加した担体を試作し、
実験１と同様にCuOを５重量％担持して触媒を
調製した。この各々について700℃の高温で３
時間、加速劣化処理し、表１、２に示す試験条
件で脱硝性能を評価した。ここで得た結果を加
速劣化処理前の脱硝性能に対する、加速劣化処
理後の脱硝性能への劣化度（〔処理前の脱硝率
−処理後の脱硝率〕÷処理前の脱硝率）で表わ
し、表５に示した。
3.0、5.0、9.0各重量％添加した担体を試作し、
実験１と同様にCuOを５重量％担持して触媒を
調製した。この各々について700℃の高温で３
時間、加速劣化処理し、表１、２に示す試験条
件で脱硝性能を評価した。ここで得た結果を加
速劣化処理前の脱硝性能に対する、加速劣化処
理後の脱硝性能への劣化度（〔処理前の脱硝率
−処理後の脱硝率〕÷処理前の脱硝率）で表わ
し、表５に示した。
【表】
この結果から判るようにWO3の添加量は３
％以上あれば劣化度は小さく、実用に支障なき
ことが理解できる。さらに、WO3は高価なた
め７％以上は経済的でない。 (6) 実験６ 実験２において水酸化アルミナの水溶液の添
加量をAl2O3として１、３、５、７、９重量％
添加した担体を試作し３ｍ／ｍφの担体を篩分
けして各々につき圧縮強度を測定した。 この結果を表６に示す。なお、この強度の値
は100個のサンプルの平均値である。
％以上あれば劣化度は小さく、実用に支障なき
ことが理解できる。さらに、WO3は高価なた
め７％以上は経済的でない。 (6) 実験６ 実験２において水酸化アルミナの水溶液の添
加量をAl2O3として１、３、５、７、９重量％
添加した担体を試作し３ｍ／ｍφの担体を篩分
けして各々につき圧縮強度を測定した。 この結果を表６に示す。なお、この強度の値
は100個のサンプルの平均値である。
【表】
この値から判るようにAl2O3の添加量は３％
以上あれば実用に支障ない強度である。 さらにAl2O3を増量すると、強度は幾分高く
はなるが、触媒性能の低下と使用中にAl2
（SO4）3の生成が大きくなり触媒の劣化につな
がるので好ましくなく、８％以上は必要ない。 Al2O3の代替として水酸化シリカ（日産化学
製のシリカゾル）を使用したがTiO2の粘結強
度は得られなかつた。 又、アルミノシリケートについて、テストし
た結果、これは粘結剤として有効であるがシリ
ケート分は触媒組成を稀薄にするだけの作用し
か示さず、Al2O3だけが粘結作用の効果を生ぜ
しめているものと考えられる。 以上の試験において示した如く、本発明は極め
て優れた同時脱硫硝触媒による排ガス処理法を提
供するものである。
以上あれば実用に支障ない強度である。 さらにAl2O3を増量すると、強度は幾分高く
はなるが、触媒性能の低下と使用中にAl2
（SO4）3の生成が大きくなり触媒の劣化につな
がるので好ましくなく、８％以上は必要ない。 Al2O3の代替として水酸化シリカ（日産化学
製のシリカゾル）を使用したがTiO2の粘結強
度は得られなかつた。 又、アルミノシリケートについて、テストし
た結果、これは粘結剤として有効であるがシリ
ケート分は触媒組成を稀薄にするだけの作用し
か示さず、Al2O3だけが粘結作用の効果を生ぜ
しめているものと考えられる。 以上の試験において示した如く、本発明は極め
て優れた同時脱硫硝触媒による排ガス処理法を提
供するものである。
Claims (1)
- １ 酸化タングステンにより熱安定化させた酸化
チタンを、アルミナ質にて粘結して成る担体に、
酸化銅を担持させた触媒に、燃焼排ガスを接触さ
せて、同燃焼排ガス中の硫黄酸化物と窒素酸化物
とを、同時に除去することを特徴とする、燃焼排
ガスの浄化方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP12346479A JPS5648230A (en) | 1979-09-26 | 1979-09-26 | Purifying method of combustion exhaust gas |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP12346479A JPS5648230A (en) | 1979-09-26 | 1979-09-26 | Purifying method of combustion exhaust gas |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5648230A JPS5648230A (en) | 1981-05-01 |
| JPS6333890B2 true JPS6333890B2 (ja) | 1988-07-07 |
Family
ID=14861269
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP12346479A Granted JPS5648230A (en) | 1979-09-26 | 1979-09-26 | Purifying method of combustion exhaust gas |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS5648230A (ja) |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5974897U (ja) * | 1982-11-05 | 1984-05-21 | 佐藤 幹 | 導水管用給気装置 |
| JPS60244392A (ja) * | 1984-05-21 | 1985-12-04 | Terufumi Akimoto | トイレ浄化装置 |
| JPH0638956B2 (ja) * | 1984-07-10 | 1994-05-25 | 幹 佐藤 | 排水処理構造体の施工方法 |
Citations (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS50152974A (ja) * | 1974-05-30 | 1975-12-09 | ||
| JPS5171265A (ja) * | 1974-12-17 | 1976-06-19 | Hitachi Shipbuilding Eng Co | |
| JPS5395892A (en) * | 1977-02-03 | 1978-08-22 | Mizusawa Industrial Chem | Titanium oxide catalyst carrier mold product and manufacture thereof |
| JPS5411093A (en) * | 1977-06-27 | 1979-01-26 | Sakai Chem Ind Co Ltd | Production of catalyst and denitration method |
| JPS5483696A (en) * | 1977-12-16 | 1979-07-03 | Sakai Chem Ind Co Ltd | Production of catalyst and denitration method |
-
1979
- 1979-09-26 JP JP12346479A patent/JPS5648230A/ja active Granted
Patent Citations (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS50152974A (ja) * | 1974-05-30 | 1975-12-09 | ||
| JPS5171265A (ja) * | 1974-12-17 | 1976-06-19 | Hitachi Shipbuilding Eng Co | |
| JPS5395892A (en) * | 1977-02-03 | 1978-08-22 | Mizusawa Industrial Chem | Titanium oxide catalyst carrier mold product and manufacture thereof |
| JPS5411093A (en) * | 1977-06-27 | 1979-01-26 | Sakai Chem Ind Co Ltd | Production of catalyst and denitration method |
| JPS5483696A (en) * | 1977-12-16 | 1979-07-03 | Sakai Chem Ind Co Ltd | Production of catalyst and denitration method |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS5648230A (en) | 1981-05-01 |
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