JPS6333783B2 - - Google Patents
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- JPS6333783B2 JPS6333783B2 JP56051099A JP5109981A JPS6333783B2 JP S6333783 B2 JPS6333783 B2 JP S6333783B2 JP 56051099 A JP56051099 A JP 56051099A JP 5109981 A JP5109981 A JP 5109981A JP S6333783 B2 JPS6333783 B2 JP S6333783B2
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Classifications
-
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- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
- C08L23/00—Compositions of homopolymers or copolymers of unsaturated aliphatic hydrocarbons having only one carbon-to-carbon double bond; Compositions of derivatives of such polymers
- C08L23/02—Compositions of homopolymers or copolymers of unsaturated aliphatic hydrocarbons having only one carbon-to-carbon double bond; Compositions of derivatives of such polymers not modified by chemical after-treatment
- C08L23/04—Homopolymers or copolymers of ethene
- C08L23/08—Copolymers of ethene
- C08L23/0807—Copolymers of ethene with unsaturated hydrocarbons only containing more than three carbon atoms
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Description
本発明は、線状低密度ポリエチレンと合成ゴム
とからなる耐環境応力亀裂性（以下、ESCR）に
優れ、ヒートシール性、透明性及び光沢の改良さ
れたフイルムを成形し得るポリエチレン組成物に
関するものである。 従来、高圧法低密度ポリエチレン（以下、
LDPE）、中低圧法高密度ポリエチレン（以下、
HDPE）は、耐薬品性、電気絶縁性、成形性が優
れるため、射出成形、押出成形、吹込成形等によ
つて各種成形品、フイルム、ラミネート、鋼線、
電線、ケーブル又は鋼管の被覆等に用いられてい
る。又、最近では低圧でエチレンとα―オレフイ
ンとを共重合して製造される線状低密度ポリエチ
レン（以下、Ｌ―LDPE）がLDPEと比較して機
械的強度と耐久性に優れるものとして注目されて
いる。 しかしながら、このＬ―LDPEにおいても電
線、ケーブル、銅線、鋼管等に被覆した場合に
ESCRが十分ではないという問題がある。 本発明者らは、上記の問題を解決するために検
討を行つた結果、Ｌ―LDPEに合成ゴムを配合す
ることにより本発明を完成したのである。 すなわち、本発明は、エチレンとα―オレフイ
ンとの共重合体で、密度が0.915〜0.935、重量平
均分子量／数平均分子量（以下、ｗ／ｎ）が
３〜12であるＬ―LDPE及びエチレン―α―オレ
フイン共重合体ゴムからなるポリエチレン組成物
である。 本発明で用いられるＬ―LDPEは、クロム系又
はチーグラー系触媒の存在下に低圧の気相法、液
相法又は溶液法で、エチレンにα―オレフイン、
例えばブテン―１，ペンテン―１，ヘキセン―
１，ヘプテシ―１，オクテン―１，４―メチルペ
ンテン―１、好ましくはブテン―１，ヘキセン―
１，オクテン―１及び４―メチルペンテン―１の
群から選ばれるものを一般に３〜14重量％の割合
で共重合させて製造したもので、密度が0.915〜
0.935、ｗ／ｎが３〜12、MI〔ASTM Ｄ―
1238E（190℃、2160ｇ）以下同〕が0.1〜50のもの
があげられるが、そのなかでも低圧気相法で重合
されたものが最も好ましい。 本発明に用いられるエチレン―α―オレフイン
共重合体ゴムは、エチレンとα―オレフイン、例
えばプロピレン、ブテン―１，ペンテン―１，ヘ
キセン―１，４―メチルペンテン―１，オクテン
―１等の群から選ばれるものとの共重合体ゴム、
エチレンプロピレン―非共役ジエンゴム
（EPDM）等があげられるがなかでもエチレン―
ブテン―１共重合ゴム（EBR）が好ましい。な
お、これら共重合体ゴムは、ムーニー粘度
（ML1+4100℃、JISK6300以下同）が10〜150でか
つ結晶化度が30％未満のものが好ましい。エチレ
ン―α―オレフイン共重合体ゴムは一般に0.9以
下の密度を有する。 本発明の組成物は、Ｌ―LDPEにエチレン―α
―オレフイン共重合体ゴムを配合して溶融混練す
ることによつて得られる。例えば、Ｌ―LDPEに
エチレン―α―オレフイン共重合体ゴムを配合
し、予めヘンシエルミキサー、リンボンブレンダ
ー等で混合し、この混合物をバンバリミキサー、
単軸又は多軸の押出機等でポリエチレンの融点以
上250℃以下の温度で溶融混練するが、エチレン
―α―オレフイン共重合体ゴムがベール状の場合
は、バンバリーミキサー、ロール等で加熱溶融混
練する方法が適当である。ここで、Ｌ―LDPEと
エチレン―α―オレフイン共重合体ゴムの配合割
合は、Ｌ―LDPE70〜98重量部に対してエチレン
―α―オレフイン共重合体ゴムは30〜２重量部で
あることが好ましい。この場合、エチレン―α―
オレフイン共重合体ゴム化合物が２重量部未満で
はESCRが改良されず逆に30重量部を越えるとき
はESCRは改良されるが機械的強度が低下する。 本発明の組成物中のエチレン―α―オレフイン
共重合体ゴムは、不飽和カルボン酸又はその誘導
体、例えば無水マレイン酸、アクリル酸、メタク
リル酸又はエンド―ビシクロ―〔２，２，１〕―
５―ヘプテン―２，３無水ジカルボン酸等を２，
５ジメチル―２，５―ジ（ターシヤリーブチルペ
ルオキシ）―ヘキシン―３、ジターシヤリーブチ
ルパーオキサイド等有機過酸化物の存在下にエチ
レン―α―オレフイン共重合体ゴムに0.01〜３重
量％付加反応させた変性エチレン―α―オレフイ
ン共重合体ゴム又はこの変性エチレン―α―オレ
フイン共重合体ゴムに未変性のエチレン―α―オ
レフイン共重合体ゴムを混合したものを代用する
こともできる。そして、この変性エチレン―α―
オレフイン共重合体ゴムを配合したものは高
ESCR、高引張強度、伸び等の特性以外に高い接
着性を示すため金属又はポリアミド、ポリオレフ
イン、ポリビニルフオルマール（ビニロン）、ポ
リエステル、ポリ塩化ビニル等の熱可塑性樹脂か
ら選択されるものとの各種の積層物を製造するの
に用いることができる。 以上、本発明の組成物は、ESCR、高引張強
度、伸びに優れ、又この組成物のフイルム成形物
はヒートシール性、透明性及び光沢が著しく改良
されるものである。従つて、本発明の組成物は、
電線、ケーブル、鋼管、金属板、鋼線等の被覆材
あるいはフイルム、延伸フイルム又はシート用の
組成物として好適である。 なお、本発明の組成物は、必要に応じて耐候添
加剤、酸化防止剤、耐熱性添加剤、成形助剤、着
色剤等を添加できる。 次に実施例をあげて本発明を詳細に説明する。
なお、実施例、比較例における部はすべて重量で
表わし、ESCR、高速引張伸度は、次に示す試験
方法で評価した。 (1) ESCR（ASTM Ｄ―1693準拠） (A) 試 験 片；38mm×12.7mm×２mm (B) 界面活性剤；イゲパール10％水溶液 (C) 試験温度 ；50℃ (2) 高速引張伸度（JISK―6760） (A) 引張試験速度；速度C500mm／min±10％ 実施例 １〜７ Ｌ―LDPE、エチレン―ブテン―１共重合体ゴ
ム（MI 4.0、密度0.88）を第１表に示す割合で配
合し、予め混合した後、押出機に供給して220℃
に加熱溶融混練して組成物を得た。次に得られた
組成物について物性を測定し、その結果を第１表
に示した。
とからなる耐環境応力亀裂性（以下、ESCR）に
優れ、ヒートシール性、透明性及び光沢の改良さ
れたフイルムを成形し得るポリエチレン組成物に
関するものである。 従来、高圧法低密度ポリエチレン（以下、
LDPE）、中低圧法高密度ポリエチレン（以下、
HDPE）は、耐薬品性、電気絶縁性、成形性が優
れるため、射出成形、押出成形、吹込成形等によ
つて各種成形品、フイルム、ラミネート、鋼線、
電線、ケーブル又は鋼管の被覆等に用いられてい
る。又、最近では低圧でエチレンとα―オレフイ
ンとを共重合して製造される線状低密度ポリエチ
レン（以下、Ｌ―LDPE）がLDPEと比較して機
械的強度と耐久性に優れるものとして注目されて
いる。 しかしながら、このＬ―LDPEにおいても電
線、ケーブル、銅線、鋼管等に被覆した場合に
ESCRが十分ではないという問題がある。 本発明者らは、上記の問題を解決するために検
討を行つた結果、Ｌ―LDPEに合成ゴムを配合す
ることにより本発明を完成したのである。 すなわち、本発明は、エチレンとα―オレフイ
ンとの共重合体で、密度が0.915〜0.935、重量平
均分子量／数平均分子量（以下、ｗ／ｎ）が
３〜12であるＬ―LDPE及びエチレン―α―オレ
フイン共重合体ゴムからなるポリエチレン組成物
である。 本発明で用いられるＬ―LDPEは、クロム系又
はチーグラー系触媒の存在下に低圧の気相法、液
相法又は溶液法で、エチレンにα―オレフイン、
例えばブテン―１，ペンテン―１，ヘキセン―
１，ヘプテシ―１，オクテン―１，４―メチルペ
ンテン―１、好ましくはブテン―１，ヘキセン―
１，オクテン―１及び４―メチルペンテン―１の
群から選ばれるものを一般に３〜14重量％の割合
で共重合させて製造したもので、密度が0.915〜
0.935、ｗ／ｎが３〜12、MI〔ASTM Ｄ―
1238E（190℃、2160ｇ）以下同〕が0.1〜50のもの
があげられるが、そのなかでも低圧気相法で重合
されたものが最も好ましい。 本発明に用いられるエチレン―α―オレフイン
共重合体ゴムは、エチレンとα―オレフイン、例
えばプロピレン、ブテン―１，ペンテン―１，ヘ
キセン―１，４―メチルペンテン―１，オクテン
―１等の群から選ばれるものとの共重合体ゴム、
エチレンプロピレン―非共役ジエンゴム
（EPDM）等があげられるがなかでもエチレン―
ブテン―１共重合ゴム（EBR）が好ましい。な
お、これら共重合体ゴムは、ムーニー粘度
（ML1+4100℃、JISK6300以下同）が10〜150でか
つ結晶化度が30％未満のものが好ましい。エチレ
ン―α―オレフイン共重合体ゴムは一般に0.9以
下の密度を有する。 本発明の組成物は、Ｌ―LDPEにエチレン―α
―オレフイン共重合体ゴムを配合して溶融混練す
ることによつて得られる。例えば、Ｌ―LDPEに
エチレン―α―オレフイン共重合体ゴムを配合
し、予めヘンシエルミキサー、リンボンブレンダ
ー等で混合し、この混合物をバンバリミキサー、
単軸又は多軸の押出機等でポリエチレンの融点以
上250℃以下の温度で溶融混練するが、エチレン
―α―オレフイン共重合体ゴムがベール状の場合
は、バンバリーミキサー、ロール等で加熱溶融混
練する方法が適当である。ここで、Ｌ―LDPEと
エチレン―α―オレフイン共重合体ゴムの配合割
合は、Ｌ―LDPE70〜98重量部に対してエチレン
―α―オレフイン共重合体ゴムは30〜２重量部で
あることが好ましい。この場合、エチレン―α―
オレフイン共重合体ゴム化合物が２重量部未満で
はESCRが改良されず逆に30重量部を越えるとき
はESCRは改良されるが機械的強度が低下する。 本発明の組成物中のエチレン―α―オレフイン
共重合体ゴムは、不飽和カルボン酸又はその誘導
体、例えば無水マレイン酸、アクリル酸、メタク
リル酸又はエンド―ビシクロ―〔２，２，１〕―
５―ヘプテン―２，３無水ジカルボン酸等を２，
５ジメチル―２，５―ジ（ターシヤリーブチルペ
ルオキシ）―ヘキシン―３、ジターシヤリーブチ
ルパーオキサイド等有機過酸化物の存在下にエチ
レン―α―オレフイン共重合体ゴムに0.01〜３重
量％付加反応させた変性エチレン―α―オレフイ
ン共重合体ゴム又はこの変性エチレン―α―オレ
フイン共重合体ゴムに未変性のエチレン―α―オ
レフイン共重合体ゴムを混合したものを代用する
こともできる。そして、この変性エチレン―α―
オレフイン共重合体ゴムを配合したものは高
ESCR、高引張強度、伸び等の特性以外に高い接
着性を示すため金属又はポリアミド、ポリオレフ
イン、ポリビニルフオルマール（ビニロン）、ポ
リエステル、ポリ塩化ビニル等の熱可塑性樹脂か
ら選択されるものとの各種の積層物を製造するの
に用いることができる。 以上、本発明の組成物は、ESCR、高引張強
度、伸びに優れ、又この組成物のフイルム成形物
はヒートシール性、透明性及び光沢が著しく改良
されるものである。従つて、本発明の組成物は、
電線、ケーブル、鋼管、金属板、鋼線等の被覆材
あるいはフイルム、延伸フイルム又はシート用の
組成物として好適である。 なお、本発明の組成物は、必要に応じて耐候添
加剤、酸化防止剤、耐熱性添加剤、成形助剤、着
色剤等を添加できる。 次に実施例をあげて本発明を詳細に説明する。
なお、実施例、比較例における部はすべて重量で
表わし、ESCR、高速引張伸度は、次に示す試験
方法で評価した。 (1) ESCR（ASTM Ｄ―1693準拠） (A) 試 験 片；38mm×12.7mm×２mm (B) 界面活性剤；イゲパール10％水溶液 (C) 試験温度 ；50℃ (2) 高速引張伸度（JISK―6760） (A) 引張試験速度；速度C500mm／min±10％ 実施例 １〜７ Ｌ―LDPE、エチレン―ブテン―１共重合体ゴ
ム（MI 4.0、密度0.88）を第１表に示す割合で配
合し、予め混合した後、押出機に供給して220℃
に加熱溶融混練して組成物を得た。次に得られた
組成物について物性を測定し、その結果を第１表
に示した。
【表】
【表】
比較例 １〜７
比較のためにＬ―LDPE，LDPE又はHDPEの
単独及びLDPEと実施例１で用いたエチレン―ブ
テン―１共重合体ゴムを第２表に示す割合で配合
し、実施例１と同様の方法で溶融混練して組成物
を得た。各組成物の物性を測定し、その結果を第
２表に示した。
単独及びLDPEと実施例１で用いたエチレン―ブ
テン―１共重合体ゴムを第２表に示す割合で配合
し、実施例１と同様の方法で溶融混練して組成物
を得た。各組成物の物性を測定し、その結果を第
２表に示した。
【表】
実施例８、比較例８
実施例５の組成物を用いて、通常の熱可塑樹脂
用Ｔダイフイルム成形機を用いて厚さ30μのフイ
ルムを成形した。比較のために比較例２のＬ―
LDPEを同様にして厚さ30μのフイルムに成形し
た。それぞれについて、光沢度（ASTM Ｄ―
523準拠、光源入射角は45゜を採用）、曇り度
（ASTM Ｄ―1003準拠）及びヒートシール強度
を測定した。なお、ヒートシール強度は、東洋精
機の熱傾斜試験機を用いて圧力２Kg／cm、１秒の
条件でヒートシールを行い、各ヒートシール温度
における剥離強度をインストロン万能引張試験機
で測定した。結果を第３表に示した。
用Ｔダイフイルム成形機を用いて厚さ30μのフイ
ルムを成形した。比較のために比較例２のＬ―
LDPEを同様にして厚さ30μのフイルムに成形し
た。それぞれについて、光沢度（ASTM Ｄ―
523準拠、光源入射角は45゜を採用）、曇り度
（ASTM Ｄ―1003準拠）及びヒートシール強度
を測定した。なお、ヒートシール強度は、東洋精
機の熱傾斜試験機を用いて圧力２Kg／cm、１秒の
条件でヒートシールを行い、各ヒートシール温度
における剥離強度をインストロン万能引張試験機
で測定した。結果を第３表に示した。
【表】
実施例 ９
実施例１で用いたエチレン―ブテン―１共重合
体ゴム100部に対して無水マレイン酸1.1部、２，
５―ジメチル―２，５―ジ―（ターシヤリーブチ
ルペンオキシ）―ヘキシン―３（反応開始剤）
0.025部を配合し、予め混合した混合物を押出機
で220℃に加熱溶融混練して酸付加量1.0重量％の
変性合成ゴムを得た。得られた変性合成ゴムに実
施例１で用いたＬ―LDPEを第４表に示す割合で
配合し、同様に溶融混練して組成物を得た。得ら
れた組成物についての物性及び積層物を作成して
その剥離強度を測定し、結果を第４表に示した。 なお、剥離強度及び溶融張力は次の試験方法で
測定した。 (1) 剥離強度 試験片の作成 (A) アルミニウムの場合；厚さ0.1mmアルミニ
ウム（以下、Al）と厚さ0.1mmの本発明の組
成物からなるシートからAl／組成物／Alの
３層積層物を作成し25mm巾に切断。 (B) 鉄の場合；リン酸亜鉛処理した厚さ3.2mm
の鉄板（以下、Fe）に本発明の組成物を厚
さ２mmに積層した２層積層物を巾10mmに切
断。 (C) ナイロンの場合；厚さ0.1mmのナイロン６
のシートと本発明の組成物の厚さ0.1mmのシ
ートで、ナイロン６／組成物／ナイロン６の
３層積層物を作成し25mm巾に切断。 以上の各試験をインストロン万能引張り試験
機にて90゜剥離強度を測定した。 (2) 溶融張力 メルトインデツクス試験装置を用いて、オリ
フイスの径、長さ、温度、樹脂のオリフイス押
出速度及び引取速度を規定し、一定速度で樹脂
を引取る時にかかる張力を測定し、樹脂の流動
性を評価した。 (A) オリフイス；2095φmm×８mm (B) 試験温度；190℃ (C) 樹脂の押出速度；10mm／min (D) 樹脂の引取速度；5.5ｍ／min
体ゴム100部に対して無水マレイン酸1.1部、２，
５―ジメチル―２，５―ジ―（ターシヤリーブチ
ルペンオキシ）―ヘキシン―３（反応開始剤）
0.025部を配合し、予め混合した混合物を押出機
で220℃に加熱溶融混練して酸付加量1.0重量％の
変性合成ゴムを得た。得られた変性合成ゴムに実
施例１で用いたＬ―LDPEを第４表に示す割合で
配合し、同様に溶融混練して組成物を得た。得ら
れた組成物についての物性及び積層物を作成して
その剥離強度を測定し、結果を第４表に示した。 なお、剥離強度及び溶融張力は次の試験方法で
測定した。 (1) 剥離強度 試験片の作成 (A) アルミニウムの場合；厚さ0.1mmアルミニ
ウム（以下、Al）と厚さ0.1mmの本発明の組
成物からなるシートからAl／組成物／Alの
３層積層物を作成し25mm巾に切断。 (B) 鉄の場合；リン酸亜鉛処理した厚さ3.2mm
の鉄板（以下、Fe）に本発明の組成物を厚
さ２mmに積層した２層積層物を巾10mmに切
断。 (C) ナイロンの場合；厚さ0.1mmのナイロン６
のシートと本発明の組成物の厚さ0.1mmのシ
ートで、ナイロン６／組成物／ナイロン６の
３層積層物を作成し25mm巾に切断。 以上の各試験をインストロン万能引張り試験
機にて90゜剥離強度を測定した。 (2) 溶融張力 メルトインデツクス試験装置を用いて、オリ
フイスの径、長さ、温度、樹脂のオリフイス押
出速度及び引取速度を規定し、一定速度で樹脂
を引取る時にかかる張力を測定し、樹脂の流動
性を評価した。 (A) オリフイス；2095φmm×８mm (B) 試験温度；190℃ (C) 樹脂の押出速度；10mm／min (D) 樹脂の引取速度；5.5ｍ／min
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ エチレンとα―オレフインとの共重合体で、
密度が0.915〜0.935、重量平均分子量／数平均分
子量が３〜12である線状低密度ポリエチレン及び
エチレンとα―オレフインとの共重合体ゴムとか
らなるポリエチレン組成物。 ２ α―オレフインが、ブテン―１、ヘキセン―
１、４―メチルペンテン―１、オクテン―１から
なる群から選ばれたオレフインである特許請求の
範囲第１項記載の組成物。
Priority Applications (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP56051099A JPS57165436A (en) | 1981-04-07 | 1981-04-07 | Polyethylene composition |
| US06/359,399 US4426498A (en) | 1981-04-07 | 1982-03-18 | Polyethylene composition comprising lldpe and rubber |
| CA000400585A CA1195043A (en) | 1981-04-07 | 1982-04-06 | Polyethylene composition comprising lldpe and rubber |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP56051099A JPS57165436A (en) | 1981-04-07 | 1981-04-07 | Polyethylene composition |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS57165436A JPS57165436A (en) | 1982-10-12 |
| JPS6333783B2 true JPS6333783B2 (ja) | 1988-07-06 |
Family
ID=12877358
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP56051099A Granted JPS57165436A (en) | 1981-04-07 | 1981-04-07 | Polyethylene composition |
Country Status (3)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US4426498A (ja) |
| JP (1) | JPS57165436A (ja) |
| CA (1) | CA1195043A (ja) |
Families Citing this family (27)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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1981
- 1981-04-07 JP JP56051099A patent/JPS57165436A/ja active Granted
-
1982
- 1982-03-18 US US06/359,399 patent/US4426498A/en not_active Expired - Fee Related
- 1982-04-06 CA CA000400585A patent/CA1195043A/en not_active Expired
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Also Published As
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|---|---|
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