JPS63168427A - エポキシ樹脂組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は電気、を子部品用エポキシ樹脂組成物に関する
。更に詳しくは耐湿性、耐熱性、密着性に優れ、且つ硬
化条件により物性の変動することない樹脂硬化物を与え
るエポキシ樹脂組成物に関する。

〔従来技術〕

エポキシ樹脂硬化物は電気絶縁性、耐熱性、。

耐湿性、密着性、接着性などに優れているため、電気、
１子部品及び半導体などの絶縁封止用材料として広く用
いられている。

これら　半導体などを含めた電気電子部品の品質要求の
レベルは年々向上している。特に信頗性評価における耐
湿性、耐温度サイクル性は厳しい品質目標が課せられて
いる。−力率導体封止の場合は、封止材料の硬化収縮及
び温度サイクル試験における封止材料の膨張、収縮によ
り半導体部品が受ける応力による半導体特性の劣化が問
題化している。このような品質、目標、信顧性の向上要
求に対応し、封止材料として低収縮化、低弾性率化が計
られている。低収縮化の手段とては無機フィラーの高充
填などの手法が採られている。低弾性率化としては封止
材料を構成する樹脂の可撓化や海島構造化などの手法が
採られている。

しかし樹脂を可撓化するために樹脂の架橋構造を粗にす
ると、ある程度の低弾性率化は達成されるが、反面耐湿
性や耐熱性は著しく低下する。又、樹脂の海島構造は樹
脂の硬化過程における微妙な相分離により生成されるた
め、硬化条件により海島構造が異なり、その結果樹脂硬
化物の物性が変動する。

更に、エステル系可塑削などの非反応性添加剤を樹脂に
加えることにより低弾性率化を計る手法も提案されてい
るが、耐湿性や耐熱性の劣化が著しく実用性に乏しいの
である。

〔発明の目的〕

本発明者等は上記した問題点を解決するため鋭意研究を
重ねた結果、限定された特殊な構造のヒ シリコン樹脂はエポキシ樹脂巻良好な相溶性を有すると
の知見を得て、本発明を完成するに至ったものである。

〔発明の構成〕 本発明はエポキシ樹脂とエポキシ樹脂硬化剤とより成る
樹脂組成物において、下記一般式（１）で表わされるシ
リコン樹脂を含有することを特徴とするエポキシ樹脂組
成物である。

一般式（１） ％式％ （式中、Ｒ＋、　Ｒｚ＋　Ｒ３＋　Ｒ４＋　Ｒ５＋　Ｒ
１＋　Ｒｔ＋　Ｒｓはそれぞれメチル基またはフェニル
基で、これらのうちメチル基は２〜６個、フェニル基は
２〜６個である。） 本発明において、エポキシ樹脂とは１分子当り平均２個
以上のエポキシ基を有するものであり、かかる樹脂とし
ては、　２．２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロ
パン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）メタン、レゾル
シン等の多価フェノールのグリシジルエーテル、　２．
２−ビス（４−ヒドロキンヘキシル）プロパン等の多価
フェノールの水添加化合物のグリシジルエーテル、フェ
ノ−Ｊレノボランク、クレゾ−ルノボラック等のグリシ
ジルエーテル、ビニルシクロヘキセンオキシド、（３’
、４′−エポキシシクロヘキシルメチル）−３゜４−エ
ポキシシクロヘキサンカルボキシレート、（３′、４’
−エポキシ−６′−メチル１シクロヘキシルメチル）−
３，４−エポキシ−６−メチルシクロヘキサンカルボキ
シレート等の脂環式エポキシ樹脂フタル酸ジグリシジル
、ヘキサヒドロフタル酸ジグリシジル等のグリシジルエ
ステル類、ｐ−オキシ安息香酸グリシジルエーテルエス
テル等のグリシジルエーテルエステル類、エチレングリ
コール、トリメチロールプロパン、ペンタニルスリトー
ル等の脂肪酸アルコールのグリシジルエーテル等である
。また、これら樹脂類の併用も可能である。

エポキシ樹脂硬化剤とは無水フタル酸、無水テトラヒド
ロフタル酸、無水メチルテトラヒドロフタル酸、無水メ
チルへキサヒドロフタル酸等のカルボン酸無水物、ポリ
アルキレンポリアミン、メタキシレンジアミン等のポリ
アミン、　３，９−ビス（３−７ミノプロピ７Ｌ／）２
，４，８．１０−テトーｙオキサスビリトロ（５，５）
ウンデカンなどの複素環状ポリアミン、ペンタエリスリ
トールチオプロピオン酸エステルなどのポリメルカプタ
ン、フェノールノボラック、クレゾールノボラックなど
のポリフェノール、ジシアンジアミドなどのポリ、アミ
ドアミン、トリスジメチルアミノメチルフェノール、イ
ミダゾール化合物、１．８−ジアザビシクロウンデセン
等のエポキシ基重合触媒型硬化剤等である。

エポキシ樹脂とエポキシ樹脂硬化剤との配合比は一般の
エポキシ樹脂の場合と同じである。

シリコン樹脂はケイ素原子と酸素原子とが結合したユニ
ットを繰返し単位とする主鎖を存し、ケイ素原子の酸素
原子と結合していない結合手はメチル基、フェニル基な
どの炭化水素基と結合しているものである。

シリコン樹脂は電気絶縁性、耐熱性に優れ、且つ吸湿性
が著しく低いため、シリコン樹脂単独で電気電子部品及
び半導体などの絶縁封止用材料として用いられている。

しかし本来シリコン樹脂はエポキシ樹脂組成物と全く相
溶性を示さず、このためシリコン樹脂に種々の有機基を
結合させ、変性シリコン樹脂としてエポキシ樹脂組成物
との相溶性を改良している。

しかしこのような変性を施すことにより、シリコン樹脂
本来の優れた性質が失われることも又避けられない。本
発明者等はシリコン樹脂の分子量及びケイ素原子と結合
する炭化水素基が特別に限定された範囲の場合、エポキ
シ樹脂組成物と良好な相溶性を有することを発見した。

即ち、シリコン樹脂の繰返し単位が３量体であるトリシ
ロキサンであり、合計８個の炭化水素基において、メチ
ル基２個乃至６個であり、フェニル基が６個乃至２個で
ある場合、エポキシ樹脂組成物と良好な相溶性を有し、
この特別に限定されたシリコン樹脂はエポキシ樹脂組成
物に対しシリコン樹脂の優れた性質を維持しつつ、良好
な可塑剤効果を発揮するのである。シリコン樹脂の含有
率としては、エポキシ樹脂及びエポキシ樹脂硬化剤の合
計量に対し、１〜１５重量％が適当である。更に好まし
くは、２〜ｌＯ重世％である。含有率が１重量％未満で
は配合効果が表れない、又含有率が１５重量％を越える
とシリコン樹脂の浮き出しなどの非反応性可塑剤として
の欠点が表われる。

本発明のエポキシ樹脂組成物は使用される目的に応じ、
更に他の成分を含有させても良い、即ちフェニルグリシ
ジエーテル等の反応性希釈剤、ジメチルベンジルアミン
、イミダゾール類などの硬化促進剤、シリカ粉末などの
充填剤、カーボンブラックなどの着色剤、および消泡剤
、離型剤、流動性調整剤などを加えることが出来る。

本発明のエポキシ樹脂組成物の製造は一般のエポキシ樹
脂組成物の製造と同様に行なえば良い。

即ちディスパーザ、ニーダ、ミキシングロールなどを用
いて、エポキシ樹脂、エポキシ樹脂硬化剤、シリコン樹
脂及び必要により他の成分を撹拌混合することにより製
造することが出来る。

〔発明の効果〕

本発明のエポキシ樹脂組成物は耐熱性、耐湿性、低応力
性（低弾性率）に優れており、半導体用の絶縁封止材料
を始めとして電気電子部品の絶縁材料として有用である
。

〔実施例〕

以下、実施例により更に詳しく本発明を説明する０部と
は重量部を表わす。

■ヘキサヒドロ無水フタル酸　　　　　８１部容 土記止り成分を撹拌混合して得た樹脂組成物を金型に注
型し、１００°Ｃ２時間、更に１３０　’Ｃ３時間硬化
させた。

ｌ亙■主 ■メチルへキサヒト０無水フタル酸　１２３部■エチレ
ングリコール　　　　　　　　　２部上記各成分を撹拌
混合して得た樹脂組成物を金型に注型し、１００℃４時
間、更に１５０°Ｃ３時間硬化させた。

上記各成分を撹拌混合して得た樹脂組成物を金型に注型
し、４０℃２時間、更に８０°Ｃ２時間硬化させた。

１且１ユニしユ 実施例１，２．３において、夫々シリコン樹脂のして夫
々の実施例と同様にしてエポキシ樹脂硬化物を得た。

上翌且↓ 実施例１において、シリコン樹脂をジメチルポリシロキ
サン（Ｓｌ＋−２００東レシリコーン製）に変更した以
外は全く同様にしてエポキシ樹脂硬化物を得た。

、工１し鮭」一 実施例２において、シリコン樹脂をメチル・フェニルポ
リシロキサン（ＳＨ−５１０東レシリコーン製）に変更
した以外は全く同様にしてエポキシ樹脂硬化物を得た。

（以下余白ン

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. （１）エポキシ樹脂とエポキシ樹脂硬化剤とより成る樹
   脂組成物において、下記一般式（１）で表わされるシリ
   コン樹脂を含有することを特徴とするエポキシ樹脂組成
   物。 一般式（１） ▲数式、化学式、表等があります▼ （式中、Ｒ＿１、Ｒ＿２、Ｒ＿３、Ｒ＿４、Ｒ＿５、Ｒ
   ＿６、Ｒ＿７、Ｒ＿８はそれぞれメチル基またはフェニ
   ル基で、これらのうちメチル基は２〜６個、フェニル基
   は２〜６個である。）