JPS63137136A

JPS63137136A - 希土類−鉄族系焼結永久磁石材料の製造方法

Info

Publication number: JPS63137136A
Application number: JP61283055A
Authority: JP
Inventors: Yasutaka Fukuda; 泰隆福田; Michio Shimotomai; 道夫下斗米
Original assignee: Kawasaki Steel Corp
Current assignee: JFE Steel Corp
Priority date: 1986-11-29
Filing date: 1986-11-29
Publication date: 1988-06-09

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】（産業上の利用分野）この発明は、Ｙを含む希土類元素のうち少なくとも一種
、さらには必要に応じＢを少量含有し、残部は実質的に
Ｆｅ、　ＣｏおよびＮｉのうちから選んだ少なくとも一
種からなるいわゆる希土類−鉄族系焼結永久磁石材料の
製造方法に関し、とくに緻密で磁気特性および機械的特
性に優れた永久磁石材料を安価に得ようとするものであ
る。

（従来の技術）近年、高性能永久磁石材料として希土類−鉄族系永久磁
石が注目を浴びている。たとえば特開昭５９−４６００
８号公報にふいては、以下の工程、すなわち、 ■Ｒ（ＲはＹを含む希土類元素のうち少なくとも１種）
、電解ＴＭ　（ＴＭはＦｅ、　　Ｃｏ、　　Ｎｉのうち
少なくとも一種類）フェロボロン合金を出発材料として
高周波溶解して所定の組成の合金を鋳造し、■鋳造塊を
ショークラッシャー等にて粗粉砕後、ボールミルにて湿
式微粉砕して１．５μｍ〜１０μｍ程度の微細粉とし、 ■磁場中配向にて成型し、 ■真空又は不活性ガス雰囲気中に臣焼結後放冷する、工程からなる永久磁石の製造方法が開示されている。

しかしながらかような方法で得られたＲ−ＴＭ−Ｂ系異
方性永久磁石材料は、その密度が理論密度に対して低い
という欠点があった。このことは、永久磁石材料が有孔
質であることを意味し、磁気特性や機械特性等に限界を
生じる。又、上記磁性材料は酸化し易く耐酸化性改善の
ために磁石材料の表面へ湿式めっき被膜を施した場合、
孔中に残存するめっき液のため時間経過と共に発錆する
等の問題を生じていた。

ところで上記の問題の解決策として、特開昭６１−１３
６６５６号公報において１次焼結にて、特定密度（９０
％以上）を有する焼結体となし、その後高圧下（５００
〜１３００気圧）の下に熱間静水圧プレス処理を施し、
ついで時効処理することにより密度を理論密度に近づけ
る方法が提案されている。

（発明が解決しようとする問題点〉上記の方法により材料の高密度化は達成されたものの、
熱間静水圧プレス処理を用いるために、永久磁石の製造
工程が複雑になり、しかも高価な装置を用いる必要があ
ることからコストの上昇を招くところに問題を残してい
た。

この発明は、上記の問題を有利に解決するもので、容易
かつ簡便に材料の高密度化く理論密度の９７％以上）を
達成できる希土類−鉄族系焼結永久磁石材料の有利な製
造方法を提案することを目的とする。

（問題点を解決するだめの手段）この発明は、希土類−鉄族系焼結永久磁石材料を製造す
るに当り、希土類−鉄族系合金粉末を、磁場中にて加圧
成形後、加圧焼結炉において、まず１次焼結を施して密
度が理論値の９０％以上の焼結体としたのち、引続き同
一炉内において、温度：９００〜１２００℃、圧力：７
０〜１５０気圧の条件下に加圧焼結を施し、その後時効
処理を施すことからなる希土類−鉄族系焼結永久磁石材
料の製造方法である。

以下この発明を具体的に説明する。

この発明において、出発材料である希土類−鉄族系合金
粉末の成分組成としては、希土類：８〜ａｔ３０％（以
下単に％で示す）と、必要に応じＢ：２〜２８％を含有
し、残部はＦｅ、　ＣｏおよびＮｉのうちから選んだ少
なくとも一種からなるものがとりわけ好適である。

ここに希土類含有量の好適範囲を８〜３０％としたのは
、希土類が８％に満たないと高保磁力が得難く、一方３
０％を超えると残留磁束密度が低下するためである。

Ｂは、保磁力の向上に有用な元素であるが、添加量が２
％に満たないとその添加効果に乏しく、一方２８％を超
えると残留磁束密度の低下を招くので、添加量は２〜２
８％とするのが好ましい。

なお、上記希土類−鉄族系合金粉末においては、さらに
Ｓｉ、　Ｃａ、　Ｔｉ、　　Ｖ、　叶、　Ｍｎ、　Ｃｕ
、　Ｚｒ、　Ｎｂ、　Ｍｏ。

１（ｆおよびＴａのうちから選んだ少なくとも一種を０
．１〜１５％添加したもの、又、希土類−鉄族−はう素
糸合金粉末においては、さらにＢｅ、　Ｃ，Ｎ、　！Ｊ
ｇ。

ＡＩ、　Ｓｉ、　Ｃａ、　Ｔｉ、　Ｖ、　Ｃｒ、　Ｍｎ
、　Ｃｕ、　Ｚｎ、　Ｇｅ、　Ｎｂ。

Ｍｏ、　３ｎ、　　Ｈｆ、　ＴａおよびＷのうちから選
んだ少なくとも一種を８％以下添加したものを出発材料
とすることもできる。

またかかる原料粉末の粒径は、平均粒径で１〜１００μ
ｍ程度が望ましい。というのは平均粒径が１μｍ未満で
は粉末の酸化が著しく進むので好ましくなく、一方１０
０　μｍを超えると粉末の磁化容易軸力（粉末内で種々
の方向をとるようになるため、磁場プレスの効果が著し
く低下するからである。

さて上記の好適組成に成分調整された合金粉末は、まず
磁場中において加圧成型される。かかる磁場中加圧成型
処理は、圧粉体に配向性を持たせて異方性を付与するた
めに行われるものであるが、このとき印加磁場がｌ　ｋ
Ｏｅに満たないと粉末の磁化容易軸を磁場印加方向に向
けることが困難となるので、印加磁場は１　ｋＯｅ以上
とするのが望ましい。また加圧力が０．５ｔｏｎ／ｃｍ
２に満たないと成形性が悪く、後続の１次焼結処理にお
いて理論密度の９０％以上の焼結体とするのが困難にな
るので、加圧力は０．５ｔｏｎ／（ｍ２以上で成形する
のが好ましい。

ついで加圧焼結炉において、好ましくは真空中、９００
〜１２００℃の温度範囲で１次焼結を施して密度が理論
値の９０％以上の焼結体とする。

ここに１次焼結体の密度を理論値の９０％以上としたの
は、９０％未満ではその後に加圧下に２次焼結を行って
も、この発明で目標とする理論密度の９７％以上の高密
度のものが得られないからである。

その後引続いて、同じ炉内において温度：９００〜１２
００℃、圧力：７０〜１５０気圧の条件下に２次焼結を
施して、高密度（理論密度の９７％以上）の焼結体とす
る。

ここに２次焼結における処理温度を９００〜１２００℃
の範囲に限定したのは、９００℃未満では高密度化の達
成が難しく、一方１２００℃を超えると焼結体が溶融す
るおそれが生じるためである。

また処理圧力が７０気圧に満たないと高密度化効果に乏
しく、一方１５０気圧を超えると圧力ボンベを用いた通
常の加圧ができなくなり、特殊な加圧システムと配管シ
ステムが必要となる不利が生じるからである。

なお圧力媒体としては、不活性ガスが好適である。

その後、好ましくは５００〜８００℃の温度範囲で焼鈍
を施して保磁力を増加させる。

（作　用）この発明では、加圧焼結炉において、好適には真空中で
１次焼結を施して空孔を閉空孔とした後、加圧下での２
次焼結によって焼結体の緻密化を図るのである。

この発明に従い加圧焼結炉を用いた場合には、前掲特開
昭６１−１３６６５６号公報に開示されている熱間静水
圧プレス処理に比べて次の利点がある。

ｉ）温度の精密制御が可能。

ｉｉ　）冷却速度が早い（２５℃／ｍｉｒ＋〜１００℃
／ｍ　ｉ　ｎ）。

市）高真空が得られる（　Ｉ　Ｘｌ０−６ｔｏｒｒ）。

ｉｖ）コスト安　ａ）装置自体の価格が安い。

ｂ）同一炉内で１次、２次焼結を行うため工程が簡略化される。

Ｃ）供給ガスとして通常のボンベが使用できるため、特殊な加圧システム配管系が必要なくなる。

（実施例）実施例ＩＦｅニア７％、Ｎｄ　：　１５％、Ｂ：８％の組成にな
り、平均粒径：３μｍの合金粉末を、１０ｋＯｅの磁界
中で２．５ｔｏｎ／ｃｍ２で加圧成型した後、加圧焼結
炉にて、まずはじめにＩ　Ｘ　１０−’Ｔｏｒｒの真空
中で１０３０℃、１．５時間焼結して理論密度の９５％
の１次焼結体とし、引続き同一炉内にて八「雪間気中、
１００気圧で、１０３０℃、１時間の加圧２次焼結を施
した。その後焼結体を、Ａｒガス中で室温まで急冷し、
続いてＡｒガス中で６５０℃、２時間の時効処理を施し
た。

かくして得られた焼結永久磁石の各特性について調べた
結果を表１に示す。

なお同表中、比較例１として示したものは、２次焼結を
ほどこさず、−次焼結を２．５時間行ったこと以外は上
記と同一条件にて作製したものである。

また比較例２は、２次焼結のかわりに、特開昭６１−１
３６６５６号公報に示されているような熱間静水圧プレ
ス処理１０００気圧を用いた場合である。

特性値としては■理論密度を１００としたときの密度（
％）、■最大エネルギー債（Ｂｔｌ）　、、　、　（Ｍ
ＧＯｅ）、■試料表面に非磁性のＮｉＰ膜を約１１０Ａ
ｔ、無電解湿式めっきしたものについて、６０℃、湿度
９０％の雰囲気で５００時間放置した時の減磁率（％）
、■限械強度として、曲げ強さ０ＪＰａ）　、引張強さ
く！、１Ｐａ）、■比較例２を１．０としたときのコス
トをそれぞれ示した。

同表より明らかなように、比較例１はコスト的には実施
例１と同程度であるが、磁気特性および機械的性質が実
施例１に比べて格段に劣り、一方比較例２の熱間静水圧
プレスを利用した場合は実施例１とほぼ等しい磁気特性
および機械的性質が得られているが、コストが実施例１
の２倍にも達している。

実施例２Ｓｍ　：　１９％、Ｃｏ　：　８１９６　（Ｄ組成ニナ
リ、平均粒径：５μｍの合金粉末を１０ｋＯｅの磁界中
で２　ｔｏｎ／ｃｍ２で加圧成型した後、加圧焼結炉に
て、まずはじめに１気圧の不活性ガス中で１１４０℃、
１．５時間焼結して理論密度の９５％の１次焼結体とし
、引続き同一炉内にてＡｒ雰囲気中、１００気圧で、１
１４０℃で１時間の加圧２次焼結を施した。その後焼結
体を、Ａ「ガス中で室温まで急冷し、続いてＡｒガス中
で９００℃、２時間の時効処理を施した。

かくして得られた焼結永久磁石の各特性について調べた
結果を表２に示す。

なお同表中、比較例３として示したものは、２次焼結を
施さず、１次焼結を２．５時間行ったこと以外は上記と
同一条件にて作製したものである。

また比較例４は、２次焼結のかわりに熱間静水圧プレス
処理１０００気圧を用いた場合である。

表２（発明の効果）かくしてこの発明によれば、磁気特性はもとよりのこと
機械的性質に優れた高性能の永久磁石材料を低コストの
下に得ることができ、有利である。

Claims

【特許請求の範囲】１、希土類−鉄族系焼結永久磁石材料を製造するに当り
、希土類−鉄族系合金粉末を、磁場中にて加圧成形後、
加圧焼結炉において、まず１次焼結を施して密度が理論
値の９０％以上の焼結体としたのち、引続き同一炉内に
おいて、温度：９００〜１２００℃、圧力：７０〜１５
０気圧の条件下に加圧焼結を施し、その後時効処理を施
すことを特徴とする希土類−鉄族系焼結永久磁石材料の
製造方法。２、希土類−鉄族系合金粉末が、希土類：８〜３０ａｔ
％を含有し、残部は実質的にＦｅ、ＣｏおよびＮｉのう
ちから選んだ少なくとも一種からなるものである特許請
求の範囲第１項記載の方法。３、希土類−鉄族系合金粉末が、希土類：８〜３０ａｔ
％、Ｂ：２〜２８ａｔ％を含有し、残部は実質的にＦｅ
、ＣｏおよびＮｉのうちから選んだ少なくとも一種から
なるものである特許請求の範囲第１項記載の方法。