JPS62875B2 - - Google Patents
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- JPS62875B2 JPS62875B2 JP54084926A JP8492679A JPS62875B2 JP S62875 B2 JPS62875 B2 JP S62875B2 JP 54084926 A JP54084926 A JP 54084926A JP 8492679 A JP8492679 A JP 8492679A JP S62875 B2 JPS62875 B2 JP S62875B2
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- Ceramic Products (AREA)
Description
本発明は耐熱高強度焼結体、特に窒化けい素
（Si3N4）系焼結体の製造方法に関する。 Si3N4を主成分とした窒化けい素焼結体（セラ
ミツク）は高温強度、耐熱衝撃性および耐食性な
どがすぐれているため、例えばガスタービン部
材、熱交換器材料など耐熱構造材料として多くの
関心を寄せられている。しかし、Si3N4粉末は、
それ自体では焼結性が著しく悪いため、通常は例
えばMgO，Al2O3，Y2O3，SiO2および周期律表
ａ族元素の酸化物などの焼結助剤を添加して焼
結が行なわれる。ところが、得られる最終焼結体
の物性はSi3N4（附随的不純物を含有）とこれら
焼結助剤の反応によつて、Si3N4粒子間に形成さ
れるいわゆる粒界相の性質によつて大きく支配さ
れる。 例えば、焼結助剤としてY2O3とAl2O3とを使用
した場合には、焼結によつて粒界相にはSi3N4・
Y2O3系化合物、Si―Al―Ｙ―Ｎ―Ｏ系ガラス質
などの混合物の相が形成される。この混合物のう
ちSi―Al―Ｙ―Ｎ―Ｏ系ガラス質、Si―Al―Ｙ―
Ｏ系ガラス質は焼結体の物性低下を来たすことが
知られている。即ち、高品質の焼結体を得るに
は、粒界をSi3N4／Y2O3型構造からなる安定相で
占めさせ、上記ガラス質の形成をできる限り少な
くするるように焼結条件を制御する必要がある。
特に工業上、利用価値のある大型、肉厚体では焼
結体内部のシリカ成分（SiO，SiO2）の散逸を困
難にするためガラス質が残り、組織の不均一化が
避けられない。 ところで、この改善策として、あらかじめ粒界
相物質である良質のSi3N4・Y2O3を合成して、α
型Si3N4―Si3N4・Y2O3系の混合粉末を原料とし
て、これをホツトプレスすることにより均質且つ
緻密な高強度の耐熱材料を製造しうる。 しかし、この種の焼結体については更に一層の
高強度化を達成するには次のような問題がある。
即ち、原料としてのSi3N4粉末には通常、酸化ア
ルミニウムや酸化鉄などの他に、特に附随的不純
物として避けがたく且つ取り除くことの困難なシ
リカ成分（SiO，SiO2）が含有している。シリカ
成分は一般的にSi3N4粒子の表面に存在し、前記
のようなSi3N4に添加する焼結助剤にY2O3と
Al2O3とを使用する場合にはSi3N4およびY2O3，
Al2O3と反応して、一度Si―Al―Ｙ―Ｎ―Ｏ系ガ
ラス質を作り、その後ガラス質よりシリカ分の蒸
発にともなつて焼結体の粒界にSi3N4・Y2O3系の
高融点化合物を作る。その一連の反応機構は焼結
体内部ほど困難であり、組織の不均一化の原因に
なつているが、これを避けるために上記のように
Si3N4にあらかじめ合成した粒界相物質である
Si3N4・Y2O3を添加して焼結すると組織の不均一
化は阻止されるが、シリカ成分の散逸する反応機
構がないので添加したSi3N4・Y2O3との反応を招
き、Y5（SiO4）3N（Ｈ相）などの低融点化合物を
作り、さらにはガラス質に後退するので高強度化
達成にはおのずから限界がでてくる。 本発明者らはこのような不都合な点に対処して
検討した結果、上記Si3N4・Y2O3粉末を添加して
焼結体を得る製造方法において、微量の窒化アル
ミニウムを添加することにより、不純物のシリカ
成分を SiO2＋AlN→“Al―Si―Ｏ―Ｎ”系 化合物生成反応によつて排除し、更にすぐれた耐
熱高強度焼結体が得られることを見い出した。 本発明はこのような知見に基ずき、耐熱構造材
料用として適する良質なSi3N4を主成分とした窒
化けい素焼結体（セラミツクス）を容易に製造し
得る方法を提供しようとするものである。 以下本発明を詳細に説明すると、本発明はα型
構造を少なくとも60％含む窒化けい素粉末98.9〜
75重量％，一般式、 （Si3-xAlx）Ｎ4-xＯx・Re2O3 （式中Reは周期律表ａ族元素、ｘは０〜0.5
の数）で示される粉末状物質１〜20重量％および
窒化アルミニウム粉末0.1〜５重量％を含む組成
物（配合物）を少なくとも100Kg／cm3の加圧下
1700〜1800℃で加圧焼結することを特徴とする高
強度耐熱材料の製造方法である。 なお、ここでいう（Si3-xAlx）Ｎ4-xＯx・
Re2O3物質は大部分、即ち好ましくは85％以上
が、Si3N4・Y2O3型構造をもつ（Si3-xAlx）Ｎ4-x
Ｏx・Re2O3からなり、その他には例えば“Si―
Al―Re―Ｏ―Ｎ”系など上記以外の化合物を含
みうるものである。しかして本発明方法は例えば
次のように行なわれる。先ず粒度2.5μｍ以下好
ましくは1.2μｍ以下の微細に粉砕されたα型構
造のSi3N4を少なくとも60％好ましくは85％以上
を含有するSi3N4粉末（附随的不純物を含有）を
Si3N4原料として用意する。 一方、周期律表ａ族元素例えばイツトリウム
（Ｙ）の酸化物Y2O3を用意し、これをSi3N4と１
対１のモル比で混合して窒素雰囲気中もしくは不
活性雰囲気中で焼成を施すと、Si3N4・Y2O3結晶
構造からなる粒度2.5μｍ以下の粉末が得られ
る。このSi3N4・Y2O3はこのままでも良いが、さ
らにイツトリウム（Ｙ）成分の一部をアルミニウ
ム（Al）で置換したものでもよく、その場合の
Al置換量は高々50％までである。 本発明において、更に他の一添加成分となる窒
化アルミニウム（AlN）粉末を用意する。窒化ア
ルミニウム粉末は例えばアルミニウム（Al）粉
末を窒化することにより容易に得られたもので、
また市販されているものでよく、粒度は３μｍ以
下好ましくは1.5μｍ以下の微細な粉末がよい。 次いで上記用意されたα型構造を60％以上含む
Si3N4粉末98.9〜75重量％、（Si3-xAlx）Ｎ4-xＯ
x・Re2O3系１〜20重量％およびAlN粉末0.1〜５
重量％をそれぞれ配合乃至混合し、この混合粉末
を成形し非酸化性雰囲気中で少なくとも100Kg／
cm3の加圧下、1700〜1850℃で加圧焼結を施す。こ
の加圧焼結はいわゆるホツトプレス、高圧でのガ
ス圧ホツトプレス、あるいは高温等方加圧方法な
どが適宜選ばれる。かくすることによつて高温で
高い強度を有する耐熱構造材料を容易に且つ再現
性よく製造しうる。 本発明において主たる出発原料となる窒化けい
素粉末（Si3N4）については、α型構造のものを少
なくとも60％含有していることが必要である。こ
の理由はα型構造の含有量が60％未満では最終的
に焼結体を構成する結晶粒形が長柱状である割合
が低いため強度の高い耐熱性焼結体が得られない
からである。 一方、前記Si3N4に添加配合する（Si3-xAlx）
Ｎ4-xＯx・Re2O3成分において、AlによるReの置
換量が高々50％に限定されるのは次の理由によ
る。即ちAlの置換量が50％を超えた場合には
（Si3-xAlx）Ｎ4-x・Re2O3結晶になり難い。しか
してこの（Si3-xAlx）Ｎ4-xＯx・Re2O3の組成比
が１〜20重量％の範囲に選ばれるのは１％末満で
は緻密化の効果がうすく、20％を超えると相対的
に主原料であるSi3N4粉を減じ、もはや焼結体の
特性を高めることはないからである。 さらに前記Si3N4に添加配合する窒化アルミニ
ウム（AlN）を0.1〜５重量％に限定するのは次
の理由による。原料としてのSi3CN4粉末に常に
存在しているシリカ成分を吸収し、化合物化させ
るためには、0.1％末満ではその作用効果が十分
に発揮されず、５％を超えると結果的に焼結体の
純度低下を招き相対的には緻密性、安定性を悪く
し、高品位の焼結体が得られないからである。 また、本発明においては焼結に当つて少なくと
も100Kg／cm3の圧力を加え、且つ焼結温度を1700
〜1850℃に選ぶ必要がある。その理由は100Kg／
cm3以上の圧力を加えつつ1700〜1850℃の温度範囲
内で加圧焼結しない場合には所望の高温高強度の
焼結体が得られ難いからである。 上記の如くα―Si3N4粉末と、少量の
（Si3-xAlx）Ｎ4-xＯx・Re2O3型粉末および微量の
窒化アルミニウム粉末の混合粉末を出発原料とす
る本発明方法によれば1200℃程度の高温で抗折強
度95Kg／mm2以上を高信頼性で示す高強度の耐熱性
焼結体を容易に製造し得る。このように本発明方
法によれば高強度の焼結体が得られるのは次のよ
うに考えられる。 即ち、主原料をなすα型構造のSi3N4は高温焼
結過程でβ型構造に変換して行くとともにSi3N4
粒が長柱状に成長する。 一方、窒化アルミニウムはシリカ成分と化合物
化して高融点の“Al―Si―Ｏ―Ｎ”系化合物を作
り、焼結時における不都合なシリカ成分や揮発成
分を吸収・排除するとともに（Si3-xAlx）Ｎ4-xＯ
x・Re2O3の低融点化合物への変質もしくはガラ
ス質への後退を阻止する。このため緻密な、また
耐熱性の低下に関与する上記物質の混在しない良
質な焼結体が得られることになる。 このようにして得られたSi3N4焼結体を主成分
とする耐熱高強度焼結体は高融点化合物のみを高
融点粒界相として含有しており、しかもSi3N4の
長柱状結晶の成長および焼結、緻密化の容易さに
よつて容易に、且つ再現性よく、高温でも高い強
度を有する焼結体が得られると解される。 次に本発明の実施例を記載する。 実施例 １ α型構造80％含む粒度1.2μｍのSi3N4粉末と粒
度1.0μｍのY2O3粉末とを等モル比で混合した混
合粉末50ｇをAlN製ルツボ内に収容しN2ガス中で
1650℃、４時間焼成を施した。かくして得た（合
成した）焼成粉末をＸ線回折により調べたところ
Si3N4・Y2O3の単一相からなつていた。 上記Si3N4・Y2O3粉末７重量部とα型構造85％
およびシリカ成分SiO21.2％含む粒度1.2μｍの
Si3N4粉末91重量部と更に平均粒度1.3μｍのAlN
粉末２重量部とを粉砕混合した粉末を原料とし、
30×30×10mmの成形体を得た。この成形体をN2
雰囲気下、500Kg／cm2、1780℃、３時間加圧加熱
を施して焼結を行なつた。かくして得た焼結体に
ついて密度、抗折強度をそれぞれ測定した結果、
密度は3.270ｇ／cc、抗折強度は常温で94.5Kg／
mm2、1200℃で97.1Kg／mm2であつた。なお、抗折強
度は３点曲げ、スパン20mmでの測定値である。 上記において成形体を30×30×20〜40mmとした
以外は同一条件で製造した焼結体もほぼ同程度の
密度、抗折強度を示した。また、これら焼結体の
強度の信頼性も高く、例えば室温強度の場合でワ
イブル係数19であつた。 上記実施例に対し、他の実施例として各原料成
分比を変えた他は同じ条件で焼結体を製造し、特
性を評価した結果を併せて表―１に示した。尚表
には比較例としてAlNを原料成分として含まない
焼結体の特性例も示した。
（Si3N4）系焼結体の製造方法に関する。 Si3N4を主成分とした窒化けい素焼結体（セラ
ミツク）は高温強度、耐熱衝撃性および耐食性な
どがすぐれているため、例えばガスタービン部
材、熱交換器材料など耐熱構造材料として多くの
関心を寄せられている。しかし、Si3N4粉末は、
それ自体では焼結性が著しく悪いため、通常は例
えばMgO，Al2O3，Y2O3，SiO2および周期律表
ａ族元素の酸化物などの焼結助剤を添加して焼
結が行なわれる。ところが、得られる最終焼結体
の物性はSi3N4（附随的不純物を含有）とこれら
焼結助剤の反応によつて、Si3N4粒子間に形成さ
れるいわゆる粒界相の性質によつて大きく支配さ
れる。 例えば、焼結助剤としてY2O3とAl2O3とを使用
した場合には、焼結によつて粒界相にはSi3N4・
Y2O3系化合物、Si―Al―Ｙ―Ｎ―Ｏ系ガラス質
などの混合物の相が形成される。この混合物のう
ちSi―Al―Ｙ―Ｎ―Ｏ系ガラス質、Si―Al―Ｙ―
Ｏ系ガラス質は焼結体の物性低下を来たすことが
知られている。即ち、高品質の焼結体を得るに
は、粒界をSi3N4／Y2O3型構造からなる安定相で
占めさせ、上記ガラス質の形成をできる限り少な
くするるように焼結条件を制御する必要がある。
特に工業上、利用価値のある大型、肉厚体では焼
結体内部のシリカ成分（SiO，SiO2）の散逸を困
難にするためガラス質が残り、組織の不均一化が
避けられない。 ところで、この改善策として、あらかじめ粒界
相物質である良質のSi3N4・Y2O3を合成して、α
型Si3N4―Si3N4・Y2O3系の混合粉末を原料とし
て、これをホツトプレスすることにより均質且つ
緻密な高強度の耐熱材料を製造しうる。 しかし、この種の焼結体については更に一層の
高強度化を達成するには次のような問題がある。
即ち、原料としてのSi3N4粉末には通常、酸化ア
ルミニウムや酸化鉄などの他に、特に附随的不純
物として避けがたく且つ取り除くことの困難なシ
リカ成分（SiO，SiO2）が含有している。シリカ
成分は一般的にSi3N4粒子の表面に存在し、前記
のようなSi3N4に添加する焼結助剤にY2O3と
Al2O3とを使用する場合にはSi3N4およびY2O3，
Al2O3と反応して、一度Si―Al―Ｙ―Ｎ―Ｏ系ガ
ラス質を作り、その後ガラス質よりシリカ分の蒸
発にともなつて焼結体の粒界にSi3N4・Y2O3系の
高融点化合物を作る。その一連の反応機構は焼結
体内部ほど困難であり、組織の不均一化の原因に
なつているが、これを避けるために上記のように
Si3N4にあらかじめ合成した粒界相物質である
Si3N4・Y2O3を添加して焼結すると組織の不均一
化は阻止されるが、シリカ成分の散逸する反応機
構がないので添加したSi3N4・Y2O3との反応を招
き、Y5（SiO4）3N（Ｈ相）などの低融点化合物を
作り、さらにはガラス質に後退するので高強度化
達成にはおのずから限界がでてくる。 本発明者らはこのような不都合な点に対処して
検討した結果、上記Si3N4・Y2O3粉末を添加して
焼結体を得る製造方法において、微量の窒化アル
ミニウムを添加することにより、不純物のシリカ
成分を SiO2＋AlN→“Al―Si―Ｏ―Ｎ”系 化合物生成反応によつて排除し、更にすぐれた耐
熱高強度焼結体が得られることを見い出した。 本発明はこのような知見に基ずき、耐熱構造材
料用として適する良質なSi3N4を主成分とした窒
化けい素焼結体（セラミツクス）を容易に製造し
得る方法を提供しようとするものである。 以下本発明を詳細に説明すると、本発明はα型
構造を少なくとも60％含む窒化けい素粉末98.9〜
75重量％，一般式、 （Si3-xAlx）Ｎ4-xＯx・Re2O3 （式中Reは周期律表ａ族元素、ｘは０〜0.5
の数）で示される粉末状物質１〜20重量％および
窒化アルミニウム粉末0.1〜５重量％を含む組成
物（配合物）を少なくとも100Kg／cm3の加圧下
1700〜1800℃で加圧焼結することを特徴とする高
強度耐熱材料の製造方法である。 なお、ここでいう（Si3-xAlx）Ｎ4-xＯx・
Re2O3物質は大部分、即ち好ましくは85％以上
が、Si3N4・Y2O3型構造をもつ（Si3-xAlx）Ｎ4-x
Ｏx・Re2O3からなり、その他には例えば“Si―
Al―Re―Ｏ―Ｎ”系など上記以外の化合物を含
みうるものである。しかして本発明方法は例えば
次のように行なわれる。先ず粒度2.5μｍ以下好
ましくは1.2μｍ以下の微細に粉砕されたα型構
造のSi3N4を少なくとも60％好ましくは85％以上
を含有するSi3N4粉末（附随的不純物を含有）を
Si3N4原料として用意する。 一方、周期律表ａ族元素例えばイツトリウム
（Ｙ）の酸化物Y2O3を用意し、これをSi3N4と１
対１のモル比で混合して窒素雰囲気中もしくは不
活性雰囲気中で焼成を施すと、Si3N4・Y2O3結晶
構造からなる粒度2.5μｍ以下の粉末が得られ
る。このSi3N4・Y2O3はこのままでも良いが、さ
らにイツトリウム（Ｙ）成分の一部をアルミニウ
ム（Al）で置換したものでもよく、その場合の
Al置換量は高々50％までである。 本発明において、更に他の一添加成分となる窒
化アルミニウム（AlN）粉末を用意する。窒化ア
ルミニウム粉末は例えばアルミニウム（Al）粉
末を窒化することにより容易に得られたもので、
また市販されているものでよく、粒度は３μｍ以
下好ましくは1.5μｍ以下の微細な粉末がよい。 次いで上記用意されたα型構造を60％以上含む
Si3N4粉末98.9〜75重量％、（Si3-xAlx）Ｎ4-xＯ
x・Re2O3系１〜20重量％およびAlN粉末0.1〜５
重量％をそれぞれ配合乃至混合し、この混合粉末
を成形し非酸化性雰囲気中で少なくとも100Kg／
cm3の加圧下、1700〜1850℃で加圧焼結を施す。こ
の加圧焼結はいわゆるホツトプレス、高圧でのガ
ス圧ホツトプレス、あるいは高温等方加圧方法な
どが適宜選ばれる。かくすることによつて高温で
高い強度を有する耐熱構造材料を容易に且つ再現
性よく製造しうる。 本発明において主たる出発原料となる窒化けい
素粉末（Si3N4）については、α型構造のものを少
なくとも60％含有していることが必要である。こ
の理由はα型構造の含有量が60％未満では最終的
に焼結体を構成する結晶粒形が長柱状である割合
が低いため強度の高い耐熱性焼結体が得られない
からである。 一方、前記Si3N4に添加配合する（Si3-xAlx）
Ｎ4-xＯx・Re2O3成分において、AlによるReの置
換量が高々50％に限定されるのは次の理由によ
る。即ちAlの置換量が50％を超えた場合には
（Si3-xAlx）Ｎ4-x・Re2O3結晶になり難い。しか
してこの（Si3-xAlx）Ｎ4-xＯx・Re2O3の組成比
が１〜20重量％の範囲に選ばれるのは１％末満で
は緻密化の効果がうすく、20％を超えると相対的
に主原料であるSi3N4粉を減じ、もはや焼結体の
特性を高めることはないからである。 さらに前記Si3N4に添加配合する窒化アルミニ
ウム（AlN）を0.1〜５重量％に限定するのは次
の理由による。原料としてのSi3CN4粉末に常に
存在しているシリカ成分を吸収し、化合物化させ
るためには、0.1％末満ではその作用効果が十分
に発揮されず、５％を超えると結果的に焼結体の
純度低下を招き相対的には緻密性、安定性を悪く
し、高品位の焼結体が得られないからである。 また、本発明においては焼結に当つて少なくと
も100Kg／cm3の圧力を加え、且つ焼結温度を1700
〜1850℃に選ぶ必要がある。その理由は100Kg／
cm3以上の圧力を加えつつ1700〜1850℃の温度範囲
内で加圧焼結しない場合には所望の高温高強度の
焼結体が得られ難いからである。 上記の如くα―Si3N4粉末と、少量の
（Si3-xAlx）Ｎ4-xＯx・Re2O3型粉末および微量の
窒化アルミニウム粉末の混合粉末を出発原料とす
る本発明方法によれば1200℃程度の高温で抗折強
度95Kg／mm2以上を高信頼性で示す高強度の耐熱性
焼結体を容易に製造し得る。このように本発明方
法によれば高強度の焼結体が得られるのは次のよ
うに考えられる。 即ち、主原料をなすα型構造のSi3N4は高温焼
結過程でβ型構造に変換して行くとともにSi3N4
粒が長柱状に成長する。 一方、窒化アルミニウムはシリカ成分と化合物
化して高融点の“Al―Si―Ｏ―Ｎ”系化合物を作
り、焼結時における不都合なシリカ成分や揮発成
分を吸収・排除するとともに（Si3-xAlx）Ｎ4-xＯ
x・Re2O3の低融点化合物への変質もしくはガラ
ス質への後退を阻止する。このため緻密な、また
耐熱性の低下に関与する上記物質の混在しない良
質な焼結体が得られることになる。 このようにして得られたSi3N4焼結体を主成分
とする耐熱高強度焼結体は高融点化合物のみを高
融点粒界相として含有しており、しかもSi3N4の
長柱状結晶の成長および焼結、緻密化の容易さに
よつて容易に、且つ再現性よく、高温でも高い強
度を有する焼結体が得られると解される。 次に本発明の実施例を記載する。 実施例 １ α型構造80％含む粒度1.2μｍのSi3N4粉末と粒
度1.0μｍのY2O3粉末とを等モル比で混合した混
合粉末50ｇをAlN製ルツボ内に収容しN2ガス中で
1650℃、４時間焼成を施した。かくして得た（合
成した）焼成粉末をＸ線回折により調べたところ
Si3N4・Y2O3の単一相からなつていた。 上記Si3N4・Y2O3粉末７重量部とα型構造85％
およびシリカ成分SiO21.2％含む粒度1.2μｍの
Si3N4粉末91重量部と更に平均粒度1.3μｍのAlN
粉末２重量部とを粉砕混合した粉末を原料とし、
30×30×10mmの成形体を得た。この成形体をN2
雰囲気下、500Kg／cm2、1780℃、３時間加圧加熱
を施して焼結を行なつた。かくして得た焼結体に
ついて密度、抗折強度をそれぞれ測定した結果、
密度は3.270ｇ／cc、抗折強度は常温で94.5Kg／
mm2、1200℃で97.1Kg／mm2であつた。なお、抗折強
度は３点曲げ、スパン20mmでの測定値である。 上記において成形体を30×30×20〜40mmとした
以外は同一条件で製造した焼結体もほぼ同程度の
密度、抗折強度を示した。また、これら焼結体の
強度の信頼性も高く、例えば室温強度の場合でワ
イブル係数19であつた。 上記実施例に対し、他の実施例として各原料成
分比を変えた他は同じ条件で焼結体を製造し、特
性を評価した結果を併せて表―１に示した。尚表
には比較例としてAlNを原料成分として含まない
焼結体の特性例も示した。
【表】
実施例 ２
α型構造85％含む粒度1.2μのSi3N4粉末と粒度
0.8μｍのY2O3粉末との等モル比混合粉末、粒度
0.3μｍのAl2O3粉末を表―２に示す如き組成比で
配合して混合粉末をそれぞれ調整した。これらの
調整粉末をAlN製ルツボ内に収容し、N2雰囲気中
1600〜1700℃で、１〜５時間焼成を施してＸ線的
にSi3N4・Y2O3型構造を有する粉末状化合物を合
成した。 上記によりそれぞれ合成したSi3N4・Y2O3型相
を有する粉末５重量部およびα型構造85％含む粒
度1.2μｍのSi3N4粉末94重量部と更に粒度1.3μ
ｍのAlN粉末１重量部との混合粉末を原料とし、
50×50×20mmの成形体を作り実施例１の場合と同
じ条件で加圧加熱焼結を行なつて焼結体をそれぞ
れ得た。かくして得た焼結体についてそれぞれ求
めた1200℃における抗折強度を表―２に併せて示
した。なお、表―２中試料ａは比較例である。
0.8μｍのY2O3粉末との等モル比混合粉末、粒度
0.3μｍのAl2O3粉末を表―２に示す如き組成比で
配合して混合粉末をそれぞれ調整した。これらの
調整粉末をAlN製ルツボ内に収容し、N2雰囲気中
1600〜1700℃で、１〜５時間焼成を施してＸ線的
にSi3N4・Y2O3型構造を有する粉末状化合物を合
成した。 上記によりそれぞれ合成したSi3N4・Y2O3型相
を有する粉末５重量部およびα型構造85％含む粒
度1.2μｍのSi3N4粉末94重量部と更に粒度1.3μ
ｍのAlN粉末１重量部との混合粉末を原料とし、
50×50×20mmの成形体を作り実施例１の場合と同
じ条件で加圧加熱焼結を行なつて焼結体をそれぞ
れ得た。かくして得た焼結体についてそれぞれ求
めた1200℃における抗折強度を表―２に併せて示
した。なお、表―２中試料ａは比較例である。
【表】
実施例 ３
α型構造96％含む粒度1.5μｍのSi3N4粉末と、
粒度1.0μｍのCe2O3粉末またはSm2O3粉末との
等モル比混合粉末をN2雰囲気下、1650℃、２時
間焼成を施し、Si3N4・Ce2O3またはSi3N4・
Sm2O3をそれぞれ合成した。 次いでこれらSi3N4・Ce2O3，Si3C4・Sm2O3，
α型構造96％を含む粒度1.0μｍ〓のSi3N4粉末
（Si3N4）粉末(イ)），α型構造85％含む粒度1.1μｍ
のSi3N4粉末（Si3N4粉末(ロ)）とそれぞれに粒度
1.3μのAlN粉末を表―３に示す組成比（重量
部）にて配合し、混合粉末をそれぞれ調整した。
これらの混合粉末を用い30×30×20mmの成形体を
先ず作り、カーボン製モールド中に収容し、1800
℃、450Kg／cm2、３時記ホツトプレスして焼結体
を得た。この焼結体について密度、抗折強度をそ
れぞれ求めた結果を表―３に併わせて示した。
粒度1.0μｍのCe2O3粉末またはSm2O3粉末との
等モル比混合粉末をN2雰囲気下、1650℃、２時
間焼成を施し、Si3N4・Ce2O3またはSi3N4・
Sm2O3をそれぞれ合成した。 次いでこれらSi3N4・Ce2O3，Si3C4・Sm2O3，
α型構造96％を含む粒度1.0μｍ〓のSi3N4粉末
（Si3N4）粉末(イ)），α型構造85％含む粒度1.1μｍ
のSi3N4粉末（Si3N4粉末(ロ)）とそれぞれに粒度
1.3μのAlN粉末を表―３に示す組成比（重量
部）にて配合し、混合粉末をそれぞれ調整した。
これらの混合粉末を用い30×30×20mmの成形体を
先ず作り、カーボン製モールド中に収容し、1800
℃、450Kg／cm2、３時記ホツトプレスして焼結体
を得た。この焼結体について密度、抗折強度をそ
れぞれ求めた結果を表―３に併わせて示した。
【表】
【表】
上記各実施例ではａ族元素がＹ，Ce，Smの
場合を示したが、その他La，Nd，Pr、Dyなどの
場合も同様の結果が得られた。 上記各実施例から明らかのように本発明方法に
よれば、高温でも高い機械的強度を保持する耐熱
性焼結体（材料）が得られる。 かくして本発明方法は再現性よく所望の焼結体
が容易に得られることなどから耐熱性、高温高強
度を要求される大型部品の製造などに適するもの
と言える。
場合を示したが、その他La，Nd，Pr、Dyなどの
場合も同様の結果が得られた。 上記各実施例から明らかのように本発明方法に
よれば、高温でも高い機械的強度を保持する耐熱
性焼結体（材料）が得られる。 かくして本発明方法は再現性よく所望の焼結体
が容易に得られることなどから耐熱性、高温高強
度を要求される大型部品の製造などに適するもの
と言える。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ α型構造を60％以上含む窒化けい素粉末98.9
〜75重量％、 一般式、 （Si3-xAlx）Ｎ4-xＯx・Re2O3 （式中Reは周期律表ａ族元素、ｘは０〜0.5
の数）で示される粉末状物質１〜20重量％および
窒化アルミニウム粉末0.1〜５重量％含む組成物
を少なくとも100Kg／cm3の加圧下、1700〜1850℃
で加圧・焼結することを特徴とする耐熱高強度焼
結体の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8492679A JPS569278A (en) | 1979-07-06 | 1979-07-06 | Manufacture of heat resistant high strength sintered body |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8492679A JPS569278A (en) | 1979-07-06 | 1979-07-06 | Manufacture of heat resistant high strength sintered body |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS569278A JPS569278A (en) | 1981-01-30 |
| JPS62875B2 true JPS62875B2 (ja) | 1987-01-09 |
Family
ID=13844293
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP8492679A Granted JPS569278A (en) | 1979-07-06 | 1979-07-06 | Manufacture of heat resistant high strength sintered body |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS569278A (ja) |
Families Citing this family (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5867894A (ja) * | 1981-10-16 | 1983-04-22 | Tateyama Alum Kogyo Kk | アルミニウムまたはアルミニウム合金の模様着色法 |
| DE3483588D1 (de) * | 1983-04-22 | 1990-12-20 | Toshiba Tungaloy Co Ltd | Gesinterter siliziumnitridformkoerper und verfahren zu seiner herstellung. |
| JPS6090873A (ja) * | 1983-10-25 | 1985-05-22 | 東芝タンガロイ株式会社 | 工具部品用窒化硅素焼結体 |
| JPS61178471A (ja) * | 1985-01-31 | 1986-08-11 | トヨタ自動車株式会社 | 窒化珪素焼結体の製造方法 |
| JPS61183169A (ja) * | 1985-02-05 | 1986-08-15 | トヨタ自動車株式会社 | 窒化珪素焼結体の製造方法 |
-
1979
- 1979-07-06 JP JP8492679A patent/JPS569278A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS569278A (en) | 1981-01-30 |
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