JPS6256775B2 - - Google Patents
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- JPS6256775B2 JPS6256775B2 JP57222406A JP22240682A JPS6256775B2 JP S6256775 B2 JPS6256775 B2 JP S6256775B2 JP 57222406 A JP57222406 A JP 57222406A JP 22240682 A JP22240682 A JP 22240682A JP S6256775 B2 JPS6256775 B2 JP S6256775B2
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- polymer
- composite membrane
- gas permeable
- membrane
- gas
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Links
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Classifications
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
- B01D—SEPARATION
- B01D71/00—Semi-permeable membranes for separation processes or apparatus characterised by the material; Manufacturing processes specially adapted therefor
- B01D71/06—Organic material
- B01D71/70—Polymers having silicon in the main chain, with or without sulfur, nitrogen, oxygen or carbon only
- B01D71/701—Polydimethylsiloxane
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
- B01D—SEPARATION
- B01D69/00—Semi-permeable membranes for separation processes or apparatus characterised by their form, structure or properties; Manufacturing processes specially adapted therefor
- B01D69/12—Composite membranes; Ultra-thin membranes
Landscapes
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- Separation Using Semi-Permeable Membranes (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】
産業上の利用分野
本発明は気体分離性が良く、かつ気体透過性も
優れる選択気体透過性複合膜に関する。
優れる選択気体透過性複合膜に関する。
従来例の構成とその問題点
近年、膜による分離技術の進歩は目覚しく、い
くつかの分野、例えば海水の淡水化，工場廃液中
の有用物の回収等の分野ではすでに工業的規模で
実用化されている。
くつかの分野、例えば海水の淡水化，工場廃液中
の有用物の回収等の分野ではすでに工業的規模で
実用化されている。
一方、有機高分子膜を用いた混合ガスの分離は
膜の選択性が小さく、一段の分離では高純度の気
体を選択的に得るのがむずかしいこと、また透過
量が小さいため大量のガスを生産できないこと等
の理由から、膜を用いたガス分離の実用化例は少
ない。
膜の選択性が小さく、一段の分離では高純度の気
体を選択的に得るのがむずかしいこと、また透過
量が小さいため大量のガスを生産できないこと等
の理由から、膜を用いたガス分離の実用化例は少
ない。
しかし、ガスの最終用途として必ずしも高純度
のガスを必要としない分野も多々ある。例えば酸
素の場合、高炉送風用，燃料補助用，医療用にお
ける呼吸用等では高純度酸素を必要としない。
のガスを必要としない分野も多々ある。例えば酸
素の場合、高炉送風用，燃料補助用，医療用にお
ける呼吸用等では高純度酸素を必要としない。
むしろ高純度では燃焼温度があがりすぎるため
炉の損傷や火災の危険，あるいは医療用では未熟
児の失明等がかえつて不都合な場合も多い。その
ためこのような分野では膜による気体分離法が有
利となる。
炉の損傷や火災の危険，あるいは医療用では未熟
児の失明等がかえつて不都合な場合も多い。その
ためこのような分野では膜による気体分離法が有
利となる。
膜による空気からの酸素の分離では、一段の分
離で高純度の酸素を有する空気を得ることは困難
であるが、中程度の酸素を富化した空気は比較的
容易に得られる。すなわち膜分離法は酸素濃度が
約25〜50％の酸素富化空気を空気より直接製造す
ることができ、混合器やボンベの取扱いもなく、
操作上簡単でありまた経済的にも有利な方法であ
る。
離で高純度の酸素を有する空気を得ることは困難
であるが、中程度の酸素を富化した空気は比較的
容易に得られる。すなわち膜分離法は酸素濃度が
約25〜50％の酸素富化空気を空気より直接製造す
ることができ、混合器やボンベの取扱いもなく、
操作上簡単でありまた経済的にも有利な方法であ
る。
現在まで高分子膜を用いての混合ガスの分離に
関して既にいくつかの文献，特許出願などで指摘
されているごとく、この場合は高分子膜のガスに
対する透過係数の大小，ならびに薄膜としての機
械的強度，および薄膜化技術が重要な問題とな
る。
関して既にいくつかの文献，特許出願などで指摘
されているごとく、この場合は高分子膜のガスに
対する透過係数の大小，ならびに薄膜としての機
械的強度，および薄膜化技術が重要な問題とな
る。
現在報告されている高分子材料で比較的気体透
過能のすぐれている物質は天然ゴム，ポリブタジ
エンのごとき合成ゴム，ポリオレフイン、更にす
ぐれたものではシリコーンゴムが知られている。
過能のすぐれている物質は天然ゴム，ポリブタジ
エンのごとき合成ゴム，ポリオレフイン、更にす
ぐれたものではシリコーンゴムが知られている。
シリコーンゴムはほとんど全ての気体に対して
他のいかなる高分子材料よりもすぐれる。しかし
各気体の分離比が小さくなり、空気の酸素富化に
使用した場合23％から30％までの低濃度酸素富化
空気しか得られない。従がつて30％以上の酸素富
化空気を得ようとする場合さらに分離比の大きな
材料が必要となつてくる。その１つとして特開昭
56―92925号公報に示されているポリオレフイン
あるいはジエンポリマーを主体とする気体分離膜
がある。この公報に示されている材料の１つであ
るポリ―４―メチルペンテン―１は酸素透過係数
が約2.5×10-9c.c.・cm／cm2・sec・cmHgでシリコ
ーンゴムの10分の１以下になつてしまうが、酸素
と窒素の分離比が高く約4.0の値を示す。従がつ
て、この材料を用いると約40％の酸素富化空気を
容易に得ることができる。しかし透過係数が小さ
いためシリコーンゴムと同じ膜厚とした場合約10
分の１以下の酸素量しか得られないことになる。
この点からこの様な材料を用いる場合薄膜化技術
が非常に重要になつてくる。
他のいかなる高分子材料よりもすぐれる。しかし
各気体の分離比が小さくなり、空気の酸素富化に
使用した場合23％から30％までの低濃度酸素富化
空気しか得られない。従がつて30％以上の酸素富
化空気を得ようとする場合さらに分離比の大きな
材料が必要となつてくる。その１つとして特開昭
56―92925号公報に示されているポリオレフイン
あるいはジエンポリマーを主体とする気体分離膜
がある。この公報に示されている材料の１つであ
るポリ―４―メチルペンテン―１は酸素透過係数
が約2.5×10-9c.c.・cm／cm2・sec・cmHgでシリコ
ーンゴムの10分の１以下になつてしまうが、酸素
と窒素の分離比が高く約4.0の値を示す。従がつ
て、この材料を用いると約40％の酸素富化空気を
容易に得ることができる。しかし透過係数が小さ
いためシリコーンゴムと同じ膜厚とした場合約10
分の１以下の酸素量しか得られないことになる。
この点からこの様な材料を用いる場合薄膜化技術
が非常に重要になつてくる。
そこで我々はこの材料に関して薄膜化の実験を
行ない気体透過膜への応用を検討した。その結果
ポリ―４―メチルペンテン―１は溶剤への溶解性
が悪くきわめて成膜性が悪いことがわかつた。ま
たポリブタジエンの場合は非常に成膜性が良好で
あることがわかつた。しかし両者の場合その気体
の分離性は優れるが非常に透過性が悪くそれぞれ
の酸素透過流量は多孔質ポリプロピレンを支持体
として製膜した場合、前者が8.68×10-5c.c.／cm2・
sec・cmHgで後者は6.20×10-5c.c.／cm2・sec・cm
Hgであつた。そして気体分離性は酸素と窒素で
それぞれ約3.7と約3.0であつた。この透過流量の
値から有効膜厚を計算すると両者とも約0.3μｍ
となり比較的厚くなつてしまう。
行ない気体透過膜への応用を検討した。その結果
ポリ―４―メチルペンテン―１は溶剤への溶解性
が悪くきわめて成膜性が悪いことがわかつた。ま
たポリブタジエンの場合は非常に成膜性が良好で
あることがわかつた。しかし両者の場合その気体
の分離性は優れるが非常に透過性が悪くそれぞれ
の酸素透過流量は多孔質ポリプロピレンを支持体
として製膜した場合、前者が8.68×10-5c.c.／cm2・
sec・cmHgで後者は6.20×10-5c.c.／cm2・sec・cm
Hgであつた。そして気体分離性は酸素と窒素で
それぞれ約3.7と約3.0であつた。この透過流量の
値から有効膜厚を計算すると両者とも約0.3μｍ
となり比較的厚くなつてしまう。
この様に膜厚が厚くなる原因としては第１図に
示すように膜材料１が支持体２の孔３内へ含浸す
る現象が生じているものと思われる。つまりガラ
ス転移温度Tgが常温以下にあるような高分子で
は常温で膜が屈曲性に富むため膜上面より圧力が
加わると第１図に示すように支持体孔３内への含
浸が生じ結果的に膜厚が厚くなつてしまうものと
思われる。
示すように膜材料１が支持体２の孔３内へ含浸す
る現象が生じているものと思われる。つまりガラ
ス転移温度Tgが常温以下にあるような高分子で
は常温で膜が屈曲性に富むため膜上面より圧力が
加わると第１図に示すように支持体孔３内への含
浸が生じ結果的に膜厚が厚くなつてしまうものと
思われる。
すなわち、Tgが常温以下である高分子は常温
において屈曲性に富むため、仮にラングミユア法
により水面上で高分子薄膜が形成できても、多孔
質支持体２上に引き上げると膜材料１は支持体孔
３中へ入り込んでしまい、高分子は第１図に示す
ような状態になる。従がつて膜厚が厚くなり気体
透過流量は非常に小さくなつてしまう。
において屈曲性に富むため、仮にラングミユア法
により水面上で高分子薄膜が形成できても、多孔
質支持体２上に引き上げると膜材料１は支持体孔
３中へ入り込んでしまい、高分子は第１図に示す
ような状態になる。従がつて膜厚が厚くなり気体
透過流量は非常に小さくなつてしまう。
発明の目的
本発明はこのような欠点を克服し、気体透過性
に優れ、かつ分離性も良い選択気体透過性膜を得
ることを目的とする。
に優れ、かつ分離性も良い選択気体透過性膜を得
ることを目的とする。
発明の構成
本発明はTgが常温以下の高分子材料の層と支
持体との間にポリオルガノシロキサンを主成分と
する成膜性のすぐれた高気体透過性高分子層を挿
入して複合膜化した選択気体透過性複合膜であ
る。
持体との間にポリオルガノシロキサンを主成分と
する成膜性のすぐれた高気体透過性高分子層を挿
入して複合膜化した選択気体透過性複合膜であ
る。
実施例の説明
以下本発明を実施例について図面とともに詳細
に説明する。
に説明する。
第２図は本発明による選択気体透過性複合膜の
実施例を示す。図において、１はTgが常温以下
で、気体分離性は比較的よいが、気体透過性の悪
い高分子材料Ｂより成る薄膜である。高分子材料
としては、ポリブテン，ポリペンテン，ポリメチ
ルペンテン，ポリヘキセン，ポリメチルヘキセン
等のポリオレフインまたはポリブタジエン，ポリ
イソプレンから成るジエンポリマーより選ばれた
いずれか１種のポリマーが使用される。２は多孔
質支持体で、多孔質ポリプロピレンなどが使用さ
れる。３は多孔質支持体２の孔、４は成膜性に優
れ、かつ気体透過性の高い高分子Ａの薄膜であ
る。高分子Ａとしてはポリオルガノシロキサンを
主成分とするシリコーン系高分子が好適で、たと
えばポリジメチルシロキサンあるいはシリコーン
共重合体が好適である。高分子Ａと高分子Ｂとか
ら成る複合膜は気体透過性に優れる高分子Ａ層４
を支持体２側に配することにより高気体透過性
で、かつ気体分離性の良い気体透過複合膜を与え
る。つまり気体透過性の良い材料の層４を第１層
としているため、この層４が高分子Ｂ層１の支持
体孔３への侵入を防止するので、高分子Ｂ層１は
非常に薄く構成することができる。
実施例を示す。図において、１はTgが常温以下
で、気体分離性は比較的よいが、気体透過性の悪
い高分子材料Ｂより成る薄膜である。高分子材料
としては、ポリブテン，ポリペンテン，ポリメチ
ルペンテン，ポリヘキセン，ポリメチルヘキセン
等のポリオレフインまたはポリブタジエン，ポリ
イソプレンから成るジエンポリマーより選ばれた
いずれか１種のポリマーが使用される。２は多孔
質支持体で、多孔質ポリプロピレンなどが使用さ
れる。３は多孔質支持体２の孔、４は成膜性に優
れ、かつ気体透過性の高い高分子Ａの薄膜であ
る。高分子Ａとしてはポリオルガノシロキサンを
主成分とするシリコーン系高分子が好適で、たと
えばポリジメチルシロキサンあるいはシリコーン
共重合体が好適である。高分子Ａと高分子Ｂとか
ら成る複合膜は気体透過性に優れる高分子Ａ層４
を支持体２側に配することにより高気体透過性
で、かつ気体分離性の良い気体透過複合膜を与え
る。つまり気体透過性の良い材料の層４を第１層
としているため、この層４が高分子Ｂ層１の支持
体孔３への侵入を防止するので、高分子Ｂ層１は
非常に薄く構成することができる。
そして第１層４は主にシリコーン系高分子で構
成されるため非常に気体透過性に優れ、複合化し
た時の複合膜の特性はほとんど第２層１の特性と
なる。従がつて高分子Ｂを単独使用した場合に比
較して、気体分離性は高いまま変化はないが気体
透過性が４〜10倍すぐれる選択気体透過性複合膜
を与える。
成されるため非常に気体透過性に優れ、複合化し
た時の複合膜の特性はほとんど第２層１の特性と
なる。従がつて高分子Ｂを単独使用した場合に比
較して、気体分離性は高いまま変化はないが気体
透過性が４〜10倍すぐれる選択気体透過性複合膜
を与える。
以下具体的な実施例について説明する。
＜実施例 １＞
高分子Ａとして特開昭54―101879号公報に示さ
れるポリヒドロキシスチレン（PHS）―ポリジメ
チルシロキサン（PDMS）共重合体を用い、高分
子Ｂとしてポリブタジエン（日本合成ゴム(株)RB
―810）を用い、それぞれ２〜４重量％ベンゼン
溶液を調整後ラングミユア法により水面上に各高
分子膜を展開した。支持体は多孔質ポリプロピレ
ン（ポリプラスチツク社製ジユラガード2400）を
使用した。それぞれの高分子膜をＡ，Ｂの順で支
持体上にすくい上げて複合膜を作成した。この複
合膜の気体透過特性を第３図ａに示す。第３図ａ
に示すようにこの複合膜の気体透過性は非常にす
ぐれ、酸素透過流量が２×10-3c.c.／cm2・sec・cm
Hgで酸素と窒素の分離比は約3.0であつた。
れるポリヒドロキシスチレン（PHS）―ポリジメ
チルシロキサン（PDMS）共重合体を用い、高分
子Ｂとしてポリブタジエン（日本合成ゴム(株)RB
―810）を用い、それぞれ２〜４重量％ベンゼン
溶液を調整後ラングミユア法により水面上に各高
分子膜を展開した。支持体は多孔質ポリプロピレ
ン（ポリプラスチツク社製ジユラガード2400）を
使用した。それぞれの高分子膜をＡ，Ｂの順で支
持体上にすくい上げて複合膜を作成した。この複
合膜の気体透過特性を第３図ａに示す。第３図ａ
に示すようにこの複合膜の気体透過性は非常にす
ぐれ、酸素透過流量が２×10-3c.c.／cm2・sec・cm
Hgで酸素と窒素の分離比は約3.0であつた。
第３図ｂは高分子Ａを使用せず高分子Ｂとして
ブタジエン（日本合成ゴム(株)RB―810）のみを実
施例１と同様の方法で支持体にすくい上げたとき
の特性であり、従来例のものである。同図からわ
かるように、ポリブタジエンだけの場合は酸素透
過量が非常に小さく2.5×10-4c.c.／cm2・sec・cm
Hgである。したがつて実施例１に示した本発明
による複合膜はポリブタジエンだけの場合に比し
て酸素透過量が約８倍に上昇する。
ブタジエン（日本合成ゴム(株)RB―810）のみを実
施例１と同様の方法で支持体にすくい上げたとき
の特性であり、従来例のものである。同図からわ
かるように、ポリブタジエンだけの場合は酸素透
過量が非常に小さく2.5×10-4c.c.／cm2・sec・cm
Hgである。したがつて実施例１に示した本発明
による複合膜はポリブタジエンだけの場合に比し
て酸素透過量が約８倍に上昇する。
＜実施例 ２＞
高分子Ａとしてポリジメチルシロキサン
（PDMS）（平均分子量約200000）を使用し、その
他はすべて実施例１と同一にして複合膜を作成し
た。得られた複合膜は第４図に示すようにPDMS
膜４が支持体孔３内に入り込み膜厚が厚くなる。
これはPDMS自身常温で非常に屈曲性に富むから
である。しかし、PDMSは気体透過性が優れてい
るので、PDMSの膜厚がある程度厚くても酸素透
過流量は十分得られ、第３図ｃに示すようにポリ
ブタジエンだけの場合に比して約３倍の透過流量
が得られた。
（PDMS）（平均分子量約200000）を使用し、その
他はすべて実施例１と同一にして複合膜を作成し
た。得られた複合膜は第４図に示すようにPDMS
膜４が支持体孔３内に入り込み膜厚が厚くなる。
これはPDMS自身常温で非常に屈曲性に富むから
である。しかし、PDMSは気体透過性が優れてい
るので、PDMSの膜厚がある程度厚くても酸素透
過流量は十分得られ、第３図ｃに示すようにポリ
ブタジエンだけの場合に比して約３倍の透過流量
が得られた。
以上の実施では、高分子Ｂとしてポリブタジエ
ンのみを示したが、前述したその他の高分子を利
用した場合も全く同様である。
ンのみを示したが、前述したその他の高分子を利
用した場合も全く同様である。
以上のような構成の複合膜は、燃焼機器，医療
用，内燃機関，廃棄物処理等に利用できる。
用，内燃機関，廃棄物処理等に利用できる。
発明の効果
以上のように本発明はTgが常温以下にある高
分子Ｂとシリコーン系高分子Ａとを複合化した選
択気体透過性複合膜であり、高分子Ｂだけの膜特
性に比較して気体分離性は高いまま変化せず４〜
10倍の気体透過性をもつ選択体透過性複合膜を得
ることができる。
分子Ｂとシリコーン系高分子Ａとを複合化した選
択気体透過性複合膜であり、高分子Ｂだけの膜特
性に比較して気体分離性は高いまま変化せず４〜
10倍の気体透過性をもつ選択体透過性複合膜を得
ることができる。
第１図は従来の選択気体透過性膜の構造を示す
断面図、第２図は本発明による選択気体透過性複
合膜の実施例を示す断面図、第３図は従来例およ
び本発明による選択気体透過性膜の酸素窒素分離
比―酸素透過流量特性図、第４図は本発明による
選択気体透過性複合膜の他の実施例を示す断面図
である。 １……Tgが常温以下の高分子膜、２……支持
体、３……支持体孔、４……シリコーン系高分子
膜。
断面図、第２図は本発明による選択気体透過性複
合膜の実施例を示す断面図、第３図は従来例およ
び本発明による選択気体透過性膜の酸素窒素分離
比―酸素透過流量特性図、第４図は本発明による
選択気体透過性複合膜の他の実施例を示す断面図
である。 １……Tgが常温以下の高分子膜、２……支持
体、３……支持体孔、４……シリコーン系高分子
膜。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ ポリオルガノシロキサンを主成分とするシリ
コーン系高分子からなる第１の層を、ガラス転移
温度が常温以下である高分子からなる第２の層を
介して多孔質支持体に支持させたことを特徴とす
る選択気体透過性複合膜。 ２ シリコーン系高分子がポリジメチルシロキサ
ンである特許請求の範囲第１項記載の選択気体透
過性複合膜。 ３ シリコーン系高分子がシリコーン系共重合体
である特許請求の範囲第１項記載の選択気体透過
性複合膜。 ４ ガラス転移温度が常温以下である高分子がポ
リブテン、ポリペンテン、ポリメチルペンテン、
ポリヘキセン、ポリメチルヘキセンで示されるポ
リオレフインおよびポリブタジエン、ポリイソプ
レンで示されるジエンポリマーから成る群より選
ばれた少なくとも１種のポリマーである特許請求
の範囲第１項記載の選択気体透過性複合膜。
Priority Applications (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP57222406A JPS59112802A (ja) | 1982-12-17 | 1982-12-17 | 選択気体透過性複合膜 |
| JP19966588A JPH0194917A (ja) | 1982-12-17 | 1988-08-10 | 選択気体透過性複合膜 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP57222406A JPS59112802A (ja) | 1982-12-17 | 1982-12-17 | 選択気体透過性複合膜 |
Related Child Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP19966588A Division JPH0194917A (ja) | 1982-12-17 | 1988-08-10 | 選択気体透過性複合膜 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS59112802A JPS59112802A (ja) | 1984-06-29 |
| JPS6256775B2 true JPS6256775B2 (ja) | 1987-11-27 |
Family
ID=16781874
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP57222406A Granted JPS59112802A (ja) | 1982-12-17 | 1982-12-17 | 選択気体透過性複合膜 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS59112802A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR20220152528A (ko) | 2020-03-13 | 2022-11-16 | 도오레 화인케미칼 가부시키가이샤 | 실리콘 중합체의 제조 방법 |
Families Citing this family (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP0256530B1 (en) * | 1986-08-14 | 1991-04-10 | Toray Industries, Inc. | Gas separation membrane |
| US4990165A (en) * | 1987-07-31 | 1991-02-05 | Union Carbide Industrial Gases Technology Corporation | Permeable membranes for enhanced gas separation |
| GB8829489D0 (en) * | 1988-12-16 | 1989-02-01 | British Petroleum Co Plc | Permeation membrane and process for making it |
| JP4121165B2 (ja) * | 1995-12-28 | 2008-07-23 | 株式会社九州山光社 | 分離モジュール |
| JP4912290B2 (ja) | 2006-12-28 | 2012-04-11 | 信越ポリマー株式会社 | 選択透過材料及び空調システム |
| JP5221104B2 (ja) * | 2006-12-28 | 2013-06-26 | 信越ポリマー株式会社 | 選択透過膜構造体の製造方法、選択透過膜構造体、及び空調システム |
-
1982
- 1982-12-17 JP JP57222406A patent/JPS59112802A/ja active Granted
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR20220152528A (ko) | 2020-03-13 | 2022-11-16 | 도오레 화인케미칼 가부시키가이샤 | 실리콘 중합체의 제조 방법 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS59112802A (ja) | 1984-06-29 |
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