JPS6255894A - 薄膜ｅｌ素子 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔発明の利用分野〕 本発明は薄ｆｌｌＥＬ素子に係るもので、特に絶縁層の
構成に関する。

〔発明の背景〕

従来の薄膜ＥＬ素子の基本的な断面構造を第２図に示す
。第２図に基づいて薄膜ＥＬ素子の構造を具体的に説明
する。ガラス基板１の上にＩｎ２．０８戒は５ｎＯｚ等
よりなる透明電極２を形成し、さらニソノ上に積層しテ
Ｙｚｏａ、　Ｓ　ｉ　ｌｌＮ４．　Ｓ　ｉ　Ｏｘ等から
なる第１絶縁層３を形成する。第１絶縁層３の上には発
光層４が形成される。この発光層４の組成としては、黄
橙色発光の場合は、ＺｎＳ中に付加剤としてＭｎをドー
プしたもの、緑色の場合はＴｂＦｓ、赤色の場合はＳ　
ｍ　Ｆ　ａなどをドープしたものである。これらの発光
層４の形成方法としては、主に電子ビーム蒸着法が用い
られるが、スパッタリング法及びイオンブレーティング
法などの薄膜形成方法を用いてもよい１発光層４の上に
は第１絶縁層３と同様な材質から成る第２絶縁層５が積
層され、さらにその上に、ＡＭ、Ａｕなどから成る背面
電極６が形成される。

このような薄膜ＥＬ素子の駆動方法としては、透明電極
２と背面電極６との間に約２００Ｖ程度の交流電圧を印
加し１発光させるものである。現在までに開発されたＥ
Ｌ索子は駆動電圧が高い、発光効率が低い、素子の信頼
性が低いなどの問題がある。このため高輝度化、低電圧
化、多色化及び高信頼化などの発光特性向上を目標に精
力的にな 研究開発がさされているのが現状である。

薄膜ＥＬ素子の発光特性は、高品質絶縁膜を形成するこ
とによって改善することができる。何故ならば、薄膜Ｅ
Ｌ素子の発光は１発光層に１０８Ｖ　／　ｃｓの電界が
印加されることにより起こるものであり、そのために絶
縁層に１０６Ｖ／ａｍ以上の絶縁耐圧が要求されるから
である。

従来、絶縁層材料としては、上述したようにＳｉＯｘ、
Ｙ２Ｏ５＊　Ｓ　１８Ｎ４などが用いられてきたが、こ
の絶縁層に種々の要因からクラックやピンホールが発生
し、これが電極の断線や電極間の導通の原因となったり
、素子使用時において空気中の水分が欠陥部から透過す
ることにより、素子の劣化が促進され、あるいは絶縁不
良さらには絶縁破壊による素子の破壊をもたらすという
重大な欠点を有していた。

このような欠点を防止した絶縁層として、異種の絶縁層
を積層した２層絶縁膜が開発され、特開昭５８−２１６
３９１号公報、特開昭５３−　ｓ４；ｉ９ｓ号公報など
に記載されている１例えば、特開昭５８−２１６３９１
号公報にはＴａｚＯδとＹ　ｚ　Ｏｓ膜とを積層してな
る２層絶縁膜が開示され、特開昭５３−８４４９６号公
報ｒ二 は５ｉａＮａ　とＡ　１１　ｚ　Ｏａ膜とを積層し１２
層絶縁膜が開示されている。

本発明者らの研究の結果、２層絶縁構造はピンホール及
びクラックなどの欠陥を防止するには有効であるが、は
く離しやすい問題点があることがわかった。何故ならば
、ＥＬ素子作成上の界面が多くかつ、応力が増大するか
らである。特に、膜応力が透明電極と絶縁層との界面に
集中し、この界面でのはく離が発生すること多い。

〔発明の目的〕

本発明は、従来の薄ＩＬ＠ＥＬ素子が有する絶縁度の欠
点、特に２層絶縁膜を採用する場合の電極と絶縁層との
間で発生するはく離現象を防止した新規な薄膜ＥＬ素子
を提供することにある。

〔発明の概要〕

本発明は、薄膜ＥＬ素子における第１および第２絶縁層
のうちの少なくとも１つを異種の酸化物よりなる多層構
造とし、且つ電極と接触する層を化学量論的組成からず
れた酸素欠乏型の酸化物により構成したものである。

ル しτ際に発生するはく離防止について種々の観点から検
討した結果、電極上に形成される最初の絶縁層の酸化物
組成を化学論理的組成からずらす、つまり酸素欠乏にす
ることにより、酸素の相互拡散を容易にし、その上に化
学量論的組成を有する酸化物を積層しても、電極と絶縁
層との間ではく離しないことを見いだした。

このことから、第１絶縁層を多層構造にするときには、
透明電極側を化学量論的組成よりずれた酸素欠乏型の酸
化物とし、他方の層を化学量論的組成を有する酸化物と
することが望ましい。

同様に第２絶縁層を多層構造にするときには。

背面電極側を化学量論的組成よりずれた酸素欠乏型の酸
化物とし、他方の層を化学量論的組成を有する酸化物と
することが望ましい。

第１絶縁層或は第２絶縁層を３層以上の積層構造にする
場合に、電極に接触する層以外の部分を化学量論的組成
からずれた酸素欠乏型の酸化物により構成することは、
差し支えない。

酸素欠乏型の酸化物層は、第１絶縁層と第２絶縁層の両
方に形成するのが最良であるが、どちらか一方のみに形
成する場合は、第１絶縁層の透明電極上に形成すること
が望ましい。

まず１本発明者らは、絶縁層としてＳｉＯ２とＴａ２Ｏ
５とを積層した２層絶縁物のＳｉＯ２の組成について検
討した。検討用試料としては、ガラス基板上にＥＬ素子
の透明電極と同じパターンを形成した後、その上にまず
シリコン酸化物中の酸素濃度を種々変化させたものを形
成した。このシリコン酸化物の形成方法としては、電子
ビーム蒸着法を採用した。蒸発原料としてＳｉＯ粉末を
用い、反応ガスとして酸素をドープし、その酸素ドープ
量を種々変化させるつまり、リアクティブ電子ビーム蒸
着方法である。これにより、シリコン酸化物の組成とし
てはＳｉＯがら５ｉｆｔまでの間の任意の組成、っまり
ＳｉＯ２−ｘ（但しＯ＜　ｘ≦１）が得られる。本実験
ではＳ　ｘ　０ｎ−ａｓＳ　ｉ　Ｏｚ、ａ、　Ｓ　ｉ　
０ｚｅａｙ　Ｓ　ｉ　Ｏｘ　（７１４種類を作成した。

この組成の同定としては、赤外吸収、ＥＳＣＡ、ＡＥＳ
分析などを用いた。このようにして、シリコン酸化物を
形成した後、さらにその上に、Ｔａｘｅｓを積層した。

ＴａｚＯｓの形成方法としてはりアクティブスパッタリ
ング法を用い、反応ガスとしてＡｒガス中に酸素を２０
％混合したものを用いた。この際のシリコン酸化物の膜
厚は２０００人、ＴａａＯａ＋７）膜厚は３０００人で
あり、２層絶縁膜のトータル膜厚は５０００人である。

そこで、　Ｓ　ｉ　Ｏｔ、ａ／　Ｔ　ａ　ｇｏｓ、　Ｓ
　ｉ　Ｏｔ、ｓ／Ｔａ１ｏｎ、５ｉｏｎ、ａ／Ｔａ５Ｏ
ｓ、及びＳ　ｉ　Ｏａ／ＴａａＯｓ２層絶縁膜の密着性
試験をした。密着性試験としては、温度サイクルテスト
により評価することにした。温度サイクルテスト条件は
、−３０℃＃＋８０℃（１”／ｈ）である、その結果を
下表に示す、なお、この表の中には、比較のために、リ
アクティブスパッタリング法でまずＳｉＯ２を形成し、
その上に連続してＴａｘｅｓを形成したＳ　Ｐ　−Ｓ　
ｉ　０２／　Ｔ　ａ　ｘｏｓ　２層絶縁膜の試験結果も
一緒に示した。

表 表から明らかなように、シリコン酸化物としては化学量
論的組成からずれた方が耐はく離がある。

つまり酸素欠乏型の方が密着性がよいことがわかった。

ＥＬ素子作成の場合は、ガラス基板上に透明導電膜（Ｉ
　ｎ５ｏｎ　−Ｓ　ｎ　Ｏｘ）　　からなルミ極カ形成
。

されているため、その上に積層される酸化物として酸素
欠乏型のものが形成された方が、透明導電膜と反応して
酸の相互拡散が起こり、密着性が向上することが確認さ
れた。

さらに、各種シリコン酸化物組成の応力を調べた結果、
化学量論的組成に近づくほど応力が大きくなることも確
認された。

、　また、ＳｉＯ２／ＴａｚＯｓ　２層絶縁膜の密着力
を向上させる他の方法としては、シリコン酸化物の膜厚
方向に組成をずらす、つまり電極と接する初期層をＳ　
ｉ　Ｏｘ−ｘ　、残りの層をＳ　ｉ　Ｏｘにして。

所定の膜厚に形成し、その上にＴａ５ｋｓを積層する方
法も、密着力向上には非常に良いことを確認した。

なお、本実験ではＳ　ｉ　Ｏｈ／　Ｔ　ａ　ｚｏｓ　２
層絶縁膜について説明したが、Ｙ　ｎｏ　ｓ／　Ｔ　ａ
　ｓｏ　ａ。

Ａｆｌ２Ｏ５／Ｔａ２Ｏ５、ＳｉＯ２／５ｒＴｉＯａ。

ＹｚＯｓ／５ｒＴｉＯｓなども同じ結果が得られており
、電極と接する初期酸化物層は酸素欠乏型の方が密着性
が向上することを確認している。

〔発明の実施例〕

第１図は本発明の薄膜ＥＬ素子の断面構成図を示す、以
下、第１図に従って説明する。

コーニング＃７０５９ガラス基板１上に、工ｎ　ｘ　Ｏ
ｓ及びＳｎｏｗなどから成る透明電極２をシート抵抗１
０〜２０Ω／口になるように形成す−、４る。形成方法
としては、−スパッタリング法あるいｉ±電子ビーム蒸
着法が最適である。スパッタリング法で形成する場合の
条件としては、反応ガスと。

してＡｒ＋１０％ＯＸを用い、ターゲット材料にＩｎｚ
Ｏｓ−５ｗｔＳｎＯｔを用いればよい。

次に、ＥＬ素子に必要なストライプ状の電極パターンを
形成する。この際、透明電極のエツチング液としては、
ＨＣｆｉ−ＨＮＯｓ系エツチング液、ＨＩ液及びＨＢｒ
液を用いる。

上記透明電極２の上に、第１絶縁層３を形成する。まず
、透明電極２に接するように酸素欠乏型の酸化物層３ａ
を形成する。この酸素欠乏型の酸化物層３ａはＳｉＯ２
−ｘ　　（０＜Ｘ≦１）である。

ついで、この上に化学量論的組成の酸化層３ｂを形成す
る。この酸化物層３ｂとしてはＴａ２Ｏ３を用いた。第
１絶縁層３の膜厚は、酸素欠乏型の酸化物層３ａを２０
００人及び他方の酸化物層３ｂをａｏｏｏ人とし、トー
タル厚さを５０００人にした。酸素欠乏型の酸化物層３
ａは、蒸発原料としてＳｉＯを用い１反応ガスとして酸
素ドープしたりアクティブ電子ビーム蒸着法を用いた。

なお。

これ以外の形成方法として、ターゲットとしてＳｉＯを
用いたりアクティブスパッタリング法を用いてもよい、
酸化物層３ｂの形成方法としてはりアクティブスパッタ
リング法が最適である。第１絶縁層３の上に、発光層４
を形成する。この発光層４の形成方法としては、ＺｎＳ
中に０．５　重量％のＭｎをドープした焼結体を電子ビ
ーム蒸着法を用い、基板温度２００℃で５０００人形成
した。引き続いて、同一真空チャンバー内で、基板温度
を５５０℃に上げて６０分間熱処理をした。

この熱処理により、ＺｎＳ中にＭｎを均一に拡散し、輝
度むらがないようにする０次いで、発光層４の上に第２
絶縁Ｍ５を形成する。この形成方法としては、第１絶縁
層３と同じであり、まずＴａｘｅｓよりなる酸化物層５
ｂを形成し、次で５ｉＯｔ−ｘである酸素欠乏型の酸化
物層５ａを形成する。引き続いて、第２絶縁層の上に、
背面電極６を形成する。この背面電極６としては、ＡＱ
及びＡｕが最適である。背面電極としてＡｌｌを用い、
膜厚は２０００人とした。

上述のようにして作製された薄膜ＥＬ素子に、Ｉ　Ｋ　
Ｈｚ正弦波を印加することにより、十分なエージング処
理を行なった後、ＥＬ素子の寿命特性を測定した。その
結果を第３図に示す、第３図はエージング後の素子を６
０”Ｃの雰囲気中で連続動作試験した場合の輝度を測定
したもめである。縦軸の発光輝度はエージング後の発光
輝度を１００として表わしたものである。比較のために
、絶縁層が２層絶縁膜−＃Ｓ　ｉ　Ｏｘ／　Ｔ　ａ　５
１０Ｂの素子を一緒に示した。

これから明らかなように１本発明のＥＬ素子の発光輝度
の劣化が少ないことがわかる。比較素子（従来品）の発
光輝度の劣化は１画素の部分にふくれが発生しており、
その個所は透明電極２と第１絶縁層３との界面で起こっ
ていることがわがった。

〔発明の効果〕

以上述べた通り１本発明によれば絶縁膜を多層膜にした
場合のはく離、特に電極と絶縁層との界面のはく離を防
止することができる。この結果、　゛ＥＬ素子としての
信頼性を向上し且つ長寿命化につなげることができる。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明の実施例による薄膜ＥＬ素子の断面図、
第２図は従来の薄膜ＥＬ素子の断面図、第３図は本発明
および従来例による薄膜ＥＬ素子の寿命特性すなわち発
光輝度と動作時間との関係を示す特性図である。

Claims (8)

【特許請求の範囲】
1. １．基板上に透明電極、第１絶縁層、発光層、第２絶縁
   層および背面電極を順次積層してなる薄膜ＥＬ素子にお
   いて、前記第１絶縁層及び第２絶縁層の少なくとも一方
   が多層構造を有し、該多層構造よりなる絶縁層のうちの
   前記電極と接する層が化学量論的組成からずれた酸素欠
   乏型の酸化物よりなることを特徴とする薄膜ＥＬ素子。
2. ２．特許請求の範囲第１項において、前記酸素欠乏型の
   酸化物と隣接する層が化学量論的組成の酸化物よりなる
   ことを特徴とする薄膜ＥＬ素子。
3. ３．特許請求の範囲第１項において、前記酸素欠乏型の
   酸化物がＳｉＯ＿２＿−＿ｘ（但し０＜ｘ≦１）よりな
   ることを特徴とする薄膜ＥＬ素子。
4. ４．特許請求の範囲第１項において、前記第１絶縁層が
   多層構造を有することを特徴とする薄膜ＥＬ素子。
5. ５．特許請求の範囲第１項において、前記第２絶縁層が
   多層構造を有することを特徴とする薄膜ＥＬ素子。
6. 　６．特許請求の範囲第１項において、前記多層構造を
   有する絶縁層がＳｉＯ＿２＿−＿ｘ（但し０＜ｘ≦１）
   よりなる層とＴａ＿２Ｏ＿５層との２層構造よりなるこ
   とを特徴とする薄膜ＥＬ素子。
7. ７．特許請求の範囲第３項において、前記ＳｉＯ＿２＿
   −＿ｘ（但し０＜ｘ≦１）よりなる酸素欠乏型の酸化物
   層に隣接してＳｉＯ＿２層を有することを特徴とする薄
   膜ＥＬ素子。
8. ８．特許請求の範囲第７項において、前記多層構造を有
   する絶縁層がＳｉＯ＿２＿−＿ｘ（但し０＜ｘ≦１）よ
   りなる層とＳｉＯ＿２層とＴａ＿２Ｏ＿５層を順次積層
   してなる三層構造よりなることを特徴とする薄膜ＥＬ素
   子。