JPS6242787B2 - - Google Patents
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- JPS6242787B2 JPS6242787B2 JP53161650A JP16165078A JPS6242787B2 JP S6242787 B2 JPS6242787 B2 JP S6242787B2 JP 53161650 A JP53161650 A JP 53161650A JP 16165078 A JP16165078 A JP 16165078A JP S6242787 B2 JPS6242787 B2 JP S6242787B2
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Landscapes
- Laminated Bodies (AREA)
- Manufacturing Of Printed Wiring (AREA)
Description
本発明は銅箔をプリント基板表面に積層成形し
た銅張積層板に関し、特に酸無水物でエステル化
により末端変性された１・２ポリブタジエンと、
１・２ポリブタジエンとをブレンドした基板に対
し銅箔を設ける事により銅箔の引きはがし強さを
向上せしめた銅張積層板に関するものである。 プリント基板の材料として耐熱性、低誘電率を
有する１・２ポリブタジエンを使用する事が従来
提案されている。しかしながら１・２ポリブタジ
エン分子には極性基が存在せず１・２ポリブタジ
エンのみを用いた銅張積層板は銅箔引きはがし強
さが弱く印刷回路板として供し得るに十分ではな
い。銅箔引きはがし強さを向上させるためには接
着力にすぐれた樹脂一たとえばエポキシ樹脂一を
１・２ポリブタジエンにブレンドする方法が考え
られるがこの方法は１・２ポリブタジエンが本来
有している高い耐熱性と優れた誘電特性を損うと
いう欠点を有している。 本発明の目的はこのような欠点を取除くべく
１・２ポリブタジエンの諸特性に影響を与えるこ
となく引きはがし強さの優れた銅張積層板を提供
することにある。 上記目的を達成するために本発明では、１・２
ポリブタジエンに対し、末端が酸無水物、例えば
式(1)で示される無水マレイン酸、式(2)で示される
無水フタル酸、式(3)で示される無水コハク酸等
で、変性された 例えば式(4)、(5)、(6)式等で示される変性１・２
ポリブタジエンをブレンドしたものを基板組成と
して使用するものである。 即ち、本発明では、基板の主成分である１・２
ポリブタジエンと構造的に類似する１・２ポリブ
タジエンの末端を酸無水物で変性（以下末端半エ
ステル変性と称する）したものを、極性基を与え
る材料としてブレンドすることにより、基板の主
成分である１・２ポリブタジエンの諸特性を劣化
させる事なく銅箔の接着性を向上せしめ得る点に
着目したものである。 次に本発明の一実施例の銅張積層板を製造する
のにその好ましい態様を説明する。 ポリマー鎖に50％以上の１・２結合をもつ数平
均分子量50000〜200000好ましくは100000〜
150000の高分子量タイプの１・２ポリブタジエン
にポリマー鎖に50％以上の１・２結合をもつ数平
均分子量5000以下の低分子量タイプの末端半エス
テル変性１・２ポリブタジエンを高分子量タイプ
の１・２ポリブタジエン100重量部に対し５〜70
重量部好ましくは30〜60重量部を加える。さらに
樹脂分100重量部当たり重合開始剤を0.5〜10重量
部好ましくは１〜５重量部混ぜ、有機溶剤例えば
ベンゼン、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水
素又は塩化メチレン、トリクロロエチレン等の塩
素化炭化水素に溶かしワニスとする。また要すれ
ばワニス中に架橋促進剤としてスチレン、ジビニ
ルベンゼン、トリアリルシアヌレート等またバイ
ンダーとして種々のシランカツプリング剤を含ん
でもよい。このワニス中にシート状補強剤例えば
ガラス布、ガラス不織布、合成繊維布、アスベス
ト紙などを浸漬せしめた後恒温空気中で溶剤を除
去しプリプレグとする。ここで重合開始剤として
は次のようなものがある。アゾビスイソブチロン
トリル、ベンゾイルパーオキシド、ジグミルパー
オキシド、１・１−ビス（ｔ−ブチルパーオキ
シ）３・３・５−トリメチルシクロヘキサン、ｎ
−ブチル４・４−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）
バレート、２・５−ジメチル−２・５−ジ（ｔ−
ブチルパーオキシ）ヘキシン−３等があり、これ
らのうち１種もしくは２種以上を混合して用いて
もよい。プリプレグを単数あるいは複数枚重ね合
わせ片面または両面を銅箔ではさみ100℃〜250℃
の一定の温度に調節した熱プレスで積層成形す
る。得られた銅張積層板は耐熱性、誘電特性に優
れ、銅箔引きはがし強さも著しく改善された。な
お低分子量タイプの末端半エステル変性１・２ポ
リブタジエンを高分子量タイプの１・２ポリブタ
ジエン100重量部に対し５〜70重量部としたのは
次の理由による。 すなわち５重量部未満であると銅箔引きはがし
強さが向上せず、また70重量部を越えると、プリ
プレグの備えるべき性質である指触乾燥性が損な
われ、またこのプリプレグを用いて成形した積層
板は、樹脂分として１・２ポリブタジエンのみを
用いて成形した積層板が有している高い耐熱性、
優れた誘電特性を損うからである。以下実施例で
本発明を説明する。 実施例 １ 数平均分子量110000の日本合成ゴム(株)製１・２
ポリブタジエン（JSRRB810）に数平均分子量
2100の日本曹達(株)製末端半エステル変性１・２ポ
リブタジエン（MISSO2000）を加え、さらに重
合開始剤として日本油脂(株)製ジクミルパーオキシ
ド（商品名パークミルＤ）を加え20重量％のトリ
クレン溶剤をつくりワニスとした。但し末端半エ
ステル変性１・２ポリブタジエンは、第３式で示
したものである。樹脂混合比率は表１に示す。 調製したワニスにガラス布〔日東紡(株)製WE−
116E−104−BS〕を浸漬した後100℃恒温空気中
で10 表 １ 品 名 重量比 JSRRB810 100 NISSOGM2000 30 パークミルＤ 6.5 分間乾燥しプリプレグを作成した。このプリプレ
グを８枚重ね合わせ上、下両面に古河サーキツト
ホイル(株)製35μｍ−TAI銅箔をはさみ200℃に調
節した熱プレスで２時間積層成形した。JIS規格
JISC6481により得られた銅張積層板の試料１の
性能を測定し、その結果を表２に示す。銅箔引き
はがし強さは1.0Kg／cmと著しく改善された。 なお高分子量タイプの１・２ポリブタジエン
（JSRRB810）だけを用いて同様に積層成形した
銅張積層板試料２の銅箔引きはがし強さは0.4
Kg／cmである。
た銅張積層板に関し、特に酸無水物でエステル化
により末端変性された１・２ポリブタジエンと、
１・２ポリブタジエンとをブレンドした基板に対
し銅箔を設ける事により銅箔の引きはがし強さを
向上せしめた銅張積層板に関するものである。 プリント基板の材料として耐熱性、低誘電率を
有する１・２ポリブタジエンを使用する事が従来
提案されている。しかしながら１・２ポリブタジ
エン分子には極性基が存在せず１・２ポリブタジ
エンのみを用いた銅張積層板は銅箔引きはがし強
さが弱く印刷回路板として供し得るに十分ではな
い。銅箔引きはがし強さを向上させるためには接
着力にすぐれた樹脂一たとえばエポキシ樹脂一を
１・２ポリブタジエンにブレンドする方法が考え
られるがこの方法は１・２ポリブタジエンが本来
有している高い耐熱性と優れた誘電特性を損うと
いう欠点を有している。 本発明の目的はこのような欠点を取除くべく
１・２ポリブタジエンの諸特性に影響を与えるこ
となく引きはがし強さの優れた銅張積層板を提供
することにある。 上記目的を達成するために本発明では、１・２
ポリブタジエンに対し、末端が酸無水物、例えば
式(1)で示される無水マレイン酸、式(2)で示される
無水フタル酸、式(3)で示される無水コハク酸等
で、変性された 例えば式(4)、(5)、(6)式等で示される変性１・２
ポリブタジエンをブレンドしたものを基板組成と
して使用するものである。 即ち、本発明では、基板の主成分である１・２
ポリブタジエンと構造的に類似する１・２ポリブ
タジエンの末端を酸無水物で変性（以下末端半エ
ステル変性と称する）したものを、極性基を与え
る材料としてブレンドすることにより、基板の主
成分である１・２ポリブタジエンの諸特性を劣化
させる事なく銅箔の接着性を向上せしめ得る点に
着目したものである。 次に本発明の一実施例の銅張積層板を製造する
のにその好ましい態様を説明する。 ポリマー鎖に50％以上の１・２結合をもつ数平
均分子量50000〜200000好ましくは100000〜
150000の高分子量タイプの１・２ポリブタジエン
にポリマー鎖に50％以上の１・２結合をもつ数平
均分子量5000以下の低分子量タイプの末端半エス
テル変性１・２ポリブタジエンを高分子量タイプ
の１・２ポリブタジエン100重量部に対し５〜70
重量部好ましくは30〜60重量部を加える。さらに
樹脂分100重量部当たり重合開始剤を0.5〜10重量
部好ましくは１〜５重量部混ぜ、有機溶剤例えば
ベンゼン、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水
素又は塩化メチレン、トリクロロエチレン等の塩
素化炭化水素に溶かしワニスとする。また要すれ
ばワニス中に架橋促進剤としてスチレン、ジビニ
ルベンゼン、トリアリルシアヌレート等またバイ
ンダーとして種々のシランカツプリング剤を含ん
でもよい。このワニス中にシート状補強剤例えば
ガラス布、ガラス不織布、合成繊維布、アスベス
ト紙などを浸漬せしめた後恒温空気中で溶剤を除
去しプリプレグとする。ここで重合開始剤として
は次のようなものがある。アゾビスイソブチロン
トリル、ベンゾイルパーオキシド、ジグミルパー
オキシド、１・１−ビス（ｔ−ブチルパーオキ
シ）３・３・５−トリメチルシクロヘキサン、ｎ
−ブチル４・４−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）
バレート、２・５−ジメチル−２・５−ジ（ｔ−
ブチルパーオキシ）ヘキシン−３等があり、これ
らのうち１種もしくは２種以上を混合して用いて
もよい。プリプレグを単数あるいは複数枚重ね合
わせ片面または両面を銅箔ではさみ100℃〜250℃
の一定の温度に調節した熱プレスで積層成形す
る。得られた銅張積層板は耐熱性、誘電特性に優
れ、銅箔引きはがし強さも著しく改善された。な
お低分子量タイプの末端半エステル変性１・２ポ
リブタジエンを高分子量タイプの１・２ポリブタ
ジエン100重量部に対し５〜70重量部としたのは
次の理由による。 すなわち５重量部未満であると銅箔引きはがし
強さが向上せず、また70重量部を越えると、プリ
プレグの備えるべき性質である指触乾燥性が損な
われ、またこのプリプレグを用いて成形した積層
板は、樹脂分として１・２ポリブタジエンのみを
用いて成形した積層板が有している高い耐熱性、
優れた誘電特性を損うからである。以下実施例で
本発明を説明する。 実施例 １ 数平均分子量110000の日本合成ゴム(株)製１・２
ポリブタジエン（JSRRB810）に数平均分子量
2100の日本曹達(株)製末端半エステル変性１・２ポ
リブタジエン（MISSO2000）を加え、さらに重
合開始剤として日本油脂(株)製ジクミルパーオキシ
ド（商品名パークミルＤ）を加え20重量％のトリ
クレン溶剤をつくりワニスとした。但し末端半エ
ステル変性１・２ポリブタジエンは、第３式で示
したものである。樹脂混合比率は表１に示す。 調製したワニスにガラス布〔日東紡(株)製WE−
116E−104−BS〕を浸漬した後100℃恒温空気中
で10 表 １ 品 名 重量比 JSRRB810 100 NISSOGM2000 30 パークミルＤ 6.5 分間乾燥しプリプレグを作成した。このプリプレ
グを８枚重ね合わせ上、下両面に古河サーキツト
ホイル(株)製35μｍ−TAI銅箔をはさみ200℃に調
節した熱プレスで２時間積層成形した。JIS規格
JISC6481により得られた銅張積層板の試料１の
性能を測定し、その結果を表２に示す。銅箔引き
はがし強さは1.0Kg／cmと著しく改善された。 なお高分子量タイプの１・２ポリブタジエン
（JSRRB810）だけを用いて同様に積層成形した
銅張積層板試料２の銅箔引きはがし強さは0.4
Kg／cmである。
【表】
実施例 ２
アンダーライターラボラトリーの耐燃規格であ
るUL94V−１に合格する難燃１・２ポリブタジ
エン積層板の樹脂組成を表３に示す。難燃剤とし
てはテトラブロムビスフエノールＡビスメタクリ
レート（BPBM）、また重合開始剤としては日本
油脂(株)製１・１ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）
３・３・５トリメチルシクロヘキサン（商品名パ
ーヘキサ3M）を用いた。またシランカツプリン
グ剤として東レシリコーン(株)製SH6040を用い
た。銅箔はアメリカのグールド社製35μｍ−TC
箔を使用した。 表 ３ 品 名 重量比 JSRRB810 35 NISSOGM2000 15 BPBM 50 SH6040 １ パーヘキサ3M ３ 実施例１と同様にして、積層成形した銅張積層
板の試料(3)の性能を表４に示す。 なおJSRRB810と難燃剤BPBMを重量比１：１
でブレンドし成形した銅張積層板の試料(4)の性能
るUL94V−１に合格する難燃１・２ポリブタジ
エン積層板の樹脂組成を表３に示す。難燃剤とし
てはテトラブロムビスフエノールＡビスメタクリ
レート（BPBM）、また重合開始剤としては日本
油脂(株)製１・１ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）
３・３・５トリメチルシクロヘキサン（商品名パ
ーヘキサ3M）を用いた。またシランカツプリン
グ剤として東レシリコーン(株)製SH6040を用い
た。銅箔はアメリカのグールド社製35μｍ−TC
箔を使用した。 表 ３ 品 名 重量比 JSRRB810 35 NISSOGM2000 15 BPBM 50 SH6040 １ パーヘキサ3M ３ 実施例１と同様にして、積層成形した銅張積層
板の試料(3)の性能を表４に示す。 なおJSRRB810と難燃剤BPBMを重量比１：１
でブレンドし成形した銅張積層板の試料(4)の性能
【表】
も表４に示す。
第１図、第２図は試料(3)及び試料(4)の周波数−
誘電率特性及び周波数−tanδ特性を示す。図中
ａは試料3dは試料４を示す。 同図によれば末端半エステル変性された１・２
ポリブタジエンを添加したものも、添加しないも
のも電気特性は同一であることがわかる。 第３図は末端半エステル変性１・２ポリブタジ
エンの添加量（重量％）に対する引き剥し強さ
（Kg／cm）の特性を示す。図中Ｃは実施例１で使
用した材料の組成比を変えたもの、ｄは実施例２
で使用した材料の組成比を変えたものである。 同図によれば添加量の増加に応じて引剥し強度
は向上することが判る。 しかしながら、低分子量の末端半エステル変性
１・２ポリブタジエンの量を増加させると指触乾
燥性が低下し、70重量％以上では取扱いにくくな
る。このため末端半エステル変性１・２ポリブタ
ジエンの量は70重量％以下が望ましい。 また、１・２ポリブタジエンは高分子量である
ため樹脂の稀釈粘度が高く、シート状基材に対す
る樹脂の含浸性に劣ることより、通常積層成形に
おける樹脂の流れ特性を向上させるために、低分
子量の樹脂を入れている。 しかし本発明では、低分子量の末端半エステル
変性の１・２ポリブタジエンを使用すれば、これ
ら流れ特性も向上できる。表５は上記各実施例
１、２に使用した末端半エステル１・２ポリブタ
ジエン（Mn≒2000）を20重量％、１・２ポリブ
タジエンを80重量％の組成の材量によりプリプレ
グを作成し、これを試料５として使用し、170℃
成形圧力40Kg／cmで30分間積層成形した際のフロ
ー率を示す。また比較のため変性されていない
１・２ポリブタジエンのプリプレグ試料６を作成
し同じ条件でフロー率を測定した。 表 ５ 試料５ 試料６ フロー率 18％ ６％ 尚、フロー率は、｛（プレス前の試険片重量−プ
レス後のバリや流出樹脂を取除いた試験片の重
量）／（プレス前の試験片重量）｝×100（％）で
定義されるものである。 同量によれば、末端半エステル変性された１・
２ポリブタジエンを使用することにより、１・２
ポリブタジエンホモポリマーのフロー率も改善さ
れることが判る。 以上説明したように本発明によれば、１・２ポ
リブタジエンに対し、末端半エステル変性された
１・２ポリブタジエンを使用しているので、１・
２ポリブタジエンの電気諸特性、耐熱性を損うこ
となく銅箔に対する接着性が向上された銅張積層
板が実現される。
誘電率特性及び周波数−tanδ特性を示す。図中
ａは試料3dは試料４を示す。 同図によれば末端半エステル変性された１・２
ポリブタジエンを添加したものも、添加しないも
のも電気特性は同一であることがわかる。 第３図は末端半エステル変性１・２ポリブタジ
エンの添加量（重量％）に対する引き剥し強さ
（Kg／cm）の特性を示す。図中Ｃは実施例１で使
用した材料の組成比を変えたもの、ｄは実施例２
で使用した材料の組成比を変えたものである。 同図によれば添加量の増加に応じて引剥し強度
は向上することが判る。 しかしながら、低分子量の末端半エステル変性
１・２ポリブタジエンの量を増加させると指触乾
燥性が低下し、70重量％以上では取扱いにくくな
る。このため末端半エステル変性１・２ポリブタ
ジエンの量は70重量％以下が望ましい。 また、１・２ポリブタジエンは高分子量である
ため樹脂の稀釈粘度が高く、シート状基材に対す
る樹脂の含浸性に劣ることより、通常積層成形に
おける樹脂の流れ特性を向上させるために、低分
子量の樹脂を入れている。 しかし本発明では、低分子量の末端半エステル
変性の１・２ポリブタジエンを使用すれば、これ
ら流れ特性も向上できる。表５は上記各実施例
１、２に使用した末端半エステル１・２ポリブタ
ジエン（Mn≒2000）を20重量％、１・２ポリブ
タジエンを80重量％の組成の材量によりプリプレ
グを作成し、これを試料５として使用し、170℃
成形圧力40Kg／cmで30分間積層成形した際のフロ
ー率を示す。また比較のため変性されていない
１・２ポリブタジエンのプリプレグ試料６を作成
し同じ条件でフロー率を測定した。 表 ５ 試料５ 試料６ フロー率 18％ ６％ 尚、フロー率は、｛（プレス前の試険片重量−プ
レス後のバリや流出樹脂を取除いた試験片の重
量）／（プレス前の試験片重量）｝×100（％）で
定義されるものである。 同量によれば、末端半エステル変性された１・
２ポリブタジエンを使用することにより、１・２
ポリブタジエンホモポリマーのフロー率も改善さ
れることが判る。 以上説明したように本発明によれば、１・２ポ
リブタジエンに対し、末端半エステル変性された
１・２ポリブタジエンを使用しているので、１・
２ポリブタジエンの電気諸特性、耐熱性を損うこ
となく銅箔に対する接着性が向上された銅張積層
板が実現される。
第１図〜第３図は本発明の一実施例銅張積層板
の諸特性を示し、第１図は周波数−誘電率特性第
２図は周波数誘電正接特性、第３図は銅箔引剥し
強度特性である。
の諸特性を示し、第１図は周波数−誘電率特性第
２図は周波数誘電正接特性、第３図は銅箔引剥し
強度特性である。
Claims (1)
- １ 数平均分子量が50000〜200000である、１・
２ポリブタジエンホモポリマー100重量部に対
し、酸無水物でエステル化により末端変性された
数平均分子量が5000以下の末端エステル変性１・
２ポリブタジエンのポリマー５〜70重量部とが重
合されて成る樹脂基板に、銅箔が積層成形されて
成ることを特徴とする銅張積層板。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP16165078A JPS5586745A (en) | 1978-12-23 | 1978-12-23 | Copperrcoated laminated board |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP16165078A JPS5586745A (en) | 1978-12-23 | 1978-12-23 | Copperrcoated laminated board |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5586745A JPS5586745A (en) | 1980-06-30 |
| JPS6242787B2 true JPS6242787B2 (ja) | 1987-09-10 |
Family
ID=15739212
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP16165078A Granted JPS5586745A (en) | 1978-12-23 | 1978-12-23 | Copperrcoated laminated board |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS5586745A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2014087779A1 (ja) | 2012-12-03 | 2014-06-12 | 花王株式会社 | オルガノポリシロキサングラフトポリマー |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0691302B2 (ja) * | 1985-03-14 | 1994-11-14 | 株式会社東芝 | 金属コア印刷配線基板 |
| JP4310471B2 (ja) * | 2007-01-23 | 2009-08-12 | ナン ヤ プラスティクス コーポレーション | ポリブタジエン熱硬化性樹脂プリント回路基板組成物およびその製造方法 |
Citations (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS4875684A (ja) * | 1972-01-12 | 1973-10-12 | ||
| JPS50101862A (ja) * | 1974-01-10 | 1975-08-12 | ||
| JPS51144475A (en) * | 1975-06-05 | 1976-12-11 | Matsushita Electric Works Ltd | A process for manufacturing copper-clad laminates |
| JPS53145891A (en) * | 1977-05-26 | 1978-12-19 | Fujitsu Ltd | Printed circuit board |
-
1978
- 1978-12-23 JP JP16165078A patent/JPS5586745A/ja active Granted
Patent Citations (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS4875684A (ja) * | 1972-01-12 | 1973-10-12 | ||
| JPS50101862A (ja) * | 1974-01-10 | 1975-08-12 | ||
| JPS51144475A (en) * | 1975-06-05 | 1976-12-11 | Matsushita Electric Works Ltd | A process for manufacturing copper-clad laminates |
| JPS53145891A (en) * | 1977-05-26 | 1978-12-19 | Fujitsu Ltd | Printed circuit board |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2014087779A1 (ja) | 2012-12-03 | 2014-06-12 | 花王株式会社 | オルガノポリシロキサングラフトポリマー |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS5586745A (en) | 1980-06-30 |
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