JPS6233560B2 - - Google Patents
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Description
本発明は、放射性廃液をペレツト化し、形成さ
れたペレツトを少くとも一種の不活性硬化性結合
剤で包囲するようにした放射性廃液の固化方法に
関する。 LAW廃液を固化するために、放射性廃棄物を
水硬性結合剤、例えばセメントで処理して搬送体
とすることは20年以上も以前から提案されてい
る。放射性物質をこの種の成形体に出来るだけ均
一に配分するために、また廃液をこの種成形体中
に出来るだけ多量に収納することが望ましいこと
から、セメントに吸収性物質、例えばモンモリロ
ン石又は焼成バーミキユル石等が混入されてき
た。しかしこの混合物及びLAW廃液から製造さ
れかつ硬化された成形体は極めて僅かな浸出安定
性を有するにすぎなかつた。危険な放射性核種で
あるセシウム137又はストロンチウム90等に対す
る浸出度は高く、従つてセメント固化法はLAW
液体に対して不十分であり、またMAW液体に対
しては使用することができなかつた。このことか
ら放射性廃液又はスラツジをビチユーメンに封入
する試みがなされ、その際廃液又はスラツジを液
体ビチユーメンに添加する間に水を蒸発させ、固
体物質及び塩をビチユーメンで被覆した。その特
性の故にマトリツクスビチユーメンはLAW液体
に対してばかりでなく、MAW液体に対しても使
用することができ、この場合廃棄物の容積は著し
く減少され、放射性物質は凝縮され、またセメン
トレンガ成形体に比して10の２乗ないし３乗の良
好な浸出安定性が得られる。 しかし硫酸ナトリウム又は炭酸ナトリウムのよ
うな塩を含有する廃液は、ビチユーメン廃棄塩生
成物の良好な浸出特性を失なわせるビチユーメン
生成物を形成することが明らかである。更にビチ
ユーメン廃棄生成物は極めて劣悪な熱伝導性を有
する。ビチユーメン処理に類似する方法は、すな
わちビチユーメンの代りに有機ポリマー、例えば
ポリエチレン、ポリ塩化ビニル、ポリスチロー
ル、ポリウレタンをマトリツクスとして使用する
方法もまた提案されている。しかしこの廃棄生成
物はMAW廃棄物をマトリツクスに封入する際に
望ましくない僅少な放射線安定度を有する。 浸出に対して安定化するため、封入された放射
性物質を有するセメントレンガから成る成形体を
収納すべき容器に対して、例えば注型用樹脂から
成る耐食性塗料又はこの種の被膜を施すことも推
薦されている（西ドイツ特許第1082993号明細
書）。しかしこの方法は煩雑でありまた経費が嵩
む。更に例えば最終貯蔵地での貯蔵中に容器が変
形した場合、浸出に対する所望の安定性はもはや
保証されない。 セメント固化の実施は主として次の２種類の技
術手段で行なわれてきた。 １ ドラム缶中での混合 ２ ミキサー中での混合、容器への配量 第１の方法の場合大きな装填量を得ることは困
難であり、第２の方法の場合にはミキサー内部が
容易に詰まるという欠点を有する。 トリチウム化合物を含有する液体を処理するた
めに従来は次の方法が使用され、また研究されて
きた。 廃液の大部分を直接排水路に排出すること。 部分的に大気中に蒸発させること。 坑内で埋蔵鉱物中に圧縮すること。 （この方法はできるだけ再処理設備の所在地
で、適当な地質学的構造の存在することが前提と
なる）。 トリチウム含有廃液を例えばセメントのような
水硬性結合剤と結合させること。 （この方法は、 １ 比較的大きなトリチウム水蒸気圧を有し、 ２ トリチウム化水を比較的急速に浸出する、 生成物をもたらす）。 しかし大型の再生処理装置（装填量約1500iato
以上）及び高焼出燃料要素に関しては、環境を過
多トリチウム量で汚染するものであつてはならな
い。 すべての又は少なくともほとんどすべての発生
廃液に対して、すなわちLAW及びMAW廃液に対
してもまたトリチウム化合物含有液体に対しても
明らかに使用可能な固化処理法はこれまで存在し
ていない。 従つて本発明は、この長年の懸案を解決し、高
レベル放射性廃液以外の再生処理装置又は他の原
子力設備又はその運転に際して生じるすべての廃
液を極く僅かな費用で確実に固化しかつ危険なく
最終的に貯蔵することのできる放射性廃液の最終
的に貯蔵可能で環境に親しむ固化方法を得ること
にある。更に本発明により従来公知の固化方法の
欠点を回避できるようにすることはいうまでもな
い。この方法で製造された廃棄物放射性核種−固
化マトリツクス生成物は、高い浸出安定性、良好
な放射線安定度、及び極めて良好な熱伝導性を有
すべきである。その製造は簡単でまたホツトセル
中で実施し得るものでなければならない。また廃
液はこの方法により連続的に固化し得る必要があ
る。 この目的は本発明によれば、転動形造粒機の傾
斜した基台の上にある粉末状の不活性、吸収性の
粘土質物質および（又は）水硬性結合剤に放射性
廃液を吹付けることにより加圧作業なしに粉末状
集合体（ペレツト）を成形し、成形ペレツトを少
なくとも一粒の不活性硬化結合剤で被覆すること
によつて達成される。転動形造粒機、特に回転傾
斜皿を用いるペレツト化は例えば「機械工学便覧
改訂第５版」昭和45年９月15日社団法人日本機械
学会発行第18−51頁〜第18−52頁に、またその詳
細は1972年に発行されたドイツ連邦共和国の文献
「ウルマン化学工学辞典改訂第４版第２巻処理技
術（基本操作）“Ullmanns Encyklopa¨die der
technischen Chemie”4.、neubearbeitete und
erweiterte Auflage Band ２
Verfahrenstechnik Ｉ（Grundoperationen）」
Verlag Chemie、Weinheim／Bergstr.第323〜第
326頁の「2.グリーンペレツトの製造
（Herstellung von Gru¨npellets）に記載されてい
るように鉱石の加工等において公知であるが、こ
の場合にはペレツト化すべき物質は固体物質中に
含まれているのに対し、本発明による方法では固
化すべき放射性核種は液体で固体物質の上に吹付
けられる点で全く事情が異なる。放射性廃液によ
る固体物質の硬化は現時点では不必要であり、固
体物質への廃液の単なる付着ないし放射性核種の
収着で十分である。 放射性核種を封入含有するペレツトの被覆はス
チロール−ジビニルベンゾール−アゾ−ビス−イ
ソ酪酸−ジニトリル混合物を吹付けることにより
行うと好適である。しかし又ペレツトの被覆のた
め重合、重縮合又は重付加可能の液化プラスチツ
ク並びに水硬性結合剤の懸濁液の群から選択され
る当初液状で存在し後に硬化する他のすべての結
合剤をペレツトに吹付けることもできる。このよ
うな被覆処理は、ペレツトを固化マトリツクスに
埋込む前に浸出に対して付加的な保護体をこれに
設けるという目的を有する。プラスチツクを使用
した場合その被覆体への放射線の影響は、ペレツ
ト中の粘土質および（又は）水硬性結合剤物質に
よつて著しく阻止される。 回転傾斜皿形造粒機を用いてのペレツトの製造
は、本発明方法を数工程でも連続的に実施可能と
し、また回転傾斜皿形造粒機の大きさに応じて廃
液の装填量を簡単に変え得るという利点を有す
る。 HTOを含有する廃液を硬化する場合、ペレツ
ト化のために水硬性結合剤として無水塩例えば
CaSO4又はセメントを使用することができる。 本発明方法の特に有利な実施例では、吸収性の
粘土質物質として特殊な天然ベントナイトをまた
水硬性結合剤として高炉セメント（HOZ）、トラ
スセメント（TZ）、鉱滓セメント（EPZ）又はポ
ルトランドセメント（PZ）の群からの一つのセ
メントをベントナイト対セメントの重量比範囲
１：15〜１：２でペレツト化のために使用する。
廃液対ベントナイト−セメント混合物の重量比は
３：10〜５：10の範囲内である。 成形されたペレツト又は被覆ペレツトは最終的
に固化するため当初は液状であるが後に硬化する
結合剤に埋込んだ後容器又はドラム缶に満たし、
ここで硬化させるか、又は実地収納技術により坑
内の空洞に送り、ここで固化マトリツクスを硬化
する。坑内の空洞に送る場合、固化マトリツクス
として又は埋込みマトリツクスとしてセメントと
水の混合物を使用することが好ましい。 次に本発明を若干の実験例に基き詳述する。 実験例 １ (a) セシウム137の痕跡量を添加した下記組成： NaNO3 450.0ｇ／ NaNO2 5.0 〃 Fe（NO3）3 0.1 〃 Ni（NO3）2 0.01 〃 Cr（NO3）3 0.01 〃 Ca（NO3）2 0.15 〃 Mn（NO3）2 0.02 〃 Sr（NO3）2 0.002 〃 Mg（NO3）2 0.2ｇ／ Ce（NO3）4 0.02 〃 Al（NO3）3 0.03 〃 燐酸トリブチル 0.2 〃 燐酸ジブチル 0.1 〃 ケロシン 0.02 〃 シユウ酸ナトリウム 10.0 〃 酒石酸ナトリウム 10.0 〃 NaF 2.0 〃 洗浄剤 2.0 〃 Cs 0.004 〃 NaH2PO4としてのＰ 0.2 〃 （この溶液にHNO3（〜１ml）を加えた。固
化前にNaOHでPH8.9〜９に調整した） の仮装MAW濃縮液40mlを、直径40cm及び傾斜
角46゜の回転傾斜皿形造粒機上に配置されたポ
ルトランドセメントとベントナイトの混合物
（ポルトランドセメント120ｇ＋ベントナイト10
ｇ）に、回転速度26rpmで数分間吹き付けた。
直径５〜10mmのペレツトが生じた。これを水蒸
気で飽和された雰囲気中に室温で４週間硬化さ
せた。その後セシウム浸出度をIAEA標準法に
より測定した。測定結果は、その浸出度が同じ
方法で製造したベントナイトを含まない比較試
料の場合よりも20倍少ないことを示した。 (b) こうして得られたペレツトに、同じ容量の不
活性セメントと水の混合物（水／セメント値約
0.45）を注ぎ、こうして不活性層で被覆し（平
均層厚〜２mm）、硬化させた。60日の浸出時間
後、この生成物は被覆されていない生成物に対
して約８分の１以下のNa浸出度を示した。ペ
レツトの被覆処理は浸出安定性の改良以外に、
モノリスを形成しかつ表面を被覆するという利
点を有する。 実験例 ２ 実験例１の(a)で記載したようにして製造した仮
装MAW濃縮物とポルトランドセメント−ベント
ナイト混合物とから成るペレツトに、第２の回転
傾斜皿形造粒機を用いて、スチロール−ジビニル
ベンゾール−アゾ−ビス−イソ酪酸−ジニトリル
（５重量％）から成る混合物を吹き付け、これで
被覆した。スチロール対ジビニルベンゾールの割
合は、容量比80：20であつた。ペレツトは全ペレ
ツト塊に対して２重量％のモノマーを吸収した。
ペレツトの極めて僅かな含水量により、モノマー
の吸収力は高く、このことは被覆を極めて容易に
した。ナトリウムの浸出度は、この被覆によつ
て、被覆されていない比較ペレツトに対して３倍
改良された。ペレツトの製造並びにプラスチツク
の被覆が最良になされた場合、例えばモノマー負
荷が一層高い場合、浸出度は一層減少することが
予測される。 実験例 ３ トリチウム含有廃液の固化 ポルトランドセメント、ベントナイト及び
HTOを含有する水（全体で504マイクロキユーリ
ーのHTO及び水−セメント値0.33）から成る混
合物から、直径約５mmのペレツトを製造した。ペ
レツトを４週間にわたつて硬化し、次いで実験例
２に記載したようにしてスチロール−ジビニルベ
ンゾール−アゾ−ビス−イソ酪酸−ジニトリル混
合物を吹き付けて被覆し、重合した。被覆された
ペレツトは、セメント小球上で厚さ２〜３mmのプ
ラスチツク層を有し、浸出媒体である水中で室温
において、プラスチツク被覆を有さない純粋なセ
メント生成物よりも500〜1000倍改良された浸出
度を有していた。浸出処理はIAEA標準法により
実施した。浸出度は14日までの浸出時間における
ものであつた。水蒸気圧及びこれに比例するトリ
チウム水蒸気圧もプラスチツク被覆によつて明ら
かに低下した。新鮮なセメント試料上の水蒸気部
分圧は20℃で18mmHgであつたが、プラスチツク
混合物を吹付け、このプラスチツクを重合した後
は、もはや手元の測定装置では水蒸気圧を測定す
ることができず、これは１mmHgよりも小さかつ
た。 実験例 ４ セシウムに対する被覆されていないペレツトの
浸出安定性を高めるため、ポルトランドセメン
ト又はトラスセメント種に加えられる添加物と
しての種々異なる粘土質物質の作用効果に関す
る比較 水／セメント値0.3〜0.4のペレツトを、種々の
セメント−粘土質物質混合物で製造した。廃液と
して実験例１に記載したような仮装MAW濃縮物
を使用した。硬化したペレツトは約10重量％の塩
を含んでいた。硬化時間は密閉容器内で28日であ
つた。浸出検査はLAEA法により20℃で、また急
速テストにより80℃で実施した。セシウムに対す
る有効拡散定数の値を次表にまとめる。
れたペレツトを少くとも一種の不活性硬化性結合
剤で包囲するようにした放射性廃液の固化方法に
関する。 LAW廃液を固化するために、放射性廃棄物を
水硬性結合剤、例えばセメントで処理して搬送体
とすることは20年以上も以前から提案されてい
る。放射性物質をこの種の成形体に出来るだけ均
一に配分するために、また廃液をこの種成形体中
に出来るだけ多量に収納することが望ましいこと
から、セメントに吸収性物質、例えばモンモリロ
ン石又は焼成バーミキユル石等が混入されてき
た。しかしこの混合物及びLAW廃液から製造さ
れかつ硬化された成形体は極めて僅かな浸出安定
性を有するにすぎなかつた。危険な放射性核種で
あるセシウム137又はストロンチウム90等に対す
る浸出度は高く、従つてセメント固化法はLAW
液体に対して不十分であり、またMAW液体に対
しては使用することができなかつた。このことか
ら放射性廃液又はスラツジをビチユーメンに封入
する試みがなされ、その際廃液又はスラツジを液
体ビチユーメンに添加する間に水を蒸発させ、固
体物質及び塩をビチユーメンで被覆した。その特
性の故にマトリツクスビチユーメンはLAW液体
に対してばかりでなく、MAW液体に対しても使
用することができ、この場合廃棄物の容積は著し
く減少され、放射性物質は凝縮され、またセメン
トレンガ成形体に比して10の２乗ないし３乗の良
好な浸出安定性が得られる。 しかし硫酸ナトリウム又は炭酸ナトリウムのよ
うな塩を含有する廃液は、ビチユーメン廃棄塩生
成物の良好な浸出特性を失なわせるビチユーメン
生成物を形成することが明らかである。更にビチ
ユーメン廃棄生成物は極めて劣悪な熱伝導性を有
する。ビチユーメン処理に類似する方法は、すな
わちビチユーメンの代りに有機ポリマー、例えば
ポリエチレン、ポリ塩化ビニル、ポリスチロー
ル、ポリウレタンをマトリツクスとして使用する
方法もまた提案されている。しかしこの廃棄生成
物はMAW廃棄物をマトリツクスに封入する際に
望ましくない僅少な放射線安定度を有する。 浸出に対して安定化するため、封入された放射
性物質を有するセメントレンガから成る成形体を
収納すべき容器に対して、例えば注型用樹脂から
成る耐食性塗料又はこの種の被膜を施すことも推
薦されている（西ドイツ特許第1082993号明細
書）。しかしこの方法は煩雑でありまた経費が嵩
む。更に例えば最終貯蔵地での貯蔵中に容器が変
形した場合、浸出に対する所望の安定性はもはや
保証されない。 セメント固化の実施は主として次の２種類の技
術手段で行なわれてきた。 １ ドラム缶中での混合 ２ ミキサー中での混合、容器への配量 第１の方法の場合大きな装填量を得ることは困
難であり、第２の方法の場合にはミキサー内部が
容易に詰まるという欠点を有する。 トリチウム化合物を含有する液体を処理するた
めに従来は次の方法が使用され、また研究されて
きた。 廃液の大部分を直接排水路に排出すること。 部分的に大気中に蒸発させること。 坑内で埋蔵鉱物中に圧縮すること。 （この方法はできるだけ再処理設備の所在地
で、適当な地質学的構造の存在することが前提と
なる）。 トリチウム含有廃液を例えばセメントのような
水硬性結合剤と結合させること。 （この方法は、 １ 比較的大きなトリチウム水蒸気圧を有し、 ２ トリチウム化水を比較的急速に浸出する、 生成物をもたらす）。 しかし大型の再生処理装置（装填量約1500iato
以上）及び高焼出燃料要素に関しては、環境を過
多トリチウム量で汚染するものであつてはならな
い。 すべての又は少なくともほとんどすべての発生
廃液に対して、すなわちLAW及びMAW廃液に対
してもまたトリチウム化合物含有液体に対しても
明らかに使用可能な固化処理法はこれまで存在し
ていない。 従つて本発明は、この長年の懸案を解決し、高
レベル放射性廃液以外の再生処理装置又は他の原
子力設備又はその運転に際して生じるすべての廃
液を極く僅かな費用で確実に固化しかつ危険なく
最終的に貯蔵することのできる放射性廃液の最終
的に貯蔵可能で環境に親しむ固化方法を得ること
にある。更に本発明により従来公知の固化方法の
欠点を回避できるようにすることはいうまでもな
い。この方法で製造された廃棄物放射性核種−固
化マトリツクス生成物は、高い浸出安定性、良好
な放射線安定度、及び極めて良好な熱伝導性を有
すべきである。その製造は簡単でまたホツトセル
中で実施し得るものでなければならない。また廃
液はこの方法により連続的に固化し得る必要があ
る。 この目的は本発明によれば、転動形造粒機の傾
斜した基台の上にある粉末状の不活性、吸収性の
粘土質物質および（又は）水硬性結合剤に放射性
廃液を吹付けることにより加圧作業なしに粉末状
集合体（ペレツト）を成形し、成形ペレツトを少
なくとも一粒の不活性硬化結合剤で被覆すること
によつて達成される。転動形造粒機、特に回転傾
斜皿を用いるペレツト化は例えば「機械工学便覧
改訂第５版」昭和45年９月15日社団法人日本機械
学会発行第18−51頁〜第18−52頁に、またその詳
細は1972年に発行されたドイツ連邦共和国の文献
「ウルマン化学工学辞典改訂第４版第２巻処理技
術（基本操作）“Ullmanns Encyklopa¨die der
technischen Chemie”4.、neubearbeitete und
erweiterte Auflage Band ２
Verfahrenstechnik Ｉ（Grundoperationen）」
Verlag Chemie、Weinheim／Bergstr.第323〜第
326頁の「2.グリーンペレツトの製造
（Herstellung von Gru¨npellets）に記載されてい
るように鉱石の加工等において公知であるが、こ
の場合にはペレツト化すべき物質は固体物質中に
含まれているのに対し、本発明による方法では固
化すべき放射性核種は液体で固体物質の上に吹付
けられる点で全く事情が異なる。放射性廃液によ
る固体物質の硬化は現時点では不必要であり、固
体物質への廃液の単なる付着ないし放射性核種の
収着で十分である。 放射性核種を封入含有するペレツトの被覆はス
チロール−ジビニルベンゾール−アゾ−ビス−イ
ソ酪酸−ジニトリル混合物を吹付けることにより
行うと好適である。しかし又ペレツトの被覆のた
め重合、重縮合又は重付加可能の液化プラスチツ
ク並びに水硬性結合剤の懸濁液の群から選択され
る当初液状で存在し後に硬化する他のすべての結
合剤をペレツトに吹付けることもできる。このよ
うな被覆処理は、ペレツトを固化マトリツクスに
埋込む前に浸出に対して付加的な保護体をこれに
設けるという目的を有する。プラスチツクを使用
した場合その被覆体への放射線の影響は、ペレツ
ト中の粘土質および（又は）水硬性結合剤物質に
よつて著しく阻止される。 回転傾斜皿形造粒機を用いてのペレツトの製造
は、本発明方法を数工程でも連続的に実施可能と
し、また回転傾斜皿形造粒機の大きさに応じて廃
液の装填量を簡単に変え得るという利点を有す
る。 HTOを含有する廃液を硬化する場合、ペレツ
ト化のために水硬性結合剤として無水塩例えば
CaSO4又はセメントを使用することができる。 本発明方法の特に有利な実施例では、吸収性の
粘土質物質として特殊な天然ベントナイトをまた
水硬性結合剤として高炉セメント（HOZ）、トラ
スセメント（TZ）、鉱滓セメント（EPZ）又はポ
ルトランドセメント（PZ）の群からの一つのセ
メントをベントナイト対セメントの重量比範囲
１：15〜１：２でペレツト化のために使用する。
廃液対ベントナイト−セメント混合物の重量比は
３：10〜５：10の範囲内である。 成形されたペレツト又は被覆ペレツトは最終的
に固化するため当初は液状であるが後に硬化する
結合剤に埋込んだ後容器又はドラム缶に満たし、
ここで硬化させるか、又は実地収納技術により坑
内の空洞に送り、ここで固化マトリツクスを硬化
する。坑内の空洞に送る場合、固化マトリツクス
として又は埋込みマトリツクスとしてセメントと
水の混合物を使用することが好ましい。 次に本発明を若干の実験例に基き詳述する。 実験例 １ (a) セシウム137の痕跡量を添加した下記組成： NaNO3 450.0ｇ／ NaNO2 5.0 〃 Fe（NO3）3 0.1 〃 Ni（NO3）2 0.01 〃 Cr（NO3）3 0.01 〃 Ca（NO3）2 0.15 〃 Mn（NO3）2 0.02 〃 Sr（NO3）2 0.002 〃 Mg（NO3）2 0.2ｇ／ Ce（NO3）4 0.02 〃 Al（NO3）3 0.03 〃 燐酸トリブチル 0.2 〃 燐酸ジブチル 0.1 〃 ケロシン 0.02 〃 シユウ酸ナトリウム 10.0 〃 酒石酸ナトリウム 10.0 〃 NaF 2.0 〃 洗浄剤 2.0 〃 Cs 0.004 〃 NaH2PO4としてのＰ 0.2 〃 （この溶液にHNO3（〜１ml）を加えた。固
化前にNaOHでPH8.9〜９に調整した） の仮装MAW濃縮液40mlを、直径40cm及び傾斜
角46゜の回転傾斜皿形造粒機上に配置されたポ
ルトランドセメントとベントナイトの混合物
（ポルトランドセメント120ｇ＋ベントナイト10
ｇ）に、回転速度26rpmで数分間吹き付けた。
直径５〜10mmのペレツトが生じた。これを水蒸
気で飽和された雰囲気中に室温で４週間硬化さ
せた。その後セシウム浸出度をIAEA標準法に
より測定した。測定結果は、その浸出度が同じ
方法で製造したベントナイトを含まない比較試
料の場合よりも20倍少ないことを示した。 (b) こうして得られたペレツトに、同じ容量の不
活性セメントと水の混合物（水／セメント値約
0.45）を注ぎ、こうして不活性層で被覆し（平
均層厚〜２mm）、硬化させた。60日の浸出時間
後、この生成物は被覆されていない生成物に対
して約８分の１以下のNa浸出度を示した。ペ
レツトの被覆処理は浸出安定性の改良以外に、
モノリスを形成しかつ表面を被覆するという利
点を有する。 実験例 ２ 実験例１の(a)で記載したようにして製造した仮
装MAW濃縮物とポルトランドセメント−ベント
ナイト混合物とから成るペレツトに、第２の回転
傾斜皿形造粒機を用いて、スチロール−ジビニル
ベンゾール−アゾ−ビス−イソ酪酸−ジニトリル
（５重量％）から成る混合物を吹き付け、これで
被覆した。スチロール対ジビニルベンゾールの割
合は、容量比80：20であつた。ペレツトは全ペレ
ツト塊に対して２重量％のモノマーを吸収した。
ペレツトの極めて僅かな含水量により、モノマー
の吸収力は高く、このことは被覆を極めて容易に
した。ナトリウムの浸出度は、この被覆によつ
て、被覆されていない比較ペレツトに対して３倍
改良された。ペレツトの製造並びにプラスチツク
の被覆が最良になされた場合、例えばモノマー負
荷が一層高い場合、浸出度は一層減少することが
予測される。 実験例 ３ トリチウム含有廃液の固化 ポルトランドセメント、ベントナイト及び
HTOを含有する水（全体で504マイクロキユーリ
ーのHTO及び水−セメント値0.33）から成る混
合物から、直径約５mmのペレツトを製造した。ペ
レツトを４週間にわたつて硬化し、次いで実験例
２に記載したようにしてスチロール−ジビニルベ
ンゾール−アゾ−ビス−イソ酪酸−ジニトリル混
合物を吹き付けて被覆し、重合した。被覆された
ペレツトは、セメント小球上で厚さ２〜３mmのプ
ラスチツク層を有し、浸出媒体である水中で室温
において、プラスチツク被覆を有さない純粋なセ
メント生成物よりも500〜1000倍改良された浸出
度を有していた。浸出処理はIAEA標準法により
実施した。浸出度は14日までの浸出時間における
ものであつた。水蒸気圧及びこれに比例するトリ
チウム水蒸気圧もプラスチツク被覆によつて明ら
かに低下した。新鮮なセメント試料上の水蒸気部
分圧は20℃で18mmHgであつたが、プラスチツク
混合物を吹付け、このプラスチツクを重合した後
は、もはや手元の測定装置では水蒸気圧を測定す
ることができず、これは１mmHgよりも小さかつ
た。 実験例 ４ セシウムに対する被覆されていないペレツトの
浸出安定性を高めるため、ポルトランドセメン
ト又はトラスセメント種に加えられる添加物と
しての種々異なる粘土質物質の作用効果に関す
る比較 水／セメント値0.3〜0.4のペレツトを、種々の
セメント−粘土質物質混合物で製造した。廃液と
して実験例１に記載したような仮装MAW濃縮物
を使用した。硬化したペレツトは約10重量％の塩
を含んでいた。硬化時間は密閉容器内で28日であ
つた。浸出検査はLAEA法により20℃で、また急
速テストにより80℃で実施した。セシウムに対す
る有効拡散定数の値を次表にまとめる。
【表】
【表】
【表】
＊ 浸出剤は交換せず、また浸出媒体対
試料の容量比はIAEAテストの場合より
も大きい。
実験例 ５ セシウムに対する被覆されていないペレツトの
浸出安定性を高めるため、天然ベントナイト10
重量％との混合形における種々のセメント種の
作用効果に関する比較 ペレツトの製造は、実験例４に記載した方法で
行ない、浸出検査は水を用いて80℃で急速テスト
により行なつた。
試料の容量比はIAEAテストの場合より
も大きい。
実験例 ５ セシウムに対する被覆されていないペレツトの
浸出安定性を高めるため、天然ベントナイト10
重量％との混合形における種々のセメント種の
作用効果に関する比較 ペレツトの製造は、実験例４に記載した方法で
行ない、浸出検査は水を用いて80℃で急速テスト
により行なつた。
【表】
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 転動形造粒機の傾斜した基台の上にある粉末
状の不活性、吸収性の粘土質物質および（又は）
水硬性結合剤に放射性廃液を吹付けることにより
加圧作業なしに粉末状集合体（ペレツト）を成形
し、成形されたペレツトを少くとも一種の不活性
硬化性結合剤で被覆することを特徴とする放射性
廃液の固化方法。 ２ 放射性廃液を吹付けるための吸収性の粘土質
物質および（又は）水硬性結合剤を造粒機の回転
傾斜皿の上に供給することを特徴とする特許請求
の範囲第１項記載の方法。 ３ 吸収性粘土質物質として天然ベントナイト
を、水硬性結合剤として高炉セメント、トラスセ
メント、鉱滓セメント又はポルトランドセメント
の群からの一種のセメントを種々異なるクリンカ
相含有量でベントナイト対セメントの重量比範囲
１：15〜１：２で使用することを特徴とする特許
請求の範囲第１項記載の方法。 ４ 廃液対ベントナイト−セメント混合物の重量
比が３：10〜５：10であることを特徴とする特許
請求の範囲第３項記載の方法。 ５ 廃液としてトリチウム水を含有する液体を、
水硬性結合剤として無水塩を使用することを特徴
とする特許請求の範囲第１項記載の方法。
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| DE2819086A DE2819086C2 (de) | 1978-04-29 | 1978-04-29 | Verfahren zur Verfestigung von radioaktiven, wäßrigen Abfallflüssigkeiten |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS54144600A JPS54144600A (en) | 1979-11-10 |
| JPS6233560B2 true JPS6233560B2 (ja) | 1987-07-21 |
Family
ID=6038429
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP14860078A Granted JPS54144600A (en) | 1978-04-29 | 1978-11-30 | Method of solidifying raioactive waste liquid |
Country Status (6)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US4363757A (ja) |
| JP (1) | JPS54144600A (ja) |
| BR (1) | BR7902659A (ja) |
| DE (1) | DE2819086C2 (ja) |
| FR (1) | FR2424611B1 (ja) |
| GB (1) | GB2026228B (ja) |
Families Citing this family (32)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| DE2917060C2 (de) * | 1979-04-27 | 1983-10-27 | Kernforschungszentrum Karlsruhe Gmbh, 7500 Karlsruhe | Verfahren zur Verfestigung von tritiumhaltigem Wasser |
| DE3070886D1 (en) * | 1979-12-07 | 1985-08-22 | Hitachi Ltd | Method and apparatus for treatment of radioactive waste |
| DE3018745C2 (de) * | 1980-05-16 | 1984-02-02 | Nukem Gmbh, 6450 Hanau | Verfahren zum Einbetten von Tritium oder tritiumhaltigen radioaktiven Gasen |
| US4424148A (en) * | 1981-02-17 | 1984-01-03 | United States Gypsum Company | Process for preparing wastes for non-pollutant disposal |
| DE3142356A1 (de) * | 1981-10-26 | 1983-05-11 | Alkem Gmbh, 6450 Hanau | "verfahren zum endkonditionieren von radioaktivem und/oder toxischem abfall" |
| DE3150419A1 (de) * | 1981-12-19 | 1983-06-30 | F.J. Gattys Ingenieurbüro für chem. Maschinen- und Apparatebau, 6078 Neu Isenburg | Verfahren zur aufbereitung von pulvrigen, schlammigen oder geloesten materialien, insbesondere umweltgifte oder anderweit umweltschadstoffe enthaltenden abfaellen, fuer den transport sowie anschlissendes recycling bzw. langzeitlagerung |
| DE3215508C2 (de) * | 1982-04-26 | 1986-11-06 | Kernforschungszentrum Karlsruhe Gmbh, 7500 Karlsruhe | Verfahren zur Verbesserung der Radionuklid-Rückhalteeigenschaften von Verfestigungen radioaktiver Abfälle |
| DE3225199A1 (de) * | 1982-07-06 | 1984-01-12 | F.J. Gattys Ingenieurbüro für chem. Maschinen- und Apparatebau, 6078 Neu Isenburg | Verfahren zur aufbereitung von abgebrannten brennelementen aus kernreaktoren |
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| US4664895A (en) * | 1984-07-10 | 1987-05-12 | Westinghouse Electric Corp. | High concentration boric acid solidification process |
| DE3426800C2 (de) * | 1984-07-20 | 1986-08-21 | Nukem Gmbh, 6450 Hanau | Verfahren zur Herstellung deponierbarer Produkte aus umweltgefährdenden Salzgemischen |
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| DE3642975C1 (de) * | 1986-12-17 | 1988-02-11 | Wiederaufarbeitung Von Kernbre | Verfahren zur Herstellung eines zur Endlagerung tritiumhaltiger Abwaesser geeigneten Festprodukts |
| FR2623202B1 (fr) * | 1987-11-18 | 1990-03-30 | Soletanche | Procede pour resorber les fuites de liquides |
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| EP1722867A4 (en) | 2004-02-23 | 2010-12-15 | Geomatrix Solutions Inc | METHOD AND COMPOSITION FOR THE IMMOBILIZATION OF WASTE IN BORSILICATE GLASS |
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| FR2885040B1 (fr) | 2005-04-29 | 2008-12-26 | Oreal | Procede de mise en forme semi-permanente des cheveux |
| US8115044B2 (en) | 2006-03-20 | 2012-02-14 | Geomatrix Solutions, Inc. | Process and composition for the immobilization of high alkaline radioactive and hazardous wastes in silicate-based glasses |
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| RU2616447C1 (ru) * | 2016-06-30 | 2017-04-17 | Федеральное государственное унитарное предприятие "Научно-исследовательский институт Научно-производственное объединение "ЛУЧ" (ФГУП "НИИ НПО "ЛУЧ") | Способ очистки жидкости, содержащей радионуклиды, и устройство для его осуществления |
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Patent Citations (1)
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Also Published As
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| FR2424611A1 (fr) | 1979-11-23 |
| US4363757A (en) | 1982-12-14 |
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| GB2026228A (en) | 1980-01-30 |
| JPS54144600A (en) | 1979-11-10 |
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| FR2424611B1 (fr) | 1986-01-31 |
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