JPS62115056A - 樹脂組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、優れた透明性と機械的性質を有し、成形性の
良好な、難燃性メタクリル樹脂組成物に関する。

〔従来の技術〕

メタクリル樹脂は、メチルメタクリレートを主成分とす
る熱可塑性樹脂であって、その卓越した透明性、優れた
耐候性、良好な機械的性質および建築材料、電気電子機
器部品、ＯＡ機器部品、自動車部品等に広く使用されて
いるが、易燃性であるためにその応用分野が制限されて
いる。

メタクリル樹脂にある種の有機リン醜エステルを添加す
ることにより、難燃性を付与できることは既に知られて
いる。しかし、これらの有機リン酸エステルは一般に可
塑作用を有し、得られるメタクリル樹脂成形物の熱変形
温度を著しく低下させるとともに機械的強度をも大きく
低下させる等の物性上の欠点や、２００℃以上の高温で
の成形時には著しく着色する等成形性にも問題を有して
いた。また、添加された」２記難燃剤に起因して最終組
成物の吸水性が著しく増大するため、この難燃性成形物
を１例えば屋外で使用した場合に、吸水変形したり、ク
レーズが発生し、これがしばしば問題となっていた。さ
らにこれらの有機リン酸エステルは多くは室温で液体状
であり、樹脂とのブレンドや押出し段階で取扱い難いと
いう製造上の問題もあった。

一方、添加型難燃剤として、ハロゲン系難燃剤、特に臭
素化芳香族化合物が多種市販されているが、これらをメ
タクリル樹脂に添加しても難燃性の効果は前述した有機
リン酸エステル化合物より劣り、多情の添加を要するた
め機械的強度や耐熱性が著しく低下する。スチレン系樹
脂が比較的少量の臭素化芳香族化合物を添加することに
より難燃化できるのに対し、このようにメタクリル系樹
脂の難燃化が困難なことは、メタクリル系樹脂の一つの
欠点とされてきた。

〔発明が解決しようとする問題点〕

ハロゲンあるいはリンを含有する難燃性賦与剤において
、単にその物質中のハロゲンあるいはリン含有量が高け
れば難燃賦与性が大であるとは限らず、また、最終製品
である樹脂組成物中のハロゲンあるいはリンの存在量が
多ければ効果も大であるとは限らない、更に化合物を構
成する原子の種類や数が同じであっても構造が異ればま
た難燃効果も異なり、いちがいに難燃性賦与の効果を予
測することは極めて困難である。難燃性は複雑な要因が
からみあって総合的に賦与されるものであり、従って幾
つかの異なった難燃賦与剤を組合せて用いることにより
、あるいはある種の添加剤などを組合せることにより予
想外の難燃効果が発揮されることがある。

また、透明な樹脂を扱う場合、樹脂の着色は商品価値に
大きく関与するが、この着色の程度についても難燃性の
賦与の場合と同様、あるいはそれ以」二に複雑な要因が
からみあっていると考えられ、特定の添加剤の組合せが
予想外の効果を生む場合がある。

本発明者はかかる状況を鑑み、メタクリル樹脂に対する
複合難燃剤について鋭意検討した結果、本発明を完成す
るに至った。

本発明の目的は、従来の難燃化アクリル樹脂のト述の欠
点を改善し、優れた透明性と機械的性質と良好な成形加
工性を有する難燃化メタクリル樹脂組成物を得ることに
ある。

〔問題点を解決するための手段〕

すなわち、本発明の難燃性樹脂組成物は、メチルメタク
リレート単ｊ正体を７０重Ｆ、）％以」〕看するメタク
リル樹脂（Ｉ）７０〜９５屯量部、融点が９０〜２１０
℃の臭素化芳香族化合物（ＴＩ　）の少なくとも一種２
〜２０重量部、および下式（Ａ）または（Ｂ）で示され
る融点９０℃〜２１０℃の化合物〔ＩＩＩ〕の少なとも
一種１〜１５重量部からなり、〔Ｉ〕、（ＩＩ　）およ
び（Ｉ［Ｉ）の合計が１００重駿部である樹脂組成物で
ある。

（但し、ＸはＨ，ＯｒまたはＣ：１．　　Ｙは−ＣＨ２
ＣＨ２−１〜（ＣＨ２）３−　、−ＣＨ２−Ｃ（Ｃ：Ｈ
３）２−ＣＨｚ−。

−ＣＨ２−Ｃ（（：Ｈ２Ｃ１ｈＣＨ７−または：ＣＨ２
−Ｃ（ＣＨ２Ｂｒｈ　ｃ）＋２−　、　　ＺはＣＨ７Ｃ
Ｈ２ 本発明で用いるメタクリル樹脂（１）は、メチルメタク
リレート単位を７０重量％以上含むメタクリル樹脂であ
り、メチルメタクリレート単位が７０重駿％未満ではメ
タクリル樹脂としての光学的性質や機械的強度が維持で
きなくなり好ましくない。メタクリル樹脂（１）を構成
する他の共重合性単量体としては、メタクリル酸エチル
、メタクリル酸ブチル、メタクリル酸シクロヘキシルな
どのメタクリル酸アルキルエステル類；アクリル酸メチ
ル、アクリル酸エチル、アクリル酸ブチルなどのアクリ
ル酸アルキルエステル類；スチレン。

ビニ、ルトルエン、α−メチルスチレンなどの芳香族ビ
ニル化合物；アクリロニトリル、メタクリレートリル等
のシアン化ビニル単量体；桂皮酸メチル、クロトン酸メ
チル、無水マレイン酸などの酸無水物、Ｎ−フェニルマ
レイミド、Ｎ−（ｏ−クロロフェニルマレイミド）、Ｎ
−エチルマレイミドなどのマレイミド類；などが単独ま
たは組合せて用いることができる。また、これらの樹脂
をポリマー反応によりイミド化した樹脂、あるいはゴム
変性した樹脂も用いることができる。

メタクリル樹脂ＣＩ）のクロロホルム中２５℃で測定し
た固有粘度〔η〕は、０．０３〜０．ｌＡ／ｇの範囲の
ものが、以下述べる難燃剤を添加する見地からはより好
ましい。

また、メタクリル樹脂（Ｉ）は、得られる樹脂組成物１
００重量部中７０〜９５重量部用いることが適当であり
、７０毛量・部未満では機械的強度の低下が比較的大き
く好ましくない、また９５毛量部を超えると難燃性が劣
り好ましくない。

本発明で用いる好ましい臭素化芳香族化合物〔！Ｉ〕の
例としては、テトラブロモビスフェノールＡ、その誘導
体および臭素化ビフェニルオキサイド類がその代表例と
して挙げられ、これらの−挿具］−が用いられる。

これらの臭素化芳香族化合物（ＩＩ　）は、融点が３０
℃から２１０℃の範囲、より好ましくは１００〜１９０
℃の範囲にあることが本発明の光学的や機械的性質の優
れた難燃性樹脂組成物を得るためには適当である。９０
℃未満の化合物を用いると得られた樹脂組成物の耐熱性
が低下するばかりでなく製造時にも問題が生じやすい０
例えば押出時にブレンドが困難であったり、ベントが困
難になったりする。さらに、難燃剤がブリードしやすい
欠点も生じ好ましくない、一方、２１０℃を超える化合
物を用いるとメタクリル樹脂ＣＩ）との相溶性が低ドし
得られた樹脂組成物に斑が生じたり、難燃効果が低下す
る場合があり好ましくない。

なお、臭素化芳香族化合物（ＩＩ　）および化合物Ｃｍ
）は、製造方法によっては単一の化合物ではなく副生成
物を含む場合があるが、このような場合には、これら化
合物はその融点の幅が実質的に本発明に規定される範囲
内に入るよう精製等の処理をして用いる必要がある。

臭素化芳香族化合物（ＩＩ　）の量は、得られる全樹脂
組成物１００重量部中２〜２０重量部が適当である。　
２重；仕部未満では化合物（Ｉ［Ｉ）との相乗効果が少
なくなり難燃性が低下する傾向が認められ、成形加丁流
動性も低くなる。また、２Ｑ玉ＩＪ部を超λると得られ
る樹１１ｈ層１薩蜘の虚Ｈ作１強１庇が低下するので好
ましくない。

下式（Ａ）または（Ｂ）で表わされる化合物〔ＩＩＩ〕
のなかには、米国特許４，４５８，０４５号に開示され
ているように、ポリメチルメタクリレートに配合し透明
性のある樹脂が得られる場合があることが知られている
。しかし、これらを単独で配合使用すると着色したり、
吸水性が大きくなったり、あるいは成形加１時の流動性
が悪化する等の問題がある。

本発明では、臭素化芳香族化合物（ＩＩ）と組合せて使
用することにより目的の効果を発揮する化合物として、
ｆ記の（Ａ）または（Ｂ）式で表わされる化合物を選定
した。

（イｒ１シ、）（は　Ｈ，ＢｒまたはＣ１，Ｙは−ＣＨ
２ＣＨ２−。

−（ＣＨ２）３−　、−ＣＨ２−Ｃ（ＣＨ３）２−ＣＨ
２−、−ＣＨ２−Ｃ（ＣＨ２Ｃｌ）２ＣＨ２−または−
ＣＨ２−Ｃ：（（）（２Ｂｒ）２Ｃ）＋２−、　　Ｚは
本発明は、この化合物（ｍ）を臭素化芳香族化合物（Ｉ
Ｉ　）と−緒にメタクリル樹脂ＣＩ）に配合することに
より、これらの相乗効果により着色が少なく透明性に優
れ、吸水性が少なく、かつ加工性の良好な難燃組成物が
得られることにその特徴の一つがある。

上記化合物〔ＩＩＩ〕の融点は、９０℃〜２１０℃の範
囲にあることが適当であり、好ましくは９０〜１９５℃
の範囲であり、その理由は臭素化芳香族化合物（ＩＩ　
）の場合と同じである。

化合物（ｍ）は、得られる全樹脂組成物１００重量部中
　１〜１５重量部用いられる。１重量部未満では化合物
（ＩＩ　）との相乗効果が少なく難燃性が低下しやすく
、また、１５重量部を超えると着色が著しくなり、吸水
性も大きくなり好ましくない。

本発明の樹脂組成物には、本発明の目的を損なわない範
囲で、離型剤、安定剤、着色剤、紫外線吸水剤、光分散
剤等の他の添加剤を少量用いることができる。特に安定
剤を用いる場合には、融点が４０〜２１０℃のフォスフ
ァイト系安定剤を、樹脂組成物１００重量部に対し０．
０５重量部から３重量部の範囲で用いるのが前記難燃剤
との相乗効果が発揮でき、かつ着色も少なくすることが
できるので好ましい、３重量部を超えて用いると機械的
性質が低下するので好ましくない、融点が４０℃未満の
安定剤を多量に配合すると得られる樹脂組成物の表面が
粘着性を帯び、また、２００℃を超える安定剤は相溶性
が悪く、得られる樹脂組成物の透明性が低下し好ましく
ない。

好ましい安定剤を下記に幾つか例示するが、これらに限
定されるものではない。

ペンタエリスリトール水添加ビスフェノールＡトリフェ
ニルフォスファイト重縮合物（既存化学物質？−１９０
０、膳ｐ９８℃、城北化学工業■製、ＪＰＨ−３８００
）、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）フォス
ファイト（ａｐ１７０〜１８０℃、アデカアーカス化学
■製、ｍａｒｋ２１１２）　、水添加ビスフェノールＡ
フォスファイトポリマー（ｍｐ７０〜８０℃。

城北化学玉業■製、ＨＢＰ　）　、　ビスフェノールＡ
ペンタエリスリトールホスファイト（ｍｐ７０℃、城北
化学Ｔ業株製、ＪＰＰ−３３００）　、アリルシフオス
ファイ）　（ｍｐ　１１０〜１２０℃、７デカアーガス
化学■製、ｍａｒｋＰＥＰ−２）　、ジステアリルペン
タエリスリチルジフォスファイ）　（ａｐ４０〜５０″
Ｃ１既存化学物質５−１０８１城北化学工業■製、ＪＰ
Ｐ−２０００，７デ力アーガス化学株製、ｍａｒｋ、　
ＰＥＰ−８）メタクリル樹脂（Ｉ）に臭素化芳香族化合
物（ＩＩ　）および化合物〔ＩＩＩ〕を添加する方法と
しては種々の方法が採用できるが、各成分の融点を比較
的近い範囲に限定しているので、タンブラ−あるいはヘ
ンシェルミキサーで混合し、押出機により均一に混合す
る方法が最も簡便であり生産性にも優れている。熱ロー
ルやバンバリーミキサ−等も用いることができる。また
、メチルメタクリレートを主成分とする単量体中に（Ｉ
Ｉ　）および（ｍ）を溶解し塊状あるいは懸濁重合によ
り目的の樹脂組成物を得ることもできる。

〔発明の効果〕

本発明の方法により得られる樹脂組成物は、難燃性およ
び光学、機械物性に優れているため、電子電気部品、Ｏ
Ａ機器部品、自動車部品、建築材料、看板、グレージン
グ材料等の用途に有用である。

〔実施例〕

以下、実施例により本発明をより具体的に説明する。な
お、実施例中の部は重量部を示す。

実施例における物性評価は下記の方法に基づいてＡ１１
ｌ定した。

（１）引張強度、伸度 ＡＳＴＭ−Ｄ−６３８ （２）アイゾツト衝撃強度 ＡＳＴＭ−Ｄ−２５８（ミルドノツチ）（３）１耐熱変
形性 熱変形温度（ＨＯＴ）　　（’Ｃ） ＡＳＴＭ−Ｄ−８４８ （４）全光線透過率、曇価 ＡＳＴＭ−Ｄ−１００３（板厚２ｇ腸）（５）メルトイ
ンデックス ＡＳＴＭ−Ｄ−１２３８ ２３０℃、荷重１０ｋｇ、　３．８ｋｇ（６）固有粘度 ２５℃のクロロホルム中で測定し求めた。

（７）組成分析 赤外分光光度、酸価滴定等より求めた。

（８）射出成形板の色調および透明性 目視オＪ：ヒＹ、１０価ｊｔＡｓＴＭ−Ｄ−１９２５ニ
Ｊ−リ求めた。

（９）＃候性 加速暴露試験２４０時間、スガ輛製耐候機で温度６０℃
、カーボンアーク灯、１時間当り１２分降雨の条件で実
施した。

（ｌＯ）燃焼試験 米国ＵＬ規格５ｕｂｊｅｃｔ　９４に準拠した垂直法に
より実施した。

試片の厚みは１．５ｍｍまたは３ｍｍで評価した。

（１１）化合物の組成分析 リン：モリブデンブルーによる吸光度性塩素および臭素
二ロダン水銀による吸光度法により常法に従って測定し
た。

製造例 メタクリル樹脂ＣＩ）の製造 以下の４種の樹脂を製造した。

（Ｉ　−１） 内容積５０１の耐圧重合釜に２７ｋｇの脱イオン水。

分散剤としてメチルメタクリレートと２−ス、ルホエチ
ルメタクリレートからなる共重合体３ｇおよび硫酸ナト
リウム９０ｇを仕込み、次いでメチルメタクリレート９
７部、メチルアクリレート　３部、ｎ−才クチルメルカ
プタン０．２２５部、アゾビスイソブチロニトリル０．
１部およびステアリン酸モノグリセライド０．２部から
なる単量体溶液を１８ｋｇ仕込み２００ｒｐ■で撹拌し
ながら窒素をｌＯｊ！／ｗｉｎの割合で２０分間バブリ
ングさせ系内の酸素を除去し、８０℃に２時間加熱し懸
濁重合をさせ、さらに　１０５℃に昇温し１５分間保持
して後処理を実施し、冷却、水洗しビーズ状の樹脂（Ｉ
　−１）を得た。

この樹脂固有粘度は０．０５８Ａ／ｇであった。

Ｃｌ−２） 単量体溶液の組成をメチルメタクリレート９９部、エチ
ルアクリレート１部、ｎ−才クチルメルカプタン０．３
３部、アゾビスイソブチロニトリル０．１部およびステ
アリン酸モノグリセライド０．１部とした以外は（Ｉ−
１）と全く同様にして、固有粘度０．０４５４！　／　
ｇのビーズ状樹脂（Ｉ−２）を得た。

（Ｉ−３） 単量体溶液の組成をメチルメタクリレート９０部、α−
メチルスチレン４部、Ｎ−（０−クロロフェニルマレイ
ミド）６部、ｎ−才クチルメルカプタン０．１５部、ア
ゾビスイソブチロニトリル０．３部およびステアリン酸
モノグリセライド０．２部とし、重合時間を３時間とし
た以外はＣＩ　−１）と全く同様にして固有粘度０．０
５２１／　ｇのビーズ状樹脂（Ｉ−３）を得た。

（Ｉ−４） メチルメタクリレート１８ｋｇ、α−メチルスチレン０
．８ｋｇ、スチレン１．８ｋｇ、無水マレイン酸１．１
３ｋｇ、　　ｔ−ドデシルメルカプタン （３，５．５−１リメチルヘキサノイル）パーオキサイ
ド４０ｇの単量体混合物中に、剥離剤としてＪＰ−５０
４　（商品名，城北化学■製）２ｇおよび離型剤として
ステアリン酸モノグリセライド１００　ｇを添加溶解し
た後、ポリ塩化ビニル製ガスケットを介してなる８１の
間隔で相対する２枚の強化ガラス板で形成したセル数組
に、この組成物を注入し、６５℃の温水中に浸漬し，重
合硬化させた。その後１　２　０　’Ｃの空気加熱炉中
で２時間処理した．冷却後セルを外し，切断し、クラッ
シャーで粉砕してペレット状とした。

臭素化芳香族化合物（　ＩＩ　） 下記市販品をそのまま用いた。

（ＩＩ−１）テトラブロモビスフェノールＡｍ　ｐ　、
　　１７８〜１８１　”Ｃ１７ｙイヤーガード２０００
帝人化成ｖＡ製 （ＩＩ　−２） ｍｐ、　　１１５〜１１８℃、ＡＰＲ−ＩＱＩＩ、旭硝
子＠製（ＩＩ　−３） ｍｐ、９０〜１０５℃、７フイヤ一ガード３１００帝人
化成■製 ［１ｌ−４）オクタブロモジフェニルオキサイドｒａｐ
、　　１２７〜１８０℃ （Ｉｔ　−５）ペンタブロモジフェニルオキサイド（比
較例）　　　　　室温で液体状 （ＩＩ　−６）へキサブロモベンゼン （比較例）　　ｍｐ、　　３２０℃、ＡＰＲ−１００１
旭硝子株製 （ＩＩ−７） ｍｐ、　　２３０〜２５０℃、ＦＣ−７０００，帝人化
成■製（ＩＩ　−８） 履ｐ、　　２００〜２旧℃、ＥＢ−３０３、松原化学工
業■製化合物（ｍ） 米国特許４．４５８．０４５号の記載に従って、下記の
（ｍ−１）〜（ＩＩＩ−４）を製造した。

（ＩＩＩ−１） 〔ＩＩＩ−２） （ｍ−ｌｌ ｌ−２）（ 〔■−５〕　　トリフェニルフォスフェート（比較例）
　　（大へ化学製商品名ＴＰＰ）コレラ化合物〔ｍ−１
〕〜〔ｌＩｒ−５〕についての融点ならびにリンおよび
ハロゲン原子の含有ｊ、″、。

についての分析結果を第１表に示した。

第１表 化合物（ＩＩ［）の分析結果 実施例１〜３および比較例１．２ 第２表に示した割合で各成分を配合し、タンブラ−で混
合した後１池貝鉄工（ｏｌ製二軸押出機（ＰＣＭ−３０
）を用いて第２表に示したシリンダ一温度および５〜１
０ｍｍ＋Ｈｇａｂｓ、のベント圧で押出しペレット化し
た。

このペレットを目木製網所製Ｖ　−１７−６５型スクリ
ユ一式自動射出成形機を用い、第２表に示すシリンダ一
温度および金型温度ＢＯ℃で各種試験片を射出成形し評
価した。結果を第３表に示した。

この結果から、実施例の成形品はバランスのとれた物性
を示しており、透明性機械的強度成形加工性に優れてい
るのに対し、化合物〔ＩＩＩ〕を配合しないもの（比較
例りは透明性、流動性は良好であるが、機械的性質や燃
焼性に劣るものであった（（ＩＩ−１）のみで燃焼性Ｖ
−２を達成させるためには２５重量％も配合させる必要
があった）。

また、臭素化芳香族化合物（Ｈ）を欠いたもの（比較例
２）は、透明性は良好なものの流動性が悪く、加工温度
を高くする必要があり、これが一つの原因となって着色
しやすく、また、吸水率も高いという欠点を有していた
（なお、化合物（■−１）のみで燃焼性Ｖ−２を達成さ
せるためには１３重量％程度配合する必要があった。）
臭素化芳香族化合物（ＩＩ　）はメタクリル樹脂ＣＩ）
に対して難燃効果が少ないにもかかわらず、化合物（ｍ
）と協同し、より少ない配合量で優れた難燃効果が得ら
れ、かつ着色の少ない樹脂組成物が得られることはおど
ろくべき結果であった。

また、実施例３に関連し、臭素化芳香族化合物（ｎ　−
４）のかわりに、オクタブロモジフェニルオキサイド（
ＤＥ−７９、グレートレイクケミカル社製、ｍｐ、　７
０〜１４０℃）を用いて同様にして押出した場合には、
吐出安定性が悪く、サンプルが得られなかった。これは
、この化合物が本発明に規定する範囲外の低融点成分を
多量に含んでいるためと判断された。

実施例４〜６および比較例３〜５ メタクリル樹脂（Ｉ−２）８２部、臭素化芳香族化合物
は第４表に示したものを１５部、化合物〔ｍ−１〕３部
お本び安定剤としてＪＰＨ３８００を０．２部用いた以
外は実施例１と全く同様にして試験片を成形し、第４表
の評価結果を得た。

臭素化芳香族化合物（ＩＩ　）の融点が９０℃未満のも
のを含むものは押出しの安定性も悪く、また、物性も劣
る傾向が認められ（比較例３）、一方２１０″Ｃを超え
るものは透明性が損なわれた（比較例４．５）。

実施例７．８　および比較例６．７ メタクリル樹脂（Ｉ−１）８５部、臭素化芳香族化合物
（ＩＩ−１）８部、化合物（ｍ）Ｊ＊第５表に示すもの
を７部および安定剤として、ＪＰＰ　３３８００．５部
を配合した以外は実施例１と全く同様に実施し、第５表
の評価結果を得た。

第　　５　　表 化合物〔ＩＩＩ〕の融点が８０℃未満のものは加工性に
問題があった（比較例６）、また、化合物（ｍ）として
本発明以外のリン系化合物を用いたものは軟燃効果が大
巾に劣っていた（比較例７）。

実施例９．１０ 第６表に示す条件で実施例１と同様にして成形品を成形
し、第６表に示す評価結果を得た。

８６表 特許出願人　　三菱レイヨン株式会社 代　　理　　人　　　若　　　林　　　　　　　　忠手
糸売ネ市正書　（自発） 昭和６１年１２月　５日

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １）メチルメタクリレート単位を７０重量％以上有する
   メタクリル樹脂〔 I 〕７０〜９５重量部、融点が９０
   〜２１０℃の臭素化芳香族化合物〔II〕の少なくとも一
   種２〜２０重量部、および下式（Ａ）または（Ｂ）で示
   される融点９０℃〜２１０℃の化合物〔III〕の少なく
   とも一種１〜１５重量部からなり、〔 I 〕、〔II〕お
   よび〔III〕の合計が１００重量部である樹脂組成物。 ▲数式、化学式、表等があります▼（Ａ） （但し、ＸはＨ、ＢｒまたはＣｌ、Ｙは−ＣＨ＿２ＣＨ
   ＿２−、−（ＣＨ＿２）＿３−、−ＣＨ＿２−Ｃ（ＣＨ
   ＿３）＿２−ＣＨ＿２−、−（ＣＨ＿２）＿３−、−Ｃ
   Ｈ＿２−Ｃ（ＣＨ＿３）＿２−ＣＨ＿２−、−ＣＨ＿２
   −Ｃ（ＣＨ＿２Ｃｌ）＿２ＣＨ＿２−または−ＣＨ＿２
   −Ｃ（ＣＨ＿２Ｂｒ）＿２ＣＨ＿２−、Ｚは▲数式、化
   学式、表等があります▼または▲数式、化学式、表等が
   あります▼を示す。） ２）臭素化芳香族化合物〔II〕が、テトラブロモビスフ
   ェノールＡ、その誘導体および臭素化ビフェニルオキサ
   イドからなる群より選ばれた少なくとも一種である特許
   請求の範囲第１項記載の樹脂組成物。