JPS6177624A - 硝酸ウラニルから二酸化ウランを製造する方法 - Google Patents
硝酸ウラニルから二酸化ウランを製造する方法Info
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- JPS6177624A JPS6177624A JP60198719A JP19871985A JPS6177624A JP S6177624 A JPS6177624 A JP S6177624A JP 60198719 A JP60198719 A JP 60198719A JP 19871985 A JP19871985 A JP 19871985A JP S6177624 A JPS6177624 A JP S6177624A
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明はウラン材料を回収して再使用するための改良法
に関するものであって、更に詳しく言えば、原子炉用核
燃料の製造に適した二酸化ウラン粉末を製造するための
改良法に関する。
に関するものであって、更に詳しく言えば、原子炉用核
燃料の製造に適した二酸化ウラン粉末を製造するための
改良法に関する。
一般に、ウランはそれを含有したあらゆる廃棄物、不良
製品などの原料から回収され、そして可能な限り再使用
される。なぜなら、ウランは原価が高く、しかもその他
の方法による処理は環境汚染を引き起こす可能性がある
からである。
製品などの原料から回収され、そして可能な限り再使用
される。なぜなら、ウランは原価が高く、しかもその他
の方法による処理は環境汚染を引き起こす可能性がある
からである。
廃棄物、不良製品などの原料からウランを回収する普通
の方法は、かかるウラン含有原料を硝酸に接触させるこ
とによりそれのウラン成分を溶解して可溶性化合物（硝
酸ウラニル）に転換し、次いでそれの抽出、分離および
回収を行うというものである。
の方法は、かかるウラン含有原料を硝酸に接触させるこ
とによりそれのウラン成分を溶解して可溶性化合物（硝
酸ウラニル）に転換し、次いでそれの抽出、分離および
回収を行うというものである。
かかる酸溶解技術を用いてウラン（特に核燃料として使
用するための濃縮ウラン）を回収するための装置の一例
は、本発明の場合と同じ譲受人に譲渡された１９７９年
１２月４日付米国特許第４１７７２４１号明ＩＩＩ書中
に記載されている。この関連特許明ｍｔｉの開示内容は
引用によって本明細書中に併合されるものとする。
用するための濃縮ウラン）を回収するための装置の一例
は、本発明の場合と同じ譲受人に譲渡された１９７９年
１２月４日付米国特許第４１７７２４１号明ＩＩＩ書中
に記載されている。この関連特許明ｍｔｉの開示内容は
引用によって本明細書中に併合されるものとする。
なお本発明は、たとえば６１１′ｔａで溶解した後にリ
ン酸トリブチル溶媒で抽出されたウランおよび核燃料製
造工程から生じるスクラップや廃棄物を含め、任意の原
料からウランの硝酸溶解によって得られる硝酸ウラニル
に対して適用することができる。かかるウランは、濃縮
状態のものであっても非濃縮状態のものであってもよい
。
ン酸トリブチル溶媒で抽出されたウランおよび核燃料製
造工程から生じるスクラップや廃棄物を含め、任意の原
料からウランの硝酸溶解によって得られる硝酸ウラニル
に対して適用することができる。かかるウランは、濃縮
状態のものであっても非濃縮状態のものであってもよい
。
発 明 の 概 要
本発明は、核燃料の成形加工に適した二酸化ウラン粉末
の製造方法に関するものである。かかる方法は、可溶性
の硝酸ウラニルを含有する酸性水溶液から水酸化アンモ
ニウムでウラン酸アンモニウム固体を沈澱させ、沈澱し
たウラン酸アンモニウム固体を脱水し、次いでそれの熱
分解および還元によって二酸化ウラン粉末を得ることか
ら成る。
の製造方法に関するものである。かかる方法は、可溶性
の硝酸ウラニルを含有する酸性水溶液から水酸化アンモ
ニウムでウラン酸アンモニウム固体を沈澱させ、沈澱し
たウラン酸アンモニウム固体を脱水し、次いでそれの熱
分解および還元によって二酸化ウラン粉末を得ることか
ら成る。
本発明の沈澱反応は連続的かつ段階的に実施されるので
あって、３つの相異なる工程から成っている。それらの
工程は、（ａ）化学Ｍ論量を下回る量の水酸化アンモニ
ウムを用いて酸性水媒質中に含有される可溶性硝酸ウラ
ニルの一部を部分的に沈澱させる初期工程、（ｂ ）次
いで部分的に沈澱した成分を含有する状態で水媒質を熟
成させる中間工程、および（ｃ）その後に過剰の水酸化
アンモニウムを用いて可溶性硝酸ウラニルの残留部分を
不溶性にして沈澱反応を完結させる後続工程の３つであ
る。本発明の好適な実施の態様に従えば、これらの工程
は相次ぐ処理域内において順次にかつ連続的に実施され
る。こうして沈澱したウラン酸アンモニウム固体を乾燥
し、次いで加熱によってアンモニアを追出せば、粉末状
のウラン酸化物が得られる。
あって、３つの相異なる工程から成っている。それらの
工程は、（ａ）化学Ｍ論量を下回る量の水酸化アンモニ
ウムを用いて酸性水媒質中に含有される可溶性硝酸ウラ
ニルの一部を部分的に沈澱させる初期工程、（ｂ ）次
いで部分的に沈澱した成分を含有する状態で水媒質を熟
成させる中間工程、および（ｃ）その後に過剰の水酸化
アンモニウムを用いて可溶性硝酸ウラニルの残留部分を
不溶性にして沈澱反応を完結させる後続工程の３つであ
る。本発明の好適な実施の態様に従えば、これらの工程
は相次ぐ処理域内において順次にかつ連続的に実施され
る。こうして沈澱したウラン酸アンモニウム固体を乾燥
し、次いで加熱によってアンモニアを追出せば、粉末状
のウラン酸化物が得られる。
発 明 の 目 的
本発明の主たる目的は、低いウラン濃度にのみ制約され
ることなく可溶性硝酸ウラニルから核燃料用の二酸化ウ
ラン粉末を製造するための改良法を提供することにある
。
ることなく可溶性硝酸ウラニルから核燃料用の二酸化ウ
ラン粉末を製造するための改良法を提供することにある
。
また、ウランを回収しかつそれを核燃料の製造に適した
形態に転換するための効果的な方法を提供することも本
発明の目的の１つである。
形態に転換するための効果的な方法を提供することも本
発明の目的の１つである。
更にまた、核燃料の成形加工にとって有利な性質を持っ
た安定な二酸化ウラン粉末を製造するための改良された
連続法を提供することも本発明の目的の１つである。
た安定な二酸化ウラン粉末を製造するための改良された
連続法を提供することも本発明の目的の１つである。
更にまた、比較的安定な粒度分布を持った容易に脱水可
能なウラン酸アンモニウム沈澱物を生成するような、再
使用すべきウランを回収するための連続沈澱法を提供す
ることも本発明の目的の１つである。
能なウラン酸アンモニウム沈澱物を生成するような、再
使用すべきウランを回収するための連続沈澱法を提供す
ることも本発明の目的の１つである。
更にまた、水消費量を削減しかつ液体廃棄物中へのウラ
ン損失を低減させるような、水媒質を用いて運転される
連続ウラン回収装置を提供することも本発明の目的の１
つである。
ン損失を低減させるような、水媒質を用いて運転される
連続ウラン回収装置を提供することも本発明の目的の１
つである。
発明の詳細な説明
以下、添付の図面に示された全体構成図を参照しながら
、本発明の好適な実施の態様を説明する。
、本発明の好適な実施の態様を説明する。
可溶性硝酸ウラニルおよび硝酸を含有した水媒質から成
る水溶液が、米国特許第４１７７２４１号明細書中に記
載のごときウラン回収装置から導出され、そして貯蔵供
給タンク１０内に用意される。以下に記載されるような
装置および作業工程には、かかる水溶液が供給されるわ
けである。
る水溶液が、米国特許第４１７７２４１号明細書中に記
載のごときウラン回収装置から導出され、そして貯蔵供
給タンク１０内に用意される。以下に記載されるような
装置および作業工程には、かかる水溶液が供給されるわ
けである。
本発明の実施に当っては、ｌ１１１酸ウラニルおよびｔ
硝酸を含有した水溶液が貯蔵供給タンク１０から管路１
２を通って所定の流量で導出され、そして混合機１６の
ごとき攪拌手段を備えた反応容器１４内に連続的に供給
される。それと同時に、供給タンク１８からの水と供給
タンク２０からの水酸化アンモニウムとが混合されて比
較的稀薄な濃度の水酸化アンモニウム溶液が生成され、
そしてかかる稀薄水酸化アンモニウムが所定の流量で反
応容器１４内に連続的に供給される。なお、かかる稀薄
水酸化アンモニウム溶液は反応容器１４内に連続的に供
給される硝酸ウラニルに対する化学世論比を下回るよう
な比率で連続的に供給されるものとする。
硝酸を含有した水溶液が貯蔵供給タンク１０から管路１
２を通って所定の流量で導出され、そして混合機１６の
ごとき攪拌手段を備えた反応容器１４内に連続的に供給
される。それと同時に、供給タンク１８からの水と供給
タンク２０からの水酸化アンモニウムとが混合されて比
較的稀薄な濃度の水酸化アンモニウム溶液が生成され、
そしてかかる稀薄水酸化アンモニウムが所定の流量で反
応容器１４内に連続的に供給される。なお、かかる稀薄
水酸化アンモニウム溶液は反応容器１４内に連続的に供
給される硝酸ウラニルに対する化学世論比を下回るよう
な比率で連続的に供給されるものとする。
反応容器１４の上部または表層部に硝酸ウラニルの酸性
水溶液が連続的に導入されると同時に、化学量論量を下
回る量の水酸化アンモニウムが連続的に導入される結果
、全ての遊離酸が中和されるのに加えて、硝酸ウラニル
の一部がウラン酸アンモニウムとして沈澱することにな
る。反応容器１４内での初期反応工程におけるこのよう
な部分沈澱反応または不完全沈澱反応は、水媒質中に含
有される可溶性１１’ｆｌウラニルの約３０〜約９５％
の部分が不溶性のウラン酸アンモニウムに転換されるよ
うな程度にまで実施しなければならない。
水溶液が連続的に導入されると同時に、化学量論量を下
回る量の水酸化アンモニウムが連続的に導入される結果
、全ての遊離酸が中和されるのに加えて、硝酸ウラニル
の一部がウラン酸アンモニウムとして沈澱することにな
る。反応容器１４内での初期反応工程におけるこのよう
な部分沈澱反応または不完全沈澱反応は、水媒質中に含
有される可溶性１１’ｆｌウラニルの約３０〜約９５％
の部分が不溶性のウラン酸アンモニウムに転換されるよ
うな程度にまで実施しなければならない。
詳しく述べれば、反応容器１４内に連続的に供給される
（遊離酸を伴った）ｇ４酸ウラニルおよび水酸化アンモ
ニウムを含めた活性成分のｍ度および量は、沈澱反応の
第１段階においてかかる度合の反応が達成されるように
適宜に調節しなければならないわけである。製品の特性
はかかる初期沈澱反応の程度に依存し、従って制御する
ことが可能である。最初に沈澱するウランの比率が高い
ほど、粒子は粒度の大きい凝集体を形成するようになる
。
（遊離酸を伴った）ｇ４酸ウラニルおよび水酸化アンモ
ニウムを含めた活性成分のｍ度および量は、沈澱反応の
第１段階においてかかる度合の反応が達成されるように
適宜に調節しなければならないわけである。製品の特性
はかかる初期沈澱反応の程度に依存し、従って制御する
ことが可能である。最初に沈澱するウランの比率が高い
ほど、粒子は粒度の大きい凝集体を形成するようになる
。
なお、反応性および密度のより高い粉末を製造するため
には、初期沈澱反応は可溶性硝酸ウラニルの約３０〜約
６０％をウラン酸アンモニウム固体に転換するように実
施されることが好ましい。
には、初期沈澱反応は可溶性硝酸ウラニルの約３０〜約
６０％をウラン酸アンモニウム固体に転換するように実
施されることが好ましい。
反応容器１４内に連続的に供給される硝酸ウラニルおよ
び水酸化アンモニウムは、容器内容物の上部領域に独立
に導入された直後、回転羽根車のごとき適当な混合手段
１６によって迅速かつ均一に相互分散させることが好ま
しい。このようにして導入および混合を行えば、上記成
分間における初期の部分沈澱反応は迅速に完了し、しか
も供給位置にあける過度の核生成は回避される。かかる
沈澱反応はまた、十分な混合を受けるその他の領域（た
とえば、反応容器１４用の再循環ポンプへの入口）にお
いても行うこともできる。
び水酸化アンモニウムは、容器内容物の上部領域に独立
に導入された直後、回転羽根車のごとき適当な混合手段
１６によって迅速かつ均一に相互分散させることが好ま
しい。このようにして導入および混合を行えば、上記成
分間における初期の部分沈澱反応は迅速に完了し、しか
も供給位置にあける過度の核生成は回避される。かかる
沈澱反応はまた、十分な混合を受けるその他の領域（た
とえば、反応容器１４用の再循環ポンプへの入口）にお
いても行うこともできる。
本発明の好適な実施の態様に従えば、処理すべき硝酸ウ
ラニルおよび硝酸の水溶液は、約１００〜約２５０９／
１の範囲内（最適には約１７５）、ｌ）のウラン濃度お
よび約０．０５〜約１．５モルの範囲内（最適には約０
．１５モル）の遊離６０酸濃度を有するように調整され
る。また、反応容器１４内における初期の部分沈澱反応
を達成するために添加される水酸化アンモニウムは、ア
ンモニア水濃度として約１〜約２モル（最適には約１．
５モル）となるように希釈される。
ラニルおよび硝酸の水溶液は、約１００〜約２５０９／
１の範囲内（最適には約１７５）、ｌ）のウラン濃度お
よび約０．０５〜約１．５モルの範囲内（最適には約０
．１５モル）の遊離６０酸濃度を有するように調整され
る。また、反応容器１４内における初期の部分沈澱反応
を達成するために添加される水酸化アンモニウムは、ア
ンモニア水濃度として約１〜約２モル（最適には約１．
５モル）となるように希釈される。
反応容器１４内に連続的に供給される可溶性硝酸ウラニ
ルとやはり連続的に供給される水酸化アンモニウムとの
間における初期の部分沈澱反応は、反応容器１４内に含
まれる水媒質の上部または表層部に位置する攪拌区域内
において、比較的短い滞留時間にわたり実施されること
が好ましい。
ルとやはり連続的に供給される水酸化アンモニウムとの
間における初期の部分沈澱反応は、反応容器１４内に含
まれる水媒質の上部または表層部に位置する攪拌区域内
において、比較的短い滞留時間にわたり実施されること
が好ましい。
かかる初期の部分沈澱反応を制御するためには、水溶液
中に含有される遊離硝酸を中和するために必要な化学量
論ｍのアンモニアは別にして、アンモニア（Ｎ＋−４３
）とウラン（Ｕ）とのモル比を約０．８〜約２．２：１
（ｆｉ適には約０．９〜１゜３：１）に維持すればよい
。また、好適な実施の態様に従えば、反応容器１４内の
水媒質の温度は反応を促進するため約３５℃く９５″Ｆ
）〜約７０’Ｃ（１５８″Ｆ）の範囲内に維持される。
中に含有される遊離硝酸を中和するために必要な化学量
論ｍのアンモニアは別にして、アンモニア（Ｎ＋−４３
）とウラン（Ｕ）とのモル比を約０．８〜約２．２：１
（ｆｉ適には約０．９〜１゜３：１）に維持すればよい
。また、好適な実施の態様に従えば、反応容器１４内の
水媒質の温度は反応を促進するため約３５℃く９５″Ｆ
）〜約７０’Ｃ（１５８″Ｆ）の範囲内に維持される。
なお、特定の沈澱率を達成するために必要なアンモニア
とウランのモル比は、温度、ウラン濃度および滞留時間
に応じて変化する。
とウランのモル比は、温度、ウラン濃度および滞留時間
に応じて変化する。
水溶液中に含有されるウラン成分の不完全な部分沈澱反
応から成る本発明の第１工程は、下記の代表的な化学反
応式に従って行われる。
応から成る本発明の第１工程は、下記の代表的な化学反
応式に従って行われる。
（１） ＨＮＯ３＋ＮＨ４ＯＨ→Ｎ１−１４ ＮＯ３
＋８２０ ＜２） ＵＯ２（ＮＯ３）２ ＋２ＮＨ４０Ｈ→
ＵＯ２（ＯＨ）２ ＋２ＮＨ４ＮＯ３本発明方法の続
く第２工程は熟成工程であって、これは初期の部分沈澱
工程と後続の完結沈澱工程との間において貯留容器２４
内に保持することによって実施される。
＋８２０ ＜２） ＵＯ２（ＮＯ３）２ ＋２ＮＨ４０Ｈ→
ＵＯ２（ＯＨ）２ ＋２ＮＨ４ＮＯ３本発明方法の続
く第２工程は熟成工程であって、これは初期の部分沈澱
工程と後続の完結沈澱工程との間において貯留容器２４
内に保持することによって実施される。
かかる中間の熟成工程においては、反応体またはそれら
の部分沈澱生成物およびその他の成分を含有した、反応
容器１４内の水媒質が管路２２を通って所定の流量で連
続的に移送され、そして再循環手段を具備した貯留容器
２４内に導入される。
の部分沈澱生成物およびその他の成分を含有した、反応
容器１４内の水媒質が管路２２を通って所定の流量で連
続的に移送され、そして再循環手段を具備した貯留容器
２４内に導入される。
水媒質およびその含有物は貯留容器２４内に保持される
と共に、沈澱した固体の分離および沈降を回避するため
、管路２６および２８によって形成されたループを通し
て固体の沈降速度より早い流速で再循環される。段階的
な沈澱反応および中間の熟成を行うための一連の容器お
よびそれらの内容積によって構成される系全体を通して
連続的に流される水媒質およびその含有物゛の流量は、
水酸化アンモニウムの段階的導入によるウラン成分の初
期の部分沈澱工程と後続の完結沈殿工程との間において
水媒質の含有物が少なくとも約１０分間にわたり保持さ
れるように調整すべきである。なお、かかる保持時間は
最小約１０分から約４５分以上にまでわたってもよい。
と共に、沈澱した固体の分離および沈降を回避するため
、管路２６および２８によって形成されたループを通し
て固体の沈降速度より早い流速で再循環される。段階的
な沈澱反応および中間の熟成を行うための一連の容器お
よびそれらの内容積によって構成される系全体を通して
連続的に流される水媒質およびその含有物゛の流量は、
水酸化アンモニウムの段階的導入によるウラン成分の初
期の部分沈澱工程と後続の完結沈殿工程との間において
水媒質の含有物が少なくとも約１０分間にわたり保持さ
れるように調整すべきである。なお、かかる保持時間は
最小約１０分から約４５分以上にまでわたってもよい。
水媒質およびその含有物は系の構成部分を通って連続的
に移動して行くわけであるから、段階的な沈澱工程の間
において熟成を行わせるための保持時間は全体的に見た
平均滞留時間である。
に移動して行くわけであるから、段階的な沈澱工程の間
において熟成を行わせるための保持時間は全体的に見た
平均滞留時間である。
かかる保持時間はウラン酸アンモニウムの沈澱粒子の最
適な成長および凝集を可能にするものであり、また水媒
質およびその含有物の冷却と熟成に伴って受石の残存す
る可溶性ウランは沈澱粒子の表面に晶出するように思わ
れる。本質的に反応を伴わないこの工程は、沈澱粒子の
集結度および安定性を向上させるために役立つ。かかる
工程はまた、部分沈澱反応を安定化させることをも可能
にする。
適な成長および凝集を可能にするものであり、また水媒
質およびその含有物の冷却と熟成に伴って受石の残存す
る可溶性ウランは沈澱粒子の表面に晶出するように思わ
れる。本質的に反応を伴わないこの工程は、沈澱粒子の
集結度および安定性を向上させるために役立つ。かかる
工程はまた、部分沈澱反応を安定化させることをも可能
にする。
少なくとも約１０分の平均滞留時間にわたる熟成の完了
後、水媒質およびその含有物は貯留容器２４から管路２
６を通って所定の流量で連続的に移送され、そして残存
する可溶性硝酸ウラニルを水酸化アンモニウムと反応さ
せてウラン酸アンモニウム固体を生成させる沈澱反応を
完結させるための反応容器３０内に導入される。
後、水媒質およびその含有物は貯留容器２４から管路２
６を通って所定の流量で連続的に移送され、そして残存
する可溶性硝酸ウラニルを水酸化アンモニウムと反応さ
せてウラン酸アンモニウム固体を生成させる沈澱反応を
完結させるための反応容器３０内に導入される。
反応容器３０内には、貯留容器２４からの水媒質および
その含有物と共に、供給タンク２０からの水酸化アンモ
ニウム溶液が未反応の硝酸ウラニルの沈澱反応を完結さ
せるために必要な量およびａ度をもって連続的に供給さ
れる。かかる水酸化アンモニウム溶液は約１〜１５モル
のアンモニア水として反応容器３０内に導入され、かつ
その量は全ての硝酸ウラニルをウラン酸アンモニウム固
体として沈澱させる反応を完結さ往るために必要な化学
量論量を上回るものとする。水の消費量を低減させるた
めには、高濃度の水酸化アンモニウム（すなわら、約１
０〜１５モルのアンモニア）を使用することが好ましい
。
その含有物と共に、供給タンク２０からの水酸化アンモ
ニウム溶液が未反応の硝酸ウラニルの沈澱反応を完結さ
せるために必要な量およびａ度をもって連続的に供給さ
れる。かかる水酸化アンモニウム溶液は約１〜１５モル
のアンモニア水として反応容器３０内に導入され、かつ
その量は全ての硝酸ウラニルをウラン酸アンモニウム固
体として沈澱させる反応を完結さ往るために必要な化学
量論量を上回るものとする。水の消費量を低減させるた
めには、高濃度の水酸化アンモニウム（すなわら、約１
０〜１５モルのアンモニア）を使用することが好ましい
。
本発明方法の第３工程、すなわちウランの固化反応を完
結させるための後続の完全沈澱工程において起こる化学
反応は、下記の代表的な化学反応式によって表わされる
。
結させるための後続の完全沈澱工程において起こる化学
反応は、下記の代表的な化学反応式によって表わされる
。
（３） Ｕ Ｏ２（ＯＨ） ２ ＋ Ｎ Ｈ４０Ｈ→
ＮＨ４Ｌ１０３ （ＯＨ）＋Ｈ２０ （４） ＮＨ４ＬＪＯ３（ＯＨ）＋ＮＨａ ＯＨ→（
ＮＨ４）２ ＬＪＯ４＋Ｈ２０ 好適な実施の態様に従えば、かかる最後の沈澱反応は約
６．０〜約９．０（最適には約７．０）のＤＨにおいて
実施される。また、かかる沈澱反応は約３５℃（９５’
Ｆ）〜約７０℃（１５８″Ｆ）の範囲内の温度下で実施
される。
ＮＨ４Ｌ１０３ （ＯＨ）＋Ｈ２０ （４） ＮＨ４ＬＪＯ３（ＯＨ）＋ＮＨａ ＯＨ→（
ＮＨ４）２ ＬＪＯ４＋Ｈ２０ 好適な実施の態様に従えば、かかる最後の沈澱反応は約
６．０〜約９．０（最適には約７．０）のＤＨにおいて
実施される。また、かかる沈澱反応は約３５℃（９５’
Ｆ）〜約７０℃（１５８″Ｆ）の範囲内の温度下で実施
される。
最終のｐＨは生成物の粒度分布に影響を及ぼす。
一般に、高いｐＨ（たとえばｐＨ９，０＞においては小
さな凝集体が生成する。
さな凝集体が生成する。
反応容器３０内における後続の完結沈澱反応もまた、本
質的に、反応容器３ｏ内に含まれる水媒質の上部または
表層部において連続的に行われる。
質的に、反応容器３ｏ内に含まれる水媒質の上部または
表層部において連続的に行われる。
かかる反応を容易にするため、反応容器３０は混合機１
６′を具備していてもよい。
６′を具備していてもよい。
第１工程において要求されるウランの部分沈澱反応の精
密制御に代えて、供給すべき硝酸ウラニルを分割するこ
とにより、所定部分を第１工程に供給しかつ残部を第３
工程に供給するようにしてもよい。この場合にも、第１
工程の硝酸ウラニルはやはり部分沈澱反応を受けなけれ
ばならないが、かかる部分沈澱反応は３０〜９５％の範
囲内でより緩やかに制御すればよいのである。
密制御に代えて、供給すべき硝酸ウラニルを分割するこ
とにより、所定部分を第１工程に供給しかつ残部を第３
工程に供給するようにしてもよい。この場合にも、第１
工程の硝酸ウラニルはやはり部分沈澱反応を受けなけれ
ばならないが、かかる部分沈澱反応は３０〜９５％の範
囲内でより緩やかに制御すればよいのである。
反応容器１４および３０内における段階的な沈澱反応に
よって生成されたウラン酸アンモニウム固体は、水媒質
中に懸濁された水性スラリとして、管路３２を通って所
定の流量で連続的に移送されて脱水遠心機３４に入る。
よって生成されたウラン酸アンモニウム固体は、水媒質
中に懸濁された水性スラリとして、管路３２を通って所
定の流量で連続的に移送されて脱水遠心機３４に入る。
そこでは、粒状固体に同伴した水分が固体の約４０〜約
６０ ＜ｍｍ）％にまで迅速に低減される。このような
含水量の下では、粒状固体はペースト状の稠度を示ず。
６０ ＜ｍｍ）％にまで迅速に低減される。このような
含水量の下では、粒状固体はペースト状の稠度を示ず。
かかる粒状固体は管路３６を通って好ましくは通常のロ
ータリーキルン形の炉３８内に移送され、そこにおいて
燻焼により乾燥および熱転換が行われる。
ータリーキルン形の炉３８内に移送され、そこにおいて
燻焼により乾燥および熱転換が行われる。
ウラン酸アンモニウムの粒子およびそれに同伴した水分
を炉３８内において還元雰囲気の下で虞焼することによ
り、残留水分が除去され、ウラン酸アンモニウムが熱分
解されてウラン酸化物となり、遊離したアンモニウムが
放出され、かつウラン酸化物が二酸化ウランにまで還元
される。かかる操作においてはその他の還元剤も十分に
使用できるが、適当な供給源４０からの水素ガスを使用
するのが通例好ましい。この場合の転換反応は下記の代
表的な化学反応式によって表わされる。
を炉３８内において還元雰囲気の下で虞焼することによ
り、残留水分が除去され、ウラン酸アンモニウムが熱分
解されてウラン酸化物となり、遊離したアンモニウムが
放出され、かつウラン酸化物が二酸化ウランにまで還元
される。かかる操作においてはその他の還元剤も十分に
使用できるが、適当な供給源４０からの水素ガスを使用
するのが通例好ましい。この場合の転換反応は下記の代
表的な化学反応式によって表わされる。
熱
（５） （ＮＨ４）２ ＵＯ４＋Ｈ２０→２Ｎ
Ｈ３↑り＋２Ｈ２０↑＋ＬＪＯ３ （６） ＵＯ３＋Ｈ２→ＵＯ２＋Ｈ２０脱水遠心機
３４においてスラリかう抽出された水は、第２の遠心機
または一過器のごとき浄化装置４２において更に浄化し
た後、再循環さけるか、あるいは廃棄物として排出する
ことができる。なお、全工程の完了後に得られる水はほ
ぼ中性（約７〜８のｐＨ）であり、またウラン含量も無
視できる程度であるから、一般の廃棄物処理装置に安全
に排出することができる。
Ｈ３↑り＋２Ｈ２０↑＋ＬＪＯ３ （６） ＵＯ３＋Ｈ２→ＵＯ２＋Ｈ２０脱水遠心機
３４においてスラリかう抽出された水は、第２の遠心機
または一過器のごとき浄化装置４２において更に浄化し
た後、再循環さけるか、あるいは廃棄物として排出する
ことができる。なお、全工程の完了後に得られる水はほ
ぼ中性（約７〜８のｐＨ）であり、またウラン含量も無
視できる程度であるから、一般の廃棄物処理装置に安全
に排出することができる。
水の一部を再循環させる可能性を考慮に入れない場合、
本発明の方法はウラン１キログラム当り約１３リツトル
の廃水を生成する。かかる方法としては、廃水の生成ｍ
は比較的少ない。
本発明の方法はウラン１キログラム当り約１３リツトル
の廃水を生成する。かかる方法としては、廃水の生成ｍ
は比較的少ない。
本発明の連続的かつ段階的な沈澱操作および中間の熟成
操作によれば、ウラン酸アンモニウム微結晶の被膜を持
ったウラン酸アンモニウム粒子が生成されるのであって
、かかる粒子は脱水が容易であると同時に一定の粒度分
布を有している。その上、かかる粒子特性はそれから生
成される二酸化ウラン粉末においても保持されるため、
ベレットへの圧縮成形のごとき後続のセラミック加工に
とって望ましい性質が得られることになる。すなわち、
二酸化ウラン粉末を圧縮成形してペレットとする場合、
微結晶の被膜は粒子同士を結合しかつ空隙を埋めるため
に役立つのである。
操作によれば、ウラン酸アンモニウム微結晶の被膜を持
ったウラン酸アンモニウム粒子が生成されるのであって
、かかる粒子は脱水が容易であると同時に一定の粒度分
布を有している。その上、かかる粒子特性はそれから生
成される二酸化ウラン粉末においても保持されるため、
ベレットへの圧縮成形のごとき後続のセラミック加工に
とって望ましい性質が得られることになる。すなわち、
二酸化ウラン粉末を圧縮成形してペレットとする場合、
微結晶の被膜は粒子同士を結合しかつ空隙を埋めるため
に役立つのである。
実 施 例
１７５ｔ／Ｊ（７）ウラン、ｔＪＪ：び０．１５Ｍ（７
）硝酸を含有する硝酸ウラニル溶液がウランとして５０
に９７時の流量で連続的に供給される。第１工程におい
ては、２８５．７１１７時の硝酸ウラニル溶液が１５６
．０１７時の１．５Ｍ水酸化アンモニウムと反応させら
れる。かかる反応は発熱反応であって多少の熱を発生す
るが、反応系を５０℃の所望温度にまで加熱するには不
十分である。従って、反応体は５０℃の反応条件が得ら
れるように加熱される。これらの流量の下では、硝酸の
中和を考慮に入れた場合、第１工程におけるアンモニア
と・ウランとのモル比は０．９１である。このような条
件下では、３８％のウランが沈澱し、また得られるｐＨ
は３．３５となる。生成した沈澱物は、１〜２０μの粒
度を有する結晶質粒子から成っている。
）硝酸を含有する硝酸ウラニル溶液がウランとして５０
に９７時の流量で連続的に供給される。第１工程におい
ては、２８５．７１１７時の硝酸ウラニル溶液が１５６
．０１７時の１．５Ｍ水酸化アンモニウムと反応させら
れる。かかる反応は発熱反応であって多少の熱を発生す
るが、反応系を５０℃の所望温度にまで加熱するには不
十分である。従って、反応体は５０℃の反応条件が得ら
れるように加熱される。これらの流量の下では、硝酸の
中和を考慮に入れた場合、第１工程におけるアンモニア
と・ウランとのモル比は０．９１である。このような条
件下では、３８％のウランが沈澱し、また得られるｐＨ
は３．３５となる。生成した沈澱物は、１〜２０μの粒
度を有する結晶質粒子から成っている。
熟成工程における滞留時間は約３０分であって、温度は
第１工程の温度付近に保たれる。第１工程において沈澱
した固体は、かかる熟成期間中に安定化する。、最終沈
澱工程においては、２６．０Ｊ／時の濃アンモニア水［
２０（重Ｉ）％または１０．８Ｍのアンモニア水］を熟
成済みの溶液と反応させることによって残りの可溶性ウ
ランが沈澱させられる。観測されるｐＨは７．２である
。両沈澱工程に関するアンモニアとウランとの総合モル
比は２．２５であって、これは化学反応式２．３および
４の全体に関して要求きれる比４．０よりも実質的に小
さい。比較的短い実用的な滞留時間を有する連続沈澱法
においては、見掛は上、ウラン沈澱反応は平衡状態にも
定常状態にも達しないのである。第１工程後に得られる
沈澱物は、通例１〜５μの粒度を有する結晶質粒子であ
る。従来法に従って硝酸ウラニルから生成されるウラン
酸アンモニウムは０．０５〜２μの粒径を持った非晶質
の凝集性粒子から成るため脱水が困難であると言われて
いることを考えると、上記の粒子は従来のものと全く異
なっている。
第１工程の温度付近に保たれる。第１工程において沈澱
した固体は、かかる熟成期間中に安定化する。、最終沈
澱工程においては、２６．０Ｊ／時の濃アンモニア水［
２０（重Ｉ）％または１０．８Ｍのアンモニア水］を熟
成済みの溶液と反応させることによって残りの可溶性ウ
ランが沈澱させられる。観測されるｐＨは７．２である
。両沈澱工程に関するアンモニアとウランとの総合モル
比は２．２５であって、これは化学反応式２．３および
４の全体に関して要求きれる比４．０よりも実質的に小
さい。比較的短い実用的な滞留時間を有する連続沈澱法
においては、見掛は上、ウラン沈澱反応は平衡状態にも
定常状態にも達しないのである。第１工程後に得られる
沈澱物は、通例１〜５μの粒度を有する結晶質粒子であ
る。従来法に従って硝酸ウラニルから生成されるウラン
酸アンモニウムは０．０５〜２μの粒径を持った非晶質
の凝集性粒子から成るため脱水が困難であると言われて
いることを考えると、上記の粒子は従来のものと全く異
なっている。
好ましくは遠心分離機によって水溶液から固体を容易に
分離した場合、ウラン回収のための追加処理を施さない
廃液は５〜１ｏｐｐｍのウランを含有している。本発明
の方法によって得られる廃液中のウラン濃度は、従来法
の場合に比べて大幅に低減している。本実施例において
は、廃液を第１工程の水酸化アンモニウム用の希釈液と
して再使用することを考えない場合、総使用液量はウラ
ン１にＱ当り９．３５１である。この液量は、従来技術
において報告された液量の４〜５分の１である。
分離した場合、ウラン回収のための追加処理を施さない
廃液は５〜１ｏｐｐｍのウランを含有している。本発明
の方法によって得られる廃液中のウラン濃度は、従来法
の場合に比べて大幅に低減している。本実施例において
は、廃液を第１工程の水酸化アンモニウム用の希釈液と
して再使用することを考えない場合、総使用液量はウラ
ン１にＱ当り９．３５１である。この液量は、従来技術
において報告された液量の４〜５分の１である。
本実施例の場合と同様な条件下で、ウラン酸アンモニウ
ム固体を生成させ、乾燥し、次いで水素還元により二酸
化ウラン粉末に熱転換した。・戚焼装置および粒状化工
程において形成された凝集体・を解体するために短時間
の高速粉砕工程を施した後に得られた粉末は２゜６ｔ／
ｃｃのかさ密度を有していて、優れた流動性および圧縮
性を示した。
ム固体を生成させ、乾燥し、次いで水素還元により二酸
化ウラン粉末に熱転換した。・戚焼装置および粒状化工
程において形成された凝集体・を解体するために短時間
の高速粉砕工程を施した後に得られた粉末は２゜６ｔ／
ｃｃのかさ密度を有していて、優れた流動性および圧縮
性を示した。
かかる粉末を１０．０００〜３０．ｏｏｏｐｓｉのラム
圧下で加圧成形してベレットとした。圧縮密度は５．３
〜５．９ｉ／ｃｃであった。水素中において１６００〜
１８００℃の標準温度下で焼結したところ、ベレットは
理論密度の９５〜９７％に相当する典型的な密度を有し
ていた。かかるベレットは強度および均質性に関して優
れた特性を示し、しかも開放気孔欠陥は見られなかった
。また、ベレット製造の一様性は硝酸ウラニルを二酸化
ウランに転換するための従来技術を用いた場合よりも優
れていた。
圧下で加圧成形してベレットとした。圧縮密度は５．３
〜５．９ｉ／ｃｃであった。水素中において１６００〜
１８００℃の標準温度下で焼結したところ、ベレットは
理論密度の９５〜９７％に相当する典型的な密度を有し
ていた。かかるベレットは強度および均質性に関して優
れた特性を示し、しかも開放気孔欠陥は見られなかった
。また、ベレット製造の一様性は硝酸ウラニルを二酸化
ウランに転換するための従来技術を用いた場合よりも優
れていた。
図面は、核燃料の成形加工用として適した形態でウラン
を回収するための本発明の改良された方法および装置の
構成を示す略図である。
を回収するための本発明の改良された方法および装置の
構成を示す略図である。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １、（ａ）硝酸ウラニルの酸性水溶液と、ウランを完全
に沈澱させるのに必要な理論量よりも少ない量の水酸化
アンモニウムとを連続的に反応させることにより、含有
ウランの一部をウラン酸アンモニウム固体として沈澱さ
せ、（ｂ）沈澱したウラン酸アンモニウム固体を前記水
溶液の媒質中に実質的に懸濁させた状態に保ちながら、
硝酸ウラニルと化学量論量よりも少ない量の水酸化アン
モニウムとの反応から得られかつ沈澱したウラン酸アン
モニウム固体を含有する生成物を連続的に熟成させ、（
ｃ）硝酸ウラニルおよび沈澱したウラン酸アンモニウム
固体を含有する熟成済みの前記生成物と、ウランをウラ
ン酸アンモニウム固体として沈澱させる反応を少なくと
も完結させるのに十分な量の追加の水酸化アンモニウム
とを連続的に反応させ、（ｄ）こうして沈澱したウラン
酸アンモニウム固体を脱水し、次いで（ｅ）脱水済みの
前記ウラン酸アンモニウム固体を還元雰囲気中で■焼す
ることによつて前記ウラン酸アンモニウム固体を二酸化
ウラン粉末に転換する一連の工程から成ることを特徴と
する、硝酸ウラニルを含有する溶液から核燃料製造用の
二酸化ウラン粉末を製造する方法。 ２、硝酸ウラニルと化学量論量よりも少ない量の水酸化
アンモニウムとを連続的に反応させることによつて得ら
れた生成物を少なくとも約１０分間にわたつて熟成させ
る特許請求の範囲第１項記載の方法。 ３、ウランを完全に沈澱させるのに必要な化学量論量よ
りも少ない量で硝酸ウラニルの水溶液と最初に反応させ
られる水酸化アンモニウムが、前記水溶液中に含有され
る硝酸ウラニルの約３０〜９５％を沈澱させるのに十分
な量で使用される特許請求の範囲第１項記載の方法。 ４、前記沈澱反応および前記熟成が反応体を約３５〜約
７０℃の温度に保ちながら実施される特許請求の範囲第
１項記載の方法。 ５、（ａ）溶解状態の硝酸ウラニルを含有する酸性水媒
質と、含有される硝酸ウラニルの約３０〜９５％をウラ
ン酸アンモニウム固体として沈澱させる量の水酸化アン
モニウムとを連続的に反応させ、（ｂ）沈澱したウラン
酸アンモニウム固体を前記水媒質中に実質的に懸濁され
た状態に保ちながら、硝酸ウラニルと水酸化アンモニウ
ムとの反応から得られかつ前記水媒質および沈澱したウ
ラン酸アンモニウム固体を含めた含有物から成る生成物
を少なくとも約１０分間にわたつて連続的に熟成させ、
（ｃ）溶解状態の硝酸ウラニルおよび沈澱したウラン酸
アンモニウム固体を含有する前記水媒質から成る熟成済
みの前記生成物と、前記水媒質中に含有される硝酸ウラ
ニルをウラン酸アンモニウム固体として沈澱させる反応
を少なくとも完結させるのに十分な量の追加の水酸化ア
ンモニウムとを連続的に反応させ、（ｄ）こうして沈澱
したウラン酸アンモニウム固体を脱水し、次いで（ｅ）
脱水済みの前記ウラン酸アンモニウム固体を還元雰囲気
中で■焼することによつて前記ウラン酸アンモニウム固
体を二酸化ウラン粉末に転換する一連の工程から成るこ
とを特徴とする、溶解状態の硝酸ウラニルを含有する酸
性水媒質から核燃料製造用の二酸化ウラン粉末を製造す
る方法。 ６、硝酸ウラニルと水酸化アンモニウムとを連続的に反
応させることによつて得られかつ前記水媒質および沈澱
したウラン酸アンモニウム固体を含めた含有物から成る
生成物が約１０〜約４５分間にわたつて熟成させられる
特許請求の範囲第５項記載の方法。 ７、前記酸性水媒質中に含有される硝酸ウラニルと最初
に反応させられる水酸化アンモニウムが、前記水媒質中
に含有される硝酸ウラニルの約３０〜約６０％をウラン
酸アンモニウム固体として沈澱させる量で使用される特
許請求の範囲第５項記載の方法。 ８、前記沈澱反応および前記熟成が反応体を約３５〜約
７０℃の温度に保ちながら実施される特許請求の範囲第
５項記載の方法。 ９、前記酸性水媒質中に溶解状態で含有される硝酸ウラ
ニルと最初に反応させられる水酸化アンモニウムがアン
モニア水濃度として約１〜約２モルの濃度を有し、かつ
熟成済みの前記生成物と反応させられる水酸化アンモニ
ウムがアンモニア水濃度として約１〜約１５モルの濃度
を有する特許請求の範囲第５項記載の方法。 １０、初期の部分沈澱反応および後続の完結沈澱反応の
各々が前記水媒質の攪拌された区域内において実質的に
達成される特許請求の範囲第５項記載の方法。 １１、前記水媒質およびその含有物が熟成期間を通じて
攪拌される特許請求の範囲第５項記載の方法。 １２、（ａ）酸性水媒質中に含有される可溶性硝酸ウラ
ニルと、前記可溶性硝酸ウラニルの約３０〜９５％をウ
ラン酸アンモニウム固体として沈澱させるのに十分な量
の水酸化アンモニウムとを初期反応域内において連続的
に反応させ、（ｂ）沈澱したウラン酸アンモニウム固体
を前記水媒質中に実質的に懸濁された状態に保ちながら
、前記水媒質中における可溶性硝酸ウラニルと水酸化ア
ンモニウムとの反応から得られかつ沈澱したウラン酸ア
ンモニウム固体を含有する生成物を少なくとも約１０分
間にわたり中間域内において連続的に熟成させ、（ｃ）
可溶性硝酸ウラニルおよび沈澱したウラン酸アンモニウ
ム固体を含有する前記水媒質から成る熟成済みの前記生
成物と、前記水媒質中に含有されるウランをウラン酸ア
ンモニウム固体として沈澱させる反応を完結させるのに
必要な量を越える量の追加の水酸化アンモニウムとを後
続反応域内において連続的に反応させ、（ｄ）こうして
沈澱したウラン酸アンモニウム固体を脱水し、次いで（
ｅ）脱水済みの前記ウラン酸アンモニウム固体を還元雰
囲気中で■焼することによつて前記ウラン酸アンモニウ
ム固体を二酸化ウラン粉末に転換する一連の工程から成
ることを特徴とする、溶解状態の硝酸ウラニルを含有す
る酸性水媒質から核燃料製造用の二酸化ウラン粉末を製
造する方法。 １３、前記初期反応域内において硝酸ウラニルと水酸化
アンモニウムとを連続的に反応させることによつて得ら
れかつ前記水媒質および沈澱したウラン酸アンモニウム
固体を含めたその含有物から成る生成物が約１０〜約４
５分間にわたつて熟成させられる特許請求の範囲第１２
項記載の方法。 １４、前記酸性水媒質中に含有される可溶性硝酸ウラニ
ルと前記初期反応域内において反応させられる水酸化ア
ンモニウムが、前記可溶性の硝酸ウラニルの約３０〜６
０％をウラン酸アンモニウム固体として沈澱させる量で
使用される特許請求の範囲第１２項記載の方法。 １５、前記沈澱反応および前記熟成が前記水媒質を約３
５〜約７０℃の温度に保ちながら実施される特許請求の
範囲第１２項記載の方法。 １６、前記酸性水媒質中に含有される可溶性硝酸ウラニ
ルと最初に反応させられる水酸化アンモニウムがアンモ
ニア水濃度として約１〜約２モルの濃度を有し、かつ熟
成済みの前記生成物と反応させられる水酸化アンモニウ
ムがアンモニア水濃度として約１〜約１５モルの濃度を
有する特許請求の範囲第１２項記載の方法。 １７、初期の部分沈澱反応および後続の完結沈澱反応の
各々が前記水媒質の表層部に位置する前記水媒質の攪拌
された区域内において実質的に達成される特許請求の範
囲第１２項記載の方法。 １８、前記水媒質およびその含有物が熟成期間を通じ前
記中間域内において攪拌される特許請求の範囲第１２項
記載の方法。 １９、（ａ）酸性水媒質中に含有される可溶性硝酸ウラ
ニルを初期反応域内に連続的に供給し、そこにおいて前
記可溶性硝酸ウラニルの約３０〜９５％をウラン酸アン
モニウム固体として沈澱させるのに十分な量の水酸化ア
ンモニウムと反応させ、（ｂ）前記酸性水媒質中におけ
る可溶性硝酸ウラニルと水酸化アンモニウムとの反応か
ら得られかつ沈澱したウラン酸アンモニウム固体を含有
する生成物を中間域内に連続的に移送し、そこで、沈澱
したウラン酸アンモニウム固体を前記水媒質中に実質的
に懸濁された状態に保ちながら、前記生成物を少なくと
も約１０分の総合平均滞留時間にわたつて熟成させ、（
ｃ）可溶性硝酸ウラニルおよび沈澱したウラン酸アンモ
ニウム固体を含有する前記水媒質から成る熟成済みの前
記生成物を後続反応域内に連続的に移送し、そこにおい
て、前記水媒質中に含有される可溶性硝酸ウラニルをウ
ラン酸アンモニウム固体として沈澱させる反応を完結さ
せるのに必要な量を越える量の追加の水酸化アンモニウ
ムと前記生成物とを反応させ、（ｄ）こうして沈澱した
ウラン酸アンモニウム固体を脱水し、次いで（ｅ）脱水
済みの前記ウラン酸アンモニウム固体を還元雰囲気中で
■焼することによつて前記ウラン酸アンモニウム固体を
二酸化ウラン粉末に転換する一連の工程から成ることを
特徴とする、溶解状態の硝酸ウラニルを含有する酸性水
媒質から核燃料製造用の二酸化ウラン粉末を製造する方
法。 ２０、前記初期反応域内において硝酸ウラニルと水酸化
アンモニウムとを連続的に反応させることによつて得ら
れかつ前記水媒質および沈澱したウラン酸アンモニウム
固体を含めたその含有物から成る生成物が約１０〜約４
５分の総合平均滞留時間にわたつて熟成させられる特許
請求の範囲第１９項記載の方法。 ２１、前記酸性水媒質中に含有される可溶性硝酸ウラニ
ルと前記初期反応域内において反応させられる水酸化ア
ンモニウムが、前記可溶性硝酸ウラニルの約３０〜６０
％をウラン酸アンモニウム固体として沈澱させる量で使
用される特許請求の範囲第１９項記載の方法。 ２２、前記沈澱反応および前記熟成が前記水媒質を約３
５〜約７０℃の温度に保ちながら実施される特許請求の
範囲第１９項記載の方法。 ２３、前記酸性水媒質中に含有される可溶性硝酸ウラニ
ルと最初に反応させられる水酸化アンモニウムがアンモ
ニア水濃度として約１〜約２モルの濃度を有し、かつ熟
成済みの前記生成物と反応させられる水酸化アンモニウ
ムがアンモニア水濃度として約１〜約１５モルの濃度を
有する特許請求の範囲第１９項記載の方法。 ２４、熟成済みの前記生成物と水酸化アンモニウムとの
反応をｐＨで制御することによつて所望の粒度分布が得
られる特許請求の範囲第１９項記載の方法。 ２５、初期の部分沈澱反応および後続の完結沈澱反応の
各々が前記水媒質の表層部に位置する前記水媒質の攪拌
された区域内において実質的に達成される特許請求の範
囲第１９項記載の方法。 ２６、前記水媒質およびその含有物が熟成期間を通じ前
記中間域内において攪拌される特許請求の範囲第１９項
記載の方法。 ２７、（ａ）酸性水媒質中に含有される可溶性硝酸ウラ
ニルを初期反応域内に連続的に供給し、そこにおいて前
記可溶性硝酸ウラニルの約３０〜６０％をウラン酸アン
モニウム固体として沈澱させるのに充分な量の水酸化ア
ンモニウムと反応させ、（ｂ）前記酸性水媒質中におけ
る可溶性硝酸ウラニルと水酸化アンモニウムとの反応か
ら得られかつ沈澱したウラン酸アンモニウム固体を含有
する生成物を中間域内に連続的に移送し、そこで、沈澱
したウラン酸アンモニウム固体を前記水媒質中に実質的
に懸濁させた状態に保ちながら、前記生成物を約１０〜
約４５分の総合平均滞留時間にわたつて熟成させ、（ｃ
）可溶性硝酸ウラニルおよび沈澱したウラン酸アンモニ
ウム固体を含有する前記水媒質から成る熟成済みの前記
生成物を後続反応域内に連続的に移送し、そこにおいて
前記水媒質中に含有される可溶性硝酸ウラニルをウラン
酸アンモニウム固体として沈澱させる反応を完結させる
のに必要な量を越える量の追加の水酸化アンモニウムと
熟成済みの前記生成物とを反応させ、（ｄ）こうして沈
澱したウラン酸アンモニウム固体を脱水し、次いで（ｅ
）脱水済みの前記ウラン酸アンモニウム固体を水素雰囲
気中で■焼することによつて前記ウラン酸アンモニウム
固体を二酸化ウラン粉末に転換する一連の工程から成る
ことを特徴とする、溶解状態の硝酸ウラニルを含有する
酸性水媒質から核燃料体製造用の二酸化ウラン粉末を製
造する方法。 ２８、（ａ）酸性水媒質中に含有される可溶性硝酸ウラ
ニルを２つの部分に分けて、前記可溶性硝酸ウラニルの
約３０〜９５％を占める第１部分を初期反応域内に連続
的に供給する一方、前記可溶性硝酸ウラニルの残りの約
５〜７０％を占める第２部分を後続反応域内に連続的に
供給し、（ｂ）前記酸性水媒質中に含有される前記第１
部分の可溶性硝酸ウラニルと、前記第１部分の可溶性硝
酸ウラニルの約３０〜９５％をウラン酸アンモニウム固
体として沈澱させるのに十分な量の水酸化アンモニウム
とを前記初期反応域内において連続的に反応させ、（ｃ
）沈澱したウラン酸アンモニウム固体を前記水媒質中に
実質的に懸濁された状態に保ちながら、前記酸性水媒質
中における可溶性硝酸ウラニルと水酸化アンモニウムと
の反応から得られかつ沈澱したウラン酸アンモニウム固
体を含有する生成物を少なくとも約１０分間にわたり中
間域内において連続的に熟成させ、（ｄ）可溶性硝酸ウ
ラニルおよび沈澱したウラン酸アンモニウム固体を含有
する前記水媒質から成る熟成済みの前記生成物並びに前
記第２部分の可溶性硝酸ウラニルと、前記水媒質中に含
有されるウランをウラン酸アンモニウム固体として沈澱
させる反応を完結させるのに必要な量を越える量の追加
の水酸化アンモニウムとを前記後続反応域内において連
続的に反応させ、（ｅ）こうして沈澱したウラン酸アン
モニウム固体を脱水し、次いで（ｆ）脱水済みの前記ウ
ラン酸アンモニウム固体を還元雰囲気中で■焼すること
によつて前記ウラン酸アンモニウム固体を二酸化ウラン
粉末に転換する一連の工程から成ることを特徴とする、
溶解状態の硝酸ウラニルを含有する酸性水媒質から核燃
料製造用の二酸化ウラン粉末を製造する方法。
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