JPS6153680B2 - - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 〔発明の利用分野〕 本発明は、放射性イオンの付着防止方法、特
に、原子力発電プラントの再循環配管系等のよう
に、放射性物質が溶解している水と接して使用さ
れる鉄系構造材に対する放射性イオンの付着防止
方法に関するものである。

〔発明の背景〕

原子力発電プラントの一次冷却水系に使用され
ている構成要素としては、主に鉄系材料を含む配
管、ポンプ、弁等の構造材および機器（以下、構
造材と称する）があるが、長期間使用している
と、これらの構造材から金属不純物が溶出し、原
子炉内に搬入され、ここで中性子照射を受けるこ
とにより放射化され、放射性腐食生成物を生成す
る。この腐食生成物には、冷却水に溶解した成分
（以下、イオンと称する）と、不溶性の固体成分
（以下、クラツドと称する）とがあり、クラツド
は主として原子炉内で、イオンが酸化されて生成
する。

このようにして、生成した、⁶⁰Co、⁵⁸Co、
⁵⁴Mn等よりなる長半減期の放射性腐食生成物
は、一次冷却水系を循環しているうちに構造材表
面に付着する。このため、構造材の表面における
線量率が高くなり、保守、点検を実施する際の作
業員の放射性被曝が問題となつている。

このため、構造材の表面線量率の上昇を防止す
る方法として、構造材に付着した放射性腐食物を
機械的に除去する方法が検討され、実施されてい
る。この機械的洗浄方法を用いる場合には、構造
材の表面線量率を一時的に減少させることはでき
るが、放射性付着物の中には、機械的洗浄方法で
は除去が非常に困難なものがあり、この種付着物
の長年月にわたる集積により構造材の表面線量率
は年々増加する傾向にある。

また、放射性腐食生成物の構造材への付着量を
低減させるため、一次冷却水中の放射性腐食生成
物の濃度を低減させる方法も実施されている。す
なわち、一次冷却水中の金属不純物の大部分は給
水系の構造材が腐食して、原子炉内に搬入され生
成するものであるため、酸素又は過酸化水等を給
水系内に注入して構造材表面に酸化被膜を形成さ
さ構造材の腐食を抑制し、これによつて、腐食生
成物の原子炉内への搬入量を低減させ、原子炉内
での放射化量を低減せしめるものである。

しかし、このような方法を用いても給水系をは
じめとし、一次冷却水系の構造材の腐食を完全に
防止することはできず、一次冷却水中の放射性腐
食生成物を無くすことはできないため、構造材へ
の放射性腐食生成物の付着による表面線量率の増
加がやはり聞題として残つている。

しかも、給水系の構造材について腐食抑制対策
が実施されているプラントでは、機械的洗浄方法
の実施により除去される放射性付着物の全放射性
付着物に対する割合が小さく、機械的洗浄方法の
実施効果が少ないことが明らかになつた。

〔発明の目的〕

本発明は、これらの問題点を除去し、構造材表
面に強固に付着する放射性腐食生成物の付着量の
低減を可能とすることを目的とする。

〔発明の概要〕

本発明は、放射性物質を含む水と接する鉄系構
造材の前記水との接触面の一部ないし全面に対
し、運転開始前（すなわち、鉄系構造材が放射性
物質を含む水と接する前）に前記鉄系構造材を放
射性物質を含まない水との接触下で腐食させるこ
とによつてフエライト層を形成することを第１の
特徴とし、放射性物質を含む水と接する鉄系構造
材の、前記水との接触面の一部ないし全面に対
し、運転開始前に、ニツケル、マンガン、銅、亜
鉛、マグネシウムおよびカドミウムから選ばれる
少なくとも１種の金属元素を含むフエライト層を
形成することを第２の特徴とするものである。

そして、例えば、鉄系構造材の放射性物質を含
む水と接する部分に、この鉄系構造材が使用され
る系統とは別の放射性イオンを含まない水を流す
為の系統を設置し、この設置した系統に水を流す
ことによつてあらかじめ非放射性物質からなるフ
エライト層を放射性イオンの付着速度が小になる
厚さ形成しておくものである。

すなわち、本発明は、機械的洗浄方法等によつ
て除去することが困難な、構造材表面に強固に付
着している放射性腐食生成物が一次冷却水中の放
射性イオンに基づくものであり、この放射性イオ
ンは、非放射性イオンが構造材表面にフエライト
層を形成して付着する際に、フエライト層内に固
溶した状態で付着することを実験的に確認し、さ
らに、フエライト層の付着速度はフエライト層の
厚さが厚くなると小さくなる点に着目してなされ
たもので、構造材に放射性物質を含まないフエラ
イト層を予め、即ち、プラントの運転開始前に形
成せしめておき、これによつて、一次冷却系の構
造材として使用した場合のフエライト層の生成量
を低減させ、併せてフエライト層に固溶する放射
性イオンの付着を防止可能とするものである。

原子力発電プラントの再循環系等の配管、ポン
プ、弁等への放射性腐食生成物の付着機構を解明
するために種々の実験がすでに多数行なわれてい
るが本発明者等も、炭素鋼からの腐食生成物を模
擬し、種々の濃度下で配管への付着量測定実験を
行なつた。この結果、第１図に模式的に示したモ
デルによつて腐食生成物が付着することが明らか
になつた。図において、１は鉄系構造材、２はフ
エライト層、３はクラツド、４は放射性イオンを
示している。すなわち、水中に溶解しているイオ
ンは配管等の表面で酸化され、フエライト層２を
形成し、クラツド３はその表面に比較的ゆるく付
着する。フエライト層２はFeO・Fe₂O₃又はそれ
を主成分とし、これとNi、Co、Cr等が固溶した
もの、例えばNiO・Fe₂O₃、CoO・Fe₂O₃又は
CrO・Fe₂O₃等が固溶したものとからなつてい
る。放射性イオン４はこのフエライト層２が形成
される際に同時に取り込まれるものと、すでに形
成されたフエライト層２中へ拡散し、同位体交換
反応等により、フエライト層２中のNi、Co、
Mn、Cr等と入れ代わり、強固に固定されるもの
とがある。

これに対して、原子炉冷却水中の腐食生成物は
前述のごとく、イオンとクラツドに大別できる。
給水系への酸素注入等による構造材の腐食抑制策
が実施されているプラントにおいては、原子炉冷
却水中の腐食生成物の重量濃度は数ppb又はそれ
以下となつている。このようなプラントにおいて
は、冷却水中の放射性イオンの放射能濃度はクラ
ツドの放射能濃度よりはるかに大きく、その比は
約10以上となつている。

したがつて冷却水中の腐食生成物の重量濃度が
数ppbと小さく、イオンの放射能濃度がクラツド
の放射能濃度の約10倍ある場合、配管への付着放
射能を見ると、イオンによるフエライト層中の放
射能がクラツドの付着物中の放射能の約８倍であ
ることがわかつた。この実験から判つたイオンお
よびクラツドの付着速度をもとに、長期間原子炉
を運転した場合の配管表面の線量率を予想した結
果を第２図に示す。図の横軸、縦軸には、それぞ
れ運転年数（年）、配管表面線量率（mR/h）が
とつてあり、Ａ，ＢおよびＣは、それぞれ、イオ
ン成分による線量率、クラツド成分による線量率
および線量率合計値を示している。すでに付着し
た放射性物質が自然減衰するために、運転開始
後、約10年で線量率は最大値となつている。しか
も、この時のイオン成分からの放射能寄与はクラ
ツド成分の約８倍となつており、配管表面の線量
を低減するためには、イオンの付着防止が重要で
あることが明らかである。

フエライト層を形成する際の放射性イオンの付
着速度Ｄ（cm²/s）はLister等（Nuclear Science
and Engineering vol 61、p.107（1976））の解析
によれば、フエライト層の厚さをｍ（cm）とすれ
ば、近似的に以下の式で与えられる時間変化をす
る。

Ｄ〓ｋｄｍ／ｄｔ ………(1) ここに、ｋ（cm）はフエライトの飽和溶解度およ
び固液分配系数に依存する比例定数であり、ｔ
（ｓ）は時間である。また、フエライト層の厚さ
は、時間と共に第３図に示されるように増加す
る。図の横軸には運転年数（年）、縦軸にはフエ
ライトの厚さ（ｇ/m²）および付着速度（cm/h）
がとつてありＤ、Ｅはそれぞれ、フエライトの厚
さ、付着速度を示している。この結果から、付着
速度を求めると、第３図に示したごとく、運転年
数の経過と共にフエライト層の厚さが増加するた
めに、付着速度は急激に低下していくことがわか
つた。

この結果より、フエライト層の厚さが大きい領
域ではイオンの付着速度が小さいことが明らかで
あり、したがつて、放射性イオンの付着を防止す
るためには、放射性物質を含まないフエライト層
を運転開始前に形成すればよいことが明らかであ
る。

第４図にあらかじめ形成されるフエライト層の
厚さに対し、30年間の運転中における配管表面線
量率最大値をイオンとクラツドに分けて示す。図
の横軸、縦軸には、それぞれ、あらかじめ形成さ
れるフエライトの厚さ（ｇ/m²）、配管表面線量率
最大値（mR/h）がとつてあり、Ｆ，Ｇは、それ
ぞれ、イオン、クラツドの場合を示している。こ
れからあらかじめ形成されるフエライト層の厚さ
を約５ｇ/m²とした場合、イオン成分からの線量
率寄与がクラツドの寄与と等しくなることが明ら
かである。したがつて、あらかじめ形成するフエ
ライト層の厚さは５ｇ/m²以上が最適である。

第５図は、本発明の鉄系構造材への放射性イオ
ンの付着防止方法の一実施例を実施するのに使用
される高温水循環供給装置の概略図で、１１は処
理配管、１２は処理配管１１にフエライト層を形
成するためのイオンの供給用のタンク、１３はフ
エライト層形成用のイオン源となる炭素鋼、１４
はフイルタ、１５は処理液循環ポンプ、１６はヒ
ータ、１７，１８は処理配管１１とフエライト層
形成を目的とする部分の含まれる系統とは別の、
新たに設置された処理液配管１９，２０との接続
具である。

この装置において、イオンの供給用のタンク１
１内の炭素鋼１３は供給タンク１１の開放端より
侵入する空気、あるいは、図の処理液循環ポンプ
１５の後段に設けた酸素供給口２１からの酸素に
よつて酸化される。そして循環水中に溶出した腐
食生成物をフイルタ１４を通してクラツドを除去
した後、高濃度のイオン状腐食生成物を含む循環
水を処理液循還ポンプ１５により処理配管１１に
供給する。処理配管１１はイオンの酸化によるフ
エライト層の形成を促進するためにヒータ１６で
加熱される。実験結果によると、水温500℃で運
転した場合、約１週間で５ｇ/m²のフエライト層
が形成できた。このように、処理配管１１はそれ
が使用される温度以上の高温水を流してフエライ
ト層の形成が促進される。

この実施例では、構造材の一部に対するフエラ
イト層の形成方法を示し、このように各部品ごと
にフエライト層を形成する方法が最も効率的であ
り、またこのようにしてフエライト層の形成され
た部品を溶接により接合する場合における溶接部
全体の占める割合は小さいので溶接によるフエラ
イト層の消滅の影響は無視し得るが、特に、必要
のある場合は、溶接して組立てられた状態でフエ
ライト層を形成することも可能である。

このように、運転開始前に所定の厚さにフエラ
イト層が形成された構造材においては、前述の如
く、イオンの付着量を小さくすることができるた
め、放射性腐食生成物の付着量の低減が可能とな
る。

また、他の実施例として、前述の如き方法で、
所定の厚さのフエライト層が形成された後、供給
タンク１２内の炭素鋼をNi、Mn、Cu、Zn、
Mg、Cd等の金属に変更するか、あるいは、これ
らの金属元素を含む合金に変更して、これらの金
属元素をイオンとして循環させると、フエライト
層中に固溶体として溶入させることができる。こ
のようにして形成されたフエライト層は前述の実
施例と同様の効果を有するのみならず、この処理
配管を使用した場合に、冷却水中の放射性イオン
がフエライト層中に拡散により入り込み固定され
るのを防ぐことができるため、放射性腐食生成物
の付着の低減をさらに効果的に行なうことができ
る。

本発明によれば、プラントの運転開始前に、配
管等特に放射性イオンが付着し易い構造材の表面
（冷却水が接する面）に放射性物質を含まないフ
エライト層を形成することにより、運転中に放射
性イオンがフエライト層中へ付着する量を大幅に
低減することができ、配管等の表面線量率を従来
の1/4以下にすることができる。

〔発明の効果〕

以上の如く、本発明の放射性イオンの付着防止
方法は、構造材表面に強固に付着する放射性腐食
生成物の付着量の低減を可能とするもので、産業
上の効果の大なるものである。

【図面の簡単な説明】

第１図は腐食生成物の付着機構を示す模式図、
第２図は原子力発電プラントの運転年数と配管表
面の線量率との関係を示すグラフ、第３図は同様
に運転年数に対する付着速度およびフエライト層
の厚さとの関係を示すグラフ、第４図はあらかじ
め形成されたフエライト層の厚さと放射性イオン
およびクラツドによる配管表面の線量率の最大値
との関係を示すグラフ、第５図は本発明の鉄系構
造材への放射性イオンの付着防止方法の一実施例
を実施するのに使用される高温水循環供給装置の
概略図である。 １……構造材、２……フエライト層、３……ク
ラツド、４……放射性イオン、１１……処理配
管、１２……供給タンク。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １ 放射性物質を含む水と接する鉄系構造材の前
   記水との接触面の一部ないし全面に対し、運転開
   始前に前記鉄系構造材を放射性物質を含まない水
   との接触下で腐食させることによつてフエライト
   層を形成することを特徴とする鉄系構造材への放
   射性イオンの付着防止方法。 ２ 前記フエライト層を前記鉄系構造材の使用温
   度以上の高温水を接触させることによつて形成す
   る特許請求の範囲第１項記載の鉄系構造材への放
   射性イオンの付着防止方法。 ３ 原子力発電プラントにおける放射性物質を含
   む冷却水と接する鉄系構造材において、前記冷却
   水とは別系統のループを形成するように設置され
   た水循環供給装置によりプラント組み立て後の前
   記鉄系構造材に前記フエライト層を形成させる特
   許請求の範囲第１項記載の鉄系構造材への放射性
   イオンの付着防止方法。 ４ 原子力発電プラントにおける放射性物質を含
   む冷却水と接する鉄系構造材において、プラント
   に組み立て前に放射性物質を含まない冷却水を前
   記鉄系構造材に接触させて前記フエライト層を形
   成させる特許請求の範囲第１項記載の鉄系構造材
   への放射性イオンの付着防止方法。 ５ 前記フエライト層の厚さを５ｇ/m²以上とし
   た特許請求の範囲第１項又は第３項又は第４項記
   載の鉄系構造材への放射性イオンの付着防止方
   法。 ６ 放射性物質を含む冷却水と接する前記鉄系構
   造材が原子炉再循環系配管である特許請求の範囲
   第３項又は第４項記載の原子力発電プラントにお
   ける鉄系構造材への放射性イオンの付着防止方
   法。 ７ 放射性物質を含む水と接する鉄系構造材の、
   前記水との接触面の一部ないし全面に対し、運転
   開始前に、ニツケル、マンガン、銅、亜鉛、マグ
   ネシウムおよびカドミウムから選ばれる少なくと
   も１種の金属元素を含むフエライト層を形成する
   ことを特徴とする鉄系構造材への放射性イオンの
   付着防止方法。 ８ ニツケル、マンガン、銅、亜鉛、マグネシウ
   ムおよびカドミウムから選ばれる金属元素イオン
   を含有せしめた高温水により処理する特許請求の
   範囲第７項記載の鉄系構造材への放射性イオンの
   付着防止方法。