JPS6144770A - 窒化珪素質焼結体の製法 - Google Patents
窒化珪素質焼結体の製法Info
- Publication number
- JPS6144770A JPS6144770A JP59166446A JP16644684A JPS6144770A JP S6144770 A JPS6144770 A JP S6144770A JP 59166446 A JP59166446 A JP 59166446A JP 16644684 A JP16644684 A JP 16644684A JP S6144770 A JPS6144770 A JP S6144770A
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- silicon nitride
- sintered body
- magnesium oxide
- powder
- weight
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Granted
Links
Landscapes
- Ceramic Products (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
（産業上の利用分野）
本発明は窒化珪素質焼結体の製法、特に、熱的及び機械
的性質の優れた窒化珪素質焼結体の製法に関する。
的性質の優れた窒化珪素質焼結体の製法に関する。
窒化珪素質焼結体は、機械的強度、耐クリープ性、耐熱
性、耐熱衝撃性、耐蝕性などの種々の熱的及び機械的性
質が優れているため、近年、高温機械部品、高温構造材
料、耐摩耗材料、耐蝕材料としての用途が期待されてい
る。
性、耐熱衝撃性、耐蝕性などの種々の熱的及び機械的性
質が優れているため、近年、高温機械部品、高温構造材
料、耐摩耗材料、耐蝕材料としての用途が期待されてい
る。
（従来の技術）
窒化珪素は極めて難焼結性の物質であり、それを単独で
焼結しても高密度焼結体を得ることば困難である。そこ
で、窒化珪素粉末に種々の酸化物粉末を添加して焼結す
ることにより高密度焼結体を製造する方法が提案されて
いる。上記酸化物粉末としては、例えば、マグネシウム
、アルミニラム、イツトリウムなどの酸化物が使用され
ている。
焼結しても高密度焼結体を得ることば困難である。そこ
で、窒化珪素粉末に種々の酸化物粉末を添加して焼結す
ることにより高密度焼結体を製造する方法が提案されて
いる。上記酸化物粉末としては、例えば、マグネシウム
、アルミニラム、イツトリウムなどの酸化物が使用され
ている。
特開昭５Ｅ１６４２７９号公報には、窒化珪素粉末に５
００Å以下の酸化マグネシウムを添加して焼結する方法
が開示されている。しかし、この方法で得られる窒化珪
素質焼結体の強度は実用」二未だ充分とは言いガい。
。
００Å以下の酸化マグネシウムを添加して焼結する方法
が開示されている。しかし、この方法で得られる窒化珪
素質焼結体の強度は実用」二未だ充分とは言いガい。
。
（発明が解決しようとする問題点）
一般に、焼結体の性質は、出発原料として使用された粉
末の特性及び製造履歴に大きく依存することが知られて
いる。従来、窒化珪素に焼結助剤としての酸化物を添加
すると、焼結促進効果は大きいものの、粒界に低融点の
ガラス相が析出し、得られる焼結体の高温における特性
が低下することが知られていた。ところが、本発明者ら
が、製造履歴の異なる種々の原料粉末を使用して、窒化
珪素質焼結体を調製し、その機械的強度を測定したとこ
ろ、イミド熱分解法により生成した窒化珪素粉末と、特
定の比表面積及び純度を有する酸化マグネシウム粉末と
の混合物から得られる成形品を焼結した場合には、従来
の常識とは異なり、高温まで優れた機械的性質を維持す
る焼結体が得られることを見いだした。
末の特性及び製造履歴に大きく依存することが知られて
いる。従来、窒化珪素に焼結助剤としての酸化物を添加
すると、焼結促進効果は大きいものの、粒界に低融点の
ガラス相が析出し、得られる焼結体の高温における特性
が低下することが知られていた。ところが、本発明者ら
が、製造履歴の異なる種々の原料粉末を使用して、窒化
珪素質焼結体を調製し、その機械的強度を測定したとこ
ろ、イミド熱分解法により生成した窒化珪素粉末と、特
定の比表面積及び純度を有する酸化マグネシウム粉末と
の混合物から得られる成形品を焼結した場合には、従来
の常識とは異なり、高温まで優れた機械的性質を維持す
る焼結体が得られることを見いだした。
（問題点を解決するための技術的手段）本発明は、全金
属不純物含有率０．５重量％以下、比表面積２０ｒｒｆ
／ｇ以上の酸化マグネシウム粉末２〜３０重量％と、残
部が、イミド熱分解法により生成した窒化珪素粉末とか
らなる混合物を成形し、得られる成形品を０． ５〜１
００ｋｇ／ｃｎｔの窒素ガス分圧を有する非酸化性雰囲
気中、１５００〜２０００℃の温度で焼結することを特
徴とする窒化珪素質焼結体の製法である。
属不純物含有率０．５重量％以下、比表面積２０ｒｒｆ
／ｇ以上の酸化マグネシウム粉末２〜３０重量％と、残
部が、イミド熱分解法により生成した窒化珪素粉末とか
らなる混合物を成形し、得られる成形品を０． ５〜１
００ｋｇ／ｃｎｔの窒素ガス分圧を有する非酸化性雰囲
気中、１５００〜２０００℃の温度で焼結することを特
徴とする窒化珪素質焼結体の製法である。
本発明で使用される窒化珪素粉末は、イミド熱分解法に
より生成した窒化珪素粉末である。本発明におけるイミ
ド熱分解法とは、シリコンジイミド、シリコンテトラア
ミド及びシリコンニトロジエンイミドからなる群から選
ばれる含窒素シラン化合物の熱分解による窒化珪素粉末
の製造法を意味する。上述した含窒素シラン化合物は、
公知の方法、例えば、四塩化珪素、四臭化珪素、四沃化
珪１（７）ヨウなハロゲン化珪素とアンモニアとヲ気相
で反応させる方法、液状のハロゲン化珪素と液体アンモ
ニアとを反応させる方法によって調製することができる
。
より生成した窒化珪素粉末である。本発明におけるイミ
ド熱分解法とは、シリコンジイミド、シリコンテトラア
ミド及びシリコンニトロジエンイミドからなる群から選
ばれる含窒素シラン化合物の熱分解による窒化珪素粉末
の製造法を意味する。上述した含窒素シラン化合物は、
公知の方法、例えば、四塩化珪素、四臭化珪素、四沃化
珪１（７）ヨウなハロゲン化珪素とアンモニアとヲ気相
で反応させる方法、液状のハロゲン化珪素と液体アンモ
ニアとを反応させる方法によって調製することができる
。
イミド熱分解法による窒化珪素粉末の製造においては、
製造条件の精密な制御により、種々の粒子形態の粉末を
生成させることが可能である。本発明は、これらのすべ
ての粉末に適用することができるが、中でも、比表面積
５ ％ ／ ｇ以上の粒状窒化珪素粉末を使用すること
が、機械的特性の優れた焼結体を安定的に製造するうえ
で好ましい。
製造条件の精密な制御により、種々の粒子形態の粉末を
生成させることが可能である。本発明は、これらのすべ
ての粉末に適用することができるが、中でも、比表面積
５ ％ ／ ｇ以上の粒状窒化珪素粉末を使用すること
が、機械的特性の優れた焼結体を安定的に製造するうえ
で好ましい。
本発明において使用される酸化マグネシウムは、比表面
積が２０ ｇ ／ ｒｄ以上であるという条件と、全金
属不純物含有率が０．５重量％以下であるという条件と
を満足する必要があり、いづれがを満足しない場合には
、得られる焼結体の強度が低下する。このような酸化マ
グネシウムとしては、脱炭酸と脱硼酸処理を施した海水
を精製石灰乳と反応させることにより生成する水酸化マ
グネシウムを焼成することにより得られる高純度海水酸
化マグネシウムが好ましく使用される。
積が２０ ｇ ／ ｒｄ以上であるという条件と、全金
属不純物含有率が０．５重量％以下であるという条件と
を満足する必要があり、いづれがを満足しない場合には
、得られる焼結体の強度が低下する。このような酸化マ
グネシウムとしては、脱炭酸と脱硼酸処理を施した海水
を精製石灰乳と反応させることにより生成する水酸化マ
グネシウムを焼成することにより得られる高純度海水酸
化マグネシウムが好ましく使用される。
酸化マグネシウム粉末と窒化珪素粉末との量比は、両者
の混合物に対して、酸化マグネシウム粉末が２〜３０重
量％、好ましくは３〜１５重量％である。酸化マグネシ
ウム粉末の使用量が３０重量％より多いと、得られる焼
結体の高温強度が低下し、その使用量が２重量％より少
ないと、焼結促進効果が認められず、高密度の焼結体が
得られない。
の混合物に対して、酸化マグネシウム粉末が２〜３０重
量％、好ましくは３〜１５重量％である。酸化マグネシ
ウム粉末の使用量が３０重量％より多いと、得られる焼
結体の高温強度が低下し、その使用量が２重量％より少
ないと、焼結促進効果が認められず、高密度の焼結体が
得られない。
酸化マグネシウム粉末と窒化珪素粉末とを混合する方法
については特に制限はなく、それ自体公知の方法、例え
ば、両者を乾式混合する方法、両者をメタノール、エタ
ノールなどの有機溶媒中で湿式混合した後、有機溶媒を
除去する方法などを採用することができる。
については特に制限はなく、それ自体公知の方法、例え
ば、両者を乾式混合する方法、両者をメタノール、エタ
ノールなどの有機溶媒中で湿式混合した後、有機溶媒を
除去する方法などを採用することができる。
窒化珪素粉末と酸化マグネシウム粉末との混合物は、そ
れ自体公知の方法で各種成形品に成形される。成形法の
例としては、金型プレス法、う八−プレス法、射出成形
法、押出成形法、及び泥しよう鋳込法が挙げられる。
れ自体公知の方法で各種成形品に成形される。成形法の
例としては、金型プレス法、う八−プレス法、射出成形
法、押出成形法、及び泥しよう鋳込法が挙げられる。
本発明においては、上記成形方法で得られる成形品を窒
素ガスを含有する非酸化性雰囲気中にて焼結する。
素ガスを含有する非酸化性雰囲気中にて焼結する。
焼結温度は１５００〜２ｏｏｏ℃、好ましくは１６００
〜１８００ ’Ｃである。焼結温度が下限より低いと高
密度の焼結体を得ることができず、焼結温度が上限より
高いと窒化珪素自体の分解及び異常粒成長が起こる。
〜１８００ ’Ｃである。焼結温度が下限より低いと高
密度の焼結体を得ることができず、焼結温度が上限より
高いと窒化珪素自体の分解及び異常粒成長が起こる。
焼結は０．５〜Ｉ ＯＯｋｇ／ｃｔの窒素ガス分圧を有
する非酸化性雰囲気中で行われる。窒素ガス以外の非酸
化性ガスの具体例としては、ヘリウムガス、アルゴンガ
ス、水素ガス、アンモニアガス及び−酸化炭素ガスが挙
げられる。
する非酸化性雰囲気中で行われる。窒素ガス以外の非酸
化性ガスの具体例としては、ヘリウムガス、アルゴンガ
ス、水素ガス、アンモニアガス及び−酸化炭素ガスが挙
げられる。
（発明の効果）
特定の比表面積及び純度を有する酸化マグネシウムとイ
ミド熱分解法により生成した窒化珪素との混合物から得
られる成形品を焼結する本発明によれば、後述する実施
例の結果かられかるように、優れた物性を有する窒化珪
素質焼結体を得ることができる。
ミド熱分解法により生成した窒化珪素との混合物から得
られる成形品を焼結する本発明によれば、後述する実施
例の結果かられかるように、優れた物性を有する窒化珪
素質焼結体を得ることができる。
（実施例及び比較例）
以下に実施例及び比較例を示す。
実施例及び比較例において、焼結体の嵩密度はアルキメ
デス法によって測定し、理論密度に対する百分率で示し
た。焼結体の曲げ強度は、ＪＩＳＲ１６０１に従い、焼
結体から３Ｘ４Ｘ４０闘の棒状試験片を切り出し、表面
をダイアモンドホイールにて長軸方向に研磨した後、ス
パン３０顛、クロスへラドスピード０．５１１／分の条
件で室温及び１３００℃で３点曲げ試験を行うことによ
り測定した。試験片の個数は室温用に３０本、１３００
℃用に１０本とし、値はそれらの平均値で示した。
デス法によって測定し、理論密度に対する百分率で示し
た。焼結体の曲げ強度は、ＪＩＳＲ１６０１に従い、焼
結体から３Ｘ４Ｘ４０闘の棒状試験片を切り出し、表面
をダイアモンドホイールにて長軸方向に研磨した後、ス
パン３０顛、クロスへラドスピード０．５１１／分の条
件で室温及び１３００℃で３点曲げ試験を行うことによ
り測定した。試験片の個数は室温用に３０本、１３００
℃用に１０本とし、値はそれらの平均値で示した。
以下の記載において「％」はすべて「重量％」を示す。
実施例１〜３
高純度海水酸化マグネシム粉末（比表面積：２５ｎ？／
ｇ、、Ｆｅ：２８０ｐｐｍ、Ｃａ：１５００ｐｐｍ、Ｂ
：６０ｐｐｍ、Ｓｉ：５００ｐｐｍ、Ａｌ：２ｓｏｐｐ
ｍ、全金属不純物含有率：３０００ｐｐｍ以下）とシリ
コンジイミドの熱分解により合成した比表面積９．８ｍ
／ｇの粒状窒化珪素粉末とを、第１表に記載の割合で窒
化珪素製ボールミルに仕込み、エタノール中で湿式混合
した後、乾燥して、粉末混合物を得た。
ｇ、、Ｆｅ：２８０ｐｐｍ、Ｃａ：１５００ｐｐｍ、Ｂ
：６０ｐｐｍ、Ｓｉ：５００ｐｐｍ、Ａｌ：２ｓｏｐｐ
ｍ、全金属不純物含有率：３０００ｐｐｍ以下）とシリ
コンジイミドの熱分解により合成した比表面積９．８ｍ
／ｇの粒状窒化珪素粉末とを、第１表に記載の割合で窒
化珪素製ボールミルに仕込み、エタノール中で湿式混合
した後、乾燥して、粉末混合物を得た。
粉末混合物を１ 、 ５ ｔｏｎ ／ｃｔの圧力でラノ
λ−プレス成形して、直径１２５＋＋ｍの円板状成形体
を作成した。次ぎに、成形体を窒化珪素−窒化硼素−酸
化マグネシウム（重量比 ５０：２５：２５）混合粉末
中に埋づめ、電気炉にて第１表に記載の条件で焼結する
ことにより、窒化珪素質焼結体を得た。、 得られた焼結体の評価結果を第２表に示す。
λ−プレス成形して、直径１２５＋＋ｍの円板状成形体
を作成した。次ぎに、成形体を窒化珪素−窒化硼素−酸
化マグネシウム（重量比 ５０：２５：２５）混合粉末
中に埋づめ、電気炉にて第１表に記載の条件で焼結する
ことにより、窒化珪素質焼結体を得た。、 得られた焼結体の評価結果を第２表に示す。
比較例１
窒化珪素として、直接窒化法により合成された窒化珪素
粉末（比表面積：１７ｒｄ／ｇ）を使用した以外は実施
例１と同様な方法を繰り返した。結果を第２表に示す。
粉末（比表面積：１７ｒｄ／ｇ）を使用した以外は実施
例１と同様な方法を繰り返した。結果を第２表に示す。
比較例２
酸化マグネシウムとして、比表面積が１５ｄ／ｇ、全金
属不純物含有率が１１００００ｐｐ以上（Ｆｅ：６００
ｐｐｍ、Ｃａニア２００ｐｐｍ、Ｓｉ：１５００ｐｐｍ
、、Ａｌ：４００ｐｐｍ、Ｂ：２００ｐｐｍ）である酸
化マグネシウム粉末を使用した以外は実施例１と同様な
方法を繰り返した。結果を第２表に示す。
属不純物含有率が１１００００ｐｐ以上（Ｆｅ：６００
ｐｐｍ、Ｃａニア２００ｐｐｍ、Ｓｉ：１５００ｐｐｍ
、、Ａｌ：４００ｐｐｍ、Ｂ：２００ｐｐｍ）である酸
化マグネシウム粉末を使用した以外は実施例１と同様な
方法を繰り返した。結果を第２表に示す。
第 １ 表
Claims (1)
- 全金属不純物含有率０．５重量％以下、比表面積２０ｍ
＾２／ｇ以上の酸化マグネシウム粉末２〜３０重量％と
、残部が、イミド熱分解法により生成した窒化珪素粉末
とからなる混合物を成形し、得られる成形品を０．５〜
１００ｋｇ／ｃｍ＾２の窒素ガス分圧を有する非酸化性
雰囲気中、１５００〜２０００℃の温度で焼結すること
を特徴とする窒化珪素質焼結体の製法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59166446A JPS6144770A (ja) | 1984-08-10 | 1984-08-10 | 窒化珪素質焼結体の製法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59166446A JPS6144770A (ja) | 1984-08-10 | 1984-08-10 | 窒化珪素質焼結体の製法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6144770A true JPS6144770A (ja) | 1986-03-04 |
| JPH0143711B2 JPH0143711B2 (ja) | 1989-09-22 |
Family
ID=15831554
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP59166446A Granted JPS6144770A (ja) | 1984-08-10 | 1984-08-10 | 窒化珪素質焼結体の製法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6144770A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH01176718A (ja) * | 1987-12-28 | 1989-07-13 | Kiyouraku Sangyo Kk | コイン給送コンベアー |
| FR2669919A1 (fr) * | 1990-11-29 | 1992-06-05 | Bayer Ag | Materiau fritte a base de si3n4 et son procede de production. |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2020241535A1 (ja) | 2019-05-31 | 2020-12-03 | 富士フイルム株式会社 | 光センサおよびセンシング装置 |
| KR20220041863A (ko) | 2019-08-29 | 2022-04-01 | 후지필름 가부시키가이샤 | 조성물, 막, 근적외선 차단 필터, 패턴 형성 방법, 적층체, 고체 촬상 소자, 적외선 센서, 화상 표시 장치, 카메라 모듈, 및, 화합물 |
| EP4024096A4 (en) | 2019-08-30 | 2022-12-14 | FUJIFILM Corporation | COMPOSITION, FILM, OPTICAL FILTER AND PRODUCTION METHOD THEREOF, SEMICONDUCTOR IMAGING ELEMENT, INFRARED SENSOR AND SENSOR MODULE |
Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS54124898A (en) * | 1978-03-22 | 1979-09-28 | Toyo Soda Mfg Co Ltd | Preparation of silicon nitride |
| JPS5864279A (ja) * | 1981-10-12 | 1983-04-16 | 住友電気工業株式会社 | 非酸化物セラミツクス焼結体 |
-
1984
- 1984-08-10 JP JP59166446A patent/JPS6144770A/ja active Granted
Patent Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS54124898A (en) * | 1978-03-22 | 1979-09-28 | Toyo Soda Mfg Co Ltd | Preparation of silicon nitride |
| JPS5864279A (ja) * | 1981-10-12 | 1983-04-16 | 住友電気工業株式会社 | 非酸化物セラミツクス焼結体 |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH01176718A (ja) * | 1987-12-28 | 1989-07-13 | Kiyouraku Sangyo Kk | コイン給送コンベアー |
| FR2669919A1 (fr) * | 1990-11-29 | 1992-06-05 | Bayer Ag | Materiau fritte a base de si3n4 et son procede de production. |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0143711B2 (ja) | 1989-09-22 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| JPS60221365A (ja) | 高強度炭化珪素焼結体の製造法 | |
| JPS5913442B2 (ja) | 高純度の型窒化珪素の製造法 | |
| JPS6144770A (ja) | 窒化珪素質焼結体の製法 | |
| JPH0476924B2 (ja) | ||
| JPS6111886B2 (ja) | ||
| JP2907366B2 (ja) | 結晶質窒化珪素粉末の製造法 | |
| JP2525432B2 (ja) | 常圧焼結窒化硼素系成形体 | |
| JPH0569765B2 (ja) | ||
| US7314593B2 (en) | Process for preparing improved silicon carbide powder | |
| JPH01103960A (ja) | 窒化ホウ素焼結体の製造法 | |
| JP2907367B2 (ja) | 結晶質窒化珪素粉末の製造法 | |
| JPS5891065A (ja) | 炭化珪素質セラミツクス焼結体の製造法 | |
| JPH01131072A (ja) | 高温耐食性焼結材料の製造方法 | |
| JPH0455142B2 (ja) | ||
| JPS61168567A (ja) | 炭化珪素焼結体の製造方法 | |
| JPS61242905A (ja) | α型窒化ケイ素粉末の製造方法 | |
| JP2635695B2 (ja) | α−窒化ケイ素粉末の製造方法 | |
| JPH01131069A (ja) | 複合常圧焼結成形体 | |
| EP0179670A2 (en) | Production of silicon carbide cobweb whiskers | |
| JPS6227003B2 (ja) | ||
| JPS6227004B2 (ja) | ||
| JPH10316469A (ja) | 珪窒化マグネシウム粉末及びその製造方法 | |
| JPS616179A (ja) | 窒化珪素質焼結体の製法 | |
| JPS6340771A (ja) | 六方晶窒化硼素の常圧高密度複合焼結体およびその製造方法 | |
| JPS59152271A (ja) | 高密度窒化珪素反応焼結体を製造する方法 |