JPS6131140B2

JPS6131140B2 -

Info

Publication number: JPS6131140B2
Application number: JP13168476A
Authority: JP
Inventors: Shigenobu Ishihara
Original assignee: Showa Denko KK
Current assignee: Resonac Holdings Corp
Priority date: 1976-11-04
Filing date: 1976-11-04
Publication date: 1986-07-18
Also published as: JPS5357246A

Description

【発明の詳細な説明】

〔〕発明の背景本発明は接着性のすぐれたポリエチレン系樹脂
組成物に関するものである。さらにくわしくは、
(A)ポリエチレン系樹脂、(B)未架橋ゴム、(C)不飽和
カルボン酸またはその無水物、(D)有機過酸化物お
よび(E)酸もしくはアルカリの存在下で縮合または
重付加可能な有機化合物とを上記のポリエチレン
系樹脂の融点以上の温度で混合することにより得
られる接着性のすぐれたポリエチレン系樹脂組成
物に関するものである。ポリエチレン系樹脂は種々のすぐれた特性を有
しているため、多方面にわたつて使用されている
ことは周知である。しかしながら、各種の物質に
対する接着性が良好でないこともよく知られてい
る。そのため、この樹脂に少量の石油樹脂、ブチ
ルゴムまたはポリイソブチレンを配合する方法、
あるいはこの樹脂に電離性放射線照射、コロナ放
電、オゾン酸化および高温処理のごとき活性化処
理方法などを施すことによつて、他の物質（被着
物）との濡れを良くし、接着性を高める方法が提
案されている。しかし、上記の方法では、他の物質との接着性
をある程度改善することができるけれども、実用
上、接着力が不充分であつたり、前記の活性化処
理方法に設備費がかさんだり、接着に要する時間
が長かつたり、あるいは被着体の形状などに制限
されたりするなどの欠点があるため、かならずし
も満足すべき方法であるとは云い難い。また、他の改質方法としては、前記重合体を酸
または酸無水物の存在下で処理する方法（たとえ
ば、特公昭39−21109号、同42−10757号、同44−
8723号、エチレンと無水マレイン酸またはアクリ
ル酸との共重合体を使用する方法（特公昭38−
23341号）およびグラフト共重合体を使用する方
法（たとえば、特公昭45−27235号、特開昭48−
28092号、同48−46689号、同50−32287号）など
が提案されている。しかしながら、これらの改質
方法でも、実施上はかならずしも満足できる接着
性が得られるわけではなく、しかもこのような改
資物を製造するさいに溶剤を使うため、設備や環
境上の点から問題を生じる。前記の方法とは別に、溶剤を使用しないで、溶
融状態でポリオレフインをカルボン酸で変性する
方法も提案されている。しかしながら、ポリオレ
フインとカルボン酸とを単に溶融状態で混練する
だけでは、接着性のすぐれた組成物を得ることは
できない。そのため、有機過酸化物をさらに添加
（配合）して、接着性の改良を計る方法も提案さ
れている。しかし、他の物質（とりわけ、金属）
に対する接着性はまだ不充分であるばかりでな
く、その用途も限られている。〔〕発明の目的および効果 (a) 目的本発明者らは、ポリエチレン系樹脂の簡易な
接着性の改良方法について種々探索した結果、 (A) 100重量部のポリエチレン系樹脂 (B) １〜100重量部の未架橋ゴム (C) 0.01〜20.0重量部の不飽和カルボン酸また
はその無水物、 (D) 0.0005〜0.5重量部の有機過酸化物および (E) 0.2〜20.0重量部の酸もしくはアルカリの
存在下で縮合または重付加可能な有機化合物とを上記のポリエチレン系樹脂の融点以上の温
度で混合することにより、接着性のすぐれたポ
リエチレン系樹脂組成物が得られることを見出
し、本発明に到達した。 (b) 効果本発明により得られる組成物は、金属ばかり
でなく、木材、紙、繊維、ガラス、他の無機
物、ポリオレフイン重合体のごとき各種プラス
チツクおよびゴム類にもなんら活性化処理する
ことなく、強固に接着することができる。さら
に、本発明により得られる組成物は、一般に合
成樹脂の分野において使用されている押出機お
よびロールのごとき混合機を用いて溶融状態で
容易に製造することが可能である。〔〕発明の具体的な説明 (a) ポリエチレン系樹脂本発明において使用されるポリエチレン系樹
脂は、低密度ないし高密度（密度 0.90〜0.98
ｇ/c.c.）のエチレン単重合体ならびにエチレン
と多くとも10重量％（好ましくは、５重量％以
下）の他の単量体（たとえば、プロピレンおよ
びブテン−１のごときα−オレフイン、ブタジ
エン、酢酸ビニル、メタアクリル酸エステル
類、アクリル酸エステル類）との共重合体があ
げられる。これらのポリエチレン系樹脂のう
ち、本発明の効果が特に顕著なあらわれるの
は、高密度エチレン単重合体およびエチレンと
α−オレフインとの共重合体である。 (b) 未架橋ゴム本発明において用いられる未架橋ゴムとして
は、未架橋のエチレン−プロピレン共重合ゴ
ム、エチレン−プロピレン−ジエン三元共重合
ゴム、ブチルゴム、ブタジエンゴム、天然ゴ
ム、ブタジエンもしくはイソプレンとスチレン
とのランダムまたはブロツク共重合ゴム、ブタ
ジエン−アクリロニトリル共重合ゴム、クロロ
プレンゴム、塩素化ポリエチレンゴム、ウレタ
ンゴム、アクリルゴム、エチレン−酢酸ビニル
共重合ゴムなどがあげられる。これらの未架橋
ゴムのうちで特に有効なものとしては、エチレ
ン−プロピレン共重合ゴム、エチレン−プロピ
レン−ジエン三元共重合ゴム、ブチルゴム、ブ
タジエンゴム、天然ゴム、スチレン−ブタジエ
ン共重合ゴムおよびエチレン−酢酸ビニル共重
合ゴムのごとき分子中に強い極性基をもたない
未架橋状態のゴムである。架橋ゴムを用いた場
合、前記ポリエチレン系樹脂と均一に混合する
ことができないため、本発明には使用すること
ができない。 (c) 不飽和カルボン酸または無水物また、本発明において使われる不飽和カルボ
ン酸またはその無水物のうち、不飽和カルボン
酸は、一般には、その一般式が（）、（）お
よび（）式で示されるものである。（ただし、R¹、R²、R³、R⁴およびR⁵は同一でも
異種でもよく、R¹およびR²は水素原子、炭素
数が多くとも４個のアルキル基またはフエニル
基であり、R³、R⁴およびR⁵は水素原子または
炭素数が多くとも４個のアルキル基であり、ｎ
は１ないし５の整数である。）（）式で示される不飽和カルボン酸の代表
例としては、アクリル酸、メタアクリル酸、ク
ロトン酸および桂皮酸があげられ、（）式で
示される不飽和カルボン酸の代表例としては、
フマール酸、マレイン酸およびシトラコン酸が
あげられ、さらに（）式で示される不飽和カ
ルボン酸の代表例としては、イタコン酸および
２−メチレングルタール酸があげられる。な
お、これらの不飽和カルボン酸から導かれる酸
無水物も同様に用いることができる。 (d) 有機過酸化物さらに、本発明において使用される有機過酸
化物としては、その１分間の半減期を得るため
の分解温度が100℃以上のものが好ましく、特
に、130℃以上のものが好適である。上記分解
温度が100℃以下のものは、その取扱いが困難
であるばかりでなく、使用した効果もあまり認
められないから望ましくない。上記のことか
ら、本発明において用いられる有機過酸化物の
うち、好適な代表例としては、１・１−ビス−
第三級−ブチルパーキオシ−３・３・５−トリ
メチルシクロヘキサンのごときケトンパーオキ
シド、ジクミルパーオキシドのごときジアルキ
ルパーオキシド、２・５−ジメチルヘキサン−
２・５−ジハイドロパーオキシドのごときハイ
ドロパーオキシド、ベンゾイルパーオキシドの
ごときジアシルパーオキシド、２・５−ジメチ
ル−２・５−ジベンゾイル−オキシヘキサンの
ごときパーオキシエステルがあげられる。 (e) 縮合または重付加可能な有機化合物本発明において用いられる酸もしくはアルカ
リの存在下で縮合または重付加可能な有機化合
物の代表例としては、分子内に平均一個より多
くの１・２−エポキシ基（末端エポキシ基）を
有するポリエポキシド類（一般には、分子量は
300ないし3000）、メチロール基を有するメチロ
ール系化合物、イソシアネート系化合物および
フエノール系化合物とアルデヒド系化合物との
共縮合物があげられる。ポリエポキシド類は（）式で示される置換
または非置換のグリシジルエーテル基を分子内
に含有するグリシジルエーテル系化合物、
（）式で示される置換または非置換のグリシ
ジルエステル基を分子内に含有するグリシジル
エステル系化合物および（）式で示される置
換または非置換の窒素含有ポリエポキシド類が
あげられる。（ただし、Ｚは水素原子または炭素数が多くと
も４個のアルキル基）グリシジルエーテル系化合物はエポキシ化合
物（一般には、エピクロルヒドリン）と多価ア
ルコールまたはポリフエノールとを反応させる
ことにより得られるものであり、工業的にはエ
ピクロルヒドリンと２・２−ビス−（Ｐ−ヒド
ロキシフエニル）プロパン（ビスフエノール
Ａ）とを共縮合することによつて製造されてい
る。また、グリシジルエステル系化合物はエポ
キシ化合物とジカルボン酸（たとえば、フタル
酸）もしくはポリカルボン酸またはそれらの無
水物とを反応することによつて得られるもので
ある。さらに、窒素含有ポリエポキシド類はエ
ポキシ化合物とアミン系化合物とを反応するこ
とによつて得られるものである。これらのポリ
エポキシド類は一般にはエポキシ樹脂と云われ
るものである。これらのポリエポキシド類の製
造方法は広く知られている（たとえば、垣内
弘著、“エポキシ樹脂”第51頁、昭晃堂、昭和
45年発行）。メチロール系化合物は一般には炭素数が多く
とも10個のアルデヒド系化合物またはそのハロ
ゲン置換アルデヒドと尿素もしくはその誘導体
あるいはメラミンまたは炭素数が多くとも８個
のアルキル基もしくはアリール（aryl）基が１
〜４個置換されたメラミンとを共縮合すること
によつて得られるものであり、アミノ樹脂の中
間生成物（未硬化のもの）である。このメチロ
ール系化合物の製造方法については広く知られ
ている〔たとえば、三輪一郎他著、プラスチツ
ク材料構座、“ユリア・メラミン樹脂”第38〜
第46頁（日刊工業新聞社、昭和44年発行）に記
載されている〕。さらに、イソシアネート系化合物はイソシア
ネール基を末端に少なくとも二個有するもので
あり、ポリエーテル類（たとえば、ポリエチレ
ングリコール）および二塩基酸類（たとえば、
アジピン酸）とグリコール類（たとえば、エチ
レングリコール）とを反応させることによつて
得られるポリエステルグリコール類のごとき末
端に水酸基を有する化合物と重縮合してポリウ
レタンを生成する化合物である。代表例として
は、ｍ−フエニレンジイソシアネート、Ｐ・
P′−メチレンジフエニルジイソシアネート、４
−クロロ−１・３−フエニレンジイソシアネー
ト、１・５−ナフタレンジイソシアネート、テ
トラーまたはヘキサメチレンジイソシアネー
ト、シクロヘキシレンジイソシアネートおよび
ベンゼントリイソシアネートがあげられる。他
の代表例は村橋俊介など著、“合成高分子”第
５巻第355頁、（朝倉書店、昭和50年発行）に記
載されている。その上、フエノール系化合物とアルデヒド系
化合物との共縮合物はこれらの化合物の酸の存
在下で共縮合することによつて得られるノボラ
ツク樹脂およびアルカリ性化合物の存在下で共
縮合することによつて得られるレゾール樹脂に
大別される。これらの樹脂はさらに硬化されて
フエノール樹脂として広く知られているもので
ある。前記の樹脂の製造方法はたとえば村山新
一著、プラスチツク構座“フエノール樹脂”第
141〜第146頁（日刊工業新聞社、昭和45年発
行）に記載されている。 (f) 混合割合（配合割合）本発明において、100重量部のポリエチレン
系樹脂に対する未架橋ゴムの混合割合は１〜
100重量部であり、２〜50重量部が好ましく、
特に、３〜30重量部が好適である。100重量部
のポリエチレン系樹脂に対する未架橋ゴムの混
合割合が１重量部以下では、得られる組成物の
接着性の改良効果が不十分であり、一方、100
重量部以上では、経済的な問題ばかりでなく、
得られる組成物の接着強度の耐熱性が大幅に低
下するため好ましくない。 100重量部のポリエチレン系樹脂に対する不
飽和カルボン酸またはその無水物の混合割合は
0.01〜20.0重量部であり、0.05〜10.0重量部が
好ましく、とりわけ、0.1〜5.0重量部が好適で
ある。100重量部のポリエチレン系樹脂に対す
る不飽和カルボン酸またはその無水物の混合割
合が0.01重量部以下では、すぐれた接着性を有
する組成物が得られず、他方、20.0重量部以上
使用したとしても、それだけの効果があらわれ
るわけではなく、むしろポリエチレン系樹脂本
来の特性を損つたり、混合時の作業性を悪化す
るなどのため望ましくない。また、100重量部のポリエチレン系樹脂に対
する有機過酸化物の混合割合は、0.0005〜0.5
重量部であり、0.001〜0.1重量部が好ましく、
特に、0.002〜0.05重量部が好適である。100重
量部のポリエチレン系樹脂に対する有機過酸化
物の混合割合が0.0005重量部以下では、混合し
た効果がほとんど認められず、一方、0.5重量
部以上では、得られる組成物の熱安定性が極め
て悪くなるため好ましくない。さらに、100重量部のポリエチレン系樹脂に
対する縮合または重付加可能な有機化合物の混
合割合は、0.2〜20.0重量部であり、0.2〜10.0
重量部が望ましく、とりわけ0.2〜5.0重量部が
好適である。100重量部のポリエチレン系樹脂
に対するこの有機化合物の混合割合が20.0重量
部以上では、ポリエチレン系樹脂に対する混和
性が悪くなり、むしろ、得られる組成物の接着
性が低下するために望ましくない。 (g) 混合方法およびその条件など本発明の組成物を得るには、前記の「ポリエ
チレン系樹脂、未架橋ゴム、不飽和カルボン酸
またはその無水物、有機過酸化物および酸もし
くはアルカリの存在下で縮合または重付加可能
な有機化合物」（以下「混合成分」と云う）を
ロール、ニーダー、押出機およびバンバリーミ
キサーのごとき混合機を用いて溶融混練りする
だけでその目的を達成することができる。この
場合、溶融混練りする温度は、ポリエチレン系
樹脂の融点以上であり、300℃以下が望まし
く、とりわけ、150〜250℃の範囲が好適であ
る。以上の方法によつて本発明の組成物を得ること
ができるけれども、溶融混練りする前に、ヘンシ
エルミキサー、リボン型ミキサーおよびタンブラ
ー型ミキサーの混合機を用いてあらかじめドライ
ブレンドしてもよい。また、必要に応じて、混合
成分の一部あるいは全部を含むマスターバツチを
あらかじめ作成してもよい。特に、本発明の組成
物を押出機を用いて得るさいに、未架橋ゴムをそ
のまま使用すれば、均一な組成物を得ることが出
来かねることがあるため、未架橋ゴムはポリエチ
レン系樹脂の一部あるいは全部とあらかじめ混練
りしておくほうが望ましい。本発明によつて得られるポリエチレン系樹脂組
成物は、そのまま使用することができるが、この
ポリエチレン系樹脂にさらに一般に用いられてい
る熱安定剤、紫外線吸収剤、着色剤および滑剤の
ごとき添加剤を配合してもよい。さらに、粘着付
与剤を配合してもよいことはもちろんである。 (h) 本発明の組成物の使用方法および用途本発明によつて得られる組成物は、そのまま
フイルムなどに成形して用いることができる
が、共押出用樹脂としても適している。また、
一般のオレフイン系樹脂などにブレンドするこ
とによつてこれらの樹脂の改質用樹脂として使
用することも可能である。本発明にしたがつて得られる組成物は、前記
したごとく、金属はもとより、木材、紙、繊
維、ガラス、他の無機物、ポリオレフイン系重
合体を初めとする各種プラスチツクやゴムなど
の物品に対して強固に接着することができる。
また、接着を行なうさいの被着物の形状の代表
例としては、粉末状、フイルム状、箔状、シー
ト状、パイプ状、線状、棒状、繊維状などがあ
げられる。接着する方法としては、アイロンな
どで押圧することも可能であるが、工業的には
加熱プレス、加熱ロール、共押出などを使用す
るのが好ましい。〔〕実施例および比較例以下、本発明を実施例によつてさらにくわしく
説明する。なお、実施例および比較例において、接着力の
測定はASTM D903−49の方法にしたがい、180
゜方向における剥離強度を引張り速度100mm／分
で測定した。実施例１ 10重量部のエチレン−プロピレン共重合ゴム
（エンジヨイ社製、商品名ビスタロン 404、プ
ロピレン含量 57重量％）と10重量部の低密度ポ
リエチレン〔昭和油化社製、商品名シヨウレツ
クス F113、密度 0.921ｇ/cm³、メルトインデ
ツクス（JIS K6760にしたがつて測定）1.5ｇ／
10分〕とを120℃の温度に設定した直径が６イン
チのロールを使用して５分間混練し、これをシー
トカツターでペレツト状にした（以下「混練物
Ａ」と云う）。一方、0.5重量部のフマル酸、0.01重量部のジ
クミルパーオキサイドおよび0.2重量部のビスフ
エノール型エポキシ樹脂（昭和電工社製、商品名
シヨウダイン 428、エポキシ当量 185、粘度
12000センチポイズ）を9.29重量部の粉末状の
高密度ポリエチレン（昭和油化社製商品名シ
ヨウレツクス SS6008、密度0.9 58 ｇ/cm³、メ
ルトインデツクス 0.8ｇ／10分）に加え、ヘン
シエルミキサーを用いて２分間ドライブレンドし
た（以下「混合物Ｂ」と云う）。 20重量部の混練物Ａと10重量部の混合物Ｂとを
70重量部の高密度ポリエチレン（昭和油化社製、
商品名シヨウレツクス F6050C、密度 0.960
ｇ/cm³、メルトインデツクス 5.0ｇ／10分、以下
「高密度ポリエチレンＡ」と云う）にタンブラー
型ミキサーを使つて５分間ドライブレンドした。
得られた混合物を210℃の温度に設定した押出機
（ダイス直径 40mm）で混練りを行ないながらペ
レツトを作成した。得られたペレツトを170℃の
温度に設定したインフレーシヨン成形機を使用
し、厚さが50ミクロンのフイルムに成形した。こ
のフイルムを第１表に示す各種被着体の間にはさ
み、熱プレス機を用いて第１表に示す接着条件で
接着した後、圧着物の接着力（剥離強度）を測定
した。その結果を第１表に示す。

【表】実施例２〜14、比較例１実施例１において用いたエチレン−プロピレン
共重合ゴムのかわりに、ムーニー粘度が40のエチ
レン−プロピレン−エチリデン．ノルボルネン三
元共重合ゴム（三井石油化学工業社製、商品名
三井EPT 3045、沃素価 12、以下「EPDM」と
云う）、ムーニー粘度が47のスチレン−ブタジエ
ンブロツク共重合ゴム〔日本エラストマー社製、
商品名ソルプレン 1205、スチレン含有量 25
重量％、以下「SBR（）と云う〕、ムーニー粘
度が58のスチレン−ブタジエンランダム共重合ゴ
ム〔日本エトラマー社製商品名ソルプレン
1204、スチレン含有量 25重量％、以下「SBR
（）」と云う〕、ムーニー粘度が80のアクリロニ
トリル−ブタジエン共重合ゴム（日本ゼオン社
製、商品名ハイカー 1042、アクリロニトリル
含有量 33重量％、以下「NBR」と云う）ムー
ニー粘度が45のブチルゴム〔ポリサーブチル
（Polysar Butyl）社製、商品名ポリサーブチ
ルゴム 100、不飽度 0.7〕、ムーニー粘度（ML
100℃）が45およびシス−1.4含量が97.5％のブタ
ジエンゴム（日本合成ゴム社製、商品名 BR−
01）、ムーニー粘度が80の天然ゴム（RSS
No.1）、ムーニー粘度が47のクロロプレン単重合
ゴム（昭和ネオプレン社製商品名ネオプレン
Ｗ）、ムーニー粘度が68および塩素含有量が30
重量％の塩素化ポリエチレン（昭和電工社製、商
品名エラスレン 301A、以下「CPE」と云
う）、ムーニー粘度が43のアクリル酸エチル／ア
クリル酸−２−クロロエチル共重合ゴム（日本ゼ
オン社製、商品名ハイカー 4021、アクリル酸
エチル含有量 95重量％、以下「アクリルゴム」
と云う）およびエチレン−酢酸ビニル共重合ゴム
〔バイエル社、商品名レパブレン
（Levaprene）450、酢酸ビニル含有量 45重量
％、以下「EVA」と云う〕をそれぞれ第２表に
示すように用いたほかは（比較例１は未架橋ゴム
を使用せず）、実施例１と同様に混合物（ペレツ
ト）を作成した。それぞれのペレツトを使用した
ほかは、実施例１と同じ条件でフイルムを成形し
た。得られたそれぞれのフイルムを厚さが0.1mm
のアルミニウムの間にはさみ、160℃の温度で３
分間接着し、圧着物を作成した。得られた圧着物
の接着力（剥離強度）を測定した。その結果を第
２表に示す。

【表】

【表】実施例15〜18、比較例２実施例１において使つたフマル酸のかわりに、
第３表に示す不飽和カルボン酸またはその無水物
を使用したほかは（比較例２は不飽和カルボン酸
またはその無水物を使用せず）、実施例１と同様
に混合物（ペレツト）を作成した。それぞれのペ
レツトを用いたほかは、実施例１と同じ条件でフ
イルムを成形した。得られたそれぞれのフイルム
を実施例２と同様にアルミニウム箔の間にはさ
み、圧着物を作成し、それぞれの圧着物の接着力
を測定した。その結果を第３表に示す。

【表】実施例19〜22、比較例３実施例１において縮合または重付加可能な有機
化合物として使用したエポキシ樹脂のかわりに、
ジメチロール尿素、Ｎ−ヒドロキシメチルアクリ
ルアミド、軟化点が101℃および比重が1.10のフ
エノール樹脂およびｍ−フエニレンジイソシアネ
ートを用いたほかは、実施例１と同様に混合物を
作成した（比較例３は縮合または重付加可能な有
機化合物を使用せず）。それぞれのペレツトをマ
イラーフイルムの間にはさみ、180℃の温度に設
定した熱プレス機を使つて押圧して厚さが150〜
200ミクロンのシートを作成した。それぞれのシ
ートを用いて実施例２と同様にアルミニウム箔を
接着し、剥離強度を測定した。その結果を第４表
に示す。

【表】実施例23〜25、比較例４実施例１において有機過酸化物として用いたジ
クミルパーオキサイドのかわりに、第５表に示す
有機過酸化物を使用したほかは（比較例４は有機
過酸化物を使用せず）、実施例１と同様にペレツ
トを作成した。得られたそれぞれのペレツトを実
施例19と同じ条件でシートに成形した。各シート
をアルミニウム箔に実施例２と同様に接着し、剥
離強度を測定した。その結果を第５表に示す。

【表】シヘキサン
実施例 26 ５重量部のムーニー粘度が47およびスチレン含
有量が25重量％のスチレン−ブタジエンブロツク
共重合ゴム（日本エラストマー社製、商品名ソ
ルプレン 1205）と10重量部の高密度ポリエチレ
ン（昭和油化社製、商品名シヨウレツクス
5008、密度 0.951 ｇ/c.c.、メルトインデツクス
0.8ｇ／10分、以下「高密度ポリエチレンＢ」
と云う）を130℃の温度に設定したニーダーで混
練りし、これをシートカーターを用いてペレツト
状にした（以下「混練物Ｃ」と云う）。一方、2.0重量部のフマル酸および0.05重量部
のジクミルパーオキサイドを7.95重量部の粉末状
の高密度ポリエチレン（昭和油化社製、商品名
SS5008、密度 0.950 ｇ/c.c.、メルトインデツ
クス 0.8ｇ／10分）に加え、ヘンシエルミキサ
ーを使つて２分間ドライブレンドを行なつた（以
下「混合物Ｄ」と云う）。 15重量部の混練物Ｃ、10重量部の混合物Ｄおよ
び75重量部の高密度ポリエチレンＢをあらかじめ
タンブラー型ミキサーを用いて５分間ドライブレ
ンドを行なつた。得られた混合物を210℃に設定
した押出機（ダイスの直径 40mm）を使用して混
練しながらペレツトを作成した。得られたペレツトを実施例19と同じ方法でシー
ト状に成形した後、厚さが0.1mmのアルミニウム
箔の間にはさみ、180℃の温度で１分間熱プレス
機を用いて圧着した。この圧着物の剥離強度は
12.7Kg／2.5cmであつた。実施例 27 実施例26において組成物を作成するさいに、実
施例１において用いたエポキシ樹脂1.0重量部を
さらに混合したほかは、実施例26と同じ条件でペ
レツトを作成した。このペレツトを用いたほか
は、実施例26と同じ方法でアルミニウム箔との圧
着物を作成した。この圧着物の剥離強度は19.5
Kg／2.5cmであつた。実施例 28 実施例１において使用した高密度ポリエチレン
Ａのかわりに、密度が0.921ｇ/cm³およびメルトイ
ンデツクスが0.4ｇ／10分の低密度ポリエチレン
（昭和油化社製、商品名シヨウレツクス
F042）を用いたほかは、実施例１と同じ条件で
タンブラー型ミキサーを用いてドライブレンドし
た後、押出機を用いてペレツトに成形した。この
ペレツトを実施例１と同様にフイルムを作成し
た。得られたフイルムのアルミニウム箔に対する
剥離強度は11.5Kg／2.5cmであつた。比較例５実施例１において使つたエチレン−プロピレン
共重合ゴム（以下「EPR」と云う）を用いなか
つたほかは実施例28と同じ条件でペレツト
（EPRを含有せず）を作成した。得られたペレツ
トを実施例28と同じ方法でフイルムに成形した。
このフイルムのアルミニウム箔に対する剥離強度
は7.0Kg／2.5cmであつた。

Claims

【特許請求の範囲】

１ (A)100重量部のポリエチレン系樹脂、(B)１〜
100重量部の未架橋ゴム、(C)0.01〜20.0重量部の
不飽和カルボン酸またはその無水物、(A)0.0005〜
0.5重量部の有機過酸化物および(E)0.2〜20.0重量
部の酸もしくはアルカリの存在下で縮合または重
付加可能な有機化合物とを該ポリエチレン系樹脂
の融点以上の温度で混合することにより得られる
接着性のすぐれたポリエチレン系樹脂組成物。