JPS6128398A - Ｌ−バリンの製造法 - Google Patents
Ｌ−バリンの製造法Info
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- JPS6128398A JPS6128398A JP15088584A JP15088584A JPS6128398A JP S6128398 A JPS6128398 A JP S6128398A JP 15088584 A JP15088584 A JP 15088584A JP 15088584 A JP15088584 A JP 15088584A JP S6128398 A JPS6128398 A JP S6128398A
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- Japan
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- valine
- acid
- urea
- ammonium
- fumaric acid
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
産業上の利用分野
本発明は微生物を用いるＬ−バリンの製造法に関する。
従来の技術
従来、２−ケトイソ吉草酸を基質としてＬ−バリンを製
造する方法としては、２−ケトイソ吉草酸、ギ酸および
アンモラムイオンを基質とする酵素的製造法が知られて
いる。
造する方法としては、２−ケトイソ吉草酸、ギ酸および
アンモラムイオンを基質とする酵素的製造法が知られて
いる。
発明が解決しようとする問題点
従来の方法においては、Ｌ−バリンの収量はまだ満足す
べきものではない。常に優れたし一バリンの製造法が求
められている。
べきものではない。常に優れたし一バリンの製造法が求
められている。
問題点を解決するための手段
本発明によると、フマール酸及びアンモニウムイオン又
は尿素の存在下、２−ケトイソ吉草酸をＬ−バリンに変
換する能力を有する微生物を用いることにより著量のＬ
−バリンを得ることができる。
は尿素の存在下、２−ケトイソ吉草酸をＬ−バリンに変
換する能力を有する微生物を用いることにより著量のＬ
−バリンを得ることができる。
本発明に用いられる微生物としては、フマール酸及びア
ンモニウムイオン又は尿素の存在下に、２−ケトイソ吉
草酸をＬ−バリンに変換できる能力を有するエシェヒア
属、シトロバクター属、アエロモナス属、アグロバクテ
リウム属、アルカリゲネス属、アルスロバクター属、ブ
レビバクテリウム属、バチルス属、コリネバクテリウム
属、エルビニア属、エンテロバクタ−属、フラボバクテ
リウム属、クルイベラ属、ミクロコツカス属、バラコツ
カス属、シニードモナス属、サルモネラ属又はセラチア
属に属する微生物であれば、野性株。
ンモニウムイオン又は尿素の存在下に、２−ケトイソ吉
草酸をＬ−バリンに変換できる能力を有するエシェヒア
属、シトロバクター属、アエロモナス属、アグロバクテ
リウム属、アルカリゲネス属、アルスロバクター属、ブ
レビバクテリウム属、バチルス属、コリネバクテリウム
属、エルビニア属、エンテロバクタ−属、フラボバクテ
リウム属、クルイベラ属、ミクロコツカス属、バラコツ
カス属、シニードモナス属、サルモネラ属又はセラチア
属に属する微生物であれば、野性株。
変異株、細胞融合法あるいは遺伝子操作法その他の遺伝
子的手法で誘導される組換え株のいずれもがあげられる
。
子的手法で誘導される組換え株のいずれもがあげられる
。
具体的には、エシェリヒアφコ’Ｊ （Ｅｓｃｈｅｒｉ
ｃｈｉａｃｏｌｉ ） ＡＴＣＣ９６３７，シトロバク
タ−・フロインディー（Ｃｉｔｒｏｂａｃｔｅｒ ｆｒ
ｅｕｎｄｉｉ ） ＡＴＣＣ６７５０，アエロモナス・
ハイドロフィラ（Ａｅｒｏｍｏｎａｓ ｈｙｄｒｏｐｈ
ｉｌａ）＾ＴＣＣ１３１３７，アグロバタテリウム・ツ
メファシェンス（Ａｇｒｏｂａｃｔｅｒｉｕｍ ｔｕｍ
ｅｆａｃｉｅｎｓ ） ＡＴＣＣ４４５２，アルカリゲ
ネス・ファエカリス（Ａｌｃａｌｉｇｅｎｅｓｆａｅｃ
ａｌｉｓ） ＡＴＣＣ８７５０，アルスロバクタ−・グ
ロビホルミス（八ｒｔｈｒａｂａｃｔｅｒ ｇｌｏｂｉ
ｆｏｒｍｉｓ） ＡＴ［［：８０１０゜ブレビバクテリ
ウム・アンモニアゲネス（Ｂｒｅｖｉ−ｂａｃｔｅｒｉ
ｕｍ ａ＋ｒ＋＋ｒ＋ｏｎｉａｇｅｎｅｓ）八ＴＣＣ６
Ｂ７１． バチルス噂メガテリウム（Ｂａｃｉｌｌｕ
ｓ ｍｅｇａｔｅｒｉｕｍ ） ＡＴＣＣ１０７７８゜
コリネバクテリウム・グルタミクム（Ｃｏｒｙｎｅ−ｂ
ａｃｔｅｒｉｕｍ ｇｌｕｔａｍｉｃｕｍ ） ＡＴＣ
Ｃ１３０３２，−１−ルビニア・ヘルビコラ（［ｉｒｗ
ｉｎｉａ ｈｅｒｂｉｃｏｌａ）ＡＴＣＣ２１４３４
゜エンテロバクタ−・クロアカｘ （Ｂｎｔｅｒｏｂａ
ｃｔｅｒｃｌｏａｃａｅ ） ＡＴ［：Ｃ１３０４７、
フラボバクテリウム・エステｏ７ｏマチウム（Ｆｌａｖ
ｏｂａｃｔｅｒｉｕｍ ｅｓｔｅｒ’ｏａｒｏ−ｍａ
ｔｉｃｕｍ ） ＡＴＣＣ８０９１，クルイベラ・クリ
オクレセセンス（Ｋｌｕｙｖｅｒａ ｃｒｙｏｃｒｅｓ
ｅｎｓ） ＡＴＣＣ１４２３７，ミクロコツカス・ルテ
ウス（Ｍｉｃｒｏｃｏｃｃｕｓ ’Ｉｕｔｅｕｓ ）Ａ
ＴＣＣ４６９８，バラコツカス・デニトリフィカンス（
Ｐａｒａｃｏｃｃｕｓ ｄｅｎｉｔｒｉｆｉｃａｎｓ
） ＡＴＣＣ４９３６７、シュードモナス・アルギノサ
（Ｐｓｅｕｄｏｍｏｎａｓ ａｅｒｕｇｉｎｏｓａ）Ａ
ＴＣＣ１０１４５、サルモネラ・チフィムリウム（Ｓａ
ｌｍｏｎｅｌｌａ ｔｙｐｈｉｍｕｒｉｕｍ） ＡＴＣ
Ｃ１９５８５、セラチア−’マル＊＊ ７ス（Ｓｅｒｒ
ａｔｉａ ｍａｒｃｅｓｃｅｎｓ ） ＡＴＣＣ１３８
８０等が上げられる。
ｃｈｉａｃｏｌｉ ） ＡＴＣＣ９６３７，シトロバク
タ−・フロインディー（Ｃｉｔｒｏｂａｃｔｅｒ ｆｒ
ｅｕｎｄｉｉ ） ＡＴＣＣ６７５０，アエロモナス・
ハイドロフィラ（Ａｅｒｏｍｏｎａｓ ｈｙｄｒｏｐｈ
ｉｌａ）＾ＴＣＣ１３１３７，アグロバタテリウム・ツ
メファシェンス（Ａｇｒｏｂａｃｔｅｒｉｕｍ ｔｕｍ
ｅｆａｃｉｅｎｓ ） ＡＴＣＣ４４５２，アルカリゲ
ネス・ファエカリス（Ａｌｃａｌｉｇｅｎｅｓｆａｅｃ
ａｌｉｓ） ＡＴＣＣ８７５０，アルスロバクタ−・グ
ロビホルミス（八ｒｔｈｒａｂａｃｔｅｒ ｇｌｏｂｉ
ｆｏｒｍｉｓ） ＡＴ［［：８０１０゜ブレビバクテリ
ウム・アンモニアゲネス（Ｂｒｅｖｉ−ｂａｃｔｅｒｉ
ｕｍ ａ＋ｒ＋＋ｒ＋ｏｎｉａｇｅｎｅｓ）八ＴＣＣ６
Ｂ７１． バチルス噂メガテリウム（Ｂａｃｉｌｌｕ
ｓ ｍｅｇａｔｅｒｉｕｍ ） ＡＴＣＣ１０７７８゜
コリネバクテリウム・グルタミクム（Ｃｏｒｙｎｅ−ｂ
ａｃｔｅｒｉｕｍ ｇｌｕｔａｍｉｃｕｍ ） ＡＴＣ
Ｃ１３０３２，−１−ルビニア・ヘルビコラ（［ｉｒｗ
ｉｎｉａ ｈｅｒｂｉｃｏｌａ）ＡＴＣＣ２１４３４
゜エンテロバクタ−・クロアカｘ （Ｂｎｔｅｒｏｂａ
ｃｔｅｒｃｌｏａｃａｅ ） ＡＴ［：Ｃ１３０４７、
フラボバクテリウム・エステｏ７ｏマチウム（Ｆｌａｖ
ｏｂａｃｔｅｒｉｕｍ ｅｓｔｅｒ’ｏａｒｏ−ｍａ
ｔｉｃｕｍ ） ＡＴＣＣ８０９１，クルイベラ・クリ
オクレセセンス（Ｋｌｕｙｖｅｒａ ｃｒｙｏｃｒｅｓ
ｅｎｓ） ＡＴＣＣ１４２３７，ミクロコツカス・ルテ
ウス（Ｍｉｃｒｏｃｏｃｃｕｓ ’Ｉｕｔｅｕｓ ）Ａ
ＴＣＣ４６９８，バラコツカス・デニトリフィカンス（
Ｐａｒａｃｏｃｃｕｓ ｄｅｎｉｔｒｉｆｉｃａｎｓ
） ＡＴＣＣ４９３６７、シュードモナス・アルギノサ
（Ｐｓｅｕｄｏｍｏｎａｓ ａｅｒｕｇｉｎｏｓａ）Ａ
ＴＣＣ１０１４５、サルモネラ・チフィムリウム（Ｓａ
ｌｍｏｎｅｌｌａ ｔｙｐｈｉｍｕｒｉｕｍ） ＡＴＣ
Ｃ１９５８５、セラチア−’マル＊＊ ７ス（Ｓｅｒｒ
ａｔｉａ ｍａｒｃｅｓｃｅｎｓ ） ＡＴＣＣ１３８
８０等が上げられる。
これらの微生物が、フマール酸とアンモニウムイオン又
は尿素の存在下で２−ケトイソ吉草酸を効率よくＬ−バ
リンに変換することの理由の詳細は明らかではないが、
これらの微生物が、フマール酸とアンモニウムイオン又
は尿素からアミノ基共与体を生成する能力および生成し
たアミノ基供与体と２−ケトイソ吉草酸とからＬ−バリ
ンを生成する能力にすぐれていること、さらに基質を細
胞内へ取込む能力や生成したし一バリンを細胞外へ排出
する能力にすぐれていること、さらにＬ−バリンを代謝
分解する性質が弱いこと等が理由とじて考えられる。
は尿素の存在下で２−ケトイソ吉草酸を効率よくＬ−バ
リンに変換することの理由の詳細は明らかではないが、
これらの微生物が、フマール酸とアンモニウムイオン又
は尿素からアミノ基共与体を生成する能力および生成し
たアミノ基供与体と２−ケトイソ吉草酸とからＬ−バリ
ンを生成する能力にすぐれていること、さらに基質を細
胞内へ取込む能力や生成したし一バリンを細胞外へ排出
する能力にすぐれていること、さらにＬ−バリンを代謝
分解する性質が弱いこと等が理由とじて考えられる。
これらの微生物を培養する培地としては、炭素源、窒素
源、無機物その他の栄養物を含むものであれば天然培地
９人工培地のいずれでもよい。
源、無機物その他の栄養物を含むものであれば天然培地
９人工培地のいずれでもよい。
炭素源としては、グルコース、フラクトース。
ソルビトール、グリセロール、しょ糖、でんぷん。
でんぷん加水分解物、糖蜜、果汁などの炭水化物。
ギ酸、酢酸、フマール酸、乳酸、グルコン酸、コハク酸
等の有機酸、エタノール、メタノール等のアルコール類
等が使用される。
等の有機酸、エタノール、メタノール等のアルコール類
等が使用される。
窒素源としては、アンモニア、塩化アンモニウム、硫酸
アンモニウム、酢酸アンモニウム、ギ酸アンモニウム、
リン酸アンモニウム等のアンモニウム塩類、尿素、アミ
ン類、その他の含窒素化合物、ペプトン、肉エキス、ｉ
ｌ母エキス、コーン・スチープ・リカー、カゼイン加水
分解物、大豆粕加水分解物、各種発酵菌体およびその消
化物などが用いられる。
アンモニウム、酢酸アンモニウム、ギ酸アンモニウム、
リン酸アンモニウム等のアンモニウム塩類、尿素、アミ
ン類、その他の含窒素化合物、ペプトン、肉エキス、ｉ
ｌ母エキス、コーン・スチープ・リカー、カゼイン加水
分解物、大豆粕加水分解物、各種発酵菌体およびその消
化物などが用いられる。
無機物としては、リン酸第１カリウム、−リン酸第２カ
リウム、リン酸マグネシウム、硫酸マグネシウム、塩化
ナトリウム、硫酸第１鉄、硫酸マンガン、炭酸カルシウ
ムなどが使用される。
リウム、リン酸マグネシウム、硫酸マグネシウム、塩化
ナトリウム、硫酸第１鉄、硫酸マンガン、炭酸カルシウ
ムなどが使用される。
勿論本発明に使用する微生物が生育のた２めに特定の栄
養素を必要とする場合には、その栄養素を適量培地中に
存在させなければならないが、これらの物質は窒素源と
して例示した天然物に含まれて添加される場合には別途
加える必要はない。
養素を必要とする場合には、その栄養素を適量培地中に
存在させなければならないが、これらの物質は窒素源と
して例示した天然物に含まれて添加される場合には別途
加える必要はない。
２−ケトイソ吉草酸、フマール酸及びアンモニウムイオ
ン又は尿素は前記培地に最初から加えられてもよいし、
又微生物の培養途中でくわえられてもよい。
ン又は尿素は前記培地に最初から加えられてもよいし、
又微生物の培養途中でくわえられてもよい。
２−ケトイソ吉草酸及びフマール酸はアンモニウム塩、
ナトリウム塩、カリウム塩、カルシウム塩等の各種の塩
として使用される。
ナトリウム塩、カリウム塩、カルシウム塩等の各種の塩
として使用される。
アンモニウムイオンは、硫酸アンモニウム、リン酸アン
モニウム、硝酸アンモニウム、塩化アンモニウム１酢酸
アンモニウム、ギ酸アンモニウム。
モニウム、硝酸アンモニウム、塩化アンモニウム１酢酸
アンモニウム、ギ酸アンモニウム。
フマール酸アンモニウム、リンゴ酸アンモニウム等の塩
類として、あるいはアンモニア水あるいはアンモニアガ
スとして供給される。
類として、あるいはアンモニア水あるいはアンモニアガ
スとして供給される。
培養条件としては２０〜６０℃、好ましくは３０〜４０
℃の温度で振盪・通気攪拌等の好気的条件下で、ｐＨ３
〜１０．好ましくは６〜９の範囲で１〜３日間培養する
。かくして、培養液中にＬ−バリンが生成する。
℃の温度で振盪・通気攪拌等の好気的条件下で、ｐＨ３
〜１０．好ましくは６〜９の範囲で１〜３日間培養する
。かくして、培養液中にＬ−バリンが生成する。
次ｉ、前記微生物の菌体を得る場合の培地組成及び培養
条件としては、前記組成の培地及び培養条件が用いられ
る。
条件としては、前記組成の培地及び培養条件が用いられ
る。
かくして、１等られる微生物菌体はそのまま反応に使用
できるし、さらに該菌体を種々処理して得られる処理物
を反応に用いても良い。
できるし、さらに該菌体を種々処理して得られる処理物
を反応に用いても良い。
微生物菌体としては、菌体そのもの又は菌体を含む培養
液が用いられる。
液が用いられる。
菌体処理物としては、菌体の機械的摩砕処理物。
超音波処理物、凍結乾燥処理物、溶媒処理物、酵素処理
物、乾燥処理物、界面活性剤処理物、菌体の蛋白質分画
、菌体及び菌体処理物の固定化物等が用いられる。
物、乾燥処理物、界面活性剤処理物、菌体の蛋白質分画
、菌体及び菌体処理物の固定化物等が用いられる。
反応は水性液中、前記で得られる菌体もしくはその処理
物を■２−ケトイソ吉草酸 ■フマール酸及び■アンモ
ニウムイオン又は尿素に作用することによって行われる
。
物を■２−ケトイソ吉草酸 ■フマール酸及び■アンモ
ニウムイオン又は尿素に作用することによって行われる
。
反応に使用する２−ケトイソ吉草酸、フマール酸及びア
ンモニウムイオンとしては前記と同じものが用いられる
。
ンモニウムイオンとしては前記と同じものが用いられる
。
作用条件としては、温度１０〜７０℃、好ましくは２０
〜５０℃、ｐＨ５〜１０、好ましくは６〜９で行なう。
〜５０℃、ｐＨ５〜１０、好ましくは６〜９で行なう。
かくして、水性液中にＬ−バリンが生成する。
培養液又は水性液中からし一バリンを回収する方法とし
ては、常法、例えば、イオン交換樹脂法。
ては、常法、例えば、イオン交換樹脂法。
沈澱法、溶媒抽出法等が用いられる。
以下に実施例を示す。
実施例１
グルコース０．５ ｇ ／祿、酵母エキス０．３．ｇ／
ａ。
ａ。
肉エキスＩｇ／ａ、ペプトンＩｇ／７．’ＮａＣＪ２０
．３ｇ／ａ（ｐＨ７，０）の組成の培地１σｍｌを含む
試験管に第１表に示す微生物を１エーゼ−宛接種し、２
１Ｏｒｐｍの振盪条件下′、２８℃の温度条件下で１８
時間振盪培養する。
．３ｇ／ａ（ｐＨ７，０）の組成の培地１σｍｌを含む
試験管に第１表に示す微生物を１エーゼ−宛接種し、２
１Ｏｒｐｍの振盪条件下′、２８℃の温度条件下で１８
時間振盪培養する。
培養終了液を試験管ごと遠心分離して集菌し、さらにｌ
Ｑｍｌづつの０．８５％食塩溶液で２回遠沈洗浄後、
各試験管へ下記の組成の反応液Ｌ’５ｍｌづつを添加し
、４０℃の温度条件下で２４時間静置して反応させたと
ころ、各々の微生物が第１表に示す濃度のＬ−バリンを
生成した。
Ｑｍｌづつの０．８５％食塩溶液で２回遠沈洗浄後、
各試験管へ下記の組成の反応液Ｌ’５ｍｌづつを添加し
、４０℃の温度条件下で２４時間静置して反応させたと
ころ、各々の微生物が第１表に示す濃度のＬ−バリンを
生成した。
反応液の組成は次のとおり＝２−ケトイソ吉草酸・ナト
リウム２０ ＱｍＭ、ピリドキサールリン酸２００μＭ
、）リスバッファー１００ｍＭ（ｐＨ８，０）、７？−
ル酸アンモニウム４００ｍＭ反応液から２−ケトイソ吉
、草酸・ナトリウム。
リウム２０ ＱｍＭ、ピリドキサールリン酸２００μＭ
、）リスバッファー１００ｍＭ（ｐＨ８，０）、７？−
ル酸アンモニウム４００ｍＭ反応液から２−ケトイソ吉
、草酸・ナトリウム。
フマール酸アンモニウムあるいはアンモニウムイオンの
いずれか１つを除いた時のし一バリンの蓄積はＯ，ｌ
ｍｇ ７ｍ１以下であだ。
いずれか１つを除いた時のし一バリンの蓄積はＯ，ｌ
ｍｇ ７ｍ１以下であだ。
実施例２
使用菌として、ブレビバクテリウム・アンモニアゲネス
ＡＴＣＣ６８７１を用い、反応液の組成を下記のとおり
に変えた他は実施例１と同様に実施した結果反応液中に
２．４ ｍｇ ／ｍｌのＬ−バリンが生成した。反応液
から２−ケトイソ吉草酸、フマール酸、あるいは尿素の
いずれかを除いた時のし−バリンの生成量は０．１ ｍ
ｇ／ｍｌ以下であった。
ＡＴＣＣ６８７１を用い、反応液の組成を下記のとおり
に変えた他は実施例１と同様に実施した結果反応液中に
２．４ ｍｇ ／ｍｌのＬ−バリンが生成した。反応液
から２−ケトイソ吉草酸、フマール酸、あるいは尿素の
いずれかを除いた時のし−バリンの生成量は０．１ ｍ
ｇ／ｍｌ以下であった。
反応液の組成＝２−ケトイソ吉草酸ナトリウム２００ｍ
Ｍ、ピリドキサールリン酸２００μＭ、フマール酸ナト
リウム４００ｍＭ、尿素４００ｍＭ。
Ｍ、ピリドキサールリン酸２００μＭ、フマール酸ナト
リウム４００ｍＭ、尿素４００ｍＭ。
トリスバッフｙ ２００ｍＭ（ｐＨ８，４）発明の効
果 本発明方法により著量のＬ−バリンを製造することがで
きる。
果 本発明方法により著量のＬ−バリンを製造することがで
きる。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 エシェリヒア属、シトロバクター属、アエロモナス属、
アグロバクテリウム属、アルカリゲネス属、アルスロバ
クター属、ブレビバクテリウム属、バチルス属、コリネ
バクテリウム属、エルビニア属、エンテロバクター属、
フラボバクテリウム属、クルイベラ属、ミクロコッカス
属、パラコッカス属、シュードモナス属、サルモネラ属
又はセラチア属に属し、（１）フマール酸及び（２）ア
ンモニウムイオン又は尿素の存在下、２−ケトイソ吉草
酸をＬ−バリンに変換する能力を有する微生物を、Ａ、
（イ）２−ケトイソ吉草酸（ロ）フマール酸及び（ハ）
アンモニウムイオン又は尿素の存在下に培地に培養する
ことにより、又は Ｂ、培地に培養して得られる菌体又はその処理物及び前
記（イ）、（ロ）及び（ハ）を含有する水性液中で反応
させ、培養液又は水性液中にＬ−バリンを生成させ、こ
れを採取することを特徴とするＬ−バリンの製造法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP15088584A JPS6128398A (ja) | 1984-07-20 | 1984-07-20 | Ｌ−バリンの製造法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP15088584A JPS6128398A (ja) | 1984-07-20 | 1984-07-20 | Ｌ−バリンの製造法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6128398A true JPS6128398A (ja) | 1986-02-08 |
Family
ID=15506506
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP15088584A Pending JPS6128398A (ja) | 1984-07-20 | 1984-07-20 | Ｌ−バリンの製造法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6128398A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN103642766A (zh) * | 2013-07-02 | 2014-03-19 | 廊坊梅花生物技术开发有限公司 | 蛋白、dna分子、含有该dna的转化宿主及该转化宿主用于生产l-缬氨酸的方法 |
| US10487185B2 (en) | 2017-02-21 | 2019-11-26 | Samsung Electronics Co., Ltd. | Accelerating method of self-healing for scratches |
-
1984
- 1984-07-20 JP JP15088584A patent/JPS6128398A/ja active Pending
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN103642766A (zh) * | 2013-07-02 | 2014-03-19 | 廊坊梅花生物技术开发有限公司 | 蛋白、dna分子、含有该dna的转化宿主及该转化宿主用于生产l-缬氨酸的方法 |
| CN103642766B (zh) * | 2013-07-02 | 2016-12-28 | 廊坊梅花生物技术开发有限公司 | 蛋白、dna分子、含有该dna的转化宿主及该转化宿主用于生产l‑缬氨酸的方法 |
| US10487185B2 (en) | 2017-02-21 | 2019-11-26 | Samsung Electronics Co., Ltd. | Accelerating method of self-healing for scratches |
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