JPS6124357B2 - - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】

本発明は、模造花こう岩およびその製造に関す
る。更に詳しくは、本発明はアクリル重合体およ
び特定の分布、形状および光学的性質を有する小
粒子および大粒子の特定の組合せから製造される
ような花こう岩に関する。 天然花こう岩の研磨したスラブは装飾的、機能
的、耐久性構造材料の標準的なものとして古くか
ら使用されている。これはある種の最終目的例え
ば工業的建造物中の羽目板においては特に真実で
ある。しかしながら研磨した天然花こう岩の値段
は非常に高いので、多くの用途からは障害となつ
ている。天然花こう岩はまた緻密であり且つ脆
い。多くの用途に対しては、このスラブは２イン
チまたはそれ以上の厚さでなくてはならない。こ
のことは、生成物を非常に重いものとし、そして
輪送および設置を困難ならしめている。すなわ
ち、軽重量で取扱が一層容易な、輸送が一層容易
な、制御可能な美観をもちそして材料および取付
けコストのより低い装飾的模造花こう岩に対する
必要性が存在している。 従来技術は床タイル、浴室化粧台上面およびボ
ウルおよびその他の構造物用として有用な多くの
基材重合体組成物を記載している。例えば米国再
交付特許第27093号および米国特許第3847865号各
明細書は模造大理石物品を記載している。米国特
許第3324074号および同第3663493号明細書は成型
または注型可能な物品例えばテーブル板の製造に
有用な無機微粒状物質で充填したアクリル重合体
を記載している。 本発明によれば、 Ａ(1) 1.4〜1.65の屈折率（ｎ_D）〔ASTM−Ｄ−
542による〕を有する少なくとも34容量％
（全花こう岩体積基準）の重合体および (2) 無晶系または平均結晶軸屈折率（ｎ_D）
（ASTM−Ｄ−542による）が1.4〜1.65であ
り、かつ長さが100ミクロン以下の充填剤約
１〜50容量％（全花こう岩体積基準） を0.01インチ厚さのマトリツクスフイルムの可
視光線（4000〜8000Å）に対する光学濃度が
1.5以下となるような(1)対(2)比で包含するマト
リツクス約35〜95容量％（全花こう岩体積基
準）、 Ｂ 最短寸法が200ミクロン以上でありかつ可視
光線（4000〜8000Å）に対する光学濃度が2.0
以上である不規則に分布された不透明粒子約
0.1〜50容量％（全花こう岩体積基準）および Ｃ 最短寸法が200ミクロン以上でありかつ可視
光線（4000〜8000Å）に対する光学濃度が2.0
以下である不規則に分布された半透明粒子、透
明粒子またはその両方約0.1〜50容量％（全花
こう岩体積基準） を、その物品の0.05インチ厚さのウエーフアーの
可視光線（4000〜8000Å）に対する光学濃度が
3.0以下となるような(A)：(B)：(C)比で含む模造花
こう岩物品が提供される。好ましくは、この表面
は、イマンコ・クオンテイメツト（IMANCO
Quantimet）720画像分析により測定した場合に
820の温度計水準で検出可能な約0.1〜40％面積、
860水準で検出可能な約０〜30％のその他の部
分、900水準で検出可能な約0.1〜25％のその他の
部分、950水準で検出可能な約０〜25％のその他
の部分および約950の水準で検出可能な約15〜95
％のその他の部分を包含する花こう岩様パターン
を有している。 また、前記模造花こう岩物品製造用の成形可能
組成物もまた提供され、この場合そこに記載され
ている物質はガードナーホルトバブル粘度計上
（直接法、ASTM Ｄ−1545）で測定した場合
1000ストークスを越えない動力学的粘度を有しそ
して約100cm／分以下の組成物中の最大および最
重粒子初期沈降速度を有する重合性組成物を生成
する。 また、模造花こう岩物品の製造法もまた提供さ
れ、この場合この成形可能組成物は例えば流延表
面上または成形モールド中に注ぐことによつて導
入されそして次いで好ましくはすべての揮発性成
分が模造花こう岩物品の１重量％以下に低減され
る点まで硬化せしめられる。 第１図は模造花こう岩の白色度に及ぼす粒子沈
降速度の影響を示すグラフである。 第２図は模造花こう岩の白色度の変動に及ぼす
粒子沈降速度の効果を示すグラフである。 本発明の組成物中で有用な重合体は、ASTM
−Ｄ−542で測定した場合に約1.4〜1.65の間のナ
トリウム線屈折率（ｎ_D）を有する重合体であ
る。屈折率の他に、この重合体は硬化された場合
に硬質（５ヌープ以上好ましくは15ヌープ以上の
トウコン硬度）であるべきであり、１重量％以下
（全花こう岩重量基準）（好ましくは0.5％重量以
下）の揮発性成分を有しているべきであり、そし
て中等度ないし良好な透明度（0.2以下好ましく
は0.1以下の可視光線に対する光学濃度）を有し
ているべきである。 光学濃度は、分光光度計（例えばキヤリーモデ
ル11Mレコーデイングスペクトロフオトメータ
ー）を使用して、可視光線範囲の波長すなわち
4000〜8000オングストロームで0.01インチ厚さの
フイルムの透明度を測定することによつてかまた
はモデルＶ比色計カラーマスター（マニユフアク
チユアラーズ・エンジニアリング・アンド・エク
イツプメント・コーポレイシヨン）を使用して
0.01インチ厚さフイルムのＧ、ＲおよびＢ透明度
を測定し、そして次いで方程式 光学濃度＝log₁₀（Ｉｉ／Ｉｔ） 〔式中Ii＝入射光線強度 It＝透過光線強度 （Ｉｉ／Ｉｔ）^-1＝透過度〕 を使用して計算することによつて決定される。 前記の性質のすべてを満足させる特に良好なそ
して特に好ましい重合体はポリ（メチルメタクリ
レート）である。成形性組成物においては、それ
は往々にしてメチルメタクリレート単量体中の重
合体のシロツプとして導入される。そのようなシ
ロツプの製造法は、前記米国追加特許第27093号
および米国特許第3847865号明細書中に記載され
ている。シロツプを製造する別の方法は単に単量
体中に重合体を溶解させることである。この後者
の方法は、成形可能組成物の粘度調整に非常に有
用である。何故ならば重合体の分子量ならびに濃
度がレオロジーを制御するような方法で変化せし
めうるからである。 成形可能組成物中に必要な流体状重合性成分の
量は少くとも30容量％である。メチルメタアクリ
レート単量体が主成分として好ましい。 流体状重合性成分として有用な他の単量体は、
アルキル基が１〜18個そして好ましくは１〜４個
の炭素原子数であるアルキルアクリレートおよび
メタクリレートである。適当なアクリル単量体
は、メチルアクリレート、エチルアクリレートお
よびメタクリレート、ｎ−プロピルおよびイソプ
ロピルアクリレートおよびメタクリレート、ｎ−
ブチル、２−ブチル、イソブチルおよび第三級ブ
チルアクリレートおよびメタクリレート、２−エ
チルヘキシルアクリレートおよびメタクリレー
ト、シクロヘキシルアクリレートおよびメタクリ
レート、ω−ヒドロキシアルキルアクリレートお
よびメタクリレート、Ｎ・Ｎ−ジアルキルアミノ
アルキルアクリレートおよびメタクリレート、Ｎ
−（第三級ブチル）アミノエチルアクリレートお
よびメタクリレートその他である。 その他の不飽和単量体としては、ビス（β−ク
ロロエチル）ビニルホスホネート、スチレン、ビ
ニルアセテート、アクリロニトリル、メタクリロ
ニトリル、アクリルおよびメタクリル酸、２−ビ
ニルおよび４−ビニルピリジン、マレイン酸、マ
レイン酸無水物およびマレイン酸エステル、アク
リルアミドおよびメタクリルアミド、イタコン
酸、イタコン酸無水物およびイタコン酸のエステ
ルおよび例えば不飽和ポリエステルのような交叉
結合用の多官能性単量体、アルキレンジアクリレ
ートおよびジメタクリレート、アリルアクリレー
トおよびメタクリレート、Ｎ−ヒドロキシメチル
アクリルアミドおよびＮ−ヒドロキシメチルメタ
クリルアミド、Ｎ・N′−メチレンジアクリルア
ミドおよびジメタクリルアミド、グリシジルアク
リレートおよびメタクリレート、ジアリルフタレ
ート、ジビニルベンゼン、ジビニルトルエン、ト
リメチロールプロパントリアクリレートおよびト
リメタクリレート、ペンタエリスリトールテトラ
アクリレートおよびテトラメタクリレート、トリ
アリルサイトレートおよびトリアリルシアヌレー
トのような好ましい化合物があげられる。 成形可能組成物の粘度制御のために可溶性重合
体を使用することができる。アクリル重合体が特
に好ましい。本明細書に使用されている場合の
「アクリル重合体」なる表現は、(a)アルキルメタ
クリレートホモ重合体、(b)アルキルメタクリレー
トと他のアルキルメタクリレートまたはアルキル
アクリレートまたはその他のエチレン性不飽和単
量体またはそれらすべてとの共重合体、(c)アルキ
ルアクリレートホモ重合体および(d)アルキルアク
リレートと他のアルキルアクリレートまたはアル
キルメタクリレートまたは他のエチレン性不飽和
単量体またはそれらすべてとの共重合体を意味し
ている。これらのアルキル基は１〜18個の炭素原
子好ましくは１〜４個の炭素原子でありうる。 かかる重合体の製造に適当な単量体は、メチル
アクリレートおよびメタクリレート、エチルアク
リレートおよびメタクリレート、ｎ−プロピルお
よびイソプロピルアクリレートおよびメタクリレ
ート、ｎ−ブチル、２−ブチル、イソブチルおよ
び第三級ブチルアクリレートおよびメタクリレー
ト、２−エチルヘキシルアクリレートおよびメタ
クリレート、シクロヘキシルアクリレートおよび
メタクリレート、ω−ヒドロキシアルキルアクリ
レートおよびメタクリレート、Ｎ・Ｎ−ジアルキ
ルアミノアルキルアクリレートおよびメタクリレ
ート、Ｎ−（第三級ブチル）アミノアルキルアク
リレートおよびメタクリレート、スチレン、ビス
（β−クロロエチル）ビニルホスホネート、ビニ
ルアセテート、アクリロニトリル、メタクリロニ
トリル、２−ビニルおよび４−ビニルピリジン、
アクリルおよびメタクリル酸、マレイン酸、マレ
イン酸無水物およびマレイン酸エステル、アクリ
ルアミドおよびメタクリルアミド、イタコン酸、
イタコン酸無水物およびイタコン酸エステルその
他である。 所要の屈折率を有しそして適正なシロツプ中で
使用できる他の重合体は、ポリスチレン、スチレ
ン化およびマレイン化アルキツドおよび油（例え
ばアマニ油）を含めて不飽和ポリエステル、セル
ロースエステル例えばセルロースアセテートおよ
びセルロースアセテートブチレート、セルロース
エーテル例えばエチルセルロース、ポリアミド、
ポリカーボネート、ポリビニルクロリドおよび共
重合体、ポリビニリデンクロリド、ポリクロロプ
レンおよび熱硬化性エポキシおよびメラミン樹脂
である。重要なことは、重合体または重合体混合
物が流体状重合性成分中に可溶であり、約1.4〜
1.65のナトリウム線屈折率を有しており且つ好ま
しくはまた0.2以下の可視光線に対する光学濃度
および硬化させた場合５ヌーブ以上の硬度を有し
ていなくてはならないということである。一般の
重合体の屈折率は種々のハンドブツク例えば
「Handbook of Tables for Applied
Engineering」（サ・ケミカル・ラバー・カンパ
ニー1970年発行）の中に与えられている。それら
はまたASTM−Ｄ−542の使用によつても測定す
ることができる。 模造花こう岩のマトリツクス構成に重合体と共
に使用される充填剤は1.4〜1.65の間の無晶形ま
たは平均結晶軸屈折率（ｎ_D）（ASTM−Ｄ−542
による）を有していなくてはならない。一般の鉱
物質の屈折率もまた前記にあげたものを含む種々
のハンドブツク中に与えられている。 充填剤粒子は重合体中で明確な和としてはみら
れない程に小さいものでなくてはならず、そして
これらは最終生成物のマトリツクス部分に全体的
半透明性を与えるような濃度で使用されるのが好
ましい。充填剤粒子はその最長寸法において100
ミクロン以下、好ましくは70ミクロン以下の最大
粒子サイズを有しているべきである。重合体−充
填剤マトリツクスの半透明性は、0.01インチ厚さ
のフイルムの可視光線に対する光学濃度が1.5以
下好ましくは1.0以下となるようなものである。 有用なマトリツクス充填剤は粉末タルク、粉末
石英、微細シリカ例えば粉霧シリカおよびキヤボ
シル（登録商標）（キヤボツト・コーポレーシヨ
ン発売）、木材粉、硅藻土、石膏、粉末ガラス、
粘土鉱物質例えばチヤイナクレー（カオリン）、
イライト、モントモリロナイト、ベントナイトお
よびピロフイライト、粉末チヨーク、大理石およ
び石灰岩、コロイド状アスベスト、微細繊維、硅
酸アルミニウム、ステアリン酸アルミニウム、ム
ライト、硅酸カルシウム、硬石膏、万硼石、硼砂
およびアルミナ三水和物である。 後者のアルミナ三水和物は最も好ましい充填剤
であるけれども、他の好ましい充填剤は粉末石
英、粉末ガラス、微細シリカ、微細粘土鉱物質、
粉末タルクおよび粉末炭酸カルシウムである。 マトリツクス組成は、好ましくは約40〜80容量
％（最も好ましくは約40〜60％、全花こう岩組成
物基準）の重合体および１〜約50容量％（最も好
ましくは約５〜40％、全花こう岩組成物基準）の
充填剤である。アルミナ三水和物はそれが正しい
範囲の屈折率を有し且つ最終生成物の耐火性を改
善するに特に有効であるので好ましい。 アルミナ三水和物は式Al₂O₃・3H₂Oを有してい
る。アルミナ三水和物は粒子サイズに関する名称
を付して発売されているが、しかし与えられた品
級すなわち名称内の粒子はサイズ分布を有してい
る。充填剤として使用される粒子のサイズは重合
体が粒子を漏らす能力および成形性混合物が注入
または成型されることの容易さに影響する。その
最長寸法において最大粒子サイズは約70ミクロン
以下である。粒子は通常は約0.1〜約70ミクロン
の範囲である。イマンコ（登録商標）クオンテイ
メツト720分析により測定した場合の数平均粒子
サイズは約30±10ミクロンである。 模造花こう岩物品の製造のためには、重合体お
よび充填剤の前記マトリツクスはその中に不規則
に分布された一層大なる粒子を有している必要が
ある。これらのより大なる粒子は２種のタイプす
なわち(1)不透明粒子（着色または無着色）および
(2)透明または半透明粒子（着色または無着色）で
なくてはならない。両タイプの粒子はその最小寸
法において約200ミクロン以上好ましくは約250ミ
クロン以上の最小粒子サイズを有しているべきで
あり、そして最も好ましくは、最小、平均および
最大の各粒子サイズは約250〜5000ミクロンの範
囲内にあるべきである。この最小粒子寸法は本発
明の生成物における満足できる美的特性を得るた
めに必要である。不透明または半透明な種類の格
別小さな粒子の存在は花こう岩よりむしろコンク
リートに類似する実質上不透明な生成物を生じう
る。不透明、および半透明または透明な物質の比
較的大きな粒子を使用することにより、実施例に
示されるように、外観が花こう岩に非常に類似す
る生成物が得られる。ある種の美的効果のために
は、その最大寸法において5000ミクロンよりもは
るかに大なる、例えば0.25〜0.5インチまたはそ
れ以上の粒子サイズを有する粒子を存在させるこ
とができる。ただしその模造花こう岩がそれらを
保持するに充分なだけ厚いことが条件である。し
かしながらいかなる場合にも、その粒子は成形性
組成物中において100cm／分以上、好ましくは10
cm／分以上そして最も好ましくは２cm／分以上の
初期速度で沈降する程に大であるべきではない。 最大粒子の早過ぎる沈降を防止するに必要な成
形可能組成物の臨界粘度は、次の方法の一つによ
つて決定される。 (1) 高度に針状でない粒子（すなわちＬ／Ｄ比＜
５）に対しては、 (a) 成形組成物中の最大粒子の平均重量および
密度（dp）を測定する。 (b) 平均重量を平均密度で除すことによつて最
大粒子の平均体積（Vp）を計算する。 (c) 各成分の測定濃度および所望の組成から成
形可能組成物の平均密度（ｄ_cc）を推定す
る。 (d) 最大粒子が球形でありそしてその挙動がニ
ユートン運動をすると仮定する（実験は高度
に針状または平面的でなくそしてシロツプ中
で有意に膨潤または組成変化をしない不規則
形状のほとんどの粒子に対してはこれが正当
な仮定であることを示している。） (e) 次の方程式を使用して臨界最小動粘度（ν
_c）を計算する。 〔式中ν_c＝ストークスで表わした成形組成物
の臨界最小動粘度、 Vp＝cm²で表わした最大粒子体積、 Dp＝ｇ/cm²で表わした最大粒子密度、 ｄ_cc＝ｇ/cm²で表わした成形組成物の密
度、 Vp＝最大粒子の最大速度（＝100cm／分、
好ましくは10cm／分、最も好ましくは２cm／
分）〕 (f) シロツプ中の重合体濃度の調節、分子量の
増大またはそれら両者によつて成形組成物の
粘度を臨界最小値より充分上に（好ましくは
その好ましい値より上に、そして最も好まし
くはその最も好ましい値より上に）、ただし
臨界的最大粘度（1000ストークス、好ましく
は500ストークス、最も好ましくは200ストー
クス）以下となるように調整する。 (2) 高度に細長いかまたは平面的粒子に対して
は、 (a) 成形性組成物中に使用されているシロツプ
と同様の高固体分、高粘度重合体溶液例えば
メチルメタクリレート単量体中のポリ（メチ
ルメタアクリレート）を調製する。 (b) この高固体分ストツク溶液を種々の量の溶
媒（例えばメチルメタクリレート単量体）で
希釈してある範囲の粘度にわたる数種の溶液
を製造する。 (c) 円筒形ガラス管（例えば100c.c.のビユレツ
ト）を各重合体溶液で満たしそして円筒上の
２個の測定マークの間を最大粒子数個が落ち
る時間を測定することによつて、各溶液にお
ける数個の最大粒子の平均落下速度をcm／分
で測定する。 (d) ガードナーホルト泡粘度計（直接法
ASTM Ｄ−1545）を使用して各重合体溶液
のストークスで表わした動粘度を測定する。 (e) 最大粒子の平均落下速度対調製された溶液
の動粘度をプロツトする。 (f) このプロツトから臨界最小粘度を推定す
る。 (g) 前記(1)の場合のように成形可能組成物の粘
度を調節する。 多くの大きい不透明粒子を使用して模造花こう
岩を製造することができる。これらの粒子は着色
物でもまたは無着色物でもありうる。使用しうる
典型的鉱物粒子は、か焼タルク、磁鉄鉱、菱鉄
鉱、チタン鉄鉱、針鉄鉱、方鉛鉱、黒鉛、無煙炭
および瀝青炭、黄銅鉱、黄鉄鉱、赤鉄鉱、褐鉄
鉱、輝石例えば輝石、角閃石例えば角閃石、黒雲
母、閃亜鉛鉱、鋭錐石、鉱玉、ダイヤモンド、カ
ーボランダム、硬石膏、チヨーク、ジウライト、
金紅石、砂岩、頁岩、粘板岩、スパライト、ひる
石、天然花こう岩、泥炭および玄武岩である。他
の有用な物質は煉瓦、木炭、コンクリート、プラ
スター（しつくい）、陶器、鋸屑、貝殻、スラツ
グ、木材その他のチツプ、種種の不溶性または交
叉結合重合体例えばABS樹脂、セルロースエス
テル、セルロースエーテル、エポキシ樹脂、ポリ
エチレン、エチレン共重合体、メラミン樹脂、フ
エノール樹脂、ポリアセタール、ポリアクリル、
ポリジエン、ポリエステル、ポリイソブチレン、
ポリプロピレン、ポリスチレン、尿素／ホルムア
ルデヒド樹脂、ポリ尿素、ポリウレタン、ポリビ
ニルクロリド、ポリビニリデンクロリド、ポリビ
ニルエステルその他の種々の充填剤または顔料添
加チツプである。 有用な大きい半透明および透明粒子は天然また
は合成鉱物質または物質例えば瑪瑙、雷花石膏、
曹長石、方解石、髄玉、燧岩、長石、燧石、石
英、ガラス、孔雀石、大理石、雲母、黒曜石、オ
パール、石英、石英岩、岩石石膏、砂、シリカ、
石灰華、珪灰石（ウオラストナイト）その他およ
び前項に参照した重合体の充填剤を加えまたは加
えてない、顔料または染料添加した、不溶または
交叉結合したチツプである。 大形不透明、半透明および／または透明粒子は
約0.1〜50容量％、好ましくは約１〜35容量％の
濃度で模造花こう岩中に存在する。不透明粒子は
最も好ましくは約５〜25容量％濃度であり、他方
半透明または透明粒子の濃度は最も好ましくは約
５〜30容量％である。 その他の添加済を模造花こう岩物品に包含させ
てそれに装飾的効果を与えまたはそのマトリツク
ス地を着色することができる。これら添加剤は、
約10容量％までの濃度で混入することができる。
しかしながら染料または顔料がマトリツクス着色
に使用される場合には、この着色濃度は、不透
明、半透明および透明な大粒子をかくす程大であ
ることはできない。0.05インチ厚さのウエーフア
ーの光学濃度は3.0以下でなくてはならず、そし
てその表面は花こう岩様のパターンを示さなくて
はならない。 多数の異つた天然花こう岩の表面パターンはイ
マンコクアンテイメツト720画像分析により定義
されている。これらのパターンは820の濃度計水
準で検出可能な約0.1〜40％の面積、860の水準で
検出可能な約０〜30％のその他の部分、900の水
準で検出可能な約0.1〜25％のその他の部分、950
の水準で検出可能な約０〜25％のその他の部分お
よび950より以上の水準で検出可能な約15〜95％
のその他の部分を有している。模造花こう岩は本
質的に同一の表面パターンを有していることが好
ましい。 染料および顔料以外にその他の有用な装飾的添
加物は金属性繊維、ダスト、フレーク、チツプま
たは切削屑例えばアルミニウム、銅、ブロンズ、
しんちゆう、クロミウム、ニツケル、金、鉄、ス
チール、白金、銀、錫、チタニウム、タングステ
ン、亜鉛その他、非金属性チツプまたはフレーク
例えば窒化チタニウム、硫化ニツケル、硫化コバ
ルト、無水塩化クロミウムおよび硫化マグネシウ
ム、および天然または着色フロツクまたは裁断繊
維例えばアスベスト、レーヨン、綿、ナイロン、
フラツクス、ポリエステル、ガラス、毛、麻、紙
パルプ、ポリアクリロニトリル、ポリエチレン、
ポリプロピレン、蛋白、岩綿、木材繊維、羊毛そ
の他である。 この模造花こう岩を製造するには第一に成形可
能組成物を調製する。この組成物は大なる不透明
粒子、大なる半透明および／または透明粒子およ
び所望により固体状任意成分のいずれか（例えば
装飾用粒子）の混合物を調製することにより製造
することができる。この組成物に対するマトリツ
クスは、重合性成分、粘度制御成分、重合性成分
に対する開始剤系の開始作用量、小充填剤粒子お
よびその他の任意成分（例えば交叉結合剤または
着色剤）を混合することにより製造される。これ
ら２種の混合物は、最終生成物中に所望されてい
る視覚的効果を与えるような比で混合され、そし
て次いで成形可能組成物と呼ばれる最終混合物は
最終物品の形をとる表面（例えば模造花こう岩シ
ートに対しては平面または模造花こう岩成形物品
に対してはモールド）上に注がれる。注がれた混
合物は次いで自動的に硬化される。マトリツクス
の混合は開始剤系が成形準備ができるまで加えら
れないかぎりは約20〜50℃の範囲の温度で行うこ
とができる。 成形可能組成物の粘度は重要である。粘度が低
すぎる場合には、大形粒子が早く沈降しすぎる傾
向があり、そして美観の劣つた最終物品を与える
こととなる。粘度が高すぎる場合には、物品の表
面上にピツト、気泡および割れ目の生成する傾向
がある。しかしながら、いくらかのピツト形成は
最終花こう岩物品のいくつかの用途に対しては許
容しうるものであり且つ魅力的でありうる。 すなわち、この成形可能組成物の動粘度はガー
ドナーホルト泡粘度計を使用して直接法ASTM
Ｄ−1545により測定した場合約1000ストークス以
下、好ましくは約500ストークス以下そして最も
好ましくは200ストークス以下であるべきであ
る。粘度が測定される温度は成形（キヤステイン
グ）と同一温度、通常は室温でなくてはならな
い。 最小粘度は成形可能組成物中の最大粒子の沈降
速度の函数である。これは前述の操作方法(1)また
は(2)によつて測定される。成形可能組成物中の最
大粒子の最小初期落下速度は約100cm／分以下、
好ましくは10cm／分以下そして最も好ましくは２
cm／分以下であるべきである。 この成形可能組成物中にはその他の添加剤を存
在させることができる。典型的な添加剤としては
紫外線安定剤、難燃剤例えば難燃性重合体（例え
ばポリビニルクロリド、ポリビニリデンクロリド
およびこれらの共重合体）、難燃性単量体（例え
ばビス−（β−クロロエチル）ビニルホスホネー
ト）および無機試薬例えば燐酸亜鉛、重合性成分
に対する交叉結合剤、流動化剤、粘着防止剤また
は離型剤その他があげられる。これら物質はコー
テイングおよび成形技術で典型的に使用され且つ
知られている量で添加することができる。 単量体シロツプ中のメチルメタクリレート重合
体をベースとする好ましいマトリツクス混合物
は、シロツプの重量基準で20重量％以下そして好
ましくは約0.5〜10％の量でシロツプに加えられ
た交叉結合剤を含有しうる。任意の適当な多価不
飽和または他のポリ官能性交叉結合剤例えばエチ
レングリコールジアクリレートおよびジメタクリ
レート、プロピレングリコールジアクリレートお
よびジメタクリレート、ポリエチレングリコール
ジアクリレートおよびジメタクリレート、トリメ
チロールプロパントリメタクリレート、ペンタエ
リスリトールテトラメタクリレート、グリシジル
メタクリレート、ジビニルベンゼン、トリアリル
シアヌレート、Ｎ−（ヒドロキシメチル）アクリ
ルアミド、ジアリルフタレート、アリルアクリレ
ートおよびメタクリレート、Ｎ・N′−メチレン
ジアクリルアミドおよびジメタクリルアミド、ジ
ビニルトルエンおよびトリアリルサイトレートを
使用しうる。 この混合物の重合は使用される重合性成分のた
めの任意の適当な開始剤系を使用して達成するこ
とができる。前記シロツプに対しては、シロツプ
重量基準で約0.1〜２重量％の通常の遊離ラジカ
ル開始剤が使用される。好ましくは、この開始剤
はパーオキシ化合物またはアゾ化合物である。過
酸化水素、ラウロイルパーオキサイド、ベンゾイ
ルパーオキサイド、第三級ブチルパーベンゾエー
ト、第三級ブチルパーオキシピバレート、第三級
ブチルパーオキシマレイン酸、α・α′−アゾ−
ビスイソブチロニトリル、２・2′−アゾ−ビス
〔α・β−ジメチルバレロニトリル〕、４−第三級
ブチルアゾ−４−シアノバレリアン酸、４・4′−
アゾビス〔４−シアノワレリアン酸〕およびアゾ
ジシクロヘキサンカルボニトリルはそのような開
始剤の例である。特に好ましい硬化（キユア）系
は米国特許第3775364号明細書に記載されてい
る。この方法は重合性成分好ましくは前記に論じ
た単量体中重合体（ポリマー・イン・モノマー）
シロツプにパーオキシ化合物、およびパーオキシ
化合物に対する促進剤としての水（重合性物質重
量基準で100部当り0.05〜5.0部）を加えることを
包含する。このパーオキシ化合物は好ましくはマ
レイン酸の半パーエステル例えば時には第三級ブ
チルパーオキシマレイン酸と呼ばれるモノ第三級
ブチルパーオキシマレアートを塩基性化合物と組
合せたものである。そのような塩基性化合物とし
ては、25℃の水中で6.0以下のpkbを有するそし
て半パーエステルの酸と反応して半パーエステル
の金属塩を生成させうる程にシロツプと充分混和
性である任意の金属化合物を使用することができ
る。まず単量体中重合体シロツプ中にマレイン酸
の半エステルを溶解させた後に塩基性化合物を加
えることが最も実際的であるけれども、それは本
質的なことではない。硬化は単にマレイン酸の半
パーエステルの金属塩を含有するシロツプを20〜
45℃の温度に単にさらすことによつて自動的に達
成することができる。所望により高温および一層
高圧を使用することができる。 少量のメルカプタン連鎖移動剤は重合の促進剤
である。重合性物質の重量基準で約0.01〜2.0重
量部を使用しうる。適当なメルカプタン促進剤
は、ｎ−ドデシルメルカプタン、第三級ドデシル
メルカプタン、オクタデシルメルカプタン、ジペ
ンテンジメルカプタン、２−メルカプトエタノー
ル、アルキルメルカプトアセテート、エチレング
リコールジメルカプトアセテート、エチレンビス
〔β−メルカプトプロピオネート〕、トリメチロー
ルエタントリチオグリコレート、トリメチロール
プロパントリチオグリコレート、ペンタエリスリ
トールテトラチオグリコレートその他である。 本発明の人工花こう岩物品は、1/4インチ程度
の薄い花こう岩厚さにおいて秀れた落下球衝撃抵
抗を有しており、そしてそれらは一層低い熱伝導
性を有しているが故に天然花こう岩よりも触つて
暖かい。それらは低温チツプ化、熱および湿気に
よる膨張、および湿度低温亀裂に対して抵抗性で
ある。この成形可能組成物をガラス、アルミニウ
ム、ステンレススチールその他上で成形して天然
の高度研磨花こう岩に非常によく似た高い光沢性
の平滑表面を生成させることができる。この物品
の表面および端縁を所望により更に砂でみがきそ
して研磨することができる。機械加工性は天然花
こう岩よりはるかに秀れている。これらは天然花
こう岩に要求されるよりも簡単な方法で穿孔、切
断および研削することができる。 本発明を更に次の実施例により説明するが、こ
こに％は特に記載されていない限りは重量基準で
ある。 例 １ Ａ 粘度制御成分としての約17.9重量％のポリ
（メチルメタクリレート）（固有粘度＝0.44±
0.03）、交叉結合剤としての0.9重量％のエチレ
ンジメタクリレート、および81.2重量％のメチ
ルメタクリレート単量体より成りそして重合さ
せた状態で約1.49±0.02の屈折率（ｎ_D）を有
するシロツプ約292.1ｇ（45.2容量部）を、１
樹脂容器中で、 Ｂ 約11.18ｇ（1.7容量部）のルペロツクスPMA
−25（75重量％の可塑剤中約25重量％の第三級
ブチルパーオキシマレイン酸よりなる）（ペン
ウオルト・コーポレイシヨン製）、および Ｃ 約1.58±0.02の平均結晶軸屈折率（ｎ_D）、イ
マンコクオンテイメツト720粒子サイズ分析状
態により測定した場合に直径が約30±12ミクロ
ンの平均粒子サイズおよび約65±５ミクロンの
最大粒子サイズを有しているアルミナ三水和物
約364.0ｇ（21.9容量部）と混合する。 Ｄ (1)約580ミクロンの数平均粒子サイズ、最短
寸法において約250ミクロンの最小粒子サイ
ズ、最長寸法において約1200ミクロンの最大粒
子サイズおよび可視光線に対して2.0以上の光
学濃度を有する不透明〓焼タルク約14.6容量部
（全成形組成物基準）、(2)約580ミクロンの数平
均粒子サイズ、最短寸法において約250ミクロ
ンの最小粒子サイズ、その最長寸法において約
1200ミクロンの最大粒子サイズおよび可視光線
に対して2.0以上の光学濃度を有する不透明マ
グネタイト約6.3容量部（全成形可能組成物基
準）および(3)約340ミクロンの数平均粒子サイ
ズ、最短寸法において約250ミクロンの最小粒
子サイズ、その最長寸法において約1200ミクロ
ンの最大粒子サイズおよび可視光線に対して約
1.2±0.1の光学濃度を有する半透明ウオラスト
ナイト約9.5容量部の混合物約626.5部（30.4容
量部）を、(C)中に混合した。 Ｅ 約2.7ｇ（0.42容量部）の鉱物質除去した水
を(D)中に混合しそしてこの混合物を激しく撹拌
しつつ真空を適用することによつて抜気した。 Ｆ 約2.7ｇ（0.12容量部）の酸化マグネシウム
粉末（飽和水性溶液中で約10.5のPHを有する）
を(E)に混合し、そしてこの混合物を撹拌しつつ
真空を適用することによつて抜気した。 Ｇ 約1.4ｇ（0.22容量部）のエチレングリコー
ルジメチルカプトアセテートを激しく(F)に混入
し、そして撹拌しつつ真空を適用することによ
つて抜気した。 Ｈ 混合物(G)の注入粘度は約20ストークスであり
そしてその最大サイズ粒子の初期沈降速度は約
2.9cm／分であつた。 Ｉ 寸法（8″×8″×1/2″）の凹部を有する木製真
空モールドを、軟質且つ弾力性となるまで100
％相対湿度に置いが湿気を吸収させたポリビニ
ルアルコールフイルムで覆つた。このフイルム
を、モールドの外側上面周辺付近および凹部の
底内側周辺付近に存在する多数の孔に真空を適
用することによつて、モールド凹部中にしつか
りと引き込んだ。高度に研磨された0.005イン
チ厚さのアルミニウム片を、それが凹部内側の
ポリビニルアルコールフイルムの上に丁度はま
るように切断し、そしてこれをアルミニウムと
ポリビニルアルコールフイルムとの間に置いた
両面マスキングテープによつてしつかりと底部
に保持した。前記に調製された成形性組成物を
凹部に注ぎそしてそれが均一に全凹部を充すよ
うに拡げた。 Ｊ 次いで0.001インチ厚さのセロフアンフイル
ムをこの混合物上に置きそして約２インチ直径
のむくのスチール圧延シリンダーを使用してし
つかりとロールがけした。 これによつて混合物はモールド凹部のすべて
の隅まできつちりと圧入されたガラスウールブ
ランケツトを絶縁のためにこのセロフアン上に
置き、そしてこの混合物を自生的に重合させ
た。 Ｋ エチレングリコールジメチルカプトアセテー
トを添加して５分後にこの混合物は固化して
1000ストークスよりも有意に高い推定粘度の固
体塊となつた。 Ｌ エチレングリコールジメチルカプトアセテー
トを添加して約15分後に発熱は約110℃のピー
クに達した。 Ｍ 60分後に、この成形物をモールドから取出
し、周囲の室温で冷却し、そしてアルミニウム
から剥がすと研磨天然灰色花こう岩に似た硬い
1/2インチ厚さのシートが生成した。 Ｎ その表面はパターンの乱れにおいて均一であ
り、そしてこの均一性はシートの厚さ全体にわ
たつていた。 Ｏ 白色度指数は天然灰色花こう岩（ダークバー
ル）のものと充分匹敵し、そして試料表面の光
学濃度を測定するイマンコ・クオンテイメツト
（IMANCOQuantimet）720表面画像分析では
各濃度計水準において検出される面積％がこれ
ら二物質に対して比較的類似していることが示
される（表１）。ここで表１の検出水準は820、
860、900および950で表わされる光学濃度に応
答する試料表面積％を表わす。イマンコ装置の
詳細な操作はロバート・エツチ・ハイル
（Robert H.Heil）・ジユニア氏の「イメージ・
アナリシス（Image Analysis）」第38〜42頁、
1972年８月、インダストリアル・リサーチ
（Industrial Research）、に記載されている。

【表】 の面積％

【表】 Ｐ このシートは0.5重量％以下の残存単量体を
有していた。 Ｑ 0.05インチ厚さのウエーフアーをこのシート
の平滑な表面側から切り取つた。可視光線に対
するその光学濃度は約2.0であつた。 例 ２ Ａ 粘度制御成分としての約19.8重量％のポリ
（メチルメタクリレート）（固有粘度＝0.44±
0.03）、交叉結合剤としての2.1重量％のエチレ
ンジメタクリレート、および78.1重量％のメチ
ルメタクリレート単量体よりなりそして重合さ
せた状態で約1.49±0.02の屈折率（ｎ_D）を有
するシロツプ約301.1ｇ（51.9容量部）を、１
樹脂容器中で、 Ｂ 例１のアルミナ三水和物約275.2ｇ（18.6容
量部）と混合した。 Ｃ 例１の不透明〓焼タルク約275.2ｇ（16.5容
量部）、約19.3重量％のポリプロピレン、77.3
重量％のパリツトNo.1、2.4重量％のスターリ
ングＲカーボンブラツク（キヤボツト・コーポ
レイシヨン製）および1.0重量％のステアリン
酸よりなりしかも約390ミクロンの数平均粒子
サイズ、約250ミクロンの最小粒子サイズ、そ
の最長寸法において約1100ミクロンの最大粒子
サイズそして可視光線に対して2.0以上の平均
光学濃度を有する不透明黒色ポリプロピレン粒
子約55.0ｇ（3.81容量部）を(B)中に混合した。 Ｄ 約340ミクロンの数平均粒子サイズ、約250ミ
クロンの最小粒子サイズ、その最長寸法におい
て約1200ミクロンの最大粒子サイズおよび可視
光線に対して約1.2±0.1の光学濃度を有する半
透明ウオラストナイト約143.1ｇ（7.8重量部）
を(C)中に混合した。 Ｅ (C)および(D)で加えられたすべての粒子の数平
均粒子サイズは約430ミクロンであり、そして
添加された最大重量の粒子は約1200の最長寸法
粒子サイズおよび約3.0±0.1ｇ/c.c.の密度を有
するウオラストナイトであつた。 Ｆ 約4.40ｇ（0.76容量部）のルペロツクスPMA
−50（50重量％の可塑剤中約50重量％の第三級
ブチルパーオキシマレイン酸よりなる）（ペン
ウオルト・コーポレイシヨン製）および約2.24
ｇ（0.38容量部）の脱ミネラル水を(D)に混合
し、そしてこの混合物を激しく撹拌しつつ真空
を適用することにより抜気した。 Ｇ 約2.24ｇ（0.11容量部）の酸化マグネシウム
粉末（飽和水性溶液中で約10.5のPHを有する）
を(E)に混合しそしてこの混合物を撹拌しつつ真
空を適用することによつて抜気した。 Ｈ 約1.10ｇ（0.14容量部）のエチレングリコー
ルジメチルカプトアセテートを激しく(G)に混入
しそして撹拌しつつ真空を適用することによつ
て抜気した。 Ｉ この湿つた混合物(H)の注入粘度は約46ストー
クスであつた。平均サイズ粒子の初期沈降速度
は約0.08cm／分であり、最大サイズ粒子（ウオ
ラストナイト）の初期沈降速度は約0.7cm／分
であつた。 Ｊ 湿つた混合物を５1/2″×８1/8″×1″深さのア
ルミニウムパン中に注ぎ、ガラスウールで絶縁
し、そして自生的に重合させた。エチレングリ
コールジメチルカプトアセテート（促進剤）を
添加して５分後にこの混合物は1000ストークス
よりも有意に大なる推定粘度を有する固体の非
流動性塊となつた。 Ｋ 60分後このパンを周囲室温で冷却しそして成
形物をパンから取出すと、硬質で空隙のない7/
８インチ厚さの成形物が得られ、これはアルミ
ニウムに接触していたすべての部分において平
滑な光沢ある表面を有しそして視覚的に研磨し
た天然灰色花こう岩に似ていた。 Ｌ その表面はパターンの乱れにおいて均一であ
り、そしてこの均一性はシートの厚さ全体にわ
たつていた。 Ｍ このシートは0.5重量％以下の残存単量体を
含有していた。 Ｎ このシートの平滑な表面側から切り取つた
0.05インチ厚さのウエーフアーは可視光線に対
して約2.4の光学濃度を有していた。 Ｏ その白色指数は約（＋）19±１であつた。 Ｐ 表面画像分析 面積％（累積） 検出水準 820 7.4±0.6 検出水準 860 16.3±0.8 検出水準 900 29.6±1.0 検出水準 950 50.8±0.9 検出水準＞950 100.0 例 ３（対照例） 次の点を変更する以外は例２をくりかえした。 Ａ 重合性成分は99.6重量％のメチルメタクリレ
ート単量体中に加えた約0.4重量％のエチレン
ジメタクリレートよりなつていた。 Ｂ 各成分の容量部は次のとおりであつた。 成 分 容量部 シロツプ(A) 52.99 アルミナ三水和物 18.15 〓焼タルク 16.11 充填黒色ポリプロピレン 3.76 ウオラストナイト 7.66 ルペロツクスPMA−50 0.72 脱ミネラル水 0.37 酸化マグネシウム 0.10 エチレングリコールジメルカプト アセテート 0.14 100.00 Ｃ この湿潤混合物の注入粘度は約0.22ストーク
スであつた。平均サイズの粒子の初期沈降速度
は約17.4cm／分であつた。最大サイズの粒子の
初期沈降速度は約150cm／分であつた。 Ｄ エチレングリコールジメルカプトアセテート
を添加して約５分後にこの混合物は1000ストー
クスよりも大なる推定粘度を有する非流動性塊
に固化した。 Ｅ 硬質の空隙のない不均一に充填されたシート
が得られた。一層重質のそして半透明の粒子は
成形物の底に乱雑な堆積状態（パイル）で集め
られた。従つてこの物質は天然花こう岩に似て
いなかつた。 例 ４ 次の点を変化させる以外は例２をくりかえし
た。 Ａ シロツプは約6.6重量％のポリ（メチルメタ
クリレート）（固有粘度＝0.44±0.03）、0.7重量
％のエチレンジメタクリレートおよび92.7重量
％のメチルメタクリレート単量体中よりなつて
いた。 Ｂ 各成分の容量部は次のようであつた。 成 分 容量部 シロツプ(A) 52.63 アルミナ三水和物 18.30 〓焼タルク 16.22 充填黒色ポリプロピレン 3.78 ウオラストナイト 7.72 ルペロツクスPMA−50 0.74 脱ミネラル水 0.37 酸化マグネシウム 0.10 エチレングリコールジメルカプト アセテート 0.14 100.00 Ｃ この湿潤混合物の注入粘度は約1.0ストーク
スであつた。平均サイズの粒子の初期沈降速度
は約3.8cm／分であつた。最大サイズの粒子の
初期沈降速度は約33cm／分であつた。 Ｄ エチレングリコールジメルカプトアセテート
を添加して約５分後にこの混合物は1000ストー
クスより大である推定粘度を有する非流動性塊
に固化した。 Ｅ 60分後にこのパンを常温で冷却した。成形物
をパンから除去した。 Ｆ 硬質で空隙のない、わずかに発散凹凸のある
3/4インチ厚さの成形物が得られた。これは重
合の間に異つた収縮が起つたことを示す。 Ｇ 底部表面（アルミニウムパンに面している
側）はわずかに凸であつたがパターンの乱れに
おいては均一であつた。この表面は例２のもの
よりも白色であつた。白色指数＝（＋）28±
１。 Ｈ 粒子分布は厚さ方向に均一ではなかつた。よ
り重い粒子が成形物の上側1/3は存在しなかつ
たがしかし底部表面に向つてその濃度は上昇し
ていた。この成形物の上側表面はわずかに凹で
あつて、上部において最強の収縮力の存在して
いたことを示した。 Ｉ 残存単量体は0.5％以下であつた。 Ｊ 可視光線に対する0.05インチ厚さのウエーフ
アーの光学濃度は3.0以下であつた。 例 ５ Ａ 例２に概記した操作によつて一連の成形物を
製造した。各成分の容量部はシロツプ中の成分
以外は一定に保たれていた。シロツプ中のポリ
（メチルメタクリレート）の濃度および分子量
を湿潤混合物の粘度および大粒子沈降の速度を
変化させるべく変化させた。 容量部 シロツプ 52.30 〓焼タルク 16.30 充填黒色ポリプロピレン 3.80 ウオラストナイト 7.80 ルペロツクスPMA−50 0.75 脱ミネラル水 0.40 酸化マグネシウム 0.10 エチレングリコールジメルカプトアセテート
0.15 Ｂ シロツプ中のポリ（メチルメタクリレート）
濃度は０から約10容量％に変化させた。 Ｃ ポリ（メチルメタクリレート）の固有粘度は
約0.4から約1.2に変化した。 Ｄ 湿潤混合物の注入粘度は約0.2から約1000ス
トークスに変化させた。 Ｅ 平均サイズ粒子の初期沈降速度は約0.003か
ら約17cm／分に変化させた。 Ｆ 最大サイズ粒子の初期沈降速度は約0.03から
約170cm／分に変化させた。 Ｇ 平均および最大サイズの粒子の初期沈降速度
を成形物の表面白色度に対して第１図にプロツ
トした。速度データもまた各成形物の表面内の
白色度指数の統計学的変動に対して第２図にプ
ロツトした。これらの二つの図表は次のことを
示す。 (1) 最大粒子サイズの沈降速度は模造花こう岩
中の粒子分布の均一性を決定するのに最も重
要である。 (2) ２cm／分以下の初期最大粒子サイズの沈降
速度においては、本発明の条件により製造さ
れる成形物の表面白色指数はわずかしか変化
しない（第１図）。更に各個の成形物の表面
内の表面白色度指数の統計的変動は一定であ
る（第２図）。これら二つの結果は、粒子分
布そして従つて各シート内そしてシート間の
色および花こう岩様外観は比較的均一である
ことを示す。また、各シートの裏側（成形の
間の上側）もまた花こう岩様外観を有してい
て（グラフには示されていない）。厚さ方向
における粒子分布の均一さもまた良好である
ことを示している。約２〜４cm／分の間の初
期粒子サイズ速度を有する成形物において
は、表面白色度指数は有意に変動する（第１
図）。しかし各シートの表面内での表面白色
度指数の統計的変動はない（第２図）。この
ことは各シートの表面内の粒子分布が成形が
開始される前の沈降度の差の故にシートごと
に異つていることを示す。より重いタルクお
よびウオラストナイト粒子のは黒色粒子より
も迅速に沈降して白色化を生ぜしめる。厚さ
方向における粒子分布の均一性もシートごと
に変化しており、そしてこの花こう岩の背面
はもはや表面には似ていない。しかし各表面
の均一性は良好であり且つ有用であり、そし
て魅力ある生成物を製造することができる。 (4) 約４〜約100cm／分の間の初期最大粒子速
度を有する成形物においては、その表面白色
度指数はこれまた有意には変動せず（第１
図）、そして各シート表面内の表面白色度指
数の変動はなお比較的一定である。これらの
結果は、各シート表面が粒子で飽和されてお
り、そしてその組成はシートごとにもまた任
意のシートの表面内のいずれでも大きく異つ
てはいないこと、しかしシートの厚さ方向の
組成は粒子が第一表面層上で一層多く沈降す
るが故に異つていることを示す。しかしなが
ら成形物の一方側の表面はなお均一であり、
魅力的であり、そして花こう岩様外観の有用
な物品を製造することができる。 (5) 最後に、初期沈降最大粒子サイズ速度が約
100cm／分を越える場合には、表面均一性
は、迅速に落下する粒子および処理条件によ
り乱され、そして各シート内の表面白色度指
数の変動は有意に増加する（第２図）。従つ
て、花こう岩様外観および美観は減少する。 例 ６ 次の点を変化させる以外は例２をくりかえし
た。 Ａ シロツプは約20重量％のポリ（エチルメタク
リレート）、２重量％のエチレンジメタクリレ
ート、30重量％のメチルメタクリレート単量体
および48重量％のエチルメタクリレート単量体
よりなつていた。 Ｂ この成形可能組成物の注入粘度は約30ストー
クスであつた。平均サイズ粒子の初期沈降速度
は約0.1cm／分であり、最大サイズ粒子の初期
沈降速度は約1.0cm／分であつた。 Ｃ 研磨した天然灰色花こう岩に似た空隙のない
7/8インチ厚さの成形物が得られた。この表面
パターンは均一であり、そしてその粒子分布は
成形物の厚さ全体にわたつて均一であつた。白
色度指数は約19±0.4であつた。0.05インチ厚
さのウエーフアーは可視光線に対して3.0以下
の光学濃度を有していた。 例 ７ 次の点を変化させる以外は例２をくりかえし
た。 Ａ シロツプは約20重量％のポリ（ｎ−ブチルメ
タクリレート）、２重量％のエチレンジメタク
リレートおよび78重量％のｎ−ブチルメタクリ
レート単量体よりなつていた。 Ｂ この湿つた混合物の注入粘度は約35ストーク
スであつた。平均サイズ粒子の初期沈降速度は
約0.09cm／分でありそして最大サイズ粒子の初
期沈降速度は約0.9cm／分であつた。 Ｃ 研磨した天然灰色花こう岩に似た7/8インチ
厚さの成形物が得られた。この表面は均一であ
りそして成形物の厚さ全体にわたつてのその粒
子分布も均一であつた。白色度指数は約（＋）
９±0.4であつた。0.05インチ厚さのウエーフ
アーは可視光線に対して3.0以下の光学濃度を
有していた。 例 ８ 次の点を変化させる以外は例２をくりかえし
た。 Ａ シロツプは約20重量％のポリ（スチレン）、
２重量％の１・４−ジビニルベンゼン、78重量
％のスチレン単量体よりなつていた。 Ｂ この湿つた混合物の注入粘度は約45ストーク
スであつた。平均サイズ粒子の初期沈降速度は
約0.07cm／分であり最大サイズ粒子の初期沈降
速度は約0.7cm／分であつた。 Ｃ 研磨した天然灰色花こう岩に似た空隙のない
7/8インチ厚さの成形物が得られた。この表面
は均一であり、そしてシートの厚さ全体にわた
つてその粒子分布も均一であつた。白色度指数
は（＋）19±0.4であつた。0.05インチ厚さの
ウエーフアーは可視光線に対して3.0以下の光
学濃度を有していた。 例 ９ 次の点を変化させる以外は例２をくりかえし
た。 Ａ 約1.51の平均屈折率（ｎ_D）、約50±25ミクロ
ンの数平均粒子サイズおよび約100ミクロンの
最大粒子サイズを有する粉砕透明ガラス約
278.5ｇ（18.6容量部）をアルミナ三水和物を
代りに加えた。 Ｂ この湿つた混合物の注入粘度は約40ストーク
スであつた。平均サイズ粒子の初期沈降速度は
約0.08cm／分でありそして最大サイズ粒子の初
期沈降速度は約0.8cm／分であつた。 Ｃ 研磨した天然灰色花こう岩に似た空隙のある
7/8インチ厚さの成形物が得られた。この表面
は均一であり、そしてシートの厚さ全体にわた
つてその粒子分布も均一であつた。0.05インチ
厚さのウエーフアーは可視光線に対して3.0以
下の光学濃度を有していた。 例 10 次の点を変化させる以外は例２をくりかえし
た。 Ａ 1.0ミクロン以下の数平均粒子サイズおよび
70ミクロン以下の最大粒子サイズを有するベン
トナイト約264.2ｇ（18.6容量部）をアルミナ
三水和物の代りに加えた。 Ｂ この注入粘度は約90ストークスであつた。平
均サイズ粒子の初期沈降速度は約0.04cm／分で
ありそして最大サイズ粒子の初期沈降速度は約
0.4cm／分であつた。 Ｃ 研磨した天然灰色花こう岩に似た7/8インチ
厚さの成形物が得られた。この表面は均一であ
りそしてシートの厚さ全体に亘つてのその粒子
分布も均一であつた。0.05インチ厚さのウエー
フアーは可視光線に対して3.0以下の光学濃度
を有していた。 例 11 次の点を変化させる以外は例２をくりかえし
た。 Ａ 約1.56の平均屈折率（ｎ_D）および約0.1〜３
ミクロンのサイズ範囲の粒子を有するカオリン
約285.1ｇ（18.6容量部）をアルミナ三水和物
の代りに加えた。 Ｂ この注入粘度は約100ストークスであつた。
平均サイズ粒子の初期沈降速度は約0.03cm／分
でありそして最大サイズ粒子の初期沈降速度は
約0.3cm／分であつた。 Ｃ 研磨した天然灰色花こう岩に似た空隙のない
7/8インチ厚さの成形物が得られた。この表面
は均一であり、そして成形物の厚さ全体にわた
つてその粒子分布も均一であつた。0.05インチ
厚さのウエーフアーは、可視光線に対して3.0
以下の光学濃度を有していた。 例 12 次の点を変化させる以外は例２をくりかえし
た。 Ａ 約1.59の平均屈折率（ｎ_D）および約５〜10
ミクロンの間の平均粒子サイズを有する粉末タ
ルク約307.0ｇ（18.6容量部）をアルミナ三水
和物の代りに加えた。 Ｂ この注入粘度は約100ストークスであつた。
平均サイズ粒子の初期沈降速度は約0.03cm／分
でありそして最大サイズ粒子の初期沈降速度は
約0.3cm／分であつた。 Ｃ 研磨した天然灰色花こう岩に似た7/8インチ
厚さの成形物が得られた。この表面パターンは
均一でありそしてシートの厚さ全体にわたつて
その粒子分布も均一であつた。0.05インチ厚さ
のウエーフアーは可視光線に対して3.0以下の
光学濃度を有していた。 例 13 次の点を変化させる以外は例２をくりかえし
た。 Ａ シロツプは9.0重量％のポリ（メチルメタク
リレート）、13.0重量％のゼオン222としてビ
ー・エフ・グードリツチ・カンパニーから入手
されたビニルクロリド−ビニリデンクロリド共
重合体、2.0重量％のエチレンジメタクリレー
トおよび76.0重量％のメチルメタクリレート単
量体より構成されておりそしてこれは重合させ
た状態において約1.50±0.02の屈折率を有して
いた。 Ｂ 各成分の容量部は次のとおりであつた。 成 分 容量部 シロツプ(A) 44.81 アルミナ三水和物（例２と同一粒子サイズ）
22.08 〓焼タルク（例２と同一粒子サイズ） 14.41 マグネタイト （最小粒子サイズ＝250ミクロン、 平均＝580ミクロン、最大＝ 1200ミクロン） 6.45 ウオラストナイト（例２と同一粒子サイズ）
9.78 ルペロツクスPMA−25 1.71 脱ミネラル水 0.42 酸化マグネシウム 0.12 エチレングリコールジメルカプト アセテート 0.15 10000 Ｃ この注入粘度は約50ストークスであつた。平
均サイズの粒子の初期沈降速度は約0.10cm／分
でありそして最大サイズ粒子のそれは約1.1
cm／分であつた。 Ｄ 7/8インチ厚さの研磨した天然灰色花こう岩
に似た成形物が得られた。この表面は均一であ
りそして成形物の厚さ方向にわたつての粒子分
布も均一であつた。0.05インチ厚さのウエーフ
アーは3.0以下の可視光線に対する光学濃度を
有していた。 例 14 次の点を変化させる以外は例２をくりかえし
た。 Ａ シロツプは約11重量％のセルロースアセテー
トブチレート、９重量％のポリ（メチルメタク
リレート）、１重量％のエチレンジメタクリレ
ートおよび79重量％のメチルメタクリレート単
量体より構成されており、そして重合させた状
態において約1.49±0.02の屈折率を有してい
た。 Ｂ 注入粘度は約70ストークスであつた。平均サ
イズの粒子の初期沈降速度は約0.05cm／分であ
り、最大サイズの粒子のそれは約0.5cm／分で
あつた。 Ｃ 研磨した天然灰色花こう岩に似た3/4インチ
厚さ成形物が得られた。この表面は均一であ
り、そして成形物の厚さ全体にわたつての粒子
分布も均一であつた。0.05インチ厚さのウエー
フアーは3.0以下の入射可視光線に対する光学
濃度を有していた。 例 15 次の点を変化させる以外は例２をくりかえし
た。 Ａ シロツプは約5.0重量％のポリ（メチルメタ
クリレート）、２重量％のエチレンジメタクリ
レートおよび93重量％のメチルメタクリレート
単量体よにり構成されており、そしてそれは重
合させた状態において約1.49±0.02の屈折率
（ｎ_D）を有していた。 Ｂ 各成分の容量部は次のとおりであつた。 成 分 容量部 シロツプ(A) 50.00 コロイド状クリソタイルアスベスト 長さ＜20ミクロン） 5.00 〓焼タルク（例２と同一粒子サイズ） 25.55 充填黒色ポリプロピレン粒子 （例２と同一組成および同一 粒子サイズ） 5.90 ウオラストナイト（例２と同一粒子サイズ）
12.10 ルペロツクスPMA−50 0.80 脱ミネラル水 0.40 酸化マグネシウム 0.10 エチレングリコールジメルカプト アセテート 0.15 100.00 Ｃ 注入粘度は約100ストークスであつた。平均
サイズの粒子の初期沈降速度は約0.03cm／分で
ありそして最大サイズの粒子のそれは約0.3
cm／分であつた。 Ｄ 研磨した天然灰色花こう岩に似た3/4インチ
厚さの成形物が得られた。この表面は均一であ
りそして成形物の厚さ全体にわたつての粒子分
布も均一であつた。0.05インチ厚さのウエーフ
アーは3.0以下の入射可視光線に対する光学濃
度を有していた。 例 16 次の点を変化させる以外は例２をくりかえし
た。 Ａ シロツプは例15の(A)と同一組成のものであつ
た。 Ｂ 各成分の容量部は次のとおりであつた。 成 分 容量部 シロツプ(A)（例15） 50.00 雲母（湿式粉砕）（直径＜50ミクロン） 5.00 〓焼タルク（例２と同一粒子サイズ） 25.55 充填黒色ポリプロピレン粒子 （例２と同一粒子サイズ） 5.90 ウオラストナイト （例２と同一粒子サイズ） 12.10 ルペロツクスPMA−50 0.80 脱ミネラル水 0.40 酸化マグネシウム 0.10 エチレングリコールジメチルカプト アセテート 0.15 100.00 Ｃ この注入粘度は約100ストークスであつた。
平均サイズの粒子の初期沈降速度は約0.03cm／
分でありそして最大サイズの粒子のそれは約
0.3cm／分であつた。 Ｄ 研磨した天然灰色花こう岩に似た3/4インチ
厚さの成形物が得られた。この表面は均一であ
りそして成形物の厚さ全体にわたつての粒子分
布も均一であつた。0.05インチ厚さのウエーフ
アーは3.0以下の入射可視光線に対する光学濃
度を有していた。 例 17 次の点を変化させる以外は例２をくりかえし
た。 Ａ シロツプは例15の(A)と同一組成のものであつ
た。 Ｂ 各成分の容量部は次のとおりであつた。 成 分 容量部 シロツプ(A)例15
50.00ガラス繊維（裁断ストランド）（長さ1/2
インチ） 5.00 〓焼タルク（例２と同一粒子サイズ） 25.55 充填黒色ポリプロピレン粒子（例２と同一粒子
サイズ） 5.90 ウオラストナイト（例２と同一粒子サイズ）
12.10 ルペロツクスPMA−50 0.80 脱ミネラル水 0.40 酸化マグネシウム 0.10 エチレングリコールジメルカプト アセテート 0.15 100.00 Ｃ 研磨した天然灰色花こう岩に似た3/4インチ
厚さ成形物が得られた。この表面は均一であ
り、そして成形物の厚さ全体にわたつての粒子
分布も均一であつた。0.05インチ厚さのウエー
フアーは3.0以下の入射可視光線に対する光学
濃度を有していた。 例 18 Ａ 約10重量％のポリ（メチルメタクリレー
ト）、10重量％のポリ（ビニルクロリド）、１重
量％のエチレンジメタクリレートおよび79重量
％のメチルメタクリレート単量体よりなりそし
て重合状態において約1.50±0.02の屈折率（ｎ
_D）を有するシロツプ約2132.5ｇを調製した。 Ｂ 次のようにして約14345ｇの不透明アクリル
黒色粒子を製造した。 (1) 約15.3重量％のポリ（メチルメタクリレー
ト）、30重量％のゼオン222、9.6重量％のエ
チレンジメタクリレートおよび72.1重量％の
メチルメタクリレート単量体よりなるシロツ
プ約4780ｇを製造した。 (2) 次の成分をプラネタリーミキサー中でよく
混合しそして真空を適用することにより抜気
した。 成 分 容量部 シロツプ(1) 33.33 ルペロツクスPMA−25 0.78 スターリングＲカーボンブラツク（キヤボツ
ト社製） ０・98 アルミナ三水和物（例２と同一の粒子サイ
ズ） 64.41 脱ミネラル水 0.20 99.70 (3) 約0.20重量部の酸化マグネシウムを(2)に加
え、よく混合しそして真空を適用することに
より抜気した。 (4) 約0.10重量部のエチレングリコールジメル
カプトアセテートを(3)に加え、よく混合しそ
して１分間真空を適用することにより抜気し
た。 (5) 2′×3′×3/4″の深さの凹部を有する木製真
空モールドを100％相対湿度で湿気を吸収さ
せたポリビニルアルコールフイルムで覆つ
た。このフイルムをモードの外側の縁のまわ
りおよびモールド凹部の底の内側縁のまわり
に多数にある孔に真空を適用することによつ
て、モールド凹部にしつかりと引き込んだ。
(4)で製造された混合物を湿気を吸収したポリ
ビニルアルコールフイルムの上に凹部中に注
いだ。 (6) この混合物をモールド凹部全体にわたつて
均一にひろげ、湿気を吸収させたポリビニル
アルコールフイルムの別の片で覆い、ガラス
ウールブランケツトで絶縁しそして自生的に
重合せしめた。 (7) 重合が完了したら直ちに成形物を除去し、
そして周囲室温で冷却せしめた。それをスレ
ツジハンマーで大約１インチ平方の片に砕き
そして次いで粉砕し、そしてふるいがけして
粒子サイズによる種々の分画にわけた。約
410ミクロンの平均粒子サイズ、約250ミクロ
ンの最小粒子サイズおよび約1100ミクロンの
最大粒子サイズを有する分画を以下に記載の
ようにして使用するために集めた。 Ｃ 次の成分をプラネタリーミキサー中でよく混
合しそして真空を適用することにより抜気し
た。

【表】 ル粒子
Ｄ 約17.0ｇ（0.10容量部）の酸化マグネシウム
粉を(C)に加え、よく混合しそして真空を適用す
ることにより抜気した。 Ｅ 約8.5ｇ（0.14容量部）のエチレングリコー
ルジメルカプトアセテートを(D)に加え、迅速に
混合しそして１分間真空を適用することによつ
て抜気した。 Ｆ 混合物の注入粘度は約40ストークスであつ
た。平均サイズ粒子の初期沈降速度は約0.06
cm／分であり、そして最大サイズの初期沈降速
度は約0.7cm／分であつた。 Ｇ 湿つた混合物をＢ−５に記載の真空モールド
に注入した。ただしこのモールドは凹部深さを
約1/4インチに減少させるように変形されてい
た。 Ｈ この混合物を湿式吸収させたポリビニルアル
コールフイルムで覆い、ロールがけしてこの混
合物を凹部にきつちりと圧入し、ガラスウール
ブランケツトで絶縁させそして自生的に重合さ
せた。 Ｉ エチレングリコールジメルカプトアセテート
の添加後５分でこの混合物は1000ストークスよ
り有意に高いと推定される粘度を有する固体塊
に固化した。 Ｊ 60分後この成形物を除去し、周囲室温で冷却
しそしてポリビニルアルコールフイルムから剥
がすと、天然灰色花こう岩に似た硬質の1/4イ
ンチ厚さのシートを生成した。 Ｋ モールド凹部の下側に面していた表面はその
パターンが均一であり、そしてシート厚さ全体
にわたつてその粒子分布は均一であつた。 Ｌ 表面白色な指数は例18.6±0.9であつた。変
化係数は4.8％であつた。 Ｍ イマンコクオンデイメツト720表面画像分析
の結果は次のとおりであつた。 面積％（累積） 標準偏差 検出水準820 10.8 ±0.8 検出水準860 21.7 ±0.8 検出水準900 36.2 ±0.9 検出水準950 56.8 ±0.7 Ｎ 0.05インチ厚さのウエーフアーは入射可視光
線に対して3.0以下の光学濃度を有していた。 例 19 次の点を変化させる以外は例18をくりかえし
た。 Ａ 各成分の容量部は次のとおりとした。 成 分 容量部 シロツプ(A)（例18） 47.40 ルペロツクスPMA−50 1.61 ゼレツクスUN 0.19 脱ミネラル水 0.38 アルミナ三水和物 （例１と同じ粒子サイズ） 18.84 〓焼タルク（例１と同じ粒子サイズ） 17.84 ウオラストナイト （例１と同一の粒子サイズ） 8.19 無煙炭 5.31 最小粒子サイズ＝250ミクロン、 平均＝580ミクロン、最大＝ 1200ミクロン） 酸化マグネシウム 0.10 エチレングリコールジメルカプト アセテート 0.14 Ｂ 混合物の注入粘度は約40ストークスであつ
た。平均サイズの粒子の初期沈降速度は約0.06
cm／分でありそして最大サイズの粒子のそれは
約0.7cm／分であつた。 Ｃ エチレングリコールジメルカプトアセテート
を添加して５分後にこの混合物は1000ストーク
スよりも有意に大なる推定粘度を有する固体塊
に固化した。 Ｄ 硬質で天然花こう岩に似た1/4インチ厚さの
シートが得られた。 Ｅ この表面（モールド凹部に面した下側のパタ
ーン）およびシートの厚さ全体にわたつての粒
子分布は均一であつた。 Ｆ 0.05インチ厚さのウエーフアーは3.0以下の
入射可能光線に対する光学濃度を有していた。 例 20 次の点を変化させる以外は例18をくりかえし
た。 Ａ 各成分の容量部は次のとおりとした。 成 分 容量部 シロツプ(A)（例18） 47.40 ルペロツクスPMA−50 1.61 ゼレツクUN 0.19 脱ミネラル水 0.38 アルミナ三水和物 （例１と同じ粒子サイズ） 18.84 〓焼タルク（例１と同じ粒子サイズ） 17.84 ウオラストナイト （例１と同一の粒子サイズ） 8.19 針鉄鉱 5.31 最小粒子サイズ＝200ミクロン、 平均＝600ミクロン、最大＝ 1200ミクロン） 酸化マグネシウム 0.10 エチレングリコールジメルカプト アセテート 0.14 Ｂ この混合物の注入粘度は約35ストークスであ
つた。平均サイズの粒子の初期沈降速度は約
0.08cm／分でありそして最大サイズの粒子の初
期沈降速度は約1.2cm／分であつた。 Ｃ エチレングリコールジメルカプトアセテート
を添加して５分後に、この混合物は1000ストー
クスよりも有意に大なる推定粘度を有する固体
塊に固化した。 Ｄ 硬質で天然花こう岩に似た1/4インチ厚さの
シートが得られた。 Ｅ この表面は均一であり、そしてこのシートの
厚さ全体にわたつての粒子分布も均一であつ
た。 Ｆ 0.05インチ厚さのウエーフアーは3.0以下の
入射可能光線に対する光学濃度を有していた。 例 21 次の点を変化させる以外は例２をくりかえし
た。 Ａ 各成分の容量部は次のとおりとした。 成 分 容量部 例２のシロツプ(A) 48.00 アゾビスイソブチロニトリル 0.50 ゼレツクUN 0.20 エアロシル380（コロイド状シリカ） 1.00 アルミナ三水和物 （例１と同一粒子サイズ） 18.84 トリエライト 17.84 最小粒子サイズ＝250ミクロン、 平均＝540ミクロン、最大＝ 1200ミクロン） シテライト 5.31 （最小粒子サイズ＝250ミクロン、 平均＝560ミクロン、最大＝ 1200ミクロン） ウオラストナイト （例１と同一粒子サイズ） 8.31 Ｂ この混合物の注入粘度は約50ストークスであ
つた。平均サイズの粒子の初期沈降速度は約
0.06cm／分でありそして最大サイズの粒子の初
期沈降速度は約0.9cm／分であつた。 Ｃ この湿つた混合物を５1/2″×８1/8″×1″深さ
のアルミニウムパンに注ぎ、周囲室温の真空オ
ーブン中に置き、そして徐々に抜気した。 Ｄ オーブン中の空気を置換するために窒素を使
用しそして窒素流出を保持し、その間成形物を
110℃での重合物および硬化に付した。 Ｅ パンをオーブンから取り出しそして周囲室温
で冷却せしめた。 Ｆ アルミニウムに接触した部分では天然花こう
岩に非常に似た平滑表面を有する硬質で7/8イ
ンチ厚さの成形物が得られた。 Ｇ この表面はそのパターンが均一であり、そし
てこのシートの厚さ全体にわたつての粒子分布
は均一であつた。 Ｈ 0.05インチ厚さのウエーフアーは3.0以下の
入射可能光線に対る光学濃度を有していた。 例 22 次の点を変化させる以外は例２をくりかえし
た。 Ａ 各成分の容量部は次のとおりとした。 成 分 容量部 シロツプ(A)（例２） 47.40 ルペロツクスPMA−50 1.61 ゼレツクUN 0.19 脱ミネラル水 0.38 アルミナ三水和物 （例１と同じ粒子サイズ） 18.84 〓焼タルク（例１と同じ粒子サイズ） 17.84 ハワイ黒色砂 5.31 （最小粒子サイズ＝250ミクロン、 平均＝580ミクロン、最大＝ 1200ミクロン） ウオラストナイト （例１と同一の粒子サイズ） 8.19 酸化マグネシウム 0.10 エチレングリコールジメルカプト アセテート 0.14 Ｂ この混合物の注入粘度は約30ストークであつ
た。平均サイズの粒子の初期沈降速度は約0.09
cm／分であつた。最大サイズの粒子の初期沈降
速度は約1.0cm／分であつた。 Ｃ エチレングリコールジメルカプトアセテート
を添加して５分後に、この混合物は1000ストー
クスよりも有意に大なる推定粘度を有する固体
塊に固化した。 Ｄ 硬質で天然花こう岩に似た7/8インチ厚さの
成形物が得られた。 Ｅ この表面はそのパターンが均一であり、そし
て成形物の厚さ全体にわたつての粒子分布は均
一であつた。 Ｆ 0.05インチ厚さのウエーフアーは3.0以下の
入射可視光線に対する光学濃度を有していた。 例 23 Ａ 本質的に例２に使用されている操作方法によ
つて約1500ｇの湿つた混合物を製造した。 Ｂ 各成分の容量部は次のとおりとした。 成 分 容量部 例２のシロツプ(A) 50.80 ルペロツクスPMA−50 1.42 ゼレツクUN 0.18 脱ミネラル水 0.36 アルミナ三水和物 （例１と同じ粒子サイズ） 14.90 〓焼タルク（例１と同じ粒子サイズ） 14.22 石英チツプ （最小粒子サイズ＝800ミクロン、 平均＝1100ミクロン、最大＝ 2400ミクロン） 14.12 充填黒色フエノール樹脂 （最小粒子サイズ＝250ミクロン、 平均＝580ミクロン、最大＝ 1200ミクロン） 1.54 黒色レーヨンフロツク（3dpf；0.1cmステープ
ル） 2.22 酸化マグネシウム 0.10 エチレングリコールジメルカプト アセテート 0.14 Ｃ この混合物の注入粘度は約1.20ストークスで
あつた。平均サイズの粒子の初期沈降速度は約
0.004cm／分であつた。最大サイズの粒子の初
期沈降速度は約0.9cm／分であつた。 Ｄ 焼入れガラスプレートをガラスウールブラン
ケツト上に置そして1/4インチ厚さ×1/4インチ
幅のゴムガスケツトをその周辺部に置いた。混
つた混合物をこのプレート上に注ぎ、そして拡
げて、それが1/4インチ厚さ凹部全体を満すよ
うにした。第２のガラススプレートをこの混合
物上に置き、頂部プレートがガスケツトと同一
高さになるまでこの混合物上にしつかりと押え
つけてその混合物を生成されたセル内にシール
した。２枚のガラスプレートを次いでその周辺
をすべてしつかりと緊締して、両者がガスケツ
ト上に緊密に保持されるようにした。ガラスウ
ールブランケツトをこの集成体の上に置き、そ
してこの混合物を自生的に重合せしめた。 Ｅ エチレングリコールジメルカプトアセテート
を添加して５分後にこの混合物は硬化して1000
ストークスよりも有意に高い推定粘度を有する
非流動性塊となつた。 Ｆ 重合完了後、ガラスウールブランケツトを除
去し、そしてこの集成体を周囲室温で冷却せし
めた。次いで成形物を除去した。 Ｇ 表面パターンおよびその厚さ全体にわたつて
の粒子分布が均一な光沢ある平滑表面を有する
成形物が得られた。それは研磨した天然黒色花
こう岩に似ていた。 Ｈ 0.05インチ厚さのウエーフアーは入射可視光
線に対して3.0以下の光学濃度を有していた。 例 24 次の点を変化させる以外は例23をくりかえし
た。 Ａ 各成分の容量部は次のとおりとした。 成 分 容量部 例２のシロツプ(A) 50.00 ラウロイルパーオキサイド 1.50 ゼレツクUN 0.20 脱ミネラル水 0.40 アルミナ三水和物（例１と同じ粒子サイズ）
15.00 〓焼タルク（例１と同じ粒子サイズ） 14.00 脱脂鉄充填剤 （最小粒子サイズ＝250ミクロン、 平均＝410ミクロン、最大＝ 800ミクロン） 2.50 ウオラストナイト（例１と同一の粒子サイズ）
8.15 石英チツプ（例23と同一粒子サイズ） 8.00 酸化亜鉛 1.00 ｎ−ドデシルメルカプタン 0.15 Ｂ この混合物の注入粘度は約25ストークスであ
つた。平均サイズの粒子の初期沈降速度は約
0.1cm／分であつた。最大サイズの粒子の初期
沈降速度は約３cm／分であつた。 Ｃ この集成体を１時間100℃のオーブン中に入
れそして除去しそして周囲室温で冷却した。 Ｄ 表面パターンが均一で且つ研磨した天然黒色
花こう岩に似た光沢ある平滑表面を有する成形
物が得られた。 Ｅ 0.05インチ厚さのウエーフアーは入射可視光
線に対して3.0以下の光学濃度を有していた。 例 25 次の点で異なる以外は例23をくりかえした。 Ａ 本質的には例18−Ｂに記載したと同一の操作
方法によつて白色不透明粒子を製造した。 (1) 各成分の重量部は次のようである。 成 分 重量部 例２のシロツプ(A) 27.00 エチレンジメタクリレート 3.00 ルペロツクスPMA−25 0.80 アルミナ三水和物（例１と同一粒子サイズ）
53.70 二酸化チタン顔料（平均粒子サイズ＝＜１ミ
クロン） 15.00 脱ミネラル水 0.20 酸化マグネシウム 0.20 エチレングリコールジメルカプトアセテート
0.10 (2) この成形物を破壊し、粉砕しそしてふるい
がけした。ふるいわけした分画を混合して、
最小粒子サイズ＝250ミクロン、平均粒子サ
イズ＝580ミクロンおよび最大粒子サイズ＝
1200ミクロンの粒子サイズ分布のものを生成
させた。 Ｂ 成形可能組成物に対する成分容量部は次のと
おりであつた。 成 分 容量部 例２のシロツプ(A) 47.40 ルペロツクスPMA−25 1.60 ゼレツクスUN 0.20 脱ミネラル水 0.40 アルミナ三水和物（例２と同一粒子サイズ）
20.82 (A)で製造した白色アクリル粒子 17.84 黒色ポリプロピレン粒子 （例２と同一粒子サイズ） 5.31 カルサイト （最小＝800ミクロン、平均1100 ミクロン、最大＝2400ミクロン） 6.19 酸化マグネシウム 0.10 エチレングリコールジメルカプトアセテート
0.14 Ｃ この混合物の注入粘度は約60ストークスであ
つた。平均サイズの粒子の初期沈降速度は約
0.03cm／分であつた。最大サイズの粒子の初期
沈降速度は約２cm／分であつた。 Ｄ 表面パターンが均一で且つ研磨した天然灰色
花こう岩に似た光沢ある平滑表面を有する成形
物が得られた。 Ｅ 0.05インチ厚さのウエーフアーは3.0以下の
入射可視光線に対する光学濃度を有していた。 例 26 次の点を変化させる以外は例23をくりかえし
た。 Ａ 各成分の容量部は次のとおりとした。 成 分 容量部 例２のシロツプ(A) 51.40 ルペロツクスPMA−25 1.44 ゼレツクUN 0.17 脱ミネラル水 0.42 アルミナ三水和物 （例１と同一粒子サイズ） 13.52 モナストラルグリーン顔料 1.18 緑色ガラスチツプ （最小＝0.1cm、平均＝0.3cm、 最大＝0.8cm） 17.75 パイレツクスガラスチツプ （最小＝0.01cm、平均＝0.3cm、 最大＝0.5cm） 13.49 真鍮切削屑 （最小＝0.001cm、平均＝0.1cm、 最大＝0.3cm） 0.40 酸化マグネシウム 0.10 エチレングリコールジメルカプトアセテート
0.14 Ｂ この混合物の注入粘度は約20ストークスであ
つた。平均サイズの粒子の初期沈降速度は約６
cm／分であり、最大サイズの粒子のそれは約60
cm／分であつた。 Ｃ 表面パターンが均一で光沢ある平滑表面を有
する成形物が得られた。 Ｄ 0.05インチ厚さのウエーフアーは入射可視光
線に対して3.0以下の光学濃度を有していた。 例 27 次の点を変化させる以外は例23をくりかえし
た。 Ａ 各成分の容量部は次のとおりである。 成 分 容量部 例２のシロツプ(A) 47.40 第三級ブチルパーオキシピパレート 1.60 ゼレツクUN 0.20 脱ミネラル水 0.40 アルミナ三水和物 （例１と同一粒子サイズ） 16.16 赤色レーヨンフロツク（3dpf、長さ0.1cm）
0.50 未漂白紙パルプ（ブラウン・ペーパー社） 1.00 フリント石英 （最小0.5cm、平均0.8cm、 最大1.0cm） 16.00 石英チツプ （最小＝800ミクロン、平均＝ 1100ミクロン、最大＝2400ミクロン） 16.00 雲母フレーク 0.50 酸化カルシウム 0.10 ベンンタエリスリトールテトラチオグリコレー
ト 0.14 Ｂ この混合物の注入粘度は約50ストークスであ
つた。平均サイズ粒子の初期沈降速度は約0.02
cm／分であり、そして最大サイズの粒子のそれ
は約30cm／分であつた。 Ｃ 桃色研磨花こう岩に似た1/4インチ厚さの成
形物が得られた。この表面は均一でありそして
0.05インチ厚さのウエーフアーは入射可視光線
に対して3.0以下の光学濃度を有していた。 以下に本発明により開示された新規な技術的事
項を要約して示す。 1A 約35〜95容量％（全花こう岩体積基準）
の、 (1) ASTM−（D542）27によれば1.4〜1.65の
間の屈折率を（ｎ_D）を有する少くとも34
容量％（全花こう岩体積基準）の重合体お
よび (2) その最長寸法において約100ミクロン以
下の最大粒子サイズおよび1.4〜1.65の間
の無晶系または平均結晶軸屈折率（ｎ_D）
を有する充填剤約１〜50容量％（全花こう
岩体積基準） を、0.01インチ厚さのマトリツクスフイルム
の可視光線（4000〜8000Å）に対する光学濃
度が1.5以下となるような(1)対(2)比で包含す
るマトリツクス、 Ｂ 約0.1〜50容量％（全花こう岩体積基準）
の、その最短寸法において200ミクロン以上
の最小粒子サイズを有しそして2.0以上の可
視光線（4000〜8000Å）に対する光学濃度を
有する、不規則に分布された不透明粒子、お
よび Ｃ 約0.1〜50容量％（全花こう岩体積基準）
の、その最短寸法において200ミクロン以上
の最小粒子サイズを有しそして2.0以下の可
視光線（4000〜8000Å）に対する光学濃度を
有する不規則に分布された半透明粒子、透明
粒子またはそれら両者、 を、その物品の0.05インチ厚さのウエーフアー
の可視光線（4000〜8000Å）に対する光学濃度
が3.0以下となるような(A)：(B)：(C)比で包含し
ている、模造花こう岩物品。 ２ 重合体がアクリル重合体である前記第１項記
載の模造花こう岩。 ３ 重合体が0.2以下の可視光線（4000〜8000
Å）に対する光学濃度、硬化させた場合に５ヌ
ープ以上の硬度および１重量％（全花こう岩重
量基準）以下の揮発性成分含量を有する、前記
第２項記載の模造花こう岩。 ４ 重合体が全花こう岩物品体積を約40〜60％で
あり、そして充填剤が約５〜40％である、前記
第３項記載の模造花こう岩。 ５ 充填剤がアルミナ三水加物、粉末タルク、微
細シリカ、粉末ガラス、コロイド状アスペス
ト、硫酸カルシウム、炭酸カルシウム、カオリ
ンまたはベントナイトの少くとも一つである、
前記第４項記載の模造花こう岩。 ６ 充填剤がその最長寸法において約70ミクロン
の以下の最大粒子サイズを有している、前記第
５項記載の模造花こう岩。 ７ 重合体の0.1以下の光学濃度、硬化させた場
合15ヌープ以上の硬度および１重量％以下の揮
発性成分を有し、そして重合体対充填剤の比
0.010インチ厚さのマトリツクスフイルムの可
視光線（4000〜8000Å）に対する光学濃度を
1.0以下とするようなものである前記第５項記
載の模造花こう岩。 ８ 不透明、半透明および透明粒子の最小、平均
および最大粒子サイズ寸法が250〜5000ミクロ
ンの間である前記第５項記載の模造花こう岩。 ９ 不透明粒子が〓焼タルク、磁鉄鉱（マグネタ
イト）、菱鉄鉱（ジテライト）、チタン鉄鉱（イ
ルメナイト）、針鉄鉱（ゲオタイト）、方鉛鉱
（ガレナ）、石炭、黄鉄鉱（バイライト）、赤鉄
鉱（ヘマタイト）、褐鉄鉱（リモナイト）、天然
花こう岩、黒雲母（ビオタイト）、硬石膏（ア
ンハイドライド）、チヨーク、砂岩、泥炭（ピ
ート）および種々の充填剤または顔料添加した
重合体例えばポリプロピレン、交叉結合アクリ
ル重合体、ポリエチレン、エチレン共重合体、
フエノール樹脂、尿素／ホルムアルデヒド樹
脂、交叉結合ポリビニルクロリドおよびポリエ
ステルの少くとも１つである前記第８項項載の
模造花こう岩。 10 半透明および透明粒子の可視光線（4000〜
8000Å）に対する光学濃度が1.5以下である、
前記第９項記載の模造花こう岩。 11 半透明および透明粒子が方解石（カルサイ
ト）、長石、ガラス、大理石、雲母、黒曜石、
石英、シリカ、珪灰石（ウオラストナイト）お
よび種々の充填または非充填の顔料または染料
添加された不溶性の重合体（例えばセルロー
ス、ポリエチレン、エチレン共重合体、交叉結
合ポリアクリル、ポリエステル、ポリプロピレ
ン、交叉結合ポリビニルクロリドおよびポリア
セタール）チツプの少なくとも一つである、前
記第10項記載の模造花こう岩。 12 約1/16″〜2″厚さのシートの形の、前記第11
項記載の模造花こう岩。 13 マトリツクス(A)が約40〜90容量％であり、不
透明粒子(B)が約１〜35容量％であり、そして半
透明粒子、透明粒子またはそれら両者(C)が約１
〜35容量％である（すべての％は全花こう岩体
積基準）、前記第11項記載の模造花こう岩。 14 マトリツクス(A)が約45〜80容量％であり、不
透明粒子(B)が約５〜25容量％でありそして半透
明粒子、透明粒子またはそれら両者(C)が約５〜
30容量％である（すべての％は全花こう岩体積
基準）、前記第11項記載の模造花こう岩。 15A 約45〜80容量％（全花こう岩体積基準）
の、 (1) 約40〜60容量％（全花こう岩体積基準）
の、主としてポリ（メチルメタクリレー
ト）である重合体および (2) 約５〜40容量％（全花こう岩体積基準）
の、その最長寸法において約70ミクロン以
下の最大粒子サイズを有するアルミナ三水
和物粒子 を包含するマトリツクス、 Ｂ 約５〜25容量％（全花こう岩体積基準）
の、約250〜5000ミクロンの範囲内の最小、
平均および最大粒子サイズを有しそして可視
光線（4000〜8000Å）に対して２以上の光学
濃度を有している不透明粒子、および Ｃ 約５〜30容量％（全花こう岩体積基準）
の、約250〜5000ミクロン範囲内の最小、平
均および最大粒子サイズを有しそして可視光
線（4000〜8000Å）に対して1.5以下の光学
濃度を有する透明粒子、半透明粒子または両
者 を、その物品の0.05インチ厚さのウエーフアー
の可視光線（4000〜8000Å）に対する光学濃度
が2.5以下となるような(A)：(B)：(C)比で包含す
る、模造花こう岩物品。 16 不透明粒子が〓焼タルク、磁鉄鉱、菱鉄鉱、
チタン鉄鉱、針鉄鉱、方鉛鉱、石炭、黄鉄鉱、
赤鉄鉱、褐鉄鉱、天然花こう岩、黒雲母、硬石
膏、チヨーク、砂岩、泥炭および種々の充填剤
または顔料添加した重合体例えばポリプロピレ
ン、交叉結合アクリル重合体、ポリエチレン、
エチレン共重合体、フエノール樹脂、尿素／ホ
ルムアルデヒド樹脂、交叉結合ポリビニルクロ
リドおよびポリエステルの少くとも一つであ
る、前記第15項記載の模造花こう岩。 17 その物品がイマンコ（登録商標）クオンテイ
メツト720画像分析で測定した場合820濃度計水
準で検出可能な面積約１〜40％、860水準で検
出可能なその他の面積約１〜20％、900水準で
検出可能な追加面積、約１〜20％、950水準で
検出可能なその他の面積約１〜20％、および
950以上の水準で検出可能なその他の面積約40
〜60％を包含する表面パターンを有している、
前記第16項記載の模造花こう岩。 18 半透明および透明粒子が方解石、長石、ガラ
ス、大理石、雲母、黒曜石、石英、シリカ、珪
灰石および種々の充填または非充填の顔料また
は染料添加した不溶性の重合体（例えばセルロ
ース、ポリエチレン、エチレン共重合体、交叉
結合ポリアクリル、ポリエステル、ポリプロピ
レン、交叉結合ポリビニルクロリドおよびポリ
アセタール）チツプの少くとも一つである、前
記第15項記載の模造花こう岩。 19 半透明および透明粒子が方解石、長石、ガラ
ス、大理石、雲母、黒曜石、石英、シリカ、珪
灰石および種々の充填または非充填の顔料また
は染料添加した不溶性の重合体（例えばセルロ
ース、ポリエチレン、エチレン共重合体、交叉
結合ポリアクリル、ポリエステル、ポリプロピ
レン、交叉結合ポリビニルクロリドおよびポリ
アセタール）チツプの少くとも一つである、前
記第16項記載の模造花こう岩。 20 厚さ約1/16″〜2″の扁平なシートの形の、前
記第16項記載の模造花こう岩。 21 更に約10容量％までの、顔料、染料、金属フ
レーク、着色繊維フロツクおよび着色細断繊維
の少くとも一つである装飾的粒子を包含してい
る、前記第19項記載の模造花こう岩。 22(A)(1) 少くとも34容量％（最終花こう岩体積基
準）の、 (a)重合させた場合1.4〜1.65の間の屈折率
（ｎ_D）を有する流体状重合性成分少くと
も30容量％（最終花こう岩体積基準）お
よび (b) 1.4〜1.65の間の屈折率（ｎ_D）を有す
る重合体粘度制御成分約０〜20容量％
（最終花こう岩体積基準） を包含するシロツプ、および (2) 最長寸法において100ミクロン以下の最
大粒子サイズおよび1.4〜1.65の間の無晶
形または平均結晶屈折率（ｎ_D）を有する
少くとも１種の充填剤約１〜50容量％（最
終花こう岩体積基準） を0.01インチ厚さの重合マトリツクスのフイ
ルムの可視光線（4000〜8000Å）に対する光
学濃度が1.5以下となるような(1)：(2)比で混
合することによつて、約35〜95容量％（最終
花こう岩体積基準）を占めるマトリツクスの
湿潤混合物を製造すること、 Ｂ その最短寸法において200ミクロン以上の
最小粒子サイズおよび可視光線（4000〜8000
Å）に対して2.0以上の光学濃度をを有する
約0.1〜50容量％（最終花こう岩体積基準）
の不透明粒子を加えること、 Ｃ その最短寸法において200ミクロン以上の
最小粒子サイズおよび可視光線（4000〜8000
Å）に対して2.0以下の光学濃度を有する半
透明粒子、透明粒子またはそれらの両者の約
0.1〜50容量％（最終花こう岩体積基準）を
加えること、 Ｄ 重合性成分に対する開始剤系を加えるこ
と、 Ｅ 得られた組成物の動粘度がASTM Ｄ−
1545で測定した場合に1000ストローク以下で
あり、しかも最大且つ最重の粒子が100cm／
分以上の速度で沈降するのを防止するに充分
な程高いものであり、且つ重合させた場合そ
の0.05インチ厚さのウエーハーが可視光線
（4000〜8000Å）に対して3.0以下の光学濃度
を有する模造花こう岩物品を与えるような比
で(A)：(B)：(C)：(D)を混合すること、 Ｆ 前記Ｅからの組成物を成形作用表面または
モールド中に導入すること、そして Ｇ 成形組成物を硬化させること、 からなる、模造花こう岩の製造方法。 23 重合性成分が主として、重合状態において、
可視光線（4000〜8000Å）に対して0.2以下の
光学濃度および５ヌープ以上の硬度を有する重
合性アクリル単量体である、前記第22項記載の
方法。 24 重合体粘度制御成分が主として可視光線
（4000〜8000Å）に対して0.2以下の光学濃度お
よび５ヌープ以上の硬度を有するアクリル重合
体、ビニルクロリド−ビニルデンクロリド共重
合体またはセルロースアセテートブチレートで
ある、前記第23項記載の方法。 25 充填剤が粉末タルク、微細シリカ、粉末ガラ
ス、コロイド状アスベスト、硫酸カルシウム、
炭酸カルシウム、カオリン、ベントナイトおよ
びアルミナ三水加物の少くとも１種であり、そ
してそれがその最長寸法において70ミクロン以
下の最大粒子サイズを有している、前記第24項
記載の方法。 26 シロツプの充填剤に対する比が、0.01インチ
厚さの重合マトリツクスフイルムの可視光線
（4000〜8000Å）に対する光学濃度を1.0以下と
するようなものである、前記第25項記載の方
法。 27 不透明粒子が約250〜5000ミクロン範囲の最
小、平均および最大粒子サイズを有している、
前記第25項記載の方法。 28 不透明粒子が〓焼タルク、磁鉄鉱、菱鉄鉱、
チタン鉄鉱、針鉄鉱、方鉛鉱、石炭、黄鉄鉱、
赤鉄鉱、褐鉄鉱、黒雲母、天然花こう岩、硬石
膏、チヨーク、砂岩、泥炭および種々の充填剤
または顔料添加された不溶性の重合体（例えば
ポリプロピレン、交叉結合アクリル重合体、ポ
リエチレン、エチレン共重合体、フエノール樹
脂、尿素／ホルムアルデヒド樹脂、交叉結合ポ
リビニルクロリドおよびポリエステル）チツプ
の少くとも一つである、前記第27項記載の方
法。 29 透明または半透明粒子が約250〜5000ミクロ
ン範囲の最小、平均および最大粒子サイズ、お
よび可視光線（4000〜8000Å）に対して1.5以
下の光学濃度を有している、前記第28項記載の
方法。 30 半透明および透明粒子が方解石、長石、ガラ
ス、大理石、雲母、黒曜石、石英、砂、シリ
カ、珪灰石および種々の充填または非充填の顔
料または染料添加した不溶性の重合体（例えば
セルロース、ポリエチレン、エチレン共重合
体、交叉結合ポリアクリル重合体、ポリエステ
ル、ポリプロピレン、交叉結合ポリビニルクロ
リドおよびポリアセタール）チツプの少なくと
も一つである、前記第29項記載の方法。 31 マトリツク(A)が約45〜90容量％（最終花こう
岩体積基準）であり、不透明粒子(B)が約１〜35
容量％（最終花こう岩体積基準）であり、そし
て半透明粒子、透明粒子またはそれら両者(C)が
約１〜35容量％（最終花こう岩体積基準）であ
る、前記第30項記載の方法。 32 マトリツクス(A)が約45〜80容量％（最終花こ
う岩体積基準）であり、不透明粒子(B)が約５〜
25容量％（最終花こう岩体積基準）でありそし
て半透明粒子、透明粒子またはそれら両者(C)が
約５〜30容量％（最終花こう岩体積基準）であ
る、前記第30項記載の方法。 33 硬化された花こう岩物品が約1/16″〜2″厚さ
のシートである、前記30項記載の方法。 34 シロツプ（Ａ−１）が主としてメチルメタク
リレート単量体中のポリ（メチルメタクリレー
ト）である、前記第32項記載の方法。 35 組成物が顔料、染料、金属フレーク、着色繊
維フロツクおよび細断繊維の少なくとも１種で
ある追加の装飾作用粒子を約10容量％（最終花
こう岩体積基準）まで含有している、前記第32
項記載の方法。 36A 重合させた場合模造花こう岩物品の35〜95
容量％を構成しそして本質的に (1) 重合させた場合に模造花こう岩物品の少
なくとも34容量％を構成ししかも (a) 重合させた場合に模造花こう岩物品の
少なくとも30容量％を構成する重合性成
分および (b) 模造花こう岩物品の約０〜20容量％を
構成する重合体粘度制御成分 を包含しそして重合させた場合に約1.4〜
1.65の間の屈折率（ｎ_D）を有する重合性
シロツプ、 (2) 重合性成分に対する開始剤系、 (3) 模造花こう岩物品の約１〜50容量％を構
成し、その最長寸法において約100ミクロ
ン以下の最大粒子サイズおよび約1.4〜
1.65の間の無晶形または平均結晶軸屈折率
（ｎ_D）を有する充填剤 を0.01インチ厚さの重合マトリツクスフイル
ムの可視光線（4000〜8000Å）に対する光学
濃度が1.5以下となるような(1)：(2)：(3)の比
で包含する重合性マトリツクス、 Ｂ 模造花こう岩物品の約0.1〜50容量％を構
成ししかもその最短寸法において200ミクロ
ン以上の最小粒子サイズおよび可視光線
（4000〜8000Å）に対して2.0以上の光学濃度
を有する不透明粒子、 Ｃ 模造花こう岩物品の約0.1〜50容量％を構
成ししかも最短寸法において200ミクロン以
上の最小粒子サイズおよび可視光線（4000〜
8000Å）に対して2.0以下の光学濃度を有す
る透明粒子、半透明粒子またはそれら両者を
包含し且つASTM D1545で測定された場合
1000ストークスを越えない動粘度および組成
物中の最大および最重粒子の初期沈降速度が
100cm／分以下となるような最小粘度を有
し、そして(A)：(B)：(C)の比が最終花こう岩物
品の0.05インチ厚さウエーフアーの可視光線
（4000〜8000Å）に対する光学濃度を3.0以下
とするようなものである、成形可能組成物。 37 重合性成分が主として、重合状態で可視光線
（4000〜8000Å）に対して0.2以下の光学濃度お
よび５ヌープ以上の硬度を有する重合性アクリ
ル単量体である、前記第36項記載の組成物。 38 重合体粘度制御成分が可視光線（4000〜8000
Å）に対して0.2以下の光学濃度および５ヌー
プ以上の硬度を有する主としてアクリル重合
体、ビニルクロリド−ビニリデンクロリド共重
合体またはセルロースアセテートブチレートで
ある、前記第37項記載の組成物。 39 重合性成分に対する開始剤系が0.1〜２重量
％（重合性成分基準）のパーオキシ化合物、
0.05〜5.0重量％（重合性成分基準）の水、パ
ーオキシ化合物を基準にして当量重量の塩基性
化合物（25℃の水中で6.0以上のpK_bを有す
る）である、前記第38項記載の組成物。 40 パーオキシ化合物が過酸化水素、ラウロイル
パーオキサイド、第三級ブチルパーオキシピバ
レートおよび第三級ブチルパーオキシマレイン
酸の少なくとも一つであり、そして塩基性化合
物が酸化カルシウム、水酸化カルシウム、酸化
マグネシウム、水酸化マグネシウムまたは酸化
亜鉛の少なくとも一つである、前記第39項記載
の方法。 41 開始剤系が0.01〜２重量％（重合性成分基
準）のアゾ化合物であり、そしてそれが２・
2′−アゾビスイソブチロニトリル、２・2′−ア
ゾビス〔α・γ−ジメチルバレロニトリル〕、
４−第三級ブチルアゾ−４−シアノバレリアン
酸または４・4′−アゾビス〔４−シアノバレリ
アン酸〕の少なくとも一つである、前記第38項
記載の組成物。 42 約0.01〜２％（重合性成分重量基準）の重合
促進剤が添加されそしてそれがｎ−ドデシルメ
ルカプタン、オクタデシルメルカプタン、２−
メルカプトエタノール、エチレングリコールジ
メルカプトアセテート、トリメチロールプロパ
ントリグリコールおよびペンタエリスリトール
テトラチオグリコレートの少なくとも一つであ
る、前記第40項記載の組成物。 43 充填剤が粉末タルク、微細シリカ、粉末ガラ
ス、コロイド状アスベスト、硫酸カルシウム、
炭酸カルシウム、カオリン、ベントナイトおよ
び三水和アルミナの少なくとも一つであり且つ
その最長寸法において70ミクロン以下の最大粒
子サイズを有している、前記第42項記載の組成
物 44 充填剤に対するシロツプの比が、0.01インチ
厚さの重合マトリツクスフイルムの可視光線
（4000〜8000Å）に対する光学濃度を1.0以下と
するようなものである、前記第43項記載の組成
物。 45 不透明粒子が約250〜500ミクロン範囲の最
大、平均および最小粒子サイズを有しており、
且つそれが〓焼タルク、磁鉄鉱、菱鉄鉱、チタ
ン鉄鉱、針鉄鉱、方鉛鉱、石炭、黄鉄鉱、赤鉄
鉱、褐鉄鉱、黒雲母、天然花こう岩、硬石膏、
チヨーク、砂岩、泥炭および種々の充填剤また
は顔料添加された不溶性の重合体（例えばポリ
プロピレン、交叉結合アクリル重合体、ポリエ
チレン、エチレン共重合体、フエノール樹脂、
尿素／ホルムアルデヒド樹脂、交叉結合ポリビ
ニルクロリドおよびポリエステル）の少なくと
も一つである、前記第44項記載の組成物。 46 半透明および透明粒子が約250〜5000ミクロ
ン範囲の最小、平均および最大粒子サイズ、お
よび可視光線（4000〜8000Å）に対して1.5以
下の光学濃度を有しており、そしてこれが方解
石、長石、ガラス、大理石、雲母、黒曜石、石
英、砂、シリカ、珪灰石および種々の充填また
は非充填の顔料または染料添加された不溶性の
重合体（例えばセルロース、ポリエチレン、エ
チレン共重合体、交叉結合ポリアクリル、ポリ
エステル、ポリプロピレン、交叉結合ポリビニ
ルクロリドおよびポリアセタール）チツプの少
なくとも一つである、前記第44項記載の組成
物。 47 半透明および透明粒子が約250〜5000ミクロ
ン範囲の最小、平均および最大粒子サイズ、お
よび可視光線（4000〜8000Å）に対して1.5以
下の光学濃度を有しており、そしてこれが方解
石、長石、ガラス、大理石、雲母、黒曜石、石
英、砂、シリカ、珪灰石および種々の充填また
は非充填の顔料または染料添加された不溶性の
重合体（例えばセルロース、ポリエチレン、エ
チレン共重合体、交叉結合ポリアクリル、ポリ
エステル、ポリプロピレン、交叉結合ポリビニ
ルクロリドおよびポリアセタール）チツプの少
なくとも一つである、前記第45項記載の組成
物。 48 マトリツク(A)が最終模造花こう岩物品の約45
〜90容量％を構成するに充分な量であり、不透
明粒子(B)が約１〜35容量％でありそして半透明
粒子、透明粒子またはそれら両者(C)が約１〜35
容量％を構成するに充分な量である、前記第47
項記載の組成物。 49 最大粘度が500ストークスを越えず、そして
最大且つ最重粒子の初期沈降速度が10cm／分以
下である、前記第48項記載の組成物。 50A 重合させた場合に模造花こう岩物品の約45
〜80容量％を構成しそして本質的に (1) メチルメタクリレート単量体中の溶解さ
せた主としてポリ（メチルメタクリレー
ト）のシロツプ（これは重合させた場合に
物品の約40〜60容量％を構成する）、 (2) そのシロツプに対する開始剤系および (3) その最長寸法において約70ミクロン以下
の最大粒子サイズを有する約５〜40容量％
（成品体積基準）のアルミナ三水和物粒子 を、0.01インチ厚さの重合マトリツクスフイ
ルムの可視光線（4000〜8000Å）に対する光
学濃度が1.0以下となるような(1)：(2)：(3)の
比よりなるマトリツクス、 Ｂ 250〜5000ミクロン範囲の最小、平均およ
び最大粒子サイズを有し且つ可視光線（4000
〜8000Å）に対して2.0以上の光学濃度を有
しておりしかも模造花こう岩物品の約５〜25
容量％を構成している不透明粒子、 Ｃ 250〜5000ミクロン範囲内の最小、平均お
よび最大粒子サイズを有し、且つ可視光線
（4000〜8000Å）に対して1.5以下の光学濃度
を有しており、しかも模造花こう岩物品の約
５〜30容量％を構成している半透明粒子、透
明粒子またはそれら両者 からなり、ASTM Ｄ−1545で測定した場合
200ストークスを越えない最大粘度および組成
物中の最大且つ最重粒子の初期沈降速度を２
cm／分以下とするような最小粒度を有し、しか
も(A)：(B)：(C)の比が得られる模造花こう岩物品
の0.05インチ厚さのウエーフアーの可視光線
（4000〜8000Å）に対する光学濃度を2.5以下と
するようなものである、成形可能組成物。 51 成形可能組成物が約10容量％（最終花こう岩
体積基準）までの、顔料、染料、金属フレー
ク、着色繊維フロツクおよび細断繊維の少なく
とも一つであるその他の装飾的粒子を含有して
いる、前記50項記載の組成物。 52 硬化された花こう岩物品が約1/16″〜2″の厚
さの扁平なシートである、前記第51項記載の組
成物。 53 不透明粒子が〓焼タルク、磁鉄鉱、菱鉄鉱、
チタン鉄鉱、針鉄鉱、方鉛鉱、石炭、黄鉄鉱、
赤鉄鉱、褐鉄鉱、黒雲母、天然花こう岩、硬石
膏、チヨーク、砂岩、ピートおよび種々の充填
または顔料添加された不溶性の重合体（例えば
ポリプロピレン、交叉結合アクリル重合体、ポ
リエチレン、エチレン共重合体、フエノール樹
脂、尿素／ホルムアルデヒド樹脂、交叉結合ポ
リビニルクロリドおよびポリエステル）の少な
くとも一つであり、そして半透明および透明粒
子が方解石、長石、ガラス、大理石、雲母、黒
曜石、石英、砂、シリカ、珪灰石および種々の
充填または非充填の顔料または染料添加された
不溶性の重合体（例えばセルロース、ポリエチ
レン、エチレン共重合体、交叉結合ポリアクリ
ル、ポリエステル、ポリプロピレン、交叉結合
ポリビニルクロリドおよびポリアセタール）チ
ツプの少なくとも一つである、前記第51項記載
の組成物。

【図面の簡単な説明】

第１図は模造花こう岩の白色度に及ぼす粒子沈
降速度の影響を示すグラフであり、第２図は模造
花こう岩の白色度の変動に及ぼす粒子沈降速度の
効果を示すグラフである。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １ Ａ(1) 1.4〜1.65の屈折率（ｎ_D〔ASTM−Ｄ
   −542による〕を有する少なくとも34容量％
   （全花こう岩体積基準）の重合体および (2) 無晶系または平均結晶軸屈折率（ｎ_D）
   （ASTM−Ｄ−542による）が1.4〜1.65であ
   りかつ長さが100ミクロン以下の充填剤約１
   〜50容量％（全花こう岩体積基準） を0.01インチ厚さのマトリツクスフイルムの可
   視光線（4000〜8000Å）に対する光学濃度が
   1.5以下となるような(1)対(2)比で包含するマト
   リツクス約35〜95容量％（全花こう岩体積基
   準）、 Ｂ 最短寸法が200ミクロン以上でありかつ可視
   光線（4000〜8000Å）に対する光学濃度が2.0
   以上である不規則に分布された不透明粒子約
   0.1〜50容量％（全花こう岩体積基準）および Ｃ 最短寸法が200ミクロン以上でありかつ可視
   光線（4000〜8000Å）に対する光学濃度が2.0
   以下である不規則に分布された半透明粒子、透
   明粒子またはその両方約0.1〜50容量％（全花
   こう岩体積基準） を、その物品の0.05インチ厚さのウエーフアーの
   可視光線（4000〜8000Å）に対する光学濃度が
   3.0以下となるような(A)：(B)：(C)比で含む模造花
   こう岩物品。 ２ Ａ(1) 主としてポリ（メチルメタクリレー
   ト）である約40〜60容量％（全花こう岩体積
   基準）の重合体および (2) 粒子の長さが約70ミクロン以下である約５
   〜40容量％（全花こう岩体積基準）のアルミ
   ナ三水和物粒子 を包含するマトリツクス約45〜80容量％（全花
   こう岩体積基準）、 Ｂ 約250〜5000ミクロンの範囲内の最小、平均
   および最大粒子サイズを有しそして可視光線
   （4000〜8000Å）に対して２以上の光学濃度を
   有している不透明粒子約５〜25容量％（全花こ
   う岩体積基準）、および Ｃ 約250〜5000ミクロン範囲内の最小、平均お
   よび最大粒子サイズを有しそして可視光線
   （4000〜8000Å）に対して1.5以下の光学濃度を
   有する透明粒子、半透明粒子または両者約５〜
   30容量％（全花こう岩体積基準） を、その物品の0.05インチ厚さのウエーフアーの
   可視光線（4000〜8000Å）に対する光学濃度が
   2.5以下となるような(A)：(B)：(C)比で包含する、
   前記第１項記載の模造花こう岩物品。 ３ Ａ(1)(a) 重合時に1.4〜1.65の屈折率（ｎ_D）
   （ASTM−Ｄ−542による）を有する流体
   状重合性成分少なくとも30容量％（最終花
   こう岩体積基準）および (b) 1.4〜1.65の屈折率（ｎ_D）（ASTM−Ｄ
   −542による）を有する重合体粘度制御成
   分約０〜20容量％（最終花こう岩体積基
   準） を含むシロツプ少なくとも34容量％（最終花
   こう岩体積基準）、および (2) 粒子の長さが100ミクロン以下であり、か
   つ1.4〜1.65の無晶形または平均結晶軸屈折
   率（ｎ_D）（ASTM−Ｄ−542による）を有す
   る少なくとも１種の充填剤約１〜50容量％
   （最終花こう岩体積基準） を0.01インチ厚さの重合マトリツクスフイルム
   の可視光線（4000〜8000Å）に対する光学濃度
   が1.5以下となるような(1)：(2)比で混合するこ
   とによつて、約35〜95容量％（最終花こう岩体
   積基準）を占めるマトリツクスの湿潤混合物を
   調製すること、 Ｂ 最短寸法が200ミクロン以上でありかつ可視
   光線（4000〜8000Å）に対して2.0以上の光学
   濃度を有する約0.1〜50容量％（最終花こう岩
   体積基準）の不透明粒子を加えること、 Ｃ 最短寸法が200ミクロン以上でありかつ可視
   光線（4000〜8000Å）に対して2.0以下の光学
   濃度を有する半透明粒子、透明粒子またはそれ
   ら両者の約0.1〜50容量％（最終花こう岩体積
   基準）を加えること、 Ｄ 重合性成分に対する開始剤系を加えること、 Ｅ 得られた組成物の動粘度がASTM Ｄ−1545
   で測定した場合に1000ストークス以下でありし
   かも最大且つ最重の粒子が100cm／分以上の速
   度で沈降するのを防止するに充分な程高いもの
   であり、且つ重合させた場合その0.05インチ厚
   さのウエーハーが可視光線（4000〜8000Å）に
   対して3.0以下の光学濃度を有する模造花こう
   岩物品を与えるような比で(A)：(B)：(C)：(D)を混
   合すること、 Ｆ 前記Ｅから組成物を成形作用表面またはモー
   ルド中に導入すること、そして Ｇ 成形組成物を硬化させること からなる、模造花こう岩の製造方法。