JPS61236603A - 非酸化物粉末の連続合成装置 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ａ、産業上の利用分野 本発明は酸化物の還元窒化又は還元炭化反応を利用した
非酸化物粉末、例えば窒化けい素、炭化けい素、ザイア
ロン、窒化アルミニウム、窒化ホう素等の連続合成装置
。

ｂ、従来の技術 一般に前期のごとき非酸化物粉末の合成に際しては、酸
化物とカーボン、重視粉末等の混合粉末を１３００〜２
Ｏ００℃の高温において非酸化性ガスを流しながら合成
する方法がとられている。

これらの方法に用いる装置としては、次のものが提案さ
れている。

（１）耐火物で形成された竪型反応室内部に非酸化性ガ
スを通し、該反応室に原料を充填し、これを降下させ、
前記反応室の周囲から加熱するように構成された竪型炉
、 （２）回転できる円筒反応管の中心に棒状カーボンヒー
ターを通し、該反応管の周囲に断熱材を配した構造とし
、該反応管と反応管の駆動部、電気供給部、原料導入部
、製品排出部等の装置全体をケーシングで囲い、該ケー
シングに非酸化性ガスを導入して、ケーシング全体を非
酸化性雰囲気とした非酸化物合成炉（特公昭５ｌ−１０
６００）。

（３）カーボン管と酸化防止用保護管の二重管を重油、
ガスバーナ等で外熱加熱を行い、二重管に非酸化性ガス
を通す構造を有した回転炉。

Ｃ０発明が解決しようとする問題点 しかし、上記いずれの合成炉においても、非酸化性ガス
を連続的に回収して使用する方式のものではないため、
非酸化性バージンガスを多量に使用しなければならず製
品の製造コストが非常に高いものになるという欠点があ
った。

ｄ０問題を解決するための手段 本発明は上記従来技術を課題を解消するためになされた
もので、その目的は、高品質な非酸化物セラミック粉末
を、低コストに工業的規模で連続生産するに適した合成
装置を提供することにあり、その要旨は、非酸化物粉末
の反応炉のガス排出口にＣＯ２ガス酸化装置を連結し、
該装置にＣＯ，および１１□０吸収装置を連設し、該装
置から得た非酸化性ガスを上記反応炉に供給する手段を
設けたことを特徴とする非酸化物粉末の連続合成装置に
ある。

本発明装置において、反応炉はその型式を問わない。

以下、本発明による非酸化物製造用の連続合成装置を図
示の実施例を参照しながら説明する。

本発明において、非酸化性ガスとしては、Ｎ２゜Ａｒ等
が用いられ、また原料としてはシリカ粉末。

アルミナ粉末、カーボン粉末、樹脂粉末等が用いられる
。

図面に示すように本発明の合成装置は内部が加熱される
反応炉１５反応炉１に原料粉末を供給する原料供給部２
．生成された非酸化物粉末を取り出す製品排出部３から
なる合成炉４と、これに、反応炉１から排出された排出
ガス中のＣＯガスをＣＯ□に酸化する酸化装置５．Ｃｏ
２を吸収するＣＯ２吸収装置６および非酸化性ガスの供
給手段部からなる。

反応炉はどのようなタイプのものでも用いられるが図面
では回転炉を示した。

回転炉１は図に示すように中央にカーボン＋ＳｉＣ等の
発熱体８を配したカーボン管９の囲りを耐火断熱剤とし
てのカーボンウール１０と耐火断熱レンガ１１で保温を
行い、さらにその周囲を金属性の気密用円筒管１２でガ
スもれを防いだ３重構造となっている。回転炉の両端部
にはシール部材１３を介してフード１４が設けられてい
る。

加熱は発熱体８で行い、該発熱体８は銅電極１５を通し
て電流が供給され発熱する。

回転炉１全体は、気密用円筒管１２に取り付けられた鎖
車１６およびチェーン１７を介してモーター１８で駆動
回転される。

回転炉１は両端を２対のローラ１９によって支持されて
いる。ローラ１９は支持台２Ｏ上に設けられ、支持枠台
２Ｏは支点２１を中心として油圧シリンダ２２によって
その傾斜角度を調整できる。

原料の通過時間は回転炉１の傾斜角度又は回転炉１の回
転数を変えることによって制御される。

原料供給部２は投入口２３を有する原料ホッパ２４と原
料粉末を回転炉内に一定速度で送り込むためのスクリュ
ーコンヘア２５と、原料シュート２６からなっている。

２７はスクリューコンベアを回転するためのモーターで
ある。

製品排出部３は取り出し口２８を有する製品取り出し用
水ソバ２９と、回転炉１と製品取り出し用水ソバ２９と
の間に配設された製品取り出し管３０からなっている。

製品は取り出し口２８より一定時間毎に取り出される。

回転炉１に導入されその内部を流れガス排出部３１より
排出された非酸化性ガス例えばＮ２ガス又はＡｒガスと
ＣＯガスの混合ガスはファン３１によって昇圧され、ヒ
ータ３２を有したガス加熱器３３で必要に応じて加熱し
たのち、白金系触媒３４が充填された酸化反応部５へ送
られる。そのさい、混合ガス中のＣＯが酸化されてＣＯ
□になるに必要なだけの空気又は純酸素がガス流入口３
５より導入される。

次に非酸化性ガスとＣｏ２の混合ガスはモレキュラシー
ブ３６が充填されたＣＯ□吸収部６へ導入されＣＯ２だ
けが吸収される。

ＣＯ□吸収部６は切替使用できるよう２槽にしておく。

通常は一方の吸収槽でＣＯ２を吸収し、その間もう一方
の槽はヒーター３７で加熱しながら真空ポンプ３８で減
圧してＣＯ２を除去して再生する。

このようにしてＣＯ２を除去したのち、はとんど純粋な
非酸化性ガスとなった回転炉からの排ガスは、回転炉へ
のガス供給手段をなすガス導入部３９を通して再び回転
炉１へ導入される。

非酸化性ガスは上記の如く非酸化物連続合成炉を循環さ
せている間にその少量が消費されるので、それを補うた
めに必要に応じて非酸化ガスポンベ４０から流量計４１
を通して合成炉へ導入される。図中、４２は０□、ＣＯ
メータであり、ＣＯおよびｏ２が残存しないように監視
するために用いられる。

また上記の如く、排ガスのＣＯを除去する以外にＣＯを
Ｈ２と反応させてＣＨ，に変換して、非酸化性ガスと共
に循環再使用してもよい。この場合、上記酸化反応部５
にはＮｉ系の触媒を充填し、ガス流入口３５より導入し
たＨ　２ガスとＣＯを反応させてＣ１１４とＩ−１２Ｏ
に変換し、次のＣＯ２吸収部にはモレキュラシーブ、シ
リカゲル又はＭｇｌ！２等の水分吸収剤を入れておき、
■１□０を吸収除去する。水分吸収剤は加熱真空により
再生して使用される。この方法では排ガスは以−にの処
理により、非酸化性ガスとＣＨ４の混合ガスとなって再
循環使用される。００１才非酸化性ガスと共に回転炉内
に導入され、還元反応に使用される。

ｅ、実施例 〔実施例１〕 ホワイ１カーボン（多水化学社製ゼオシール１００ＯＶ
）１００重量部、カーボンブランク（東海カーボン社製
シーストロ００）　４０重量部、ユリア樹脂（金相社製
）５０重量部を分散剤を添加した水で均一に混合したの
ち、乾燥機で乾燥し、５龍程度に解砕して混合原料とし
た。

図示の構造の連続合成装置で、内径１００＋＋ｍφ、長
さ２Ｏ０龍の回転炉を用い、発熱体としてカーボンヒー
ターを用いて合成炉１内をＮ２雰囲気にして、表−１の
条件で運転してＳｉ３Ｎ４の合成を試みた。連続合成炉
から得た製品を７３０℃、４時間、空気中で脱カーボン
を行って、Ｘ線回折、　ＳＥＭ観察を行ったところ、平
均粒径１，６μｍのα型５ｉ２Ｎ。

粉末であり、他のピークはみられなかった。

Ｓ　ｉ　３　Ｎ　ｓの合成においては、ＣＯの酸化ガス
として空気を使用したので、同時に空気中のＮ２ガスも
導入された。そこで連続合成炉の運転開始後５０分間は
Ｎ２ボンベよりＮ２ガスを導入したが、それ以後はＮ２
ボンへからＮ２ガスを導入する必要がなかった。

表−１ｓｉ、Ｉ”Ｊ４の合成条件 〔実施例２〕 アルミナアエロジル（日本アエロジル社製）１００重量
部、カーボンブランク（東海カーボン社製シース）　６
００）　３０重量部１メラミン樹脂（日清紡績社製）３
０重量部を実施例１と同様な操作で混合して原料とした
。実施例１と同じ炉を表−２の条件で運転してＡＩＮの
合成を試みた。この場合ＣＯの酸化ガスとして空気を使
用したので、同時に空気中のＮ２ガスも導入された。そ
ごで連続合成炉の運転開始後５０分間はＮ２ボンベより
Ｎ２ガスを導入したが、それ以後はＮ２ボンへからＮ２
ガスを導入する必要麻なかった。連続合成炉から得た製
品を７３０℃、３．５時間空気中で脱カーボを行ってＸ
線回折、　ＳＥＭ観察を行ったところ、平均粒径１．３
μｍのＡβＮ粉末であり、他のピークはみられなかった
。

□□］ 〔実施例３〕 ホワイトカーボン１００重量部、カーボンブランク８０
重量部を実施例１の操作で混合乾燥して原料とした。実
施例１および２で使用した連続合成装置において、非酸
化性ガスとしてアルゴンガス、ＣＯの酸化ガスとして空
気を使用してアルゴンガス中のＣＯを酸化して、アルゴ
ンガスを再循環使用する方法を採用し、表−３の条件で
β−５ｉＣの合成を試みた。

残留カーボンを実施例１と同様な操作で除去したのち、
Ｘ線回折、　ＳＥＭ観察を行ったところ、生成された粉
末は平均粒径０６５μｍのβ−３ｉＣであり、他のピー
クは見られなかった。

表−３β−３ｉＣの合成条件 回転炉傾斜角度　　　　２℃ 回転炉回転数　　　　　２．　ＯｒｐｍＡｒガス流量（
炉内）　　２４１　／ｍ１ｎＡｒガス添加量　　　　２
１／ｍｉｎ 原料供給量　　　　　　５００ｇ／ｈｒ反応温度　　　
　　　　１５９０℃ ＣＯ処理方法　　　　　酸　化　法 ＣＯａ酸化触媒　　　　日産ガードラー社製（白金系、
銅系）ＣＯｚ吸収剤　　　　　カーボンモレキュラーシ
ーブｒｒ＋ｌｈｋルーＪニーｒ　　　　　　　ｔｆｈ　
　　Ａ＋１０発明の効果 本発明による非酸化物連続合成装置を用いると、非酸化
物粉末を合成するにあたって、非酸化性ガスを循環再使
用し、それによって非酸化性ガスの使用が少量ですめ、
非酸化物粉末の製造コストが大幅に低減できる。

とくに窒化物（例えばＳｉ２Ｎ４．　Ａ　Ａ　Ｎ＞を合
成する場合、ＣＯガスの酸化ガスとして空気を使用する
とＮ２ガスも同時に導入することができ、Ｎ２ガス供給
設備からのＮ２ガス導入は少量ですみ窒化物粉末を工業
的に低コストで生産することができる。

【図面の簡単な説明】

図面は本発明の非酸化物粉末の連続合成装置を示す系統
図である。 １・・・回転炉部、　　　　　２・・・原料供給装置、
３・・・製品取出し部、　　　５・・・ＣＯガス酸化装
置、６・・・ＣＯｚ吸収装置、 ７・・・非酸化性ガス供給手段。

Claims (2)

【特許請求の範囲】
1. （１）非酸化物粉末の反応炉のガス排出口にＣＯガス酸
   化装置を連結し、該装置にＣＯ＿２ガスおよびＨ＿２Ｏ
   吸収装置を連設し、該装置から得た非酸化性ガスを上記
   反応炉に供給する手段を設けたことを特徴とする非酸化
   物粉末の連続合成装置。
2. （２）ＣＯガス酸化装置がＣＯをＣＯ＿２にするための
   触媒を充填した容器を備え、ＣＯ＿２ガスおよびＨ＿２
   Ｏ吸収装置がＣＯ＿２、Ｈ＿２Ｏを除去してＮ＿２ある
   いは不活性ガスのみを通過させるモレキュラシーブを充
   填した容器からなることを特徴とする特許請求の範囲第
   （１）項記載の非酸化物。