JPS61138536A - メタン含有ガス製造用触媒 - Google Patents
メタン含有ガス製造用触媒Info
- Publication number
- JPS61138536A JPS61138536A JP59259384A JP25938484A JPS61138536A JP S61138536 A JPS61138536 A JP S61138536A JP 59259384 A JP59259384 A JP 59259384A JP 25938484 A JP25938484 A JP 25938484A JP S61138536 A JPS61138536 A JP S61138536A
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- JP
- Japan
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- catalyst
- methanol
- carrier
- weight
- ruthenium
- Prior art date
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- Granted
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-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
- Y02P20/00—Technologies relating to chemical industry
- Y02P20/50—Improvements relating to the production of bulk chemicals
- Y02P20/52—Improvements relating to the production of bulk chemicals using catalysts, e.g. selective catalysts
Landscapes
- Catalysts (AREA)
- Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
- Low-Molecular Organic Synthesis Reactions Using Catalysts (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
（産業上の利用分野）
本発明はメタン含有ガス製造用触媒に関するものである
。
。
更に詳しくはメタノール又はメタノールと水の混合物を
原料としてメタン含有ガスに改質する方法（おいて、メ
タンを選択的（生成させ低温で高活性かつ長寿命の触媒
を提供するものである。
原料としてメタン含有ガスに改質する方法（おいて、メ
タンを選択的（生成させ低温で高活性かつ長寿命の触媒
を提供するものである。
（従来の技術）
従来メタンを含有する高発熱量ガスは、ナフサ、ブタン
等の炭化水素ｇＮｉ 系触媒により接触分解させて得て
いる。しかしながらこの従来の方法をヱ下記の欠点を有
している。
等の炭化水素ｇＮｉ 系触媒により接触分解させて得て
いる。しかしながらこの従来の方法をヱ下記の欠点を有
している。
（１）接触分解に先立ち原料の脱硫を必要とするため、
脱硫装置の設置及びその運転管理が必要となりコスト高
となる。
脱硫装置の設置及びその運転管理が必要となりコスト高
となる。
（ｉｔ） Ｎｉ系触媒は、低温域では触媒活性を示さ
ないので、高温度で接触反応を行５必要があり、これは
生成ガスの高発熱量化には不利である。
ないので、高温度で接触反応を行５必要があり、これは
生成ガスの高発熱量化には不利である。
０１１） 高温度でガス化させるため、外部熱譚によ
る原料の予熱が必要であり、これはプロセス全体の熱効
率を低下させる原因となる。
る原料の予熱が必要であり、これはプロセス全体の熱効
率を低下させる原因となる。
また、最近では液化天然ガスの導入が進めら。
れ℃いるが、液化天然ガスは貯蔵と輸送の面で技術的な
制約があり、巨額の投資を必要とするという問題点があ
る。
制約があり、巨額の投資を必要とするという問題点があ
る。
以上のような情勢から、天然ガス又は石炭などｔ産出国
においてまず、水蒸気によって水素及び−酸化炭素とか
らなる合成ガスに分解し、ついで触媒上でメタノールに
転化させ、このメタノールを輸送し、消費地でそのまま
燃料とし℃、またメタノールをメタンに転化し℃ガス燃
料として用いる方法などが検討されている。
においてまず、水蒸気によって水素及び−酸化炭素とか
らなる合成ガスに分解し、ついで触媒上でメタノールに
転化させ、このメタノールを輸送し、消費地でそのまま
燃料とし℃、またメタノールをメタンに転化し℃ガス燃
料として用いる方法などが検討されている。
このメタノールをメタン含有ガスに転化する触媒として
は従来下記のような触媒が提案されている。
は従来下記のような触媒が提案されている。
（１） 活性アルミニウム及び／又は珪藻±を担体と
したニッケル触媒（特開昭５ｌ−１２２１（２） ニ
ッケルを２５〜５０重量慢、アルミナ熔融上メン１１−
少な（とも５重量％、二酸化ジルコニウム又は二酸化チ
タンを少な（とも５重量多含有する触媒（特開昭５３−
５５７０２．しかし、これらの触媒は低温活性に乏しく
、耐熱性がない、また生成ガス中のメタン含有量が小さ
いなど現在までのところ多くの問題点を残している。
したニッケル触媒（特開昭５ｌ−１２２１（２） ニ
ッケルを２５〜５０重量慢、アルミナ熔融上メン１１−
少な（とも５重量％、二酸化ジルコニウム又は二酸化チ
タンを少な（とも５重量多含有する触媒（特開昭５３−
５５７０２．しかし、これらの触媒は低温活性に乏しく
、耐熱性がない、また生成ガス中のメタン含有量が小さ
いなど現在までのところ多くの問題点を残している。
上記従来の触媒の中で、例えばｒ−Ａ４０３にニッケル
を担持した触媒については、目的の反応■のみでなく、
水素、−酸化炭素、エーテル、アルデヒド及びカー・ボ
ン等の生成する薊反応■が起こりや丁いという問題があ
る。
を担持した触媒については、目的の反応■のみでなく、
水素、−酸化炭素、エーテル、アルデヒド及びカー・ボ
ン等の生成する薊反応■が起こりや丁いという問題があ
る。
反応■
４Ｃ）（、ＯＨ→５ＣＨ４＋ ２Ｈ！Ｏ＋Ｃｏ２反応■
ＣＨ，ＯＨ−＋ Ｇｏ ＋ ２Ｈ。
ＣＨ３０Ｈ＋Ｈ２Ｏ−＋ｃｏ、＋ ５ＨｔＣＩ（、ＯＨ
→１／２ ＣＨ３０ＣＨ３＋ １／２ＨｔＯＣＨ３０Ｈ
→ＨＣ’ＨＯ＋Ｈ２ ＣＨ，ＯＨ−＋ Ｃ＋ Ｈ，＋ Ｈ，０２Ｃ０４Ｃ＋Ｃ
Ｏ。
→１／２ ＣＨ３０ＣＨ３＋ １／２ＨｔＯＣＨ３０Ｈ
→ＨＣ’ＨＯ＋Ｈ２ ＣＨ，ＯＨ−＋ Ｃ＋ Ｈ，＋ Ｈ，０２Ｃ０４Ｃ＋Ｃ
Ｏ。
上記反応のうち■は原料メタノール１モル当たりのメタ
ン収率が最も高い反応であり、水又は炭酸ガスの除去が
容易に行われうるため最も高発熱量のガスが得られる。
ン収率が最も高い反応であり、水又は炭酸ガスの除去が
容易に行われうるため最も高発熱量のガスが得られる。
また、反応■のうちカーボン生成反応は触媒の劣化ある
いはりアクタ−の閉塞などｔきたし長期安定操業の妨げ
となる。
いはりアクタ−の閉塞などｔきたし長期安定操業の妨げ
となる。
（発明が解決しようとする問題点）
そこで本発明者らは上記の問題を解決すべくアルカリ金
属元素の酸化物を含有する担体が塩基性であることによ
りエーテル生成などの副反応が抑制されること、またカ
ーボン生成反応モ起こりに（くなることに注目し檀々の
実験検討を重ねた結果、アルカリ金属元素の酸化物を含
有する担体にルテニウム及び／又はロジウムを担持させ
た触媒がメタノール又はメタノールと水の混合物からの
メタン含有ガス生成反応において、活性、選択性とも極
めて潰れ℃いることｔ見出し、本発明ｌ完成するに至っ
た。
属元素の酸化物を含有する担体が塩基性であることによ
りエーテル生成などの副反応が抑制されること、またカ
ーボン生成反応モ起こりに（くなることに注目し檀々の
実験検討を重ねた結果、アルカリ金属元素の酸化物を含
有する担体にルテニウム及び／又はロジウムを担持させ
た触媒がメタノール又はメタノールと水の混合物からの
メタン含有ガス生成反応において、活性、選択性とも極
めて潰れ℃いることｔ見出し、本発明ｌ完成するに至っ
た。
（問題点Ｚ解決するための手段）
すなわち本発明はアルカリ金属元素の酸化物乞含有する
担体上にルテニウム及び／又はロジウムからなる群の一
種以上の金属を担持させたことを特徴とするメタノール
又はメタノールと水の混合物を原料としたメタン含有ガ
ス夷造用触媒である。
担体上にルテニウム及び／又はロジウムからなる群の一
種以上の金属を担持させたことを特徴とするメタノール
又はメタノールと水の混合物を原料としたメタン含有ガ
ス夷造用触媒である。
ここで、アルカリ金属元素の酸化物乞含有する担体とは
、アルカリ金属元素の酸化物を少なくとも０．０１重量
％以上（以下、アルカリ金属元素の酸化物の含有量は担
体全量基準で表示する）、好ましく０．１〜９５重量％
含有する担体でアルカリ金属元素の酸化物以外の物置と
し℃アルミナ、チタニア、ジルコニア、シリカ、その他
バインダー成分などを含有するものをさ丁０上記担体の
調製法としては、通常担体として用−・られ℃いるアル
ミナ、チタニアなどをアルカリ金属元素の酸化物で根比
″ｆる方法、アルカリ金属元素の酸化物とアルミナ、チ
タニアなどｔ物理混合する方法などが適用できる０ここ
で、アルカリ金属元素の酸化物の？ｌＪとしては、酸化
カリウム（Ｋ、Ｏ）、酸化ナトリウム（Ｎａｎｏ）又は
これらの混合物などがある。
、アルカリ金属元素の酸化物を少なくとも０．０１重量
％以上（以下、アルカリ金属元素の酸化物の含有量は担
体全量基準で表示する）、好ましく０．１〜９５重量％
含有する担体でアルカリ金属元素の酸化物以外の物置と
し℃アルミナ、チタニア、ジルコニア、シリカ、その他
バインダー成分などを含有するものをさ丁０上記担体の
調製法としては、通常担体として用−・られ℃いるアル
ミナ、チタニアなどをアルカリ金属元素の酸化物で根比
″ｆる方法、アルカリ金属元素の酸化物とアルミナ、チ
タニアなどｔ物理混合する方法などが適用できる０ここ
で、アルカリ金属元素の酸化物の？ｌＪとしては、酸化
カリウム（Ｋ、Ｏ）、酸化ナトリウム（Ｎａｎｏ）又は
これらの混合物などがある。
アルカリ金属元素の酸化物を含有する担体の一例として
は、Ｎａ２Ｏ−Ａ４０３ 、 Ｎａ２Ｏ・ＴｌＣ１２。
は、Ｎａ２Ｏ−Ａ４０３ 、 Ｎａ２Ｏ・ＴｌＣ１２。
ＫｔＯ＠ｋｌ！０３． Ｋ、ＯφＴ１０．、に、Ｏ・５
ｉ０２ 、 ＫｚＯ・Ｚｒ０１ 、 Ｒｂ２Ｏ・Ａ４
０３ 、 Ｃａ２０−Ａ４０Ｂ 、 Ｎａ２（ＩＫ、Ｏ
・ｋＡ、０３などの組み合わせがある。
ｉ０２ 、 ＫｚＯ・Ｚｒ０１ 、 Ｒｂ２Ｏ・Ａ４
０３ 、 Ｃａ２０−Ａ４０Ｂ 、 Ｎａ２（ＩＫ、Ｏ
・ｋＡ、０３などの組み合わせがある。
Ｎａ２Ｏ・ＡムＯ９担体を一例として調製法を説明する
と （１） アルミナを硝咳す） ＩＪウム水溶液に浸漬
する０ （２） Ｎａｎｏ なとχアルミナゾルと混合する。
と （１） アルミナを硝咳す） ＩＪウム水溶液に浸漬
する０ （２） Ｎａｎｏ なとχアルミナゾルと混合する。
工程の後、乾燥焼成−することによつ℃容易に得られる
。
。
次にこのようＫして得られた担体にルテニウム及び／又
はロジウムを担持させる方法は従来から用いられ℃いる
方法で問題なく、例えばルテニウム又はロジウムの塩化
物などの化合物の水溶液に担体χ浸漬した後、乾燥し水
素還元することにより、また乾燥・焼成後水素還元する
ことにより容易に得られる。
はロジウムを担持させる方法は従来から用いられ℃いる
方法で問題なく、例えばルテニウム又はロジウムの塩化
物などの化合物の水溶液に担体χ浸漬した後、乾燥し水
素還元することにより、また乾燥・焼成後水素還元する
ことにより容易に得られる。
ここで活性体としてのルテニウム及び／又はロジウムの
担持ｆ（以下担持量は触媒全重量基準でＲｕ又はＲｈと
して表示ンは、少な（とも０．０１重量％以上、好まし
くは、０．１〜１０重量％である。
担持ｆ（以下担持量は触媒全重量基準でＲｕ又はＲｈと
して表示ンは、少な（とも０．０１重量％以上、好まし
くは、０．１〜１０重量％である。
ここで担持ｉ乞限定した理由は０−０１重量％未満では
活性が殆んどないからであり、メタノール反応率８０％
以上の活性を得るに、はＱ、１重量％以上の担持量が必
要である０ 以上のようにして得られた触媒はメタノール又はメタノ
ールと水の混合物乞原料としてメタン含有ガスに改質す
る反応に対し高選択性でかつ活性が高く耐久性にも優れ
た性能を有するものである。
活性が殆んどないからであり、メタノール反応率８０％
以上の活性を得るに、はＱ、１重量％以上の担持量が必
要である０ 以上のようにして得られた触媒はメタノール又はメタノ
ールと水の混合物乞原料としてメタン含有ガスに改質す
る反応に対し高選択性でかつ活性が高く耐久性にも優れ
た性能を有するものである。
以下実施例により本発明な具体的に説明する０〔実施例
１〕 粒径２〜４喘のｒ−Ａ／４０．からなるペレットを硝酸
カリウムの水溶液に浸漬後乾燥し、５００℃で３時間焼
成してＫｔＯが１０重量％（担体全量基準）担持された
担体を得た。
１〕 粒径２〜４喘のｒ−Ａ／４０．からなるペレットを硝酸
カリウムの水溶液に浸漬後乾燥し、５００℃で３時間焼
成してＫｔＯが１０重量％（担体全量基準）担持された
担体を得た。
このようにして得られた担体を塩化ルテニウムの水溶液
に浸漬し、乾燥後３００℃で３時間焼成し″Ｃ２重量％
（触媒全重量基準）のルテニウムを担持した触媒１ ’
ａ−ｖＩ４！Ｉｌ！した。
に浸漬し、乾燥後３００℃で３時間焼成し″Ｃ２重量％
（触媒全重量基準）のルテニウムを担持した触媒１ ’
ａ−ｖＩ４！Ｉｌ！した。
この触媒を４００℃で３時間４チ水素気流中で還元し表
１に示す条件で活性評価試験を行い表２の結果を得た。
１に示す条件で活性評価試験を行い表２の結果を得た。
なお比較触媒として、従来γ−Ａ ｋＯｓ担体に２重量
％のルテニウムを担持した触媒ｆｔＭｄし、反応温度４
００℃での活性評価試験を行った結果を表２に示した。
％のルテニウムを担持した触媒ｆｔＭｄし、反応温度４
００℃での活性評価試験を行った結果を表２に示した。
表１
表２
以下、分解ガス組＃：は水を除外した乾ガス基準で表示
する。
する。
〔実施例２〕
実施例１で調製した触媒１と同じ方法でに、０の濃度（
担体全量基準）それぞれ１，５，２０゜５０．９０重量
％になるよ５担体Ｙ：ｙ４製し、これを塩化ルテニウム
の水溶液に浸漬し、焼成することによってルテニウムが
２重ｔＳになるよ５に担持した触媒２〜６を調製した。
担体全量基準）それぞれ１，５，２０゜５０．９０重量
％になるよ５担体Ｙ：ｙ４製し、これを塩化ルテニウム
の水溶液に浸漬し、焼成することによってルテニウムが
２重ｔＳになるよ５に担持した触媒２〜６を調製した。
これらの触媒について、反応温度を４００℃にした以外
は表１に示す条件で、水素還元処理後活性評価試験を行
い、表５の結果を得た。
は表１に示す条件で、水素還元処理後活性評価試験を行
い、表５の結果を得た。
〔実施例３〕
粒径２〜４瓢のｒ−Ａ４０．からなるペレットｙ硝酸ナ
トリウムの水溶液に浸漬後乾燥焼成してＨａ、Ｏが１０
重食１（担体全量基準〕担持された担体を得た。
トリウムの水溶液に浸漬後乾燥焼成してＨａ、Ｏが１０
重食１（担体全量基準〕担持された担体を得た。
この担体に実施例１と同じ方法でルテニウム濃度（触媒
全重量基準）α１．１．１０重量％になるよう担持した
触媒７〜９を調製した。
全重量基準）α１．１．１０重量％になるよう担持した
触媒７〜９を調製した。
また上記担体を塩化ロジウムの水溶液に浸漬し乾燥後３
００℃で３時間焼成してロンラム濃度（触媒全重量基準
）０．１，１．１０重ｊｉチになるよう担持した触媒１
０〜１２Ｙ：、さらに塩化ルテニウム及び塩化ロジウム
の混合水溶液を用いて上記と同様罠してルテニウム濃度
１重量係、ロジウム濃度１重量％担持した触媒１５、ル
テニウム濃度５ Ｎ量チ、ロジウム濃度５重量％担持し
た触媒１４を調製した。
００℃で３時間焼成してロンラム濃度（触媒全重量基準
）０．１，１．１０重ｊｉチになるよう担持した触媒１
０〜１２Ｙ：、さらに塩化ルテニウム及び塩化ロジウム
の混合水溶液を用いて上記と同様罠してルテニウム濃度
１重量係、ロジウム濃度１重量％担持した触媒１５、ル
テニウム濃度５ Ｎ量チ、ロジウム濃度５重量％担持し
た触媒１４を調製した。
これらの触媒について実施例１と同様水素還元処理後衣
４に示す条件で活性評価試験χ行い、表５の結果を得た
。
４に示す条件で活性評価試験χ行い、表５の結果を得た
。
表４
表５
〔実施例４〕
γ−Ａｔ、０３の代わりにチタニア又はジルコニアを用
いた以外は実施例１の触媒１と同じ方法でチタニア、ジ
ルコニア各々九対しテＭｇＯカ１０１Ｊ１チ担持された
担体１，２を得た。各担体に２ｆ［１％のルテニウムを
、担持した触媒１５．１＜ＳＹ：調製した。
いた以外は実施例１の触媒１と同じ方法でチタニア、ジ
ルコニア各々九対しテＭｇＯカ１０１Ｊ１チ担持された
担体１，２を得た。各担体に２ｆ［１％のルテニウムを
、担持した触媒１５．１＜ＳＹ：調製した。
硝酸塩水溶液χ出発原料とし、炭酸ソーダ水溶液を用い
て沈殿法により調製した表６（示す組成の担体３〜６を
塩化ルテニウムの水溶液に浸漬し乾燥部ｇすることによ
り２重量−のルテニウムを担持した触媒１７〜２０’ｔ
１４襄した。
て沈殿法により調製した表６（示す組成の担体３〜６を
塩化ルテニウムの水溶液に浸漬し乾燥部ｇすることによ
り２重量−のルテニウムを担持した触媒１７〜２０’ｔ
１４襄した。
これらの触媒につい℃、実施例１と同様水素還元処理後
、表４Ｖｃ示す条件で活性評価試験７行い、表６の結果
を得た。
、表４Ｖｃ示す条件で活性評価試験７行い、表６の結果
を得た。
〔実施例５〕
実施例１で調製した触媒１及び比較触媒をステンレス裂
の反応管に１０ ｃｃ 充てんし、４００℃でメタノ
ールｆ ２０ ｃｃ／ｈで連続供給し、５０００時間の
耐久性試験？行った。
の反応管に１０ ｃｃ 充てんし、４００℃でメタノ
ールｆ ２０ ｃｃ／ｈで連続供給し、５０００時間の
耐久性試験？行った。
この結果、表７に示すように、比較触媒はカーボン析出
が多く劣化が激しいが、本発明の触媒１はメタノール反
応率及び分解ガス組成とも初期と殆んど変化がな（、触
媒表面へのカーボン析出もないことを確認した。
が多く劣化が激しいが、本発明の触媒１はメタノール反
応率及び分解ガス組成とも初期と殆んど変化がな（、触
媒表面へのカーボン析出もないことを確認した。
表７
３０００時間後の触媒上のカーボン析出量は次の通りで
あった。
あった。
触媒１の場合 （ＬＯ４重鴛チ
比較触媒の場合 ０．５重量％
実施例では粒状触媒について記述し℃あろが、触媒の形
状ｔ％−に限定するものではなく、−・＝カム状などの
形状で用い℃良いことは言うまでもない。
状ｔ％−に限定するものではなく、−・＝カム状などの
形状で用い℃良いことは言うまでもない。
復代理人 内 １） 明
復代理人 萩 原 亮 −
Claims (1)
- アルカリ金属元素の酸化物を含有する担体上にルテニウ
ム及び／又はロジウムからなる群の一種以上の金属を担
持させたことを特徴とするメタノール又はメタノールと
水の混合物を原料としたメタン含有ガス製造用触媒。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59259384A JPS61138536A (ja) | 1984-12-10 | 1984-12-10 | メタン含有ガス製造用触媒 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59259384A JPS61138536A (ja) | 1984-12-10 | 1984-12-10 | メタン含有ガス製造用触媒 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS61138536A true JPS61138536A (ja) | 1986-06-26 |
| JPH0440063B2 JPH0440063B2 (ja) | 1992-07-01 |
Family
ID=17333386
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP59259384A Granted JPS61138536A (ja) | 1984-12-10 | 1984-12-10 | メタン含有ガス製造用触媒 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS61138536A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2011189329A (ja) * | 2010-03-17 | 2011-09-29 | Gunma Prefecture | 非石油系原料からの燃料ガス製造用無機化学物質組成物およびそれを用いる燃料ガスの製法 |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP5926086B2 (ja) * | 2012-03-28 | 2016-05-25 | 株式会社Ｓｃｒｅｅｎホールディングス | 基板処理装置および基板処理方法 |
-
1984
- 1984-12-10 JP JP59259384A patent/JPS61138536A/ja active Granted
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2011189329A (ja) * | 2010-03-17 | 2011-09-29 | Gunma Prefecture | 非石油系原料からの燃料ガス製造用無機化学物質組成物およびそれを用いる燃料ガスの製法 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0440063B2 (ja) | 1992-07-01 |
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