JPS6077994A - プラスチツクのメツキ方法 - Google Patents
プラスチツクのメツキ方法Info
- Publication number
- JPS6077994A JPS6077994A JP18591683A JP18591683A JPS6077994A JP S6077994 A JPS6077994 A JP S6077994A JP 18591683 A JP18591683 A JP 18591683A JP 18591683 A JP18591683 A JP 18591683A JP S6077994 A JPS6077994 A JP S6077994A
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- Japan
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- jig
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- plated
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- Chemically Coating (AREA)
- Electroplating Methods And Accessories (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は経済的に有利なプラスチック成形品の電気メツ
キ方法に関１゛る。更に（わしくは、メッキ工程中にメ
ッキ治具、（−１’なわちメッキをほどこそうとするプ
ラスチック成形品を取付け、通知。
キ方法に関１゛る。更に（わしくは、メッキ工程中にメ
ッキ治具、（−１’なわちメッキをほどこそうとするプ
ラスチック成形品を取付け、通知。
させるようにした治具）の引っ掛は替えの必要がないメ
ッキ方法に関する。
ッキ方法に関する。
すなわち本発明は、含硫黄有機化合物の浴ｌ浅にメッキ
用治具を浸漬した後、プラスチック成形品を装着し、メ
ッキ乞はどこづ−ことを行値と１−るプラスチックのメ
ッキ方法である。
用治具を浸漬した後、プラスチック成形品を装着し、メ
ッキ乞はどこづ−ことを行値と１−るプラスチックのメ
ッキ方法である。
メッキ用治具は一般に、電気良導体である銅ないしは銅
合金により構成されており、メッキしようとする物を１
又は複数個取付けられるようになっている。又メッキを
ほどこした時治共自体かメッキされないよう、必要な部
分以外は治具表面ン堪化ビニールのような絶縁体でコー
ディングすることによりマスキングされている。
合金により構成されており、メッキしようとする物を１
又は複数個取付けられるようになっている。又メッキを
ほどこした時治共自体かメッキされないよう、必要な部
分以外は治具表面ン堪化ビニールのような絶縁体でコー
ディングすることによりマスキングされている。
しかしプラスチック成形品のメッキにおいては、メッキ
プロセス中に成形品を導電化−ｆろ工程がある。このた
めメッキ治具のコーティング表面も導宛、化されてしま
い、電気メッキかほどこされてしまうと言う四組かある
。このためプラスチックのメッキにおいては、成形品の
導電化工程（いわゆる化学メッキ）までと、それ以後の
電気メツキ工程でメッキ治具を取替えると言う作業、す
なわち治具替え乞行なっている。このための労務費は非
宮に大きく、プラスチックメッキ原価のなかでかなりの
部分ケしめている。父、メッキ工程の中途から半製品を
大気中に取出し、人手に触れることは、油脂分の付着と
か成形品表面のキズ発生等の問題を引きおこし、メツキ
ネ良の発生原因となっていた。
プロセス中に成形品を導電化−ｆろ工程がある。このた
めメッキ治具のコーティング表面も導宛、化されてしま
い、電気メッキかほどこされてしまうと言う四組かある
。このためプラスチックのメッキにおいては、成形品の
導電化工程（いわゆる化学メッキ）までと、それ以後の
電気メツキ工程でメッキ治具を取替えると言う作業、す
なわち治具替え乞行なっている。このための労務費は非
宮に大きく、プラスチックメッキ原価のなかでかなりの
部分ケしめている。父、メッキ工程の中途から半製品を
大気中に取出し、人手に触れることは、油脂分の付着と
か成形品表面のキズ発生等の問題を引きおこし、メツキ
ネ良の発生原因となっていた。
本発明は通常のメッキ治具ケ使用前に、特定の鈷液に浸
びｔ′１−ることにより、治具コーテイング面へのメッ
キのイτ１Ｍが防止出来、治具替えをしなくとも、治具
乞よごづ−ことなくメツキンすることが出来るプラスチ
ックのメッキ方法である。
びｔ′１−ることにより、治具コーテイング面へのメッ
キのイτ１Ｍが防止出来、治具替えをしなくとも、治具
乞よごづ−ことなくメツキンすることが出来るプラスチ
ックのメッキ方法である。
本発明のメッキ法は、メッキ前にメッキ治具をメルカプ
ト化合物、チオカルボニル化合物、スルフィド化合物な
ど、含硫黄有機化合物の浴液の中に浸漬することを特徴
としており、その他のプロセスは通常のメッキ方法と同
様である。
ト化合物、チオカルボニル化合物、スルフィド化合物な
ど、含硫黄有機化合物の浴液の中に浸漬することを特徴
としており、その他のプロセスは通常のメッキ方法と同
様である。
実験によるとほとんどの含硫黄有接化合物か有効であっ
た。すなわちモノまたはジスルフィド化合物、チアゾー
ル、チオラン、チアンなどの含硫黄環状化合物、チオ基
（−８−）、スルホニル基（＞Ｓ＝Ｏ）、チオカルボニ
ル基（ンｃ’、＝ｓ）、メルカプト基（−８Ｈ）を含む
硫黄化合物などである。
た。すなわちモノまたはジスルフィド化合物、チアゾー
ル、チオラン、チアンなどの含硫黄環状化合物、チオ基
（−８−）、スルホニル基（＞Ｓ＝Ｏ）、チオカルボニ
ル基（ンｃ’、＝ｓ）、メルカプト基（−８Ｈ）を含む
硫黄化合物などである。
具体的に例示すれば、テトラメチルチウラムモノスルフ
ィド、テトラメチルチウラムジスルフィド、テトラ−ｎ
−ブチルチウラムジスルフィド、ジメチルジエチルチウ
ラムジスルフィド、ジフェニルジスルフィド、チアゾー
ル、ベンゾチアゾール、チオラン、チアン、チアントレ
ン、２−チオバルビッル酸、ジチオアメリド、チオフェ
ン、アミノチオフェン、アセチルチオフェン、チオウレ
タン、二硫化エチル、二硫化フェニル、β、β′−ジチ
オジゾロビオン酸、チオアセトアルデヒド、ジメチルス
ルホキシド、エチルスルホキシド、ジー＋１−ブチルス
ルホキシド、ジチオヒタントイン、チオ尿素、１．６−
ジフェニル−２−チオ尿素、２゜２′−ジトリルチオ尿
素、２−メルカゾトベンゾチア・ｔ−ル、グーオサリチ
ル［，２，５ジメルカゾト＝１．ろ、４−チアジアゾー
ル、チオフェノール、チオクレゾール、エタンジチオー
ル、プロピルメルカプタン、チオインジゴなどが挙げら
れるか、これらに限定されるものではない。
ィド、テトラメチルチウラムジスルフィド、テトラ−ｎ
−ブチルチウラムジスルフィド、ジメチルジエチルチウ
ラムジスルフィド、ジフェニルジスルフィド、チアゾー
ル、ベンゾチアゾール、チオラン、チアン、チアントレ
ン、２−チオバルビッル酸、ジチオアメリド、チオフェ
ン、アミノチオフェン、アセチルチオフェン、チオウレ
タン、二硫化エチル、二硫化フェニル、β、β′−ジチ
オジゾロビオン酸、チオアセトアルデヒド、ジメチルス
ルホキシド、エチルスルホキシド、ジー＋１−ブチルス
ルホキシド、ジチオヒタントイン、チオ尿素、１．６−
ジフェニル−２−チオ尿素、２゜２′−ジトリルチオ尿
素、２−メルカゾトベンゾチア・ｔ−ル、グーオサリチ
ル［，２，５ジメルカゾト＝１．ろ、４−チアジアゾー
ル、チオフェノール、チオクレゾール、エタンジチオー
ル、プロピルメルカプタン、チオインジゴなどが挙げら
れるか、これらに限定されるものではない。
ｒ６剤としては、含硫黄イ１機化合物が溶解１−るもの
であればどのような７ｈ媒でもよいｈ・、メツギ酸の汚
染の点から水浴性溶媒が好ま（２い。例えはエタノール
、ブタノール、ジアセトノアルコールなどのアルコール
類、アセトン、メチルエチルケトンナトのケトン類、酢
酸エチルのようｌＩエステル類、エチルエーテルなどの
エーテル類などが入手しやすく扱い易いので好適な溶剤
である。しかし疎水性溶剤例えばトルエン、キルン、ト
リクロルエタンなどでも浸漬処理後乾燥すれば使用でき
る。
であればどのような７ｈ媒でもよいｈ・、メツギ酸の汚
染の点から水浴性溶媒が好ま（２い。例えはエタノール
、ブタノール、ジアセトノアルコールなどのアルコール
類、アセトン、メチルエチルケトンナトのケトン類、酢
酸エチルのようｌＩエステル類、エチルエーテルなどの
エーテル類などが入手しやすく扱い易いので好適な溶剤
である。しかし疎水性溶剤例えばトルエン、キルン、ト
リクロルエタンなどでも浸漬処理後乾燥すれば使用でき
る。
溶液の濃度は１％以上であれば有効であるか、一般的に
は繰返し使用するので、６〜２０％の濃度か好適である
。
は繰返し使用するので、６〜２０％の濃度か好適である
。
このような溶液に、メッキ治具乞メッキ工程の前に浸漬
する。Ｖ漬方法としては特別な技術を狭しない。ただメ
ッキ治具を溶液に入れればよ（、通常はメッキ目動ライ
ンに処理槽乞付設すれは足りる、 浸漬温度及び時間は、含＋１１Ｌ黄有轡化＋３物の種類
、溶（′ｇ、の濃度によ−って若干異なるか、温度は當
温から溶液の沸点以Ｆの温度、時間は温度条件によって
かわるが、１分以上であれは４０１時間でもよく、作業
の都合で決められる。金属付着防止効果の点からは、温
度は高い方か、また時間は長い方が、より効果が大きい
と１える、 水浴性溶媒の溶液に浸漬したメッキ治具は、通常溶媒ま
たは／および水で１〜２回洗瀧してから使用する。疎水
性溶媒を使用した場合には、その溶媒で数回洗ｉ’１．
Ｌ 、乾燥してから用いるとよい。
する。Ｖ漬方法としては特別な技術を狭しない。ただメ
ッキ治具を溶液に入れればよ（、通常はメッキ目動ライ
ンに処理槽乞付設すれは足りる、 浸漬温度及び時間は、含＋１１Ｌ黄有轡化＋３物の種類
、溶（′ｇ、の濃度によ−って若干異なるか、温度は當
温から溶液の沸点以Ｆの温度、時間は温度条件によって
かわるが、１分以上であれは４０１時間でもよく、作業
の都合で決められる。金属付着防止効果の点からは、温
度は高い方か、また時間は長い方が、より効果が大きい
と１える、 水浴性溶媒の溶液に浸漬したメッキ治具は、通常溶媒ま
たは／および水で１〜２回洗瀧してから使用する。疎水
性溶媒を使用した場合には、その溶媒で数回洗ｉ’１．
Ｌ 、乾燥してから用いるとよい。
金Ｍｉ （−ｔ 着防止効果は原則的には一回限りであ
り、治具乞使う毎にＶ＠処理を行プ求う。含硫黄有機化
合物か、特にスルフィド化＠物又はメルカプト化合物の
場合には、治具７２回以上繰返し使用しても金属の析出
かみもれないものかあった。このよ５な場合には浸漬回
数ヲイロ」回かに一度に減らすことができる。
り、治具乞使う毎にＶ＠処理を行プ求う。含硫黄有機化
合物か、特にスルフィド化＠物又はメルカプト化合物の
場合には、治具７２回以上繰返し使用しても金属の析出
かみもれないものかあった。このよ５な場合には浸漬回
数ヲイロ」回かに一度に減らすことができる。
以下本発明を実施例によって具体的に説明する。
実施例１−１６
塩化ビニールゾルでコーティングされた通常ツメツキ治
具乞、第１表、実施例１から１６の含硫黄有機化合物溶
液（１０止弼１％、溶媒ジアセトンアルコール）で各々
浸漬処理（５０′Ｏ，ろ０分）し、ジアセトンアルコー
ル、水の順で洗浄し、風乾した。
具乞、第１表、実施例１から１６の含硫黄有機化合物溶
液（１０止弼１％、溶媒ジアセトンアルコール）で各々
浸漬処理（５０′Ｏ，ろ０分）し、ジアセトンアルコー
ル、水の順で洗浄し、風乾した。
この治具にアセクール樹脂σ）成形品を引っ掛け、脱脂
し、硫酸／リン酸からなるエツチング液でエツチングし
、触媒伺与、活性化し、化学ニッケルメッキしたところ
、治具には化学メッキか析出せス、成形品のみかニッケ
ルメッキされた。引続きこのものを銅、ニッケル、クロ
ムの順に電気メッキしたところ、第１表に示す通り、冶
具には金属が全く付着しなかった。
し、硫酸／リン酸からなるエツチング液でエツチングし
、触媒伺与、活性化し、化学ニッケルメッキしたところ
、治具には化学メッキか析出せス、成形品のみかニッケ
ルメッキされた。引続きこのものを銅、ニッケル、クロ
ムの順に電気メッキしたところ、第１表に示す通り、冶
具には金属が全く付着しなかった。
比較として塩化ビニールゾルでコーティングされたメッ
キ治具を、含硫黄有機化合物で処理することな（そσ〕
ままメッキに供したところ、第１表比較例１０通り、１
回目がら治具全面にメッキが析出した。従って化学メッ
キ後圧治具を交換しなければならなかった。
キ治具を、含硫黄有機化合物で処理することな（そσ〕
ままメッキに供したところ、第１表比較例１０通り、１
回目がら治具全面にメッキが析出した。従って化学メッ
キ後圧治具を交換しなければならなかった。
（以下＋色）
＃！１表 含硫黄有様化合物の金属付着防止性（注）金
属付着防止性は目視により、下記基準で判定、金属付着
全くなし・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・
Ｏ〃 わずかに発生した・・・・・・Δ 〃 全面忙発生した・・・・・・・・・Ｘ実施例１７−
２１ 塩化ビニールゾルでコーティングされたメッキ治具を、
第２表の含硫黄有機化合物溶液（溶媒ジアセトンアルコ
ール）の同表に示す各濃度で浸漬処理（５０℃、６０分
）シ、実施例１と同様の方法でメッキし、治具への金属
付着具合を観察したところ第２表の結果が得られた。表
から明らかなように１％でも効果が認められた。
属付着防止性は目視により、下記基準で判定、金属付着
全くなし・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・
Ｏ〃 わずかに発生した・・・・・・Δ 〃 全面忙発生した・・・・・・・・・Ｘ実施例１７−
２１ 塩化ビニールゾルでコーティングされたメッキ治具を、
第２表の含硫黄有機化合物溶液（溶媒ジアセトンアルコ
ール）の同表に示す各濃度で浸漬処理（５０℃、６０分
）シ、実施例１と同様の方法でメッキし、治具への金属
付着具合を観察したところ第２表の結果が得られた。表
から明らかなように１％でも効果が認められた。
（以下余白）
第２表 含硫黄有機化合物の濃度と金属付着防止性（注
）第１表と同じ 実施例２２丁２５ 塩化ビニール・ｔルでコーティングされたメッキ治具馨
、含硫黄有機化合物としてテトラ−ｎ−ブチルチウラム
ジスルフィドを用い、穿、５表に示す溶媒にこれ７１０
重量％溶解せしめ、同表の各浸漬条件で浸漬処理し、実
施例１と同様の方法でメッキし、治具への金属付着具合
乞観察した結果を第６表に示す。表から明らかなように
、水浴性溶媒はもちろんのこと、疎水性溶媒でも同じ効
果が認められ、浸漬条件も伺ら制約乞受けないことがわ
かる。
）第１表と同じ 実施例２２丁２５ 塩化ビニール・ｔルでコーティングされたメッキ治具馨
、含硫黄有機化合物としてテトラ−ｎ−ブチルチウラム
ジスルフィドを用い、穿、５表に示す溶媒にこれ７１０
重量％溶解せしめ、同表の各浸漬条件で浸漬処理し、実
施例１と同様の方法でメッキし、治具への金属付着具合
乞観察した結果を第６表に示す。表から明らかなように
、水浴性溶媒はもちろんのこと、疎水性溶媒でも同じ効
果が認められ、浸漬条件も伺ら制約乞受けないことがわ
かる。
ＮｉｌＩ曲〕
なお実施例２について、化学ニッケルメッキ赦の代わり
に化学銅メツギ液馨用いて、またＡＢＳのメッキにおい
て、一般に使われている高クロム醇／（ｌｉｆｔ酸のエ
ツチング液についても実験してみたが、同様の効果が認
められ、用途範囲が広いこと’！ｆ （ｆｌｌｉ認して
いる。
に化学銅メツギ液馨用いて、またＡＢＳのメッキにおい
て、一般に使われている高クロム醇／（ｌｉｆｔ酸のエ
ツチング液についても実験してみたが、同様の効果が認
められ、用途範囲が広いこと’！ｆ （ｆｌｌｉ認して
いる。
本発明の実施により、プラスチックメツギ工程で、メッ
キ冶共に金属が析出することかな（なったため、メッキ
中に治具ン取替える必要がな（なす、フラスチックメッ
キコストが大巾に軽減出来ろことが明らかになった。こ
の他、引つ川は替え時に発生していたキズ、メッキ密后
不良がなくなり、不良率か大巾に軽減出来ることも大ぎ
な効果である。
キ冶共に金属が析出することかな（なったため、メッキ
中に治具ン取替える必要がな（なす、フラスチックメッ
キコストが大巾に軽減出来ろことが明らかになった。こ
の他、引つ川は替え時に発生していたキズ、メッキ密后
不良がなくなり、不良率か大巾に軽減出来ることも大ぎ
な効果である。
特許出願人 旭化成工業株式会社
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 （］） 含硫黄有様化合物の溶液にメッキ用治具を授潰
した後プラスチック成形品を装着しメッキをほどこ−Ｊ
−ことヲ特畝と１−るプラスチックのメッキ方法 （２） 含硫黄有機化合物かスルフィド化合物であるこ
とを特徴とする特許請求の範囲第１項記載のメッキ方法 （３） 含硫黄有機化合物かメルカプト化合物であるこ
とを特徴と′１−る９ケ許請求の範囲第１項記載Ｑ）メ
ッキ方法 （４） 含硫黄有様化合物溶液の溶媒か水溶性であるこ
とｙａ′特徴とするｌ面計請求の範囲第１項記載Ｑ）メ
ッキ方法
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP18591683A JPS6077994A (ja) | 1983-10-06 | 1983-10-06 | プラスチツクのメツキ方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP18591683A JPS6077994A (ja) | 1983-10-06 | 1983-10-06 | プラスチツクのメツキ方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6077994A true JPS6077994A (ja) | 1985-05-02 |
| JPS6160156B2 JPS6160156B2 (ja) | 1986-12-19 |
Family
ID=16179119
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP18591683A Granted JPS6077994A (ja) | 1983-10-06 | 1983-10-06 | プラスチツクのメツキ方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6077994A (ja) |
Cited By (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2006316350A (ja) * | 2005-04-13 | 2006-11-24 | Hitachi Chem Co Ltd | 無電解ニッケルめっき用前処理液および無電解ニッケルめっきの前処理方法 |
| US8236233B2 (en) | 2007-09-10 | 2012-08-07 | Nippon Steel Corporation | Taphole structure of melting furnace and repair method thereof |
| CN105506695A (zh) * | 2014-10-13 | 2016-04-20 | 罗门哈斯电子材料有限责任公司 | 用于涂有塑料溶胶的电镀工具的金属化抑制剂 |
| KR20170081172A (ko) * | 2014-11-04 | 2017-07-11 | 아토테크더치랜드게엠베하 | 플라스틱 부품을 금속화하기 위한 프로세스 |
| EP3228729A1 (en) * | 2016-04-04 | 2017-10-11 | COVENTYA S.p.A. | Process for metallization of an article having a plastic surface avoiding the metallization of the rack which fixes the article within the plating bath |
| KR20170118871A (ko) * | 2015-02-23 | 2017-10-25 | 맥더미드 엔쏜 인코포레이티드 | 플라스틱 공정에서의 도금에서 크롬 무함유 에칭이 사용되는 경우의 랙에 대한 저해제 조성물 |
-
1983
- 1983-10-06 JP JP18591683A patent/JPS6077994A/ja active Granted
Cited By (16)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2006316350A (ja) * | 2005-04-13 | 2006-11-24 | Hitachi Chem Co Ltd | 無電解ニッケルめっき用前処理液および無電解ニッケルめっきの前処理方法 |
| US8236233B2 (en) | 2007-09-10 | 2012-08-07 | Nippon Steel Corporation | Taphole structure of melting furnace and repair method thereof |
| CN105506695A (zh) * | 2014-10-13 | 2016-04-20 | 罗门哈斯电子材料有限责任公司 | 用于涂有塑料溶胶的电镀工具的金属化抑制剂 |
| JP2016104904A (ja) * | 2014-10-13 | 2016-06-09 | ローム アンド ハース エレクトロニック マテリアルズ エルエルシーＲｏｈｍ ａｎｄ Ｈａａｓ Ｅｌｅｃｔｒｏｎｉｃ Ｍａｔｅｒｉａｌｓ ＬＬＣ | プラスチゾルコーティングされたメッキ治具のための金属化防止剤 |
| CN105506695B (zh) * | 2014-10-13 | 2018-06-22 | 罗门哈斯电子材料有限责任公司 | 用于涂有塑料溶胶的电镀工具的金属化抑制剂 |
| JP2017534769A (ja) * | 2014-11-04 | 2017-11-24 | アトテック・ドイチュラント・ゲーエムベーハーＡｔｏｔｅｃｈ Ｄｅｕｔｓｃｈｌａｎｄ Ｇｍｂｈ | プラスチック部品をメタライズするプロセス |
| KR20170081172A (ko) * | 2014-11-04 | 2017-07-11 | 아토테크더치랜드게엠베하 | 플라스틱 부품을 금속화하기 위한 프로세스 |
| EP3215653B1 (fr) | 2014-11-04 | 2019-04-03 | ATOTECH Deutschland GmbH | Procedes de metallisation de pieces plastiques |
| EP3215653B2 (fr) † | 2014-11-04 | 2022-08-10 | Atotech Deutschland GmbH & Co. KG | Procedes de metallisation de pieces plastiques |
| KR20170118871A (ko) * | 2015-02-23 | 2017-10-25 | 맥더미드 엔쏜 인코포레이티드 | 플라스틱 공정에서의 도금에서 크롬 무함유 에칭이 사용되는 경우의 랙에 대한 저해제 조성물 |
| JP2018513267A (ja) * | 2015-02-23 | 2018-05-24 | マクダーミッド エンソン インコーポレイテッド | プラスチックにめっきするプロセスにおいてクロムフリーエッチングを使用する際のラックのための阻害剤組成物 |
| WO2017174470A1 (en) * | 2016-04-04 | 2017-10-12 | Coventya S.P.A. | Process for metallization of an article having a plastic surface avoiding the metallization of the rack which fixes the article within the plating bath |
| EP3228729A1 (en) * | 2016-04-04 | 2017-10-11 | COVENTYA S.p.A. | Process for metallization of an article having a plastic surface avoiding the metallization of the rack which fixes the article within the plating bath |
| CN109312462A (zh) * | 2016-04-04 | 2019-02-05 | 科文特亚股份公司 | 避免将制品固定在电镀槽中的挂具金属化的具有塑料表面的制品金属化的方法 |
| US10934625B2 (en) | 2016-04-04 | 2021-03-02 | Coventya S.P.A. | Process for metallization of an article having a plastic surface avoiding the metallization of the rack which fixes the article within the plating bath |
| CN109312462B (zh) * | 2016-04-04 | 2021-04-13 | 科文特亚股份公司 | 避免将制品固定在电镀槽中的挂具金属化的具有塑料表面的制品金属化的方法 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS6160156B2 (ja) | 1986-12-19 |
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