JPS6044967A - 溶融炭酸塩型燃料電池 - Google Patents
溶融炭酸塩型燃料電池Info
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- JPS6044967A JPS6044967A JP58150940A JP15094083A JPS6044967A JP S6044967 A JPS6044967 A JP S6044967A JP 58150940 A JP58150940 A JP 58150940A JP 15094083 A JP15094083 A JP 15094083A JP S6044967 A JPS6044967 A JP S6044967A
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- oxide
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- molten carbonate
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- H01M4/8605—Porous electrodes
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- H01M4/00—Electrodes
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- H01M2008/147—Fuel cells with molten carbonates
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- H01M2300/00—Electrolytes
- H01M2300/0017—Non-aqueous electrolytes
- H01M2300/0048—Molten electrolytes used at high temperature
- H01M2300/0051—Carbonates
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔発明の利用分野〕
本発明は、アルカリ金属又はアルカリ土類金属の炭酸塩
を電解質とする溶融炭酸塩型燃料電池に係り、特にカソ
ードに関する。
を電解質とする溶融炭酸塩型燃料電池に係り、特にカソ
ードに関する。
溶融炭酸塩型燃料電池のカソード材料として最も一般に
知られているのは、多孔質のニツケル焼結体を酸化処理
して酸化ニツケル焼結体としたものである。
知られているのは、多孔質のニツケル焼結体を酸化処理
して酸化ニツケル焼結体としたものである。
本発明の目的は、酸化ニツケル焼結体のカソードを有す
る燃料電池よりもすぐれた電池性能を有する溶融炭酸塩
型燃料電池を提供するにある。
る燃料電池よりもすぐれた電池性能を有する溶融炭酸塩
型燃料電池を提供するにある。
本発明は、溶融炭酸塩型燃料電池のカソードを燃料電池
の作動温度で溶解せず、電子伝導性を有し且つ酸化物生
成エンタルピー（一ΔＨｆ°）が１０〜８０ｋｃａｌ／
ｇ・ａｔｏｍ０の範囲内にある２種以上の材料によつて
形成するものである。
の作動温度で溶解せず、電子伝導性を有し且つ酸化物生
成エンタルピー（一ΔＨｆ°）が１０〜８０ｋｃａｌ／
ｇ・ａｔｏｍ０の範囲内にある２種以上の材料によつて
形成するものである。
前記２種以上の材料は、金網等の電子伝導性を有する基
材によつて支持すること望ましい。
材によつて支持すること望ましい。
溶融炭酸塩型燃料電池は、一般に燃料電池の作動温度で
溶解せず且つ電子伝導性を有する材料よりなる一対の電
極と、前記一対の電極に接触して両者の間に位置する電
子絶縁性材科よりなる電解質保持マトリツクスと、前記
一対の電極のカソードへ酸化剤を供給する手段およびア
ノードへ水素を含む燃料ガスを供給ずる手段を有する。
溶解せず且つ電子伝導性を有する材料よりなる一対の電
極と、前記一対の電極に接触して両者の間に位置する電
子絶縁性材科よりなる電解質保持マトリツクスと、前記
一対の電極のカソードへ酸化剤を供給する手段およびア
ノードへ水素を含む燃料ガスを供給ずる手段を有する。
電解質には、通常、アルカリ金属炭酸塩或はアルカリ土
類金属炭酸塩が使用される。電解賀保持マトリツクスは
、粉末状物質又は繊維状物實の成型体からなり、電解質
を保持する空孔を有する。該マトリツクス材料としては
、例えばリチウムアルミネートを用いることができる。
類金属炭酸塩が使用される。電解賀保持マトリツクスは
、粉末状物質又は繊維状物實の成型体からなり、電解質
を保持する空孔を有する。該マトリツクス材料としては
、例えばリチウムアルミネートを用いることができる。
本発明は、以上述べた構造の溶融炭酸塩型燃料電池に適
用することができる。
用することができる。
溶融炭酸塩型燃料のカソード反応は下記（１）式のよう
になり、触媒Ｍ（低次酸化物）が（２）式、（３）式の
ように反応に関与Ｌていると仮定すると、速度論的観点
からはＬＦＥＲ（Ｌｉｎｅａｒ ＦｒｅｅＥｎｅｒｇｙ
Ｒｅｌａｔｉｏｎ）によつてＫ２，Ｋ３が大きいもの
ほど反応が進行しやすい。しかし、Ｋ１＝Ｋ２・Ｋ３の
関係があつてＫ１は触媒に無関係な定数である／こめ、
Ｋ３が大きい値であるためにはＫ２があまり大きな値を
とらないことが必要となる。つまり、低次酸化物の酸化
と高次酸化物の還元がともに容易である酸化物が有効な
触媒である。
になり、触媒Ｍ（低次酸化物）が（２）式、（３）式の
ように反応に関与Ｌていると仮定すると、速度論的観点
からはＬＦＥＲ（Ｌｉｎｅａｒ ＦｒｅｅＥｎｅｒｇｙ
Ｒｅｌａｔｉｏｎ）によつてＫ２，Ｋ３が大きいもの
ほど反応が進行しやすい。しかし、Ｋ１＝Ｋ２・Ｋ３の
関係があつてＫ１は触媒に無関係な定数である／こめ、
Ｋ３が大きい値であるためにはＫ２があまり大きな値を
とらないことが必要となる。つまり、低次酸化物の酸化
と高次酸化物の還元がともに容易である酸化物が有効な
触媒である。
以上の点から活性化エネルギーが，各式の反応熱に対応
するとすれば（４）式が成立し弟１図のような火山型を
有する活性の相関がみられる。頂点よりΔＨｆ°が小さ
ければ酸化反応が、大きければ還元反応が律速となる。
するとすれば（４）式が成立し弟１図のような火山型を
有する活性の相関がみられる。頂点よりΔＨｆ°が小さ
ければ酸化反応が、大きければ還元反応が律速となる。
なお図中のＴ１．８は転化率が１．８％に達する温度を
意味する。
意味する。
触媒活性を決める因子としではＭ−Ｏ結合の強さが作用
し、律速的過程にこの結合の切断が関与しているとみら
れる。この仮定から触媒の酸化物生成エンタルピー（−
ΔＨｆ°）の値の範囲を規定すると１０〜８０（ｋｃａ
ｌ／ｇ・ａｔｏｍ０）になる。
し、律速的過程にこの結合の切断が関与しているとみら
れる。この仮定から触媒の酸化物生成エンタルピー（−
ΔＨｆ°）の値の範囲を規定すると１０〜８０（ｋｃａ
ｌ／ｇ・ａｔｏｍ０）になる。
本発明の燃料電池におい゜Ｃ，カソード材料はニツケル
酸化物と鉄酸化物および銅酸化物の２種以上からなるこ
とが望ましい。これらの酸化物の１つとコバルト酸化物
とからなるのも望ましい。
酸化物と鉄酸化物および銅酸化物の２種以上からなるこ
とが望ましい。これらの酸化物の１つとコバルト酸化物
とからなるのも望ましい。
ニツケル酸化物、鉄酸化物或は銅酸化物は、耐酸性があ
り且つ機械的強度も大きいので、これらによつてカソー
ドの形状を維持することが望ましい。これらの酸化物を
カソードの一方に使用する場合に、その量は９０原子％
以上特に９０〜９７原子％にすることの望ましい。
り且つ機械的強度も大きいので、これらによつてカソー
ドの形状を維持することが望ましい。これらの酸化物を
カソードの一方に使用する場合に、その量は９０原子％
以上特に９０〜９７原子％にすることの望ましい。
カソードは２種以上の酸化物の混合物或は複合酸化物に
よつて形成される。
よつて形成される。
本発明の燃料電池は、ニツケル酸化物焼結体よりなるカ
ソードを有する燃料電池よりも高い初期の電池性能を有
する。更に、電池性能の経時変化が少なく長期に亘つて
安定した性能を有する。
ソードを有する燃料電池よりも高い初期の電池性能を有
する。更に、電池性能の経時変化が少なく長期に亘つて
安定した性能を有する。
カソード全体或は電解質側表面層をリチウム化しておく
ことはきわめて望ましい。特にＣｕ２Ｏ，ＣｏＯ，Ｎｉ
Ｏなどの（Ｐ型）酸化物ではリチウム化することによつ
て電気伝導性が増し、電池性能を更に高めることかでき
る。
ことはきわめて望ましい。特にＣｕ２Ｏ，ＣｏＯ，Ｎｉ
Ｏなどの（Ｐ型）酸化物ではリチウム化することによつ
て電気伝導性が増し、電池性能を更に高めることかでき
る。
主な金属酸化物の酸化物生成エンタルピーの値を第１表
に示す。本発明で使用されるカソード材料は、ここに示
したものに限られるわけでばない。
に示す。本発明で使用されるカソード材料は、ここに示
したものに限られるわけでばない。
カソードの、製造法としては、粉末冶金法により金属粉
末を混合して還元焼成した後に酸化する方法、酸化物同
志を混合し焼成する方法、多孔質金属板を金属塩水溶液
中に含浸しそれを酸化する方法などが適用できる。燃料
電池に組込まれるときの電極としては、焼成による同溶
化が進行し、かつ比表面積の大きいガス拡散電極である
ことが望まれる。
末を混合して還元焼成した後に酸化する方法、酸化物同
志を混合し焼成する方法、多孔質金属板を金属塩水溶液
中に含浸しそれを酸化する方法などが適用できる。燃料
電池に組込まれるときの電極としては、焼成による同溶
化が進行し、かつ比表面積の大きいガス拡散電極である
ことが望まれる。
以下、本発明の実施例に基づいて、さらに具体的にその
内容を説明する。
内容を説明する。
実施例１
平均粒径３μｍのニツケル粉末２Ｋｇに３重量％カルボ
キシメチルセルロース溶液２ｌを加えて発泡しながら十
分に混練してスラリー状に調製した。
キシメチルセルロース溶液２ｌを加えて発泡しながら十
分に混練してスラリー状に調製した。
このニツケルスラリーを２０メツシュ金網（３０ｃｍ巾
×９ｍ長さ）に添着させ、１．５ｍｍ巾のスリツトを通
過させて電極厚さを調製したのち、乾燥し、ついで水素
雰囲気中にて８３０℃で還元焼結してニツケル多孔質雰
囲気中（金網入り）を得た。これ上り１２０ｍｍ×１３
０ｍｍの寸法のものを切り出し、２４５モル硝酸コバル
ト水溶液２００ｍｌ中に浸漬して一昼夜放置したのち、
余分の液を除去して乾燥後、空気雰囲気下にて８５０Ｃ
で３時間焼成してカソードを得た。この電極はコバルト
を５．０原子％含有していた。
×９ｍ長さ）に添着させ、１．５ｍｍ巾のスリツトを通
過させて電極厚さを調製したのち、乾燥し、ついで水素
雰囲気中にて８３０℃で還元焼結してニツケル多孔質雰
囲気中（金網入り）を得た。これ上り１２０ｍｍ×１３
０ｍｍの寸法のものを切り出し、２４５モル硝酸コバル
ト水溶液２００ｍｌ中に浸漬して一昼夜放置したのち、
余分の液を除去して乾燥後、空気雰囲気下にて８５０Ｃ
で３時間焼成してカソードを得た。この電極はコバルト
を５．０原子％含有していた。
一方、比較のために同様の方法で酸化亜鉛ＺｎＯを５．
０原子％、残部が酸化ニツケルよりなるカソードを作製
した。
０原子％、残部が酸化ニツケルよりなるカソードを作製
した。
この電極を３０ｍｍφに切り出し、次のようにして電池
性能を評価した。β−リテウムアルミネートを電解質保
持材（マトリツクス材）としてこれに炭酸リチウムと炭
酸カリウムの混合炭酸塩（６２：３８、モル比）を５０
重量％含有してなる４０ｍｍφ×厚さ２ｍｍの電解質板
をアノード及びカソード間に配設する。燃料室及び酸化
剤室をそれぞれ備え且つ集電端を兼ねたハウジングで該
電極板及び電解質板からなる構成部を両側から押しつけ
る構造の単セルを組立てる。燃料として水素８０％−炭
酸ガス２０％の混合ガス、酸化剤として酸素１５％、炭
酸ガス３０％、残り窒素よりなるガス（いずれもｖｏｌ
ｕｍｅ％）をそれぞれ０．５ｌ／ｍｍの流量で供給し、
６５０Ｃの温度における電池性能を評価した。なお、ア
ノードとしては前述のごどくして得たニツケル多孔質焼
結体を用いた。この実験結果を第２図に示す。符号１は
酸化ニツケルのみ、符号２は酸化ニツケルに酸化コバル
トを混合した本発明のカソード電極、符号３は酸化ニツ
ケルに酸化亜鉛を混合した電極の特性である。
性能を評価した。β−リテウムアルミネートを電解質保
持材（マトリツクス材）としてこれに炭酸リチウムと炭
酸カリウムの混合炭酸塩（６２：３８、モル比）を５０
重量％含有してなる４０ｍｍφ×厚さ２ｍｍの電解質板
をアノード及びカソード間に配設する。燃料室及び酸化
剤室をそれぞれ備え且つ集電端を兼ねたハウジングで該
電極板及び電解質板からなる構成部を両側から押しつけ
る構造の単セルを組立てる。燃料として水素８０％−炭
酸ガス２０％の混合ガス、酸化剤として酸素１５％、炭
酸ガス３０％、残り窒素よりなるガス（いずれもｖｏｌ
ｕｍｅ％）をそれぞれ０．５ｌ／ｍｍの流量で供給し、
６５０Ｃの温度における電池性能を評価した。なお、ア
ノードとしては前述のごどくして得たニツケル多孔質焼
結体を用いた。この実験結果を第２図に示す。符号１は
酸化ニツケルのみ、符号２は酸化ニツケルに酸化コバル
トを混合した本発明のカソード電極、符号３は酸化ニツ
ケルに酸化亜鉛を混合した電極の特性である。
符号２が最もすぐれた特性を示している。
実施例２
Ｆｅ２Ｏ３粉末に第２成分添加元素（銀、銅、コバルト
、亜鉛）を硝酸塩の形で５モル％添加し十分に混合しで
、乾燥、粉砕後、７００Ｃにて４時間焼成し／こ。この
試料を再ひ粉砕した後、２ｖｏｌｕｍｅ％のカルボキシ
ルセルロースを添加して混練し、Ｎｉ金網に添着Ｌた。
、亜鉛）を硝酸塩の形で５モル％添加し十分に混合しで
、乾燥、粉砕後、７００Ｃにて４時間焼成し／こ。この
試料を再ひ粉砕した後、２ｖｏｌｕｍｅ％のカルボキシ
ルセルロースを添加して混練し、Ｎｉ金網に添着Ｌた。
さらに乾燥した後、８００℃にて４時間焼成して供試カ
ソード電極を得た。電解質板、アノード電極、実験装置
、実験条件は実施例１と同じである。実験結果を第３図
に示した。符号４は酸化鉄のみ、符号５はコバルト添加
、符号６は銅添加、符号７は銀添加、符号８は亜鉛添加
の酸化鉄カソード電極の各々の電流−電圧特性を示して
いる。
ソード電極を得た。電解質板、アノード電極、実験装置
、実験条件は実施例１と同じである。実験結果を第３図
に示した。符号４は酸化鉄のみ、符号５はコバルト添加
、符号６は銅添加、符号７は銀添加、符号８は亜鉛添加
の酸化鉄カソード電極の各々の電流−電圧特性を示して
いる。
ここで、添加元素の酸化物生成エンタルピー・−△Ｈｆ
°と電池電圧の関係を明らかにする為に第４図を作成し
た。Ｆｅ２Ｏ３単体の場合より、銅、コバルトを添加し
た場合つまり、−ΔＨｆ°が１０〜８０ｋｃａｌ／ｇ・
ａｔｃｍ０の範囲にあるＦｅ２Ｏ３とＣｕＯまたはＣｏ
Ｏ等の混合よりなる電極において良好な電池性能が得ら
れることを確認Ｌた。
°と電池電圧の関係を明らかにする為に第４図を作成し
た。Ｆｅ２Ｏ３単体の場合より、銅、コバルトを添加し
た場合つまり、−ΔＨｆ°が１０〜８０ｋｃａｌ／ｇ・
ａｔｃｍ０の範囲にあるＦｅ２Ｏ３とＣｕＯまたはＣｏ
Ｏ等の混合よりなる電極において良好な電池性能が得ら
れることを確認Ｌた。
実施例３
実施例１の方法によつて得た酸化ニツケルと酸化コバル
トからなるカソード電極をリチウム塩（水酸化リチウム
、炭酸リチウム、塩化リチウム、硝酸リチウムなど）粉
末の中に入れて空気雰囲気の電気炉で４４０℃で４時間
で加熱処理しリチウム化処理をした。この結果、カソー
ド電極の耐久性および電子伝尋性が増し活性の土でも向
上した。
トからなるカソード電極をリチウム塩（水酸化リチウム
、炭酸リチウム、塩化リチウム、硝酸リチウムなど）粉
末の中に入れて空気雰囲気の電気炉で４４０℃で４時間
で加熱処理しリチウム化処理をした。この結果、カソー
ド電極の耐久性および電子伝尋性が増し活性の土でも向
上した。
なお、他のカソード電極の場合には、初期性能を向上さ
せ、耐久性を増すためには、この処理は有功である。
せ、耐久性を増すためには、この処理は有功である。
以上述べたように、本梶明によれば酸化ニツケルのカソ
ードを有する溶融炭酸塩型燃料電池よりもすぐれた電池
性能を有するものが得られる。
ードを有する溶融炭酸塩型燃料電池よりもすぐれた電池
性能を有するものが得られる。
第１図は各種金属酸化物の酸化物生成エンタルピーを示
した特性図、第２図および第３図は本発明の実施例およ
び比較例による燃料電池について電池電圧と電流密度の
関係を示した特性図、第４図は実施例２で得られた電池
電圧を鉄酸化物に混合した各種酸化物の酸化物生成エン
タルピーの値によつて整理し直した特性図である。 ２，５，６・・・本発明の実施例。 特許出願人 工業技術院長 川田裕郎
した特性図、第２図および第３図は本発明の実施例およ
び比較例による燃料電池について電池電圧と電流密度の
関係を示した特性図、第４図は実施例２で得られた電池
電圧を鉄酸化物に混合した各種酸化物の酸化物生成エン
タルピーの値によつて整理し直した特性図である。 ２，５，６・・・本発明の実施例。 特許出願人 工業技術院長 川田裕郎
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １、燃料電池の作動温度とで溶解せず、電子伝導性を有
し且つ酸化物生成エンタルピー（−ΔＨｆ°）が１０〜
８０ｋａｌ／ｇ・ａｉｏｍ０の範囲内にある２種以上の
材料によつてカソードを形成したことを特徴とする溶融
炭酸塩型燃料電池。 ２．特許請求の柁囲第１項において、前記２種以上の材
料の一方が、ニツケル唆化物と鉄酸化物および銅酸化物
の１つからなることを特徴とする溶融炭酸塩型燃料電池
。 ３．特許請求の範囲第２項において、前記ニツケル酸化
物と鉄酸化物および銅酸化物の１つの量が９０原子％以
上を有することを特徴とする溶融炭酸塩型燃料電池。 ４．特許請求の範囲第２項又は第３項において、前記２
種以上の材料の他方がコバルト酸化物からなることを特
徴とする溶融炭酸塩型燃料電池。 ５．特許請求の範囲第１項において、前記２種以上の材
料がニツケル酸化物と鉄酸化物および銅酸化物の２種以
上からなることを特徴とする溶融炭酸塩型燃料電池。 ６、特許請求の範囲第１項によいて、前記カソードの少
なくとも電解質側表面層がリチウム化していることを特
徴とする溶融炭酸塩型燃料電池。 ７、燃料電池の作動温度で溶融せず且つ電子伝導性を有
する材料よりなる一対の電極と、前記一対の電極に接触
して両者の間に位置する電子絶縁性材料よりなる電解質
保持マトリツクスと、前記一対の電極のカソードへ酸化
剤を供給する手段およびアノードへ水素を含む燃料ガス
を供給する手段を有するものにおいて、前記カソードが
電子伝導性材料よりなる基材と、該基材に支持された燃
料電池の作動温度で溶融せず且つ電子伝導性を有し且つ
酸化物生成エンタルピー（−ΔＨｆ°）が１０〜８０ｋ
ｃａｌ／ｇ・ａｔｏｍ０の範囲内にある２種以上の材料
からなることを特徴とする溶融炭酸塩型燃料電池。 ８．特許請求の範囲第７項において、前記基材が金網か
らなることを特徴とする溶融炭酸塩型燃料電池。 ９．特許請求の範囲第７項において、前記カソードが前
記基材に前記２種以上の材料の原料を添着し焼成するこ
とによつて形成されていることを特徴とする溶融炭酸塩
型燃料電池。 １０．特許請求の範囲第７唄において、前記カソードの
少なくとも電解質表面層がリチウム化していることを特
徴とする溶融炭酸塩型燃料電池。 １１．特許請求の範囲第７項において、前記電解質がア
ルカリ金属又はアルカリ土類金属の炭酸塩からなり且つ
炭酸リチウムを含むことを特徴とする溶融炭酸塩型燃料
電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58150940A JPS6044967A (ja) | 1983-08-20 | 1983-08-20 | 溶融炭酸塩型燃料電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58150940A JPS6044967A (ja) | 1983-08-20 | 1983-08-20 | 溶融炭酸塩型燃料電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6044967A true JPS6044967A (ja) | 1985-03-11 |
Family
ID=15507735
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP58150940A Pending JPS6044967A (ja) | 1983-08-20 | 1983-08-20 | 溶融炭酸塩型燃料電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6044967A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS622458A (ja) * | 1985-04-19 | 1987-01-08 | Mitsubishi Electric Corp | 溶融炭酸塩燃料電池 |
| JP2756684B2 (ja) * | 1988-05-24 | 1998-05-25 | 塩野義製薬株式会社 | 高分子膜を有する粉状または粉状組成物およびその製造法 |
Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS57162272A (en) * | 1981-03-31 | 1982-10-06 | Hitachi Ltd | Fused salt type fuel cell |
| JPS58155662A (ja) * | 1982-03-12 | 1983-09-16 | Hitachi Ltd | 溶融炭酸塩型燃料電池 |
-
1983
- 1983-08-20 JP JP58150940A patent/JPS6044967A/ja active Pending
Patent Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS57162272A (en) * | 1981-03-31 | 1982-10-06 | Hitachi Ltd | Fused salt type fuel cell |
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| JP2756684B2 (ja) * | 1988-05-24 | 1998-05-25 | 塩野義製薬株式会社 | 高分子膜を有する粉状または粉状組成物およびその製造法 |
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